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    尾礦區(qū)污染土壤中重金屬的形態(tài)分布及其生物有效性

    2010-07-09 12:59:54張瑋萍夏北成吳海寧廖育林湯海濤
    湖南農(nóng)業(yè)科學(xué) 2010年1期
    關(guān)鍵詞:可氧化殘?jiān)?/a>菜園

    張瑋萍 ,許 超 ,,夏北成 ,吳海寧 ,廖育林 ,湯海濤

    (1.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,廣東 廣州 510642;2.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東廣州 510275;3.湖南省土壤肥料研究所,湖南 長(zhǎng)沙 410125)

    金屬礦山尾礦堆的風(fēng)化和淋濾過(guò)程中流失有毒有害重金屬元素是礦區(qū)及其周圍地區(qū)生態(tài)環(huán)境重金屬污染的主要環(huán)境問(wèn)題之一[1-2]。重金屬元素進(jìn)入土壤后,以不同的化學(xué)形態(tài)存在于土壤中,這些形態(tài)及其與土壤物質(zhì)的結(jié)合形式是影響其遷移活動(dòng)性和生物有效性的主要因素[3-6]。目前,土壤中重金屬元素形態(tài)的主要研究方法是采用歐共體參比司(European CommunityBureau ofReference)的3步連續(xù)提取法(BCR法),其被被廣泛地運(yùn)用于土壤樣品重金屬 Cu、Pb、Zn、Cd 等形態(tài)分析[7-9]。采用連續(xù)提取法研究土壤重金屬存在的形態(tài),可以了解土壤中重金屬的轉(zhuǎn)化和遷移,還可以預(yù)測(cè)其生物有效性,從而間接地評(píng)價(jià)重金屬的環(huán)境效應(yīng)[10-12]。

    大寶山礦區(qū)及其周圍地區(qū)生態(tài)環(huán)境重金屬污染問(wèn)題一直以來(lái)都受到廣泛關(guān)注[13-16]。目前,國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)大寶山礦區(qū)土壤重金屬的分布特征和化學(xué)形態(tài)進(jìn)行了研究[13-15],然而對(duì)于尾礦區(qū)受污染土壤中重金屬的形態(tài)分布及其生物有效性的研究尚未涉及。本研究通過(guò)野外采樣調(diào)查和實(shí)驗(yàn)分析,對(duì)粵北大寶山礦山槽對(duì)坑尾礦區(qū)受污染地菜園土和水稻土中重金屬(Cd、Zn、Pb、Cu)的形態(tài)分布特征進(jìn)行研究,為提出切實(shí)可行的污染土壤的治理和修復(fù)技術(shù)提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 調(diào)查區(qū)概況及采樣

    大寶山礦地處廣東翁源與曲江交界處,流域范圍為東經(jīng)113°40′~113°43′,北緯24°30′~24°36′。礦區(qū)地處亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),年平均氣溫20.3℃,年均降水量1 782.7 mm。大寶山礦是一座大型鐵多金屬伴生礦床,礦區(qū)主體上部為褐鐵礦體,中部為銅硫礦體,下部為鉛鋅礦體,并伴生有鎢、鉍、鉬、金和銀等有色金屬礦和多種微量元素。20世紀(jì)60年代末開始興建的大量國(guó)有和個(gè)體露天采礦場(chǎng)的開采已造成礦區(qū)周圍土壤的嚴(yán)重污染。在大寶山槽對(duì)坑尾礦壩下受污染的菜園土和水稻土各選1點(diǎn),5 m2范圍內(nèi)“S”型采集0~20 cm土層土壤,混合后用聚乙烯薄膜封口袋密封。土壤樣品取回后經(jīng)過(guò)室溫風(fēng)干和研磨處理。其中一部分過(guò)20目篩,用于分析土壤pH;另外的土樣磨細(xì)全部過(guò)100目篩,用于測(cè)定Cd、Cu、Pb和Zn總量及進(jìn)行形態(tài)分析。

    1.2 樣品分析方法

    土壤樣品pH值(水土比2.5∶1)用pH計(jì)測(cè)定;重金屬總量采用HF-HClO4-HNO3消煮[17]。

    土壤中重金屬元素(Cd、Cu、Pb 和 Zn)分級(jí)采用歐共體參比司(European Community Bureau of Reference)的三步連續(xù)提取程序[10],共分為酸提取態(tài)(可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài))、可還原態(tài)(鐵錳氧化物結(jié)合態(tài))、可氧化態(tài)(有機(jī)物及硫化物結(jié)合態(tài))和殘?jiān)鼞B(tài) 4種組分[18-19]。用 ICP-OES(Optima 5300DV,Perkin-Elmer Instruments,USA)測(cè)定土壤 Cd、Pb、Cu和Zn全量。

    1.3 數(shù)據(jù)分析

    數(shù)據(jù)采用SPSS 13.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,新復(fù)極差法作多重比較。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 尾礦區(qū)土壤重金屬含量特征

    菜園土重金屬Cd、Pb、Cu和Zn總量分別是國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995,Cd≤0.30 mg/kg、Pb≤250 mg/kg、Cu≤50 mg/kg、Zn≤200 mg/kg)臨界值的 12.83、1.72、20.53 和 5.79 倍;水稻土重金屬Cd、Pb、Cu和Zn總量分別是國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)臨界值的 17.70、4.98、18.98和8.66倍,可見(jiàn)兩種土壤均受到重金屬Cd、Pb、Cu和Zn的嚴(yán)重污染。菜園土和水稻土Cd、Pb、Zn全量存在顯著差異(表1)。

    表1 供試土壤重金屬含量及pH值

    用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)P綜評(píng)價(jià)重金屬污染程度,表達(dá)式為:

    式中(Ci/Si)max為土壤污染中污染指數(shù)的最大值;(Ci/Si)ave為土壤污染中污染指數(shù)的平均值。

    計(jì)算的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)P綜表明各菜園土和水稻土均受到了重金屬的嚴(yán)重污染,兩種土壤重金屬污染程度相差不大,菜園土略大于水稻土(表1)。

    2.2 Cd、Pb、Cu和 Zn形態(tài)分布

    污染的菜園土和水稻土中Cd、Pb、Cu和Zn的形態(tài)分布差別不大(表2)。兩種土壤中Cd主要分布在殘?jiān)鼞B(tài)中,占總量的60%以上。兩種土壤中Cd各形態(tài)含量的分配順序均為:殘?jiān)鼞B(tài)>酸提取態(tài)>可氧化態(tài)>可還原態(tài)。Pb各形態(tài)含量的分配順序均為:殘?jiān)鼞B(tài)>可還原態(tài)>酸提取態(tài)>可氧化態(tài)。Pb的可還原態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)比例很高,是Pb在土壤中的主要分布形態(tài)。兩種土壤中可還原態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)之和占總量的92%以上,推測(cè)Pb可能與土壤形成了穩(wěn)定的晶格結(jié)構(gòu)或與粘土礦物牢固結(jié)合,其在土壤中的遷移能力較弱。Pb的酸提取態(tài)含量比較低,這表明土壤中的Pb隨雨水淋失的可能性較??;但Pb具有較高的氧化物結(jié)合態(tài),在還原條件下,這些Pb易釋放出來(lái),具有較大的潛在危害。Cu主要分布在殘?jiān)鼞B(tài)中,占總量的59%以上,兩種土壤中Cu各形態(tài)含量的分配順序均為:殘?jiān)鼞B(tài)>可還原態(tài)>酸提取態(tài)>可氧化態(tài)。Zn在土壤中以殘?jiān)鼞B(tài)占絕對(duì)優(yōu)勢(shì),為總量的90%以上。菜園土Zn各形態(tài)含量的分配順序?yàn)椋簹堅(jiān)鼞B(tài)>酸提取態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài),水稻土Zn各形態(tài)含量的分配順序?yàn)椋簹堅(jiān)鼞B(tài)>可還原態(tài)>酸提取態(tài)>可氧化態(tài)。

    表2 兩種污染土壤中Cd、Pb、Cu和Zn的形態(tài)分布 (%)

    污染的菜園土和水稻土中4種重金屬的酸提取態(tài)所占總量的比例大小依次為:Cd>Cu>Pb>Zn,這說(shuō)明Cd的可移動(dòng)形態(tài)在總量中的比例較高;4種重金屬的可還原態(tài)含量所占總其量的比例大小為:Pb>Cu>Cd>Zn,其中,所占比例最大的是可還原態(tài)Pb,占其總量的30%以上,這是由于土壤中Fe和Mn的氫氧化物特別是Mn的氫氧化物對(duì)Pb2+有很強(qiáng)的專性吸附能力[20-21];4種重金屬的可氧化態(tài)所占其總量的比例大小依次為:Cd>Cu>Zn、Pb;菜園土4種重金屬的殘?jiān)鼞B(tài)含量所占其總量的順序?yàn)椋篫n>Pb>Cd>Cu,水稻土為:Zn>Cd>Cu>Pb(表 2)。

    2.3 Cd、Pb、Cu和 Zn 有效性分析

    酸提取態(tài)(可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài))是植物最容易吸收的形態(tài),可還原態(tài)(鐵錳氧化物結(jié)合態(tài))是植物較易利用的形態(tài),可氧化態(tài)(有機(jī)物及硫化物結(jié)合態(tài))是植物較難利用的形態(tài),殘?jiān)鼞B(tài)是植物幾乎不能利用的形態(tài),對(duì)植物而言幾乎是無(wú)效的[22]。重金屬的酸提取態(tài)和可還原態(tài)為有效態(tài),其生物有效性高;可氧化態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)為穩(wěn)定態(tài),生物有效性低。

    兩種土壤4種重金屬有效態(tài)和穩(wěn)定態(tài)占相應(yīng)重金屬全量比例見(jiàn)表3。由表可知,4種重金屬中Pb的有效性最高,Zn的有效性最低。土壤中Cd、Pb、Cu有效態(tài)高,容易發(fā)生遷移并被作物吸收富集,最終通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體影響人體的健康,其生態(tài)污染風(fēng)險(xiǎn)大,應(yīng)引起足夠重視。在該區(qū)域應(yīng)對(duì)種植的水稻、蔬菜等農(nóng)作物進(jìn)行即時(shí)監(jiān)測(cè),保證人們的食品安全。4種重金屬中Zn穩(wěn)定態(tài)含量最高,其生物有效性最低,污染風(fēng)險(xiǎn)最低。

    表3 土壤中重金屬生物有效性

    3 結(jié)論

    大寶山礦尾礦區(qū)菜園土和水稻土均受到重金屬Cd、Pb、Cu和Zn的嚴(yán)重污染。菜園土和水稻土Cd、Cu和Zn主要分布在殘?jiān)鼞B(tài)中,Pb以殘?jiān)鼞B(tài)和可還原態(tài)為主。菜園土和水稻土重金屬生物有效性以Pb為最高,Zn為最低。

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