光外差－速度調(diào)制光譜技術(shù)在等離子體參量診斷中的應(yīng)用

陳海波

（巢湖學(xué)院物理與電子科學(xué)系，安徽巢湖238000）

光外差－速度調(diào)制光譜技術(shù)在等離子體參量診斷中的應(yīng)用

陳海波

（巢湖學(xué)院物理與電子科學(xué)系，安徽巢湖238000）

光外差－速度調(diào)制光譜技術(shù)是一種高靈敏的非侵入光譜診斷方法，本文以CO+為例，研究了不同壓強(qiáng)工作氣體條件下，CO+慧尾帶系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）帶中R11（11.5）的譜線強(qiáng)度，優(yōu)化得到了電場(chǎng)強(qiáng)度、電離系數(shù)等參數(shù)值，并計(jì)算出CO/CO2放電生成CO+的相對(duì)電離量子效率。

光外差－速度調(diào)制光譜技術(shù)，電離量子效率

1 引言

等離子體作為物質(zhì)的第四態(tài)，廣泛存在于自然界。實(shí)驗(yàn)室獲得等離子體最常用方法是氣體放電。氣體放電物理是等離子體物理的一個(gè)重要組成部分，其中溫度、電場(chǎng)和電離量子效率是等離子體中的幾個(gè)重要參量。通過這些參量的診斷，可以獲知等離子體中有關(guān)等離子體物理、化學(xué)反應(yīng)等動(dòng)力學(xué)過程。光譜診斷作為一種不介入診斷方法，具有十分重要的意義。

光外差－速度調(diào)制光譜技術(shù)（OH-VMS）[1]是一種高靈敏的測(cè)量分子離子光譜的方法，具有線型簡(jiǎn)單、易于區(qū)分正負(fù)離子、高測(cè)量靈敏度等優(yōu)點(diǎn)，適合于各種分子離子（順磁性或抗磁性）的轉(zhuǎn)動(dòng)分辨光譜研究，可廣泛應(yīng)用于光譜測(cè)量及相關(guān)應(yīng)用工作。本文通過光外差－速度調(diào)制光譜技術(shù)開展放電等離子體參量的診斷[2]，獲得了譜線強(qiáng)度的解析表達(dá)式。實(shí)驗(yàn)測(cè)量了工作氣體不同壓強(qiáng)下，CO+慧尾帶系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）[3]帶中R11（11.5）的譜線強(qiáng)度，得到了電場(chǎng)強(qiáng)度、電離系數(shù)等參數(shù)值，并計(jì)算出CO、CO2放電生成的CO+電離量子效率。

2 實(shí)驗(yàn)裝置與基本原理

OH-VMS實(shí)驗(yàn)方框圖如圖1所示，文獻(xiàn)[4]中已有該裝置的詳細(xì)描述。半導(dǎo)體激光器泵浦的固化倍頻激光器（Coherent Verdi 10@532 nm），泵浦的連續(xù)環(huán)行鈦寶石/染料單模激光器（Coherent Ring 899-29）作為激勵(lì)光源。采用鈦寶石作為增益介質(zhì)，可在700~900 nm范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)連續(xù)掃描，激光線寬小于500 kHz.經(jīng)過MgO:LiNbO3晶體構(gòu)成的電光調(diào)制器（EOM）進(jìn)行位相調(diào)制（調(diào)制頻率為480 MHz）后的激光束通過一水冷樣品池。該樣品池（L=40cm）內(nèi)兩端分別有一圓柱體電極，由高壓交流（37 kHz）電源驅(qū)動(dòng)以實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品池內(nèi)流動(dòng)的混合氣體進(jìn)行交流輝光放電產(chǎn)生分子離子?；旌蜌怏w為少量分子離子的母體分子（如CO2，20Pa）和大量緩沖氣體氦氣（530Pa），放電電流由示波器監(jiān)測(cè)串聯(lián)在放電回流中取樣電路兩端電壓監(jiān)控。通過樣品池的激光束入射到PIN（Hamamatsu S5973）探測(cè)器上，輸出拍頻光電流信號(hào)。該信號(hào)通過低通濾波器并放大后送雙平衡混頻器（DBM）進(jìn)行480 MHz同相解調(diào)出光外差信號(hào)（外差檢測(cè)），再經(jīng)鎖相放大器在37kHz上對(duì)速度調(diào)制進(jìn)行解調(diào)，獲得分子離子光譜信號(hào)，中性分子信號(hào)則被極大地抑制了，最后由計(jì)算機(jī)系統(tǒng)進(jìn)行數(shù)據(jù)采集和處理。

圖1 光外差速度調(diào)制分子離子吸收光譜實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

由于實(shí)驗(yàn)混合氣體中含有大量的緩沖氣體氦氣，且亞穩(wěn)態(tài)的氦與CO/CO2的碰撞截面大于電子與CO/CO2的碰撞截面，所以電子直接與母體氣體CO/CO2的碰撞幾率很小，因而CO/CO2解離為CO+主要為Penning解離過程：

依據(jù)湯生（Townsend）理論作如下假設(shè)[5]，在電場(chǎng)方向上：

（1）每?jī)纱坞婋x碰撞之間，電子的能量從零開始，每次電子發(fā)生電離碰撞時(shí)，損失全部動(dòng)能。

（2）電子動(dòng)能等于或大于He*（21S0，23S0）的勢(shì)能時(shí)，碰撞激發(fā)的平均幾率為η1，0＜η1≤1；電子動(dòng)能小于He*（21S0，23S0）的勢(shì)能時(shí)，碰撞激發(fā)的幾率為0.

（3）He*（21S0，23S0）使CO/CO2碰撞電離的平均幾率為η2，0＜η2≤1.

根據(jù)以上假設(shè)，只有那些電子在自由程中從電場(chǎng)獲得的能量大于或等于He*（21S0，23S0）的勢(shì)能時(shí)，才可以發(fā)生有效的碰撞激發(fā)。以λ表示電場(chǎng)方向的自由程，則電離的必要條件為

其中，E是正柱區(qū)電場(chǎng)強(qiáng)度，為均勻電場(chǎng)。因此碰撞激發(fā)所必需的最小自由程可以近似的表示為

設(shè)λ是電子在電場(chǎng)方向的平均自由程，由粒子按自由程分布的規(guī)律可知，電子的自由程大于或等于λi的幾率為

又設(shè)m0是單位長(zhǎng)度內(nèi)的自由程的總數(shù)，m是自由程大于或等于λi的數(shù)目，由

用p1、p2分別表示CO/CO2和He的壓強(qiáng)，r1、r2為CO/CO2和He的有效半徑，r1＝1.51/2.3×10-10m、 r2＝0.53×10-10m?？紤]到m個(gè)自由程中電子與He碰撞的幾率為

則單位長(zhǎng)度內(nèi)電子與He碰撞自由程大于或等于λi的數(shù)目為以T表示電子溫度，則電子與CO/CO2、He的碰撞頻率分別為

其中n1、n1分別為CO/CO2、He的分子數(shù)密度；分別為電子與CO/CO2、He得有效碰撞截面分別為電子與CO/CO2、He的相對(duì)速度，因?yàn)殡娮铀俣冗h(yuǎn)大于CO/CO2、He的速度，所以可近似認(rèn)為就等于電子的速度

則電子在電場(chǎng)方向的平均自由程

在單位長(zhǎng)度內(nèi)，電子與He碰撞產(chǎn)生的He*的次數(shù)，即激發(fā)系數(shù)

這里對(duì)CO忽略正氦和仲氦的勢(shì)能差，用eUi＝20eV表示，對(duì)CO2用eUi＝20.6eV表示。He*與CO/CO2的碰撞幾率

用η表示He*與CO/CO2碰撞發(fā)生電離的量子幾率，故每個(gè)He*可產(chǎn)生的CO+（或電子數(shù)）為α·η.我們把單位長(zhǎng)度內(nèi)由于Penning效應(yīng)產(chǎn)生的電子數(shù)定義為Penning電離系數(shù)μ，則

實(shí)驗(yàn)中保持總的氣壓不變，僅在小范圍內(nèi)改變痕量母體氣體氣壓，因此，可以假設(shè)從陰極位降區(qū)進(jìn)入正柱區(qū)中的電子數(shù)濃度n0為一常數(shù)。同時(shí)，分子離子主要來源于Penning效應(yīng)，通過長(zhǎng)度為d的樣品池到達(dá)陽極附近的電子或CO＋數(shù)濃度為

于是樣品池內(nèi)的平均CO＋數(shù)濃度為

又譜線強(qiáng)度與CO+平均數(shù)濃度成正比，則譜線強(qiáng)度

因此，利用上文實(shí)驗(yàn)測(cè)量不同氣壓下的譜線強(qiáng)度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，即可擬合獲得等離子體中的電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度。

由于譜線強(qiáng)度正比于分子離子的生成濃度，為了在較低的電壓下獲得較高濃度的分子離子，我們利用潘寧效應(yīng)[6-8]（Penning effect），采用痕量母體分子與大量惰性氣體He混合氣體放電產(chǎn)生所需的分子離子。實(shí)際He還有利于提高速度調(diào)制的調(diào)制度，增強(qiáng)分子離子的光譜信號(hào)。本實(shí)驗(yàn)以CO、CO2放電生成的CO+分別作為研究對(duì)象，研究了工作氣體不同壓強(qiáng)下，CO+的譜線強(qiáng)度，得到了電場(chǎng)強(qiáng)度、電離系數(shù)等參數(shù)值，并計(jì)算出CO、CO2放電生成的CO+電離量子效率。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

保持混合氣壓為5Torr、放電電流為350mAPP不變，實(shí)驗(yàn)分別測(cè)量了CO＋分子離子彗尾帶系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）帶R11（11.5）支帶譜線強(qiáng)度隨CO、CO2氣壓的變化關(guān)系，如圖2，3.

圖2 譜線強(qiáng)度隨母體氣體CO氣壓的變化關(guān)系

圖3 譜線強(qiáng)度隨母體氣體CO2氣壓的變化關(guān)系

由圖中可以看出，當(dāng)工作氣體CO、CO2的氣壓較低時(shí)，CO+的濃度隨著母體氣體的氣壓的增加而增加，譜線信號(hào)強(qiáng)度隨著增強(qiáng)，這是因?yàn)榻^大部分亞穩(wěn)態(tài)的He*都能與CO、CO2分子碰撞產(chǎn)生CO+，但隨著母體氣體濃度的增加，不僅增加了電子與母體氣體分子的碰撞幾率，從而減少了電子與緩沖氣體碰撞產(chǎn)生He*的幾率，還使得CO+的遷移速率減小，調(diào)制度降低，譜線信號(hào)減弱。

由圖2，3比較可知，同樣條件下，母體氣體為CO2時(shí)CO+譜線信號(hào)下降得快。

圖4為保持混合氣壓5Torr、放電電流為350mAPP保持不變時(shí)，CO+分子離子彗尾帶系（A2Πi－X2Σ+（1，4）帶R11（11.5）支帶譜線強(qiáng)度隨CO、CO2氣壓變化關(guān)系圖，圖中點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)觀測(cè)值，曲線為理論擬合結(jié)果。

圖4 譜線強(qiáng)度隨母體氣體CO/CO2氣壓的變化關(guān)系

由擬合結(jié)果知，CO放電過程中，電子溫度為T＝4356±682K，正柱區(qū)電場(chǎng)E＝637±74V·m-1.CO2放電過程中，電子溫度為T＝10588±984K，正柱區(qū)電場(chǎng)E＝531±29 V·m-1.這是因?yàn)镃O2較CO的分子半徑、質(zhì)量較大，在相同氣壓、相同溫度下電子的平均自由程相對(duì)較大，可知CO2放電過程中的電場(chǎng)小，電子溫度大。

取信號(hào)最強(qiáng)處（PCO=26pa，PCO2=20pa），代入數(shù)據(jù)可得ηCO/ηCO2≈2.8.即He*與CO碰撞電離的量子幾率約是CO2的2.8倍。

[1]陳光龍，楊曉華，應(yīng)許屏，劉剛，黃云霞，陳揚(yáng)骎.光外差-速度調(diào)制光譜技術(shù)[J].科學(xué)通報(bào)，2004，49:2354.

[2]楊曉華.速度調(diào)制與磁旋轉(zhuǎn)光譜技術(shù)及其應(yīng)用（博士論文）[D].上海：華東師范大學(xué)，1999.

[3]李偉.CO＋分子離子彗尾帶系（A2Πi－X2Σ+）在近紅外區(qū)域的光譜研究（碩士論文）[D].上海：華東師范大學(xué)，2004.

[4]陳光龍.基于光外差的靈敏激光光譜技術(shù)及應(yīng)用（碩士論文）[D].上海：華東師范大學(xué)，2005.

[5]龔天林，楊曉華，李紅兵，等.分子離子光譜強(qiáng)度與母體分子氣體壓強(qiáng)的關(guān)[J].物理學(xué)報(bào)，2004，53（2）:418~422.

[6]楊津基.氣體放電[M].北京：科學(xué)出版社，1983.

[7]高樹香，陳宗柱.氣體導(dǎo)電[M].南京：南京工學(xué)院出版社，1988.

[8]徐學(xué)基，諸定昌.氣體放電物理（第一版）[M].上海：復(fù)旦大學(xué)出版社，1996.

Abstract:OH-VMS is a good non-intrusive spectral diagnosing method,will play an important role in the plasma diagnosis. CO+is taken as an example to study the influence of the OH-VMS spectral intensity on the Penning discharging current and the partial gas pressure of the mixture which comprises minimal parent gas CO/CO2and vast buffer gas helium.After optimized, some plasma parameters,e.g.the temperature,the electric field intensity in the positive column and ionization quantum efficiency of CO+were determined.

Key words:OH-VMS;ionization quantum efficiency

責(zé)任編輯：宏彬

APPLICATION OF OH-VMS IN THE DIAGNOSIS OF PLASMA PARAMETERS

CHEN Hai-bo
（Physics and Electronics Department Chaohu College,Chaohu Anhui 238000）

O433

A

1672－2868（2010）03－0047－05

2010－03-06

安徽省高校省級(jí)自然科學(xué)研究項(xiàng)目（項(xiàng)目編號(hào)：KJ2009B232Z）.

陳海波（1976-），男，安徽巢湖人。巢湖學(xué)院物理與電子科學(xué)系講師，碩士。研究方向：原子與分子物理。