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    三元組分分離的SMB改進(jìn)工藝仿真研究

    2024-06-07 22:56:55陳玉環(huán)李凌
    化工自動(dòng)化及儀表 2024年3期

    陳玉環(huán) 李凌

    DOI:10.20030/j.cnki.1000?3932.202403021

    摘 要 研究了五區(qū)模擬移動(dòng)床(SMB)工藝分離三元組分的性能,采用1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3共3種色譜柱配置分析區(qū)域中的色譜柱數(shù)量對(duì)分離產(chǎn)品純度的影響,同時(shí),為了提高五區(qū)五柱SMB的分離性能,采用了以下兩種優(yōu)化方法,第1種方法是采用一種改進(jìn)的SMB技術(shù),即進(jìn)料濃度可變的Modicon工藝;第2種方法是利用粒子群算法對(duì)SMB分離過(guò)程的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明,以上兩種優(yōu)化方法都可以提高分離產(chǎn)品的純度和生產(chǎn)率。

    關(guān)鍵詞 模擬移動(dòng)床 三元組分分離 色譜柱配置 Modicon進(jìn)料策略 PSO

    中圖分類號(hào) TP29??? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A?? 文章編號(hào) 1000?3932(2024)03?0516?08

    作者簡(jiǎn)介:陳玉環(huán)(1999-),碩士研究生,從事模擬移動(dòng)床控制與優(yōu)化方法的研究。

    通訊作者:李凌(1972-),副教授,從事復(fù)雜系統(tǒng)建模與控制方法的研究,lengleng0604@163.com。

    引用本文:陳玉環(huán),李凌.三元組分分離的SMB改進(jìn)工藝仿真研究[J].化工自動(dòng)化及儀表,2024,51(3):516-522;534.

    手性藥物分離一直是制藥行業(yè)關(guān)注的主要問(wèn)題,有些手性藥物分子可能存在三種異構(gòu)體,所以對(duì)于手性藥物的三元組分分離很有必要[1]。模擬移動(dòng)床(Simulated Moving Bed,SMB)作為一種現(xiàn)代分離技術(shù),不僅可以應(yīng)用于二元組分的分離,也可以應(yīng)用于三元組分的分離[2]。近年來(lái)隨著SMB色譜分離技術(shù)的不斷發(fā)展,國(guó)內(nèi)外的諸多學(xué)者提出了多種方法對(duì)三元混合組分進(jìn)行分離:采用平行柱結(jié)構(gòu),利用雙層SMB色譜分離三元混合組分[3];將兩個(gè)傳統(tǒng)的四區(qū)SMB串聯(lián),利用兩個(gè)級(jí)聯(lián)的SMB連續(xù)分離三元混合組分等[4]。然而,與使用單個(gè)模擬移動(dòng)床裝置的方法相比,上面兩種方法在制造、操作、控制和維護(hù)方面更復(fù)雜。為此,學(xué)者們開發(fā)了一系列單一模擬移動(dòng)床工藝,可以較好地應(yīng)用于三元組分的分離,包括兩區(qū)SMB工藝、五區(qū)SMB工藝[5]、八區(qū)SMB工藝[6]、九區(qū)SMB工藝[7]、三餾分SMB[8]、偽SMB工藝和多柱逆流溶劑梯度純化工藝[9]等。在上面所述的工藝中,五區(qū)SMB工藝被認(rèn)為是連續(xù)分離三元混合物的最有前途的工藝之一[10]。

    筆者采用2-提取液五區(qū)SMB(即三元混合物分別在提余液口、1號(hào)和2號(hào)提取液口中產(chǎn)生)分離三元混合物,為了分析區(qū)域中的色譜柱數(shù)量對(duì)分離產(chǎn)品純度的影響,采用1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3共3種色譜柱配置排列,結(jié)果表明,五區(qū)五柱SMB不僅可以縮短處理時(shí)間,提高整個(gè)過(guò)程的處理效率,而且能夠提高中間保留組分的分離純度和弱保留組分的生產(chǎn)率。

    為了提高SMB的分離效率,在傳統(tǒng)SMB的基礎(chǔ)上,提出了一些新的技術(shù),例如超臨界SMB、溫度梯度SMB及濃度梯度SMB等[11]。近年來(lái),研究學(xué)者通過(guò)在更復(fù)雜的動(dòng)態(tài)條件下操作SMB來(lái)實(shí)現(xiàn)分離效果的提升。例如合理配置各區(qū)域色譜柱的Varicol工藝[12]、對(duì)進(jìn)料流量進(jìn)行調(diào)節(jié)的PowerFeed工藝和周期性調(diào)節(jié)進(jìn)料濃度的Modicon工藝[13]。在上述操作中,不會(huì)像傳統(tǒng)的SMB一樣在一個(gè)切換周期內(nèi)保持條件恒定不變,而是允許在一個(gè)切換周期內(nèi)分別改變色譜柱配置、流體流速或進(jìn)料濃度,從而提高SMB的分離效率。

    為了提高五區(qū)五柱SMB的分離效率,筆者采用以下兩種方法進(jìn)行優(yōu)化,第1種是采用進(jìn)料濃度可變的Modicon工藝,與恒定進(jìn)料策略相比,Modicon工藝可以在一個(gè)切換周期內(nèi)改變進(jìn)料濃度;第2種是利用粒子群優(yōu)化算法(PSO)對(duì)SMB分離過(guò)程進(jìn)行單目標(biāo)操作優(yōu)化,仿真結(jié)果表明,這兩種方法都可以優(yōu)化五區(qū)五柱SMB的分離過(guò)程。

    1 三元混合物的五區(qū)SMB分離

    假設(shè)要進(jìn)行分離的3個(gè)混合物分別為組分A、B和C,其中組分A是強(qiáng)保留組分,組分B是中間保留組分,組分C是弱保留組分。五區(qū)SMB可以在四區(qū)SMB的基礎(chǔ)上進(jìn)行構(gòu)造,以下是兩種構(gòu)造五區(qū)SMB的方案。方案一:在第Ⅱ區(qū)中引入側(cè)流,將該區(qū)分成兩個(gè)區(qū)域,這種配置被命名為2-提取液五區(qū)SMB,側(cè)流被稱為提取液2,如圖1所示。方案二:在提余液區(qū)域中引入側(cè)流,將產(chǎn)生兩個(gè)提余液流,這種配置被命名為2-提余液五區(qū)SMB,側(cè)流被稱為提余液2,如圖2所示。筆者采用2-提取液五區(qū)SMB(方案一)分離三元混合物[14]。

    2 模擬移動(dòng)床的建模及模型求解

    2.1 色譜柱模型

    利用一般速率理論建立的色譜柱基本模型如下:

    +F+u=D? (1)

    傳質(zhì)方程為:

    =-k(q-q),i=1,2,…,n (2)

    q=f(c,…,c) (3)

    邊界條件為:

    c(0,t)=ψ(t) (4)

    =0 (5)

    初始條件為:

    c(x,0)=c (6)

    q(x,0)=q?????? (7)

    其中,F(xiàn)為相比;q和c分別表示組分i在固相和液相中的濃度,D為軸向擴(kuò)散系數(shù),ψ(t)為邊界條件函數(shù),L為柱長(zhǎng)度,k為傳質(zhì)系數(shù),q為達(dá)到吸附平衡時(shí)組分i的濃度,x和t分別表示柱長(zhǎng)度和時(shí)間微元,u表示液體流速。

    2.2 線性吸附等溫線模型

    q和c之間的平衡關(guān)系通常用吸附等溫線模型來(lái)表示,筆者采用線性吸附等溫線模型來(lái)描述固體與液體之間的吸附作用[15],其形式為:

    q=Gc? (8)

    其中,q表示固體中吸附組分的濃度,G表示吸附常數(shù),c表示液體中被吸附組分的平衡濃度。

    2.3 節(jié)點(diǎn)物料平衡模型

    五區(qū)SMB中每個(gè)區(qū)域的物料平衡關(guān)系如下:

    洗脫液入口

    Q=Q+Q

    C(t,z=0)=? (9)

    提取液1提取口

    Q=Q-Q

    C(t,z=0)=c(t,z=L) (10)

    提取液2提取口

    Q=Q-Q

    C(t,z=0)=c(t,z=L) (11)

    原料進(jìn)料口

    Q=Q+Q

    C(t,z=0)= (12)

    提余液提取口

    Q=Q-Q

    C(t,z=0)=c(t,z=L)(13)

    其中,Q、Q、Q、Q、Q分別為第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ區(qū)的流量;Q、Q、Q、Q、Q分別為洗脫液、提取液1、提取液2、進(jìn)料、提余液的流量;C為組分i的進(jìn)口濃度;z=0和z=L分別為第j區(qū)的進(jìn)、出口位置;C和Q分別為進(jìn)料中組分i的濃度和流量。

    2.4 模型求解

    筆者利用CADET?SMB軟件包(2.12版)對(duì)SMB的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。CADET?SMB軟件是采用連續(xù)相方法(CFD)與離散相方法(DEM)相結(jié)合的方法來(lái)求解SMB數(shù)學(xué)模型的。CFD方法主要用于SMB中流動(dòng)相的模擬,用于計(jì)算流動(dòng)相的速度、溫度及物質(zhì)濃度等物理量。DEM方法則主要用于SMB中固定相的運(yùn)動(dòng)模擬,用于計(jì)算顆粒的軌跡、速度、運(yùn)動(dòng)狀態(tài)及形態(tài)變化等[16]。

    3 區(qū)域中的柱數(shù)對(duì)SMB分離性能的影響

    為了研究區(qū)域中不同色譜柱數(shù)量對(duì)五區(qū)SMB分離性能的影響,筆者考慮了1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3這3種色譜柱配置。為了比較,對(duì)這3種柱配置采用相同的操作條件進(jìn)行分離實(shí)驗(yàn),仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3~5所示,計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1。

    從圖3~5和表1可以看出,五區(qū)SMB分離三元混合組分時(shí),對(duì)于中間保留組分(提取液2)的分離純度較低,這是由于該組分處于前后兩種組分之間,而且通常具有與前后兩種組分相似或相近的物化性質(zhì),使得在分離過(guò)程中很難被完全分離。此外,中間組分通常被前后兩種組分夾在中間,導(dǎo)致其脫附速率慢,難以達(dá)到較高的純度[17]。與另外兩種色譜柱配置相比,五區(qū)五柱SMB具有以下優(yōu)點(diǎn):可以縮短處理時(shí)間,提高整個(gè)過(guò)程的處理效率;使用的柱子數(shù)量較少,這意味著使用的吸附劑較少,能夠降低運(yùn)行成本[18]。同時(shí),由表1可知,五區(qū)五柱SMB能夠以較少的提余液、提取液1純度犧牲獲得較高的提取液2純度,而且能夠提高提余液在每個(gè)切換時(shí)間的生產(chǎn)率。接下來(lái),針對(duì)五區(qū)五柱SMB中間組分分離純度較低的問(wèn)題,筆者采用一種先進(jìn)的SMB技術(shù)(Modicon工藝)并利用PSO算法對(duì)SMB的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

    4 采用Modicon工藝提高SMB的分離性能

    筆者利用Modicon工藝提高傳統(tǒng)五區(qū)五柱SMB的分離效率,與傳統(tǒng)進(jìn)料策略相比,Modicon進(jìn)料策略可以在切換周期內(nèi)改變進(jìn)料濃度,但它保持平均總進(jìn)料濃度與傳統(tǒng)進(jìn)料策略濃度相同[19]。圖6顯示了兩種不同的Modicon模式:

    a. 在0~t(t為切換時(shí)間)內(nèi),進(jìn)料濃度為1.00 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為1.75 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為0.25 g/m3,這種進(jìn)料模式稱為Modicon1;

    b. 在0~t內(nèi),進(jìn)料濃度為0.50 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為1.50 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為1.00 g/m3,這種進(jìn)料模式稱為Modicon2。

    在Modicon1與Modicon2進(jìn)料策略下,三組分的分離仿真圖分別如圖7、8所示[20]。Modicon進(jìn)料策略與傳統(tǒng)進(jìn)料策略下的分離情況見(jiàn)表2。

    由圖7、8和表2可知,在相同的分離條件下,采用Modicon1工藝顯著提高了傳統(tǒng)SMB工藝的分離性能,使得提取液2的分離純度從69.357 9%提高到了83.797 5%,提升幅度為20.82%,提取液1在每個(gè)切換時(shí)間的生產(chǎn)率也有了較大提升,提升幅度達(dá)到了31.29%。但是,采用Modicon2工藝對(duì)傳統(tǒng)SMB工藝的分離性能影響并不顯著[21]。

    5 五區(qū)五柱SMB操作參數(shù)的優(yōu)化

    PSO算法是通過(guò)模仿鳥群或魚群等生物的聚集行為而提出的一種啟發(fā)式優(yōu)化算法。PSO算法的基本思想是:一群“粒子”在搜索空間中漫游,并在每次迭代時(shí)更新其速度和位置,向其個(gè)體最佳位置和群體最佳位置收斂,從而達(dá)到全局最優(yōu)解[22]。

    筆者利用PSO算法對(duì)五區(qū)五柱SMB的操作參數(shù)進(jìn)行單目標(biāo)優(yōu)化,以提取液1、提取液2和提余液三者的生產(chǎn)率加和后最大化為優(yōu)化目標(biāo),限制條件設(shè)置為提取液1、提取液2和提余液三組分的分離純度分別高于99.00%、69.46%和97.50%,通過(guò)仿真實(shí)驗(yàn)對(duì)五區(qū)五柱SMB的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化的參數(shù)包括色譜柱長(zhǎng)度L、切換時(shí)間t、流量回收率Q、進(jìn)料流量Q、洗脫液流量Q、提取液1流量Q、提取液2流量Q。經(jīng)過(guò)20次迭代后,算法收斂,優(yōu)化后的三組分分離仿真圖如圖9所示,優(yōu)化結(jié)果見(jiàn)表3[23]。

    從圖9和表3中可以看出,經(jīng)過(guò)算法優(yōu)化,各組分的生產(chǎn)率都得到了較大提升,提升幅度都達(dá)到了80%以上,提取液2的純度也從69.357 9%提升到了74.929 3%。

    6 結(jié)束語(yǔ)

    三元混合物的分離在生物制藥、食品加工、環(huán)保及化工等生產(chǎn)領(lǐng)域中得到了廣泛的應(yīng)用,筆者在傳統(tǒng)SMB技術(shù)上進(jìn)行改進(jìn),利用五區(qū)SMB來(lái)分離三元混合物。為了分析區(qū)域中的色譜柱數(shù)量對(duì)分離產(chǎn)品純度的影響,采用了1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3這3種色譜柱配置排列,從仿真結(jié)果可以看出,五區(qū)五柱SMB對(duì)三元混合物的分離效果是最好的。同時(shí),為了提高五區(qū)五柱SMB對(duì)中間保留組分的分離能力,筆者采用一種先進(jìn)的SMB技術(shù)(Modicon工藝)并利用PSO算法對(duì)SMB的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明,以上兩種方法都可以提高五區(qū)五柱SMB的分離效率和產(chǎn)品質(zhì)量,改善五區(qū)五柱SMB對(duì)中間保留組分的分離效果。

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1] 左優(yōu),馬瑞雪,于紫玲,等.反相高效液相色譜法拆分三種非甾體抗炎藥物對(duì)映體[J].分析試驗(yàn)室,2019,38(4):465-469.

    [2] ANICETO J P S,AZENHA I S,DOMINGUES F M J,et al.Design and optimization? of a simulated moving bed unit for the separation of betulinic,oleanolic and ursolic acids mixtures:Experimental and modeling studies[J].Separation and Purification Technology,2018,192:401-411.

    [3] LEE J W.Double?Layer Simulated Moving Bed Chroma? tography for Ternary Separations:Serialized Layer Configurations[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,2021,60(24):8911-8926.

    [4] LEE J W.Expanding simulated moving bed chromatography into ternary separations in analogy to dividing wall column distillation[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,2020,59(20):9619-9628.

    [5] NAM H G,JO S H,MUN S.Comparison of Amberchro? m?CG161C and Dowex99 as the adsorbent of a four?zone simulated moving bed process for removal of acetic acid from biomass hydrolyzate[J].Process Biochemistry,2011,46(10):2044-2053.

    [6] NICOLAOS A,MUHR L,GOTTELAND P,et al.Application of equilibrium theory to ternary moving bed configurations(four+four,five+four,eight and nine zones) I. Linear case[J].Journal of Chromatography A,2001,908(1?2):71-86.

    [7] PAREDES G,ABEL S,MAZZOTTI M,et al.Analysis of a Simulated Moving Bed Operation for Three?Fraction Separations(3F?SMB)[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,2004,43(19):6157-6167.

    [8] KURUP A S,HIDAJAT K,RAY A K.Optimal operation of a Pseudo?SMB process for ternary separation under non?ideal conditions[J].Separation and Purification Technology,2006,51(3):387-403.

    [9] AUMANN L,MORBIDELLI M.A continuous multicolumn countercurrent solvent gradient purification (MCSGP) process[J].Biotechnology and Bioengineering,2010,98(5):1043-1055.

    [10] BORGES DA S E A,PEDRUZZI I,RODRIGUES A E.Simulated moving bed technology to improve the yield of the biotechnological production of lactobionic acid and sorbitol[J].Adsorption,2010,17(1):145-158.

    [11] ZHANG Z Y,MAZZOTTI M,MORBIDELLI M.Continuous chromatographic processes with a small number of columns:Comparison of simulated moving bed with Varicol,PowerFeed,and ModiCon[J].Korean Journal of Chemical Engineering,2004,21(2):454-464.

    [12] 陳金良,姚傳義,盧英華.三區(qū)帶模擬移動(dòng)床分離鄰香蘭素與香蘭素[J].廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2017,56(4):492-498.

    [13] SCHRAMM H,KASPEREIT M ,KIENLE A,et al.Si? mulating moving bed process with cyclic modulation of the feed concentration[J].Journal of Chromatography A,2003,1006(1?2):77-86.

    [14] HE Q L,LEWEKE S,VON LIERES E.Efficient num? erical simulation of simulated moving bed chromatography with a single?column solver[J].Computers & Chemical Engineering,2018,111:183-198.

    [15] 李凌,鄧家璧,袁德成.基于量子行為的模擬移動(dòng)床的操作優(yōu)化[J].華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2018,44(4):511-517.

    [16] HE Q L,VON LIERES E,SUN Z,et al.Model?based process design of a ternary protein separation using multi?step gradient ion?exchange SMB chromatography[J].Computers & Chemical Engineering,2020,138:106851.

    [17] MUELLER I,SEIDEL?MORGENSTERN A,HAMEL C.Simulated?moving?bed technology for purification of the prebiotics galacto?oligosaccharides[J].Separation and Purification Technology,2021,271:118829.

    [18] SUPELANO R C,BARRETO JR A G,SECCHI A R.Evaluation of the optimal performance of ModiCon and ModiCon+VariCol simulated moving bed variants[J].Journal of Chromatography A,2022,1675:463182.

    [19] HWANG S,SONG J R,MAI N L,et al.Enhanced separation performance of three?zone simulated moving bed chromatography with ModiCon strategy[J].Korean Journal of Chemical Engineering,2020,37:1057-1065.

    [20] 劉陽(yáng),李凌,王港.基于ModiCon工藝的模擬移動(dòng)床分離過(guò)程仿真和優(yōu)化研究[J].化學(xué)與生物工程,2022,39(4):56-62;68.

    [21] SUPELANO R C,BARRETO JR A G,SECCHI A R.Optimal performance comparison of the simulated moving bed process variants based on the modulation of the length of zones and the feed concentration[J].Journal of Chromatography A,2021,1651:462280.

    [22] 鄢紅章,張艮水,蘭志超,等.基于粒子群算法的煙草卷接機(jī)控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)與優(yōu)化[J].機(jī)械與電子,2023,41(3):27-29.

    [23] 董華珍,聶涔.基于粒子群算法的改建道路縱斷面自動(dòng)設(shè)計(jì)研究[J].城市道橋與防洪,2023(1):205-209;25.

    (收稿日期:2023-06-29,修回日期:2024-04-19)

    Simulation Study on Improved SMB Process for the Separation of Ternary Components

    CHEN Yu?huan, LI Ling

    (School of Information Engineering, Shenyang University of Chemical Technology)

    Abstract?? Making use of five?zone simulated moving bed(SMB) process to separate the performance of ternary components was implemented, including adopting three column configurations(1?1?1?1?1, 2?2?2?2?2, 3?3?3?3?3) to analyze effect of the number of columns in the zone on the purity of the separated products. In addition, for purpose of improving the five?zone and five?column SMBs separation performance,

    (Continued on Page 534)

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