濟南泉域長孝巖溶水單元水化學(xué)特征及硝酸鹽污染分布

摘要：濟南市保泉與供水之間的矛盾一直突出，而實現(xiàn)泉水保護和水資源的可持續(xù)利用之間的平衡是亟須解決的問題。長孝水文地質(zhì)單元是濟南市重要的地下水水源地，了解該單元地下水的水化學(xué)演化特征及水質(zhì)現(xiàn)狀是科學(xué)合理利用地下水的前提。本文利用Piper三線圖、Gibbs圖、飽和指數(shù)及離子比等方法研究了長孝巖溶水單元的地下水水化學(xué)演化特征并對地下水水質(zhì)進行了評價，結(jié)果顯示，研究區(qū)地下水主要受到巖石風(fēng)化作用的控制，地下水類型較為豐富，最主要的為HCO3Ca型水。此外，區(qū)內(nèi)巖溶地下水受到了不同程度的污染，部分區(qū)域硝酸根離子超過生活飲用水標準，超標區(qū)域主要分布在人口分布密集區(qū)和第四系地層較薄區(qū)域。本研究為濟南市進一步科學(xué)開發(fā)利用巖溶水資源提供了科學(xué)依據(jù)。

關(guān)鍵詞：長孝巖溶水單元；巖溶地下水；水化學(xué)特征；硝酸鹽污染;濟南市

中圖分類號：P614""" 文獻標識碼：A""" doi：10.12128/j.issn.16726979.2024.07.003

引文格式：盛琛，康玉瀟，張哲，等.濟南泉域長孝巖溶水單元水化學(xué)特征及硝酸鹽污染分布［J］.山東國土資源，2024，40（7）：1524. SHENG Chen， KANG Yuxiao， ZHANG Zhe， et al. Hydrochemical Characteristics and Nitrate Pollution Distribution of Changxiao Karst Water System in Ji'nan Spring Field［J］.Shandong Land and Resources，2024，40（7）：1524.

收稿日期：20231128；修訂日期：20240301；編輯：曹麗麗

基金項目：國家自然科學(xué)青年基金（42102076），山東省自然科學(xué)青年基金（ZR2021QD037），山東省地?zé)崮苷{(diào)查評價與勘查項目魯勘字〔2024〕74號聯(lián)合資助

作者簡介：盛?。?994—），男，山東濟寧人，工程師，主要從事水工環(huán)地質(zhì)、第四系地質(zhì)方面的研究工作；Email：1179852460@qq.com

*通訊作者：張哲（1992—），男，山東濟寧人，工程師，主要從事水工環(huán)地質(zhì)方面的研究工作；Email：492001844@qq.com

0" 引言

濟南泉域是中國北方巖溶水系統(tǒng)的典型代表，孕育了不少巖溶大泉，由于其豐富的歷史文化內(nèi)涵和獨特自然景觀成為重要旅游資源［12］。近幾十年來，受氣候變化和人類活動的影響，濟南巖溶地下水環(huán)境問題凸顯，如泉水斷流和供水緊張的問題，成為制約濟南區(qū)域經(jīng)濟發(fā)展、生態(tài)環(huán)境脆弱的重要地質(zhì)環(huán)境因素［34］。此外，濟南巖溶地下水水質(zhì)也有逐年變差的趨勢［56］。

國內(nèi)眾多學(xué)者對濟南巖溶地下水化學(xué)特征開展了大量研究，包括水文地球化學(xué)演化［710］、補給來源［1112］、水質(zhì)評價［56，13］等。其中，管清花［7］等對濟南市巖溶水化學(xué)特征研究，發(fā)現(xiàn)巖溶水沿著從東南到西北的徑流方向水化學(xué)類型發(fā)生變化，硝酸根濃度逐漸增高，巖溶水水質(zhì)主要受到了農(nóng)業(yè)和工業(yè)活動影響。賈超［10］等人對濟南西部沖積平原地下水水文地球化學(xué)特征研究發(fā)現(xiàn)，孔隙水水化學(xué)組分受到巖溶水補給和人類活動的雙重影響；巖溶水水化學(xué)組分主要受水巖相互作用控制，同時也受到一定的人類活動影響。劉文悅［13］等對長孝、趵突泉及白泉的巖溶水運用多種方法分析，證明3個巖溶水單元中巖溶水水質(zhì)較好、水化學(xué)類型大致相同，水力聯(lián)系較強。這些研究對濟南巖溶水資源科學(xué)開發(fā)利用提供了一定依據(jù)，但以往研究主要針對趵突泉泉域和白泉泉域，濟南泉域長孝巖溶水單元作為濟南市重要水源地，缺乏水文地球化學(xué)方面的研究。

本次研究旨在通過對長孝巖溶水單元地下水化學(xué)特征的研究，深入了解長孝巖溶水單元地下水化學(xué)特征、演化情況及污染現(xiàn)狀，為進一步合理開發(fā)利用長孝巖溶水單元，解決“保泉”和“供水”之間的矛盾而服務(wù)。

1" 研究區(qū)概況

濟南單斜巖溶水系統(tǒng)南部以泰山余脈地表水—地下分水嶺為邊界，東部禹王山斷裂、北部齊河廣饒斷裂、西部聊考斷裂及阿城斷裂分別構(gòu)成區(qū)域巖溶水系統(tǒng)的東、北、西邊界（圖1）［4］。

濟南單斜巖溶水系統(tǒng)分為濟南單斜巖溶水冷泉系統(tǒng)和濟南單斜巖溶水熱水系統(tǒng)，濟南單斜巖溶水冷泉系統(tǒng)自西向東劃分為平陰東阿巖溶水單元、長孝巖溶水單元、趵突泉泉域巖溶水單元、白泉泉域巖溶水單元和百脈泉泉域巖溶水單元［4］。趵突泉泉域巖溶水單元是趵突泉的主要來水范圍，長孝巖溶水單元是次要來水范圍。長孝巖溶水單元東部邊界長清斷裂是區(qū)內(nèi)規(guī)模最大，也是濟南地區(qū)一條規(guī)模較大的NW向斷層，兩盤地層相對錯動較大，形成了2個斷塊地質(zhì)體，成為水文地質(zhì)條件相似又具不同特征的兩個水文地質(zhì)斷塊單元的先決條件［14］。南部邊界地下分水嶺與地表分水嶺基本一致，構(gòu)成本區(qū)南部的地下水分水嶺邊界［14］。西南部邊界位于研究區(qū)西南部，在走向和寬度上均較穩(wěn)定，地表出露點受強烈風(fēng)化較疏松，地下數(shù)米深處即可見較新鮮的巖石，是良好的阻水體［14］。北部水文地質(zhì)邊界長孝水文地質(zhì)單元西北一般定為牛角店斷裂［14］，但本次研究未采取黃河西岸樣品，因此擬定黃河為西部邊界。

濟南市長孝巖溶水單元位于濟南市西南部，主要位于長清區(qū)境內(nèi)（圖1），地處泰山山脈的西北麓，北臨黃河與魯西北平原相接，為魯中山區(qū)的一部分。地形、地貌的基本格局受地質(zhì)構(gòu)造的控制，呈現(xiàn)東南高、西北低的特征。本區(qū)屬北暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候區(qū)，夏季炎熱多雨，濕潤，冬季寒冷干燥，長清區(qū)多年平均降水量650.99mm，全年大氣降水多集中在7、8月份，約占全年的50%～60%。區(qū)內(nèi)河流主要包括黃河、南水北調(diào)干渠和北沙河，南水北調(diào)干渠在研究區(qū)內(nèi)已做防滲處理，北沙河為季節(jié)性河流。區(qū)內(nèi)出露的地層主要有太古界泰山巖群變質(zhì)巖、古生界寒武系、奧陶系碳酸鹽巖及新生界第四系松散層，黃河以北地區(qū)石炭二疊系地層隱伏于新近系、第四系之下，變質(zhì)巖系主要分布于研究區(qū)東南部［4，15］。從東南向西北，地層由老到新依次出露，形成NW向的單斜構(gòu)造［15］。

研究區(qū)具有集中城市供水意義的含水巖組為寒武紀張夏組至奧陶紀八陡組裂隙巖溶含水巖組。巖溶水主要補給來源為大氣降水補給和黃河滲漏補給，主要排泄途徑為徑流排泄和人工開采排泄［4］。

2" 樣品采集與分析方法

2.1" 水樣來源

本次研究共采集36件樣品（圖2），其中巖溶水32件，地表水4件，地下水埋深10～50m，取樣時間主要集中在2023年2月。采樣前將采樣瓶用待采水樣蕩洗3次后，再將水樣注滿采樣瓶，貼上標簽裝入采樣箱。

2.2" 樣品處理

樣品分析檢測在山東省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局八〇一水文地質(zhì)工程地質(zhì)大隊實驗室完成。陽離子（K+、Na+、Ca2+、Mg2+）采用ICPOES分析，陰離子（Cl、SO24、HCO3、F、NO3、HPO24）用離子色譜儀測試所得，COD及TH用滴定法所得。溶解性總固體和pH是用便攜式水質(zhì)檢測儀YSI現(xiàn)場測試（表1）。

2.3" 分析方法

2.3.1" 水化學(xué)分析

本次研究利用Aqua軟件繪制地下水Piper三線圖，按照舒卡列夫分類對地下水化學(xué)類型進行分類。利用origin2018進行Gibbs圖和離子含量圖繪制。

2.3.2" 飽和指數(shù)

本次研究利用水文地球化學(xué)軟件Phreeqc3.7.3判斷和研究石膏、方解石、白云石、巖鹽礦物相對于地下水的飽和狀態(tài)［16］。飽和指數(shù)計算公式為：

SI=lgIAPK（1）

式（1）中：IAP表示礦物所含組分在水溶液中的離子活度積；K表示礦物溶解反應(yīng)時的平衡常數(shù)。當SI=0時，表示礦物與水溶液環(huán)境處在平衡狀態(tài)；當SIlt;0時，表示不飽和狀態(tài)；當SIgt;0時，表示過飽和狀態(tài)。

2.3.3" 離子相關(guān)性分析

本次離子相關(guān)性分析利用SPSS軟件Pearson相關(guān)系數(shù)計算法［17］，計算公式為：

r=∑ni=1（xi-）（yi-）∑ni=1（xi-）2∑ni=1（yi-）2（2）

式（2）中：r為相關(guān)系數(shù)；、分別是變量x、y的均值；xi、yi分別是變量x、y的第i個觀測值。若r為正值即為正相關(guān)，若r為負值則為負相關(guān)。

2.3.4" 硝酸鹽濃度分布

本次研究使用Sufer13軟件繪制地下水中硝酸鹽濃度分布圖（圖6），插值方法為克里金插值法［18］。

3" 結(jié)果與討論

3.1" 地下水常規(guī)理化特征及水化學(xué)演化

水樣的化學(xué)特征能夠反映天然水體中的水化學(xué)組成受水循環(huán)過程以及環(huán)境相互作用影響［19］。對研究區(qū)水樣檢測數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析，統(tǒng)計主要離子的最大值、最小值、均值、標準差、變異系數(shù)數(shù)據(jù)大?。ū?），最大值和最小值體現(xiàn)了一組數(shù)據(jù)中峰值的分布情況，均值則為一組數(shù)據(jù)集中趨勢的量數(shù)，標準差能夠表現(xiàn)數(shù)據(jù)離散情況，變異系數(shù)（CV）作為標準差和平均值的商值，表現(xiàn)數(shù)據(jù)分布情況的同時消除了均值影響。

研究區(qū)巖溶水pH在7.39～8.20，整體呈現(xiàn)弱堿性，TDS在265.79～1688.00mg/L之間，根據(jù)淡水（TDS＜1g/L）、微咸水（TDS在1～3g/L）和咸水（TDS＞3g/L）分類，巖溶水大部分屬于淡水，小部分屬于微咸水。巖溶水K+、NO3的變異系數(shù)都大于1，表明數(shù)據(jù)分布離散。研究區(qū)地表水水體pH在8.2～8.6，TDS在380.84～600.98mg/L之間，根據(jù)淡咸水分類為淡水。地表水的主要離子變異系數(shù)都小于1，表明數(shù)據(jù)分布相對集中。

根據(jù)Piper三線圖（圖3）中表征陰離子濃度的三角形顯示，巖溶水水樣主要位于左下角，表明巖溶地下水中主要陰離子為HCO3，地表水水樣主要分布中心區(qū)域，表明地表水中Cl、SO24、HCO3量比較接近；表征陽離子濃度三角形顯示，巖溶地下水主要分布于左下角，表明地下水中主要陽離子為Ca2+，地表水水樣主要分布中心區(qū)域，表明地表水K+、Na+、Ca2+、Mg2+含量比較接近。

按照舒卡列夫分類（表3），研究區(qū)地下水類型相對較為豐富，最主要類型為HCO3Ca型，為沉積巖地區(qū)典型溶濾水類型，其次為HCO3Ca·Mg型，HCO3·SO4Ca·Mg、HCO3·SO4Ca、HCO3·SO4·ClCa等類型零散分布，地下水化學(xué)類型的差異反映了地下水經(jīng)歷了不同的水文地球化學(xué)過程。

3.2" 地下水水化學(xué)演化的主要因素分析

3.2.1" 飽和指數(shù)分析

通過對飽和指數(shù)的研究，可以深入了解水文地質(zhì)系統(tǒng)中的化學(xué)反應(yīng)和物質(zhì)轉(zhuǎn)移，對于理解水化學(xué)現(xiàn)象和預(yù)測水文地質(zhì)過程具有重要意義。本次研究利用PHREEQC 3.7.3判斷和研究石膏、方解石、白云石、巖鹽礦物相對于地下水的飽和狀態(tài)［16］，對研究區(qū)巖溶地下水主要化學(xué)相的飽和指數(shù)（SI）進行計算［20］，計算結(jié)果如表4所列。研究區(qū)中巖溶地下水的白云石和方解石的飽和指數(shù)大于零，說明這兩種礦物在巖溶水中都已達到過飽和狀態(tài)；而巖鹽和石膏的飽和指數(shù)小于零，均處于不飽和狀態(tài)，未來還將繼續(xù)溶解。

3.2.2" Gibbs圖

Gibbs圖常用來推斷自然水的水文地球化學(xué)過程，該圖中的3個端元分別為蒸發(fā)—結(jié)晶、巖石風(fēng)化和大氣降水［2122］。根據(jù)Gibbs圖（圖4）的反映，區(qū)內(nèi)巖溶水地下水主要受到巖石風(fēng)化的控制作用，地表水主要受到蒸發(fā)結(jié)晶和大氣降水控制。但是部分巖溶水樣品如K28、K30，受巖石風(fēng)化的控制作用控制較弱，更受到蒸發(fā)結(jié)晶和大氣降水控制。這主要是該部分巖溶水點位第四系地層厚度薄或巖溶裸露，巖溶地下水直接接受大氣降水補給。

3.2.3" 離子相關(guān)性及比例分析

圖5a大部分樣品點均位于HCO3∶（SO24+Cl）=1∶1線的上方，說明地下水水化學(xué)形成的主要作用是方解石和白云石礦物的溶解。根據(jù)圖5b，樣品點的分布相對比較集中，大部分樣品點都較靠近y=x，反映出巖鹽的風(fēng)化溶解對巖溶水Na+和Cl的控制，部分點偏差較大，特點是Cl含量遠大于Na+，說明Cl除巖鹽溶解貢獻外，存在其他輸入來源。為了區(qū)分碳酸鹽巖和石膏溶解產(chǎn)生的Ca2+，碳酸鹽巖產(chǎn)生的Ca2+可以通過Ca2+-SO24計算，Ca2+-0.33HCO3計算石膏產(chǎn)生的Ca2+，如圖5c所示，1∶4和1∶2平衡線分別代表白云石和方解石的溶解平衡［10］，大部分樣品點都位于1∶4和1∶2平衡線之間，反映了碳酸鹽巖的溶解對區(qū)域內(nèi)的地下水化學(xué)過程的控制。圖5d可以看出，Ca2+-0.33HCO3和SO24濃度都較低時，樣品點分布于1∶1線附近，隨著濃度的升高，樣品點開始分布于1∶1線之上。綜合分析圖5c圖5d，顯示出有非水巖相互作用產(chǎn)生的Ca2+混入，說明該區(qū)域巖溶地下水可能受到了污染。

一般來說，巖溶地下水中的Ca2+和Mg2+受到方解石和白云石的溶蝕影響［23］，主要溶蝕過程可以表示為：

CaCO3（Calcite）+H2O+CO2=Ca2++2HCO3

CaMg（CO3）2（Dolicte）+2H2O+2CO2=Ca2++Mg2++4HCO3

因此，白云石和方解石溶解后Ca2+∶HCO3當量比或（Ca2++Mg2+）比HCO3當量比應(yīng)為1∶1。從圖5e可知，在Ca2+、Mg2+含量較低時，樣品點基本分布在（Ca2++Mg2+）∶HCO3=1∶1線附近，而當Ca2+、Mg2+含量較高時，樣品點則偏離（Ca2++Mg2+）∶HCO3=1∶1線，而根據(jù)圖5f，在Ca2+和Mg2+含量相對較高時，大部分樣品點位于（Ca2++Mg2+）∶（HCO3+SO24）=1∶1的當量線附近，反映了SO24對水化學(xué)成分的控制。

結(jié)合相關(guān)性分析結(jié)果顯示（表5），Na+和Cl表現(xiàn)出顯著正相關(guān)，進一步說明了Na+和Cl的同源性。TDS與Ca2+之間表現(xiàn)出極顯著正相關(guān)，表明影響TDS含量的最主要因素為Ca2+含量。Ca2+、Mg2+、HCO3相互之間正相關(guān)則反映碳酸鹽巖溶解作用。SO24與NO3、Ca2+與NO3、SO24與Cl表現(xiàn)出顯著正相關(guān)，則反映了污染來源。

研究區(qū)農(nóng)田和村莊廣泛分布，SO24來自人類活動輸入有機質(zhì)的分解作用，Cl和NO3常被用于示蹤生活污水和農(nóng)業(yè)化肥等人類活動對地下水的影響［2425］，巖溶地下水常處于氧化環(huán)境，發(fā)生的硝化作用和碳酸鹽巖溶解會使Ca2+與NO3濃度升高，具體反應(yīng)式為［26］：

NH4++2O2+CaMg（CO3）2=NO3+Ca2++Mg2++2HCO3+H2O

3.3" 地下水硝酸鹽空間分布特征及污染現(xiàn)狀

針對研究區(qū)硝酸根含量（以N計）分布分析，發(fā)現(xiàn)區(qū)內(nèi)硝酸根含量整體呈現(xiàn)南部低、中北部高的分布現(xiàn)狀。根據(jù)《生活飲用水標準》（GB5749—2022）中對硝酸根含量（以N計）的要求，研究區(qū)內(nèi)不少地區(qū)已經(jīng)超過了規(guī)定的10mg/L的限值，在中部和西南部區(qū)域硝酸根含量（以N記）普遍在20mg/L以上，其中最高值超過了80mg/L（圖6）。

研究區(qū)內(nèi)除黃河為常年有水的過境河流外，其他河流皆為季節(jié)性河流，枯水年枯水季節(jié)都干涸。根據(jù)調(diào)查，由于當?shù)刂匾暽鷳B(tài)環(huán)境保護，所有河道內(nèi)沒有出現(xiàn)明顯污水排放的情況，沒有發(fā)生地表水對地下水的污染。此外，研究區(qū)內(nèi)未發(fā)現(xiàn)成規(guī)模的點狀工業(yè)污染源。研究區(qū)中部和西南部巖溶地下水中硝酸根濃度高，結(jié)合上述調(diào)查情況分析主要原因是受到人類生活廢水和農(nóng)業(yè)活動污染。中部歸德鎮(zhèn)相對較發(fā)達，人為活動強烈；研究區(qū)南部第四系地層厚度較薄，奧陶系灰?guī)r往往直接裸露，結(jié)合研究區(qū)地下水及地表水體Gibbs圖（圖4）中南部區(qū)域巖溶水點（K24，K28等）受到蒸發(fā)結(jié)晶和大氣降水控制相對較強特點，說明該區(qū)域巖溶地下水更易受到污染。

4" 結(jié)論

（1）研究區(qū)巖溶水pH在7.39～8.20，整體呈現(xiàn)弱堿性，TDS在265.79～1688.00mg/L，大部分屬于淡水，小部分屬于微咸水。K+、NO3的變異系數(shù)都大于1，數(shù)據(jù)分布離散。研究區(qū)地表水水體pH在8.2～8.6，TDS在380.84～600.98mg/L，主要離子變異系數(shù)都小于1，離子含量分布相對集中。

（2）研究區(qū)地下水類型相對較為多樣，最主要類型為HCO3Ca型，為沉積巖地區(qū)典型溶濾水類型，其次為HCO3Ca·Mg型，HCO3·SO4Ca·Mg、HCO3·SO4Ca、HCO3·SO4·ClCa等類型零散分布。

（3）研究區(qū)巖溶水主要受到巖石風(fēng)化的控制作用，白云石和方解石在巖溶水中都已達到過飽和狀態(tài)，而巖鹽和石膏的飽和指數(shù)小于零，未來還將繼續(xù)溶解；地表水主要受到蒸發(fā)結(jié)晶和大氣降水控制。

（4）研究區(qū)巖溶水離子比值顯示，Cl、Ca2+、SO24與NO3反映了人類活動對地下水成分來源的貢獻，SO24來自人類活動輸入有機質(zhì)的分解作用，生活污水和農(nóng)業(yè)化肥的輸入會導(dǎo)致巖溶地下水發(fā)生的硝化作用和碳酸鹽巖溶解，使Ca2+與NO3濃度升高。

（5）研究區(qū)內(nèi)硝酸根含量呈現(xiàn)中部、西南部高的分布現(xiàn)狀，其中最高值（以N計）超過了80mg/L。

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Hydrochemical Characteristics and Nitrate Pollution Distribution of Changxiao Karst Water System in Ji'nan Spring Field

SHENG Chen 1，2， KANG Yuxiao3， ZHANG Zhe3， MIN Yangyang1，2， WANG Mingguo3， HUANG Baohui3， XIONG Guiyao4

（1.No.801 Hydrogeology and Engineering Geology Exploration Institute of Shandong Provincial Bureau of Geology and Mineral Resource， Shandong Ji'nan 250014， China;2. Shandong Engineering Research Center for Environmental Protection and Remediation on Underground Water， Shandong Ji'nan 250014， China;3. Shandong Hydrogeology Engineering Geology and Environment Geology Corporation， Shandong Ji'nan 250014， China；4. Ministry of Education Key Laboratory of Surficial Geochemistry， Earth Sciences and Engneering， College of" Nanjing University， Jiangsu Nanjing 210046， China）

Abstract The contradiction between supply and demand of water resources and spring protection is increasingly prominent in Ji'nan city. Realizing a balance between spring water protection and sustainable utilization of water resources is very urgent. Changxiao karst water system is one of the important groundwater sources in Ji'nan city. In this study， chemical composition of groundwater in Changxiao karst water system has been analyzed by pipa three line diagram method， Gibbs diagram method， saturation index method and ion proportion method. The characteristics of groundwater ions in Changxiao karst water system have been studied. It is showed that the groundwater in the study area is mainly controlled by rock weathering. The groundwater types are relatively rich， and main type is HCO3Ca. The groundwater in the study area has been polluted to a certain extent， and the nitrate ion in some areas exceeds the groundwater quality standard. The groundwater with excessive nitrate is mainly distributed in densely populated areas or areas with thin Quaternary strata. It can provide a basis for further scientific development and utilization of karst water resources in Ji'nan city.

Key words： Changxiao karst water system; karst groundwater; hydrochemical characteristics; nitrate; Ji'nan city