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    雙液相體系提取木質(zhì)素轉(zhuǎn)化香蘭素

    2010-09-26 01:17:14南,魏綱,馬沖,2,李蘭,王君,翟濱,安大,平偉,余祐,魏
    關(guān)鍵詞:香蘭素液固比木質(zhì)素

    李 鐵 南,魏 立 綱,馬 英 沖,2,李 坤 蘭,王 少 君,翟 濱,安 慶 大,平 清 偉,余 加 祐,魏 莉

    ( 1.大連工業(yè)大學(xué) 化工與材料學(xué)院, 遼寧 大連 116034;2.山東輕工業(yè)學(xué)院 制漿造紙科學(xué)與技術(shù)省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 濟(jì)南 250353 )

    0 引 言

    香蘭素(Vanillin)別名香蘭醛或香草醛,化學(xué)結(jié)構(gòu)為4-羥基-3-甲氧基苯甲醛(4-hydroxy-3-methoxybenzaldehyde),可以作為食品和化妝品的定香劑、調(diào)味劑。香蘭素又是一種重要的化學(xué)中間體和原料,在醫(yī)藥農(nóng)藥合成、電鍍中都有廣泛的應(yīng)用,是使用量最大,也是應(yīng)用價(jià)值比較高的一種化學(xué)品[2]。天然植物中提取的香蘭素國(guó)際市場(chǎng)上售價(jià)為4 000~4 500美元每千克,而化學(xué)合成的香蘭素由于生產(chǎn)過(guò)程中存在有毒物質(zhì)限制了其應(yīng)用,售價(jià)僅為8~12美元每千克。本文以離子液體/乙酸乙酯從白松中提取得到的木質(zhì)素為原料,以CuSO4為催化劑氧化合成香蘭素,水結(jié)晶的方法對(duì)其進(jìn)行提純,降低了工業(yè)產(chǎn)物毒性,提高了利用范圍,具有一定的生產(chǎn)實(shí)際意義。

    1 試 驗(yàn)

    1.1 原 料

    白松木屑(80~100目);試驗(yàn)所用試劑均為分析純;UV-VIS 8500型紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(上海天美科學(xué)儀器有限公司);FTIR200傅里葉變換紅外光譜儀(美國(guó)Thermo Nicolet公司)。

    1.2 試驗(yàn)過(guò)程

    1.2.1 白松木粉(80~100目)用苯醇溶液抽提預(yù)處理備用

    以Huddlestou[3]的方法合成氯代1-丁基-3-甲基咪唑離子液體。將[Bmim][Cl]離子液體配制為60%的乙酸乙酯溶液,將溶液及抽提后木屑以液固比10∶1放入反應(yīng)釜中,并同時(shí)加入溶劑體積分?jǐn)?shù)1%的去離子水。攪拌條件下150 ℃保溫2 h后冷卻至室溫開(kāi)釜。抽濾,并以200 mL去離子水淋洗濾餅5次,將抽濾所得濾液加去離子水約4~6倍體積析出粗木質(zhì)素,低溫真空蒸發(fā)濾液去除水及乙酸乙酯以回收離子液體。粗木質(zhì)素用二氧六環(huán)抽提純化,所得木質(zhì)素為棕色粉末。

    1.2.2 香蘭素合成過(guò)程

    以液固比為10∶1加木質(zhì)素于pH 11~12的NaOH溶液中[4],以CuSO4為催化劑,通入空氣,90 ℃下回流反應(yīng)3 h;待體系溫度自然冷卻至70 ℃后向反應(yīng)體系中加入等體積pH值為1的H2SO4,回流反應(yīng)0.5 h。

    1.2.3 香蘭素分離過(guò)程

    以乙酸乙酯為萃取相,等體積萃取3次,每次15 min。合并萃取相,真空條件下蒸餾獲得粗香蘭素,并回收乙酸乙酯。以水結(jié)晶方法提純所得粗香蘭素。

    1.2.4 紫外標(biāo)準(zhǔn)曲線制作

    以乙醇為流動(dòng)相,配成不同濃度的香蘭素溶液。紫外光下310 nm測(cè)得標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 正交試驗(yàn)

    以正交試驗(yàn)優(yōu)選木質(zhì)素提取工藝,根據(jù)預(yù)試驗(yàn)結(jié)果選取影響提取效果的因素和水平,試驗(yàn)方案見(jiàn)表1。按L9(34)正交表直觀分析獲得,由極差值大小可知影響提取效果的因素依次為離子液體質(zhì)量分?jǐn)?shù)(A)、提取溫度(C)、反應(yīng)時(shí)間(D)、液固比(B),結(jié)果見(jiàn)表2。

    表1 L9(34)正交試驗(yàn)的因素及水平

    Tab.1 Factors and levels of L9(34) orthogonal experiment

    Aw/%B液固比Cθ/℃Dt/h14010∶1130326012∶115013808∶11702

    表2 L9(34)正交試驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

    由表2可以看出,提取過(guò)程中離子液體起到重要作用。得最優(yōu)條件為A2B1C2D3,即離子液體質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60%、溫度150 ℃、保溫2 h、液固比10∶1,此條件下木質(zhì)素得率為26.74%。相同條件下以乙酸乙酯為溶劑提取木質(zhì)素,得率僅為1.14%。

    2.2 木質(zhì)素紫外圖譜及紅外譜圖

    如圖1所示,產(chǎn)物在250 nm左右有強(qiáng)吸收峰,在275 nm處有肩峰,這些都是芳香環(huán)的吸收特征,證明所提取的產(chǎn)物為芳香族化合物,符合木質(zhì)素的特征吸收。

    圖1 木質(zhì)素的紫外譜圖

    由圖2及表3可以看出,木質(zhì)素的主體結(jié)構(gòu)由芳香族的苯環(huán)及其上的脂肪族側(cè)鏈構(gòu)成,其上還包含酚羥基、醇羥基、羰基、甲氧基等多種功能基團(tuán)[5]。

    圖2 離子液體木質(zhì)素及紅外譜圖

    σ/cm-1基團(tuán)振動(dòng)說(shuō)明3 389—OH伸縮振動(dòng)1 717共軛羰基1 599苯環(huán)振動(dòng)1 514苯環(huán)振動(dòng)1 421醚基上的C—H振動(dòng)1 263愈瘡木基上甲氧基C—O振動(dòng)1 226紫丁香基上甲氧基C—O振動(dòng)1 029愈瘡木酚型伯醇、醚850天然芳香物C—H

    2.3 木質(zhì)素合成香蘭素反應(yīng)機(jī)理

    木質(zhì)素在堿性條件下以CuSO4為催化劑,通入空氣氧化;然后在酸性條件下酸化制得香蘭素。反應(yīng)方程式如下:

    2.4 香蘭素產(chǎn)品的紫外及紅外譜圖

    以乙醇為溶劑,在200~300 nm波長(zhǎng)對(duì)產(chǎn)品進(jìn)行紫外光譜掃描,結(jié)果如圖3所示,產(chǎn)物分別在206、231、279、309 nm處有較強(qiáng)吸收,其中231 nm處吸收最強(qiáng),符合香蘭素的紫外特征吸收譜圖[6]。

    圖3 香蘭素紫外譜圖

    圖4 香蘭素紅外譜圖

    2.5 紫外標(biāo)準(zhǔn)曲線

    分別吸取已配制好的不同濃度的香蘭素乙醇溶液,以峰面積y對(duì)質(zhì)量濃度x進(jìn)行回歸,得到線性方程:y=76.786x-0.014 8,R2=0.998 8(n=6),線性范圍為0.002~0.010 mg/mL。

    2.6 水結(jié)晶法對(duì)香蘭素產(chǎn)品提純

    利用香蘭素在不同溫度熱水中溶解度不同對(duì)香蘭素進(jìn)行結(jié)晶提純[7]。此提純方法簡(jiǎn)便,分離效果好并減少設(shè)備,節(jié)省能源,所得香蘭素產(chǎn)品純度為99.4%。

    3 結(jié) 論

    (1)氯代丁基咪唑鹽離子液體與乙酸乙酯構(gòu)成的雙液相溶解相體系可以在較為溫和的條件下提取白松中的木質(zhì)素。提取得到的木質(zhì)素經(jīng)UV-VIS、FTIR表征,驗(yàn)證了木質(zhì)素的芳香結(jié)構(gòu)。

    (2)經(jīng)正交試驗(yàn)得到體系對(duì)木質(zhì)素最佳提取條件為:離子液體質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60%,提取溫度150 ℃,液固質(zhì)量比為10∶1及保溫時(shí)間2 h的條件。此條件下粗木質(zhì)素得率可達(dá)26.74%,離子液體質(zhì)量分?jǐn)?shù)和提取溫度為提取的主要影響因素。

    (3)以木質(zhì)素為原料,以CuSO4為催化劑,通過(guò)2步氧化合成香蘭素。UV-VIS、FTIR表明所得產(chǎn)物為香蘭素。通過(guò)水結(jié)晶的方法對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行提純,產(chǎn)品香蘭素純度可達(dá)99.4%。熔點(diǎn)為81~82 ℃。產(chǎn)品為淡黃色結(jié)晶,有類(lèi)似香莢蘭豆香氣,香氣濃郁持久。合成的整個(gè)過(guò)程避開(kāi)了傳統(tǒng)化學(xué)合成中必須的苯及甲苯等有毒物質(zhì),使所得香蘭素更加安全、綠色,增加了產(chǎn)物可利用范圍。

    [1] 季衛(wèi)剛,趙先英,覃軍,等. 香蘭素的合成方法綜述[J]. 河北工業(yè)科技, 2003, 20(2):43-47.

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