太赫茲近場(chǎng)掃描顯微成像的理論模擬研究

文章編號(hào)：1005-5630（2024）05-0058-07 DOI：10.3969/j.issn.1005-5630.202303300079

摘要：太赫茲近場(chǎng)掃描成像系統(tǒng)突破了傳統(tǒng)遠(yuǎn)場(chǎng)光學(xué)系統(tǒng)衍射極限的限制，可以實(shí)現(xiàn)太赫茲波段的超分辨檢測(cè)與成像?；谔掌澤⑸湫蛼呙杞鼒?chǎng)顯微鏡的工作原理，建立了一種基于COMSOL仿真軟件的太赫茲散射型掃描近場(chǎng)顯微鏡系統(tǒng)的數(shù)值仿真模型，并通過該模型研究了探針由入射光激發(fā)而產(chǎn)生的避雷針效應(yīng)和天線諧振效應(yīng)，以及探針與樣品之間的偶極效應(yīng)。在此基礎(chǔ)上，參照實(shí)際的掃描過程，實(shí)現(xiàn)了對(duì)蛋白分子的近場(chǎng)信號(hào)計(jì)算以及近場(chǎng)掃描成像。結(jié)果表明，該模型可以實(shí)現(xiàn)對(duì)三維立體物質(zhì)的近場(chǎng)成像，在研究復(fù)雜的三維微納米材料上具有應(yīng)用潛力。

關(guān)鍵詞：太赫茲；散射型掃描近場(chǎng)顯微鏡；COMSOL軟件；有限元仿真

中圖分類號(hào)：O 433.1文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

Theoretical simulation of terahertz near-field scanning microscopic imaging

ZHOU Li，HU Xitian，WU Xu

（School of Optical-Electrical and Computer Engineering，Univers/8D7SM8HJVlVau/SYg80Sw==ity of Shanghai forScience and Technology，Shanghai 200093，China）

Abstract：Terahertz near-field scanning imaging system breaks through the limitation of the diffraction limit of the traditional far-field optical system and can achieve super-resolution detection and imaging in terahertz band.Based on the working principle of a scattering-type terahertz scanning near-field optical microscope，we established a numerical simulation model of a scattering-type terahertz scanning near-field optical microscope based on COMSOL and verified lightning rod effect and antenna resonance effect generated by the probe excited by incident light，as well as the dipole effect between the probe and the sample.On this basis，we implemented near-field signal calculation and near-field scanning imaging of protein molecules with reference to actual scanning processes.The results show that the model can achieve near-field imaging of three-dimensional materials and has application potential in the study of complex three-dimensional micro nano materials.

Keywords：terahertz;s-SNOM;COMSOL software;finite element simulation

引言

太赫茲（terahertz，THz）波長(zhǎng)為3 000～30μm，具有單光子能量低，穿透性強(qiáng)，相干性好，光譜信息豐富等優(yōu)點(diǎn)，在材料、生物醫(yī)學(xué)、通信、成像等領(lǐng)域已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用[1-3]。隨著科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展，人們對(duì)微觀世界的研究不斷深入，對(duì)空間分辨率的要求也不斷提高。但是傳統(tǒng)光學(xué)顯微鏡的空間分辨率受到衍射極限的限制（極限空間分辨率約為入射波波長(zhǎng)的一半），這阻礙了在太赫茲頻段對(duì)納米尺度物質(zhì)的光學(xué)表征。為克服這一限制，科學(xué)家研制了散射型掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（scattering-type scanning near-field optical microscope，s-SNOM）[4-5]，其空間分辨率取決于顯微鏡探針針尖半徑，約為20 nm[6]。到目前為止，s-SNOM已被成功地應(yīng)用于納米成像、等離子體結(jié)構(gòu)表征、近場(chǎng)光譜、納米化學(xué)表征[7-11]。為了獲取更好的近場(chǎng)信號(hào)，s-SNOM的探針設(shè)計(jì)[12-14]、可增強(qiáng)信號(hào)的基底開發(fā)[15-16]等也一直是相關(guān)的研究熱點(diǎn)，而這些研究都需要通過仿真模型進(jìn)行驗(yàn)證。

解釋s-SNOM中的尖端–樣品相互作用需要嚴(yán)格的理論論證。為了定性或定量的研究針尖近場(chǎng)信號(hào)，人們提出了一系列的近似研究模型。Knoll等[17]利用準(zhǔn)靜電場(chǎng)理論，將探針與樣品之間的相互作用近似為2個(gè)球形點(diǎn)電荷之間的相互作用，提出了使用最為廣泛的點(diǎn)偶極子模型。Cvitkovic等[18]以點(diǎn)偶極模型為基礎(chǔ)，將探針近似處理為細(xì)長(zhǎng)的橢球，提出了改進(jìn)的橢球模型。然而，仿真模型中對(duì)針尖形狀的近似處理過于簡(jiǎn)單，完全忽略了探針本身的幾何結(jié)構(gòu)。這些因素造成了仿真結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果之間存在很多定量差異，特別是在峰值頻率位置，以及近場(chǎng)諧振效應(yīng)幅值的估計(jì)方面存在較大偏差。更重要的是，大多數(shù)可用的分析模型都基于這樣的假設(shè)，即樣品具有無限的橫向尺寸，這沒有充分考慮到樣品中的納米級(jí)不均勻性和幾何因素[19-20]。因此，需要建立和完善更為準(zhǔn)確的量化解析模型來描述探針–樣品復(fù)合系統(tǒng)中的進(jìn)場(chǎng)光學(xué)響應(yīng)。

本文分析了太赫茲散射型掃描近場(chǎng)顯微鏡（THz s-SNOM）的結(jié)構(gòu)和掃描原理，通過COMSOL仿真軟件模擬其以輕敲模式工作，逐行掃描樣品，并通過鎖相放大器解調(diào)信號(hào)的過程。與以往的模型相比，本文在模型中設(shè)定了入射光角度、探針的振動(dòng)頻率和幾何參數(shù)、樣品的三維結(jié)構(gòu)等，可以定性和定量分析各種三維立體幾何結(jié)構(gòu)在s-SNOM探針下的空間電磁場(chǎng)分布。在此基礎(chǔ)上，本文還以金基底上放置的蛋白分子為例，對(duì)樣品的近場(chǎng)信息進(jìn)行解調(diào)計(jì)算，實(shí)現(xiàn)了蛋白質(zhì)分子的近場(chǎng)成像。

1太赫茲散射型掃描近場(chǎng)顯微鏡系統(tǒng)的仿真建模

1.1太赫茲散射型掃描近場(chǎng)顯微鏡的構(gòu)造及工作原理

典型的太赫茲散射型掃描近場(chǎng)顯微鏡系統(tǒng)主要由原子力顯微鏡系統(tǒng)和邁克爾遜干涉儀組成，如圖1（a）所示。其中，原子力顯微鏡系統(tǒng)起到了掃描樣品形貌和接近樣品表面的作用。THz s-SNOM的探針材料常為涂有反射金屬鍍層的金屬或者由純金屬材料（如鉑銥合金、金、銀）組成。激光光源（單頻光或?qū)掝l光）通常通過拋物面鏡聚焦在探針尖端區(qū)域，入射光與樣品表面法線的夾角為55°～65°。在THz s-SNOM中，探針起到了光學(xué)天線的作用。由于探針的天線諧振效應(yīng)、等離子增強(qiáng)效應(yīng)以及避雷針效應(yīng)，入射光在輻射到探針后，會(huì)在探針針尖處產(chǎn)生納米級(jí)的局域增強(qiáng)電場(chǎng)。當(dāng)探針針尖靠近樣品表面時(shí)，針尖處的近場(chǎng)會(huì)因?yàn)闃悠返木植侩娊橘|(zhì)屬性而發(fā)生改變，而攜帶有近場(chǎng)信息的散射光最終會(huì)被遠(yuǎn)場(chǎng)探測(cè)器收集。散射光中不可避免地?cái)y帶有來自探針懸臂、樣品其他區(qū)域等的眾多背景信號(hào)及噪聲。因此，THz s-SNOM在逐點(diǎn)掃描時(shí)，在樣品表面上方的探針會(huì)以固定的頻率（40～100 kHz）垂直振動(dòng)，即輕敲模式。探針的周期性振動(dòng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)入射光的調(diào)制，遠(yuǎn)場(chǎng)探測(cè)器檢測(cè)到的光學(xué)信號(hào)在經(jīng)過鎖相放大器進(jìn)行高階解調(diào)后可以得到樣品的近場(chǎng)信息。背景信號(hào)和噪聲對(duì)探針–樣品間距的變化沒有表現(xiàn)出強(qiáng)烈的非線性依賴性，所以它們?cè)诮庹{(diào)過程中會(huì)被很好地抑制或消除。通過使kvdqpZLPJOzFj5sF0G0rfA==用邁克爾遜干涉測(cè)量裝置，散射信號(hào)的振幅和相位都可以被計(jì)算出來。THz s-SNOM在掃描實(shí)際樣品時(shí)還會(huì)記錄下當(dāng)前的位置信息，最后通過計(jì)算得到樣品解調(diào)后的近場(chǎng)振幅和相位圖像。

1.2基于COMSOL軟件的THz s-SNOM仿真模型建立

使用商業(yè)軟件COMSOL的射頻模塊（RF）對(duì)上述近場(chǎng)信號(hào)采集過程進(jìn)行數(shù)值模擬。商用求解器的優(yōu)點(diǎn)包括實(shí)用的建模平臺(tái)、廣泛的可調(diào)參數(shù)和材料數(shù)據(jù)庫，以及預(yù)先編程的時(shí)域有限差分和有限元算法可以進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)的高頻電磁分析。模型的建模結(jié)構(gòu)如圖1（b）所示，探針由一個(gè)圓錐體和一個(gè)半球體組合而成。其中圓錐體的頂部半徑為10μm，底部半徑為20 nm，長(zhǎng)度為80μm。半徑為20 nm的半球被添加到圓錐體的底部，以模擬探針尖端。樣品位于探針的下方，大小設(shè)置為2μm×2μm×0.2μm的長(zhǎng)方體。在真實(shí)的實(shí)驗(yàn)中，THz s-SNOM的光斑直徑大小在50μm左右，足以覆蓋整個(gè)樣品。因此，在COMSOL軟件仿真中，將入射光進(jìn)行如下設(shè)置：背景場(chǎng)定義為線偏振平面波；電場(chǎng)強(qiáng)度為E0（默認(rèn)為1 V/m）；波矢方向定義為與x-z平面平行，與x-y平面的夾角為θ，這樣的設(shè)置可以確保入射光源為P極化平面波。模型的外部邊界可以設(shè)置為完美匹配層（perfect matched layer，PML）。PML充當(dāng)一個(gè)近乎理想的吸收體，可以吸收所有頻域和角度的光。為了減少計(jì)算量，在不探究探針屬性的情況下可以將探針表面的邊界條件設(shè)置為理想電導(dǎo)體。在網(wǎng)格設(shè)置上，近場(chǎng)響應(yīng)主要來自于探針與樣品的相互作用。探針針尖處的結(jié)構(gòu)較為尖銳，因此將探針針尖處的最小網(wǎng)格單元設(shè)置為1 nm，最大網(wǎng)格單元設(shè)置為1μm，也可以根據(jù)實(shí)際需求對(duì)針尖的表面進(jìn)行更加精細(xì)的網(wǎng)格剖分，獲得更為精確的數(shù)值。其余的網(wǎng)格設(shè)置可由COMSOL軟件根據(jù)仿真模型求解頻率和幾何結(jié)構(gòu)設(shè)置自動(dòng)生成。

1.3理論分析和數(shù)值計(jì)算過程

首先，模擬THz s-SNOM在輕敲模式下的信號(hào)收集過程。探針在樣品上方做簡(jiǎn)諧運(yùn)動(dòng)，并且針尖與樣品始終保持固定的最小距離。探針輕敲運(yùn)動(dòng)的角頻率ω調(diào)制頻率為

通常探針以固定的頻率（40～100 kHz）垂直振動(dòng)，將其調(diào)制頻率f設(shè)為100 kHz。

針尖與樣品之間的距離變化d為

式中：探針針尖與樣品之間的最小間距d0為10 nm；Z是探針從最低點(diǎn)向上移動(dòng)的距離；探針的振幅A為45 nm。將探針向上移動(dòng)的距離Z（0～90 nm）平均分成N份，計(jì)算探針向上移動(dòng)不同距離后散射電場(chǎng)的大小。這一過程等同于探針以輕敲模式對(duì)樣品進(jìn)行掃描，遠(yuǎn)場(chǎng)探測(cè)器接收到了探針位于不同高度時(shí)樣品的總散射光。

然后，模擬了信號(hào)的解調(diào)過程。在總散射光中包含了背景信號(hào)和樣品的近場(chǎng)信號(hào)。探針以固定頻率振動(dòng)，實(shí)際上是實(shí)現(xiàn)了對(duì)樣品的近場(chǎng)信號(hào)進(jìn)行調(diào)制。為消除背景信號(hào)，獲得純凈的近場(chǎng)信號(hào)，需要對(duì)掃描獲取的散射電場(chǎng)Escat以nω（n=1，2，3···）進(jìn)行高階解調(diào)，解調(diào)的計(jì)算過程為

式中：n是解調(diào)的階數(shù)；Sn（f）代表的是經(jīng)過n次近場(chǎng)諧波解調(diào)后的信號(hào)大??；T=2π/ω是探針振動(dòng)的周期。

由于探針以固定的頻率振動(dòng)，因此探針運(yùn)動(dòng)時(shí)間t是一個(gè)與探針針尖–樣品的距離相關(guān)的函數(shù)

式中，tN是探針位于不同位置時(shí)，與之相對(duì)應(yīng)的時(shí)間。

所以，式（3）可以改寫為

即用求和代替積分的方法來獲得不同階數(shù)的近場(chǎng)信號(hào)。

最后，關(guān)于散射光總場(chǎng)Escat的求解問題，參照了準(zhǔn)靜電理論。在仿真中被激光照射的針尖通過尖端附近的近場(chǎng)與樣品相互作用，形成一個(gè)垂直的偶極子（水平偶極子可以忽略不計(jì)）。尖端散射電場(chǎng)振幅Escat可以認(rèn)為是這個(gè)垂直偶極子的輻射，因此它與偶極矩的振幅p成正比[21]

式中，p可以被視為探針尖端表面電荷密度σs的一階矩，可通過對(duì)整個(gè)針尖半球的電場(chǎng)進(jìn)行表面積分獲得。在仿真中只考慮了垂直方向上的偶極矩分量，因此表面電荷密度σs可以表示為

即σs可以通過對(duì)針尖半球的表面電場(chǎng)Ez進(jìn)行了面積分求得。

2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1探針針尖處的增強(qiáng)效應(yīng)

首先，本文研究了入射光與探針之間的相互作用，因此沒有設(shè)置樣品。參照實(shí)際情況，將入射光的頻率設(shè)為1.3 THz，電場(chǎng)大小設(shè)置為1 V/m，且與樣品x-z平面的夾角為30°入射。圖2（a）為探針針尖處的x-z切面電場(chǎng)圖。由圖可知，在針尖處存在明顯的局域增強(qiáng)電場(chǎng)，最大表面電場(chǎng)高達(dá)1 800 V/m。這可以解釋為探針針尖處尖銳構(gòu)造導(dǎo)致針尖表面大量電荷高度聚集，即避雷針效應(yīng)。隨后，固定探針的長(zhǎng)度，研究了0.5～4 THz范圍內(nèi)探針針尖的電場(chǎng)與入射頻率的對(duì)應(yīng)關(guān)系。仿真結(jié)果如圖2（b）所示，在頻率為1.55 THz（λ=194μm）處存在較大的電場(chǎng)增強(qiáng)。這歸因于探針長(zhǎng)度與入射光的波長(zhǎng)相匹配（探針長(zhǎng)度接近于入射波波長(zhǎng)的一半），使得探針產(chǎn)生了天線諧振效應(yīng)。在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中，利用該模型可以根據(jù)入射光頻率選定合適長(zhǎng)度的探針。

2.2探針與樣品耦合下的散射電場(chǎng)增強(qiáng)特性

本文接著討論了在THz s-SNOM中，探針與純金屬樣品相互作用下的電場(chǎng)增強(qiáng)特性。將掃描的樣品設(shè)置為純金，入射光頻率為1.3 THz，入射光與樣品x-z平面的夾角為30°。為研究探針針尖與樣品之間間距變化對(duì)散射電場(chǎng)強(qiáng)度Escat的影響，將探針與金樣品的最小間距設(shè)置為10 nm，最大間距設(shè)置為100 nm，并在z方向上以5 nm的步長(zhǎng)逐步抬高探針。歸一化后散射電場(chǎng)大小如圖3所示，探針與樣品之間的間距和散射電場(chǎng)強(qiáng)度Escat之間表現(xiàn)出非線性的變化關(guān)系。當(dāng)間距在10～30 nm時(shí)，散射光的電場(chǎng)強(qiáng)度快速衰減，這可以解釋為探針與樣品之間的偶極子響應(yīng)減弱，導(dǎo)致針尖處產(chǎn)生的局域增強(qiáng)電場(chǎng)快速衰減。當(dāng)間距大于80 nm時(shí)，變化曲線趨于平滑，這可以解釋為探針的避雷針效應(yīng)和天線諧振效應(yīng)依舊存在。

2.3樣品介電常數(shù)對(duì)散射電場(chǎng)的影響

在THz s-SNOM的相關(guān)實(shí)驗(yàn)中，硅和金是兩種常見的基底材料，因此本文選擇它們作為研究對(duì)象。如圖4（a）所示，以x=0 nm為分界線，設(shè)置了兩塊大小均為10μm×10μm×0.4μm的金樣品和硅樣品。圖中左邊為金樣品，右邊為硅樣品。然后，將探針針尖固定在樣品上方10 nm處，以2 nm的步長(zhǎng)從左往右進(jìn)行掃描。散射電場(chǎng)隨掃描位置的變化規(guī)律如圖4（b）所示，y軸是進(jìn)行了平滑和歸一化處理后的相對(duì)散射光強(qiáng)度，x軸是掃描方向上的位置信息。散射光強(qiáng)度在x=0 nm左右發(fā)生明顯變化，與模型的分界線位置一致。當(dāng)x>100 nm時(shí)，散射電場(chǎng)曲線趨于平整，得到的是硅基底的信號(hào)。金基底的介電常數(shù)相對(duì)較大，因此在掃描結(jié)果中表現(xiàn)出更強(qiáng)的散射信號(hào)，仿真結(jié)果與偶極子理論一致。該模型對(duì)實(shí)驗(yàn)中如何挑選合適的基底材料具有一定的指導(dǎo)作用。

2.4金基底上蛋白分子的近場(chǎng)成像

在THz s-SNOM掃描生物樣品的相關(guān)實(shí)驗(yàn)中，人們常常選擇金作為掃描生物樣品時(shí)的基底。這是因?yàn)樯锓肿樱ɡ绲鞍踪|(zhì)和核酸）介電常數(shù)低，產(chǎn)生的THz散射近場(chǎng)信號(hào)微弱，而金介電常數(shù)較高，具有很高的反射率，使用金基底可以通過高對(duì)比度來優(yōu)化成像效果。本文模擬了THz s-SNOM掃描金基底上附著的蛋白質(zhì)分子的過程。參照Yang等[10]在實(shí)際掃描獲得的IGg蛋白質(zhì)分子的形貌信息和介電常數(shù)信息，將樣品的幾何大小設(shè)置為250 nm×500 nm×20 nm，樣品中心坐標(biāo)為（0，0），樣品介電常數(shù)設(shè)置為3（仿真其他樣品時(shí)也可以根據(jù)樣品的實(shí)際介電常數(shù)和幾何形狀進(jìn)行修改）。對(duì)蛋白質(zhì)分子所在區(qū)域進(jìn)行了大小為0.6μm×0.9μm的逐點(diǎn)掃描。隨后對(duì)掃描所得散射場(chǎng)進(jìn)行一階、二階、三階的解調(diào)，所得數(shù)據(jù)按照其實(shí)際物理位置進(jìn)行組合，得到了置于金基底上蛋白樣品的一階、二階、三階的近場(chǎng)圖像。仿真的近場(chǎng)圖像如圖5所示。金基底所在區(qū)域表現(xiàn)出較強(qiáng)的近場(chǎng)信號(hào)，而有蛋白樣品的區(qū)域表現(xiàn)出較弱的近場(chǎng)信號(hào)，圖像具有很好的對(duì)比度。近場(chǎng)信號(hào)的變化規(guī)律與相關(guān)實(shí)驗(yàn)中的結(jié)果一致[10]，掃描圖像中蛋白的坐標(biāo)位置也與仿真中設(shè)置的樣品坐標(biāo)位置一致，這證明了該模型具有計(jì)算和繪制近場(chǎng)解調(diào)信號(hào)圖像的能力。該模型具有一定的普適性，利用該模型也可以仿真其他物質(zhì)的近場(chǎng)圖像，只需要根據(jù)實(shí)際實(shí)驗(yàn)情況對(duì)參數(shù)進(jìn)行修改（如更改物質(zhì)相應(yīng)的幾何形狀和介電常數(shù)等相關(guān)信息）。

3結(jié)論

本文提出的基于COMSOL軟件的THzs-SNOM數(shù)值仿真模型可以研究在THz s-SNOM下探針與樣品之間復(fù)雜的空間電磁場(chǎng)響應(yīng)，并可以實(shí)現(xiàn)對(duì)三維立體物質(zhì)的近場(chǎng)成像，仿真結(jié)果與相關(guān)文獻(xiàn)中的結(jié)果相匹配。該模型對(duì)實(shí)際實(shí)驗(yàn)中的近場(chǎng)信號(hào)優(yōu)化具有一定的指導(dǎo)作用，且在研究復(fù)雜的三維微納米結(jié)構(gòu)或者對(duì)入射光有響應(yīng)的天線結(jié)構(gòu)等相關(guān)問題上具有應(yīng)用潛力。

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（編輯：李曉莉）