• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    三元組分分離的SMB改進(jìn)工藝仿真研究

    2024-06-07 22:56:55陳玉環(huán)李凌
    化工自動(dòng)化及儀表 2024年3期

    陳玉環(huán) 李凌

    DOI:10.20030/j.cnki.1000?3932.202403021

    摘 要 研究了五區(qū)模擬移動(dòng)床(SMB)工藝分離三元組分的性能,采用1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3共3種色譜柱配置分析區(qū)域中的色譜柱數(shù)量對(duì)分離產(chǎn)品純度的影響,同時(shí),為了提高五區(qū)五柱SMB的分離性能,采用了以下兩種優(yōu)化方法,第1種方法是采用一種改進(jìn)的SMB技術(shù),即進(jìn)料濃度可變的Modicon工藝;第2種方法是利用粒子群算法對(duì)SMB分離過(guò)程的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明,以上兩種優(yōu)化方法都可以提高分離產(chǎn)品的純度和生產(chǎn)率。

    關(guān)鍵詞 模擬移動(dòng)床 三元組分分離 色譜柱配置 Modicon進(jìn)料策略 PSO

    中圖分類號(hào) TP29??? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A?? 文章編號(hào) 1000?3932(2024)03?0516?08

    作者簡(jiǎn)介:陳玉環(huán)(1999-),碩士研究生,從事模擬移動(dòng)床控制與優(yōu)化方法的研究。

    通訊作者:李凌(1972-),副教授,從事復(fù)雜系統(tǒng)建模與控制方法的研究,lengleng0604@163.com。

    引用本文:陳玉環(huán),李凌.三元組分分離的SMB改進(jìn)工藝仿真研究[J].化工自動(dòng)化及儀表,2024,51(3):516-522;534.

    手性藥物分離一直是制藥行業(yè)關(guān)注的主要問(wèn)題,有些手性藥物分子可能存在三種異構(gòu)體,所以對(duì)于手性藥物的三元組分分離很有必要[1]。模擬移動(dòng)床(Simulated Moving Bed,SMB)作為一種現(xiàn)代分離技術(shù),不僅可以應(yīng)用于二元組分的分離,也可以應(yīng)用于三元組分的分離[2]。近年來(lái)隨著SMB色譜分離技術(shù)的不斷發(fā)展,國(guó)內(nèi)外的諸多學(xué)者提出了多種方法對(duì)三元混合組分進(jìn)行分離:采用平行柱結(jié)構(gòu),利用雙層SMB色譜分離三元混合組分[3];將兩個(gè)傳統(tǒng)的四區(qū)SMB串聯(lián),利用兩個(gè)級(jí)聯(lián)的SMB連續(xù)分離三元混合組分等[4]。然而,與使用單個(gè)模擬移動(dòng)床裝置的方法相比,上面兩種方法在制造、操作、控制和維護(hù)方面更復(fù)雜。為此,學(xué)者們開發(fā)了一系列單一模擬移動(dòng)床工藝,可以較好地應(yīng)用于三元組分的分離,包括兩區(qū)SMB工藝、五區(qū)SMB工藝[5]、八區(qū)SMB工藝[6]、九區(qū)SMB工藝[7]、三餾分SMB[8]、偽SMB工藝和多柱逆流溶劑梯度純化工藝[9]等。在上面所述的工藝中,五區(qū)SMB工藝被認(rèn)為是連續(xù)分離三元混合物的最有前途的工藝之一[10]。

    筆者采用2-提取液五區(qū)SMB(即三元混合物分別在提余液口、1號(hào)和2號(hào)提取液口中產(chǎn)生)分離三元混合物,為了分析區(qū)域中的色譜柱數(shù)量對(duì)分離產(chǎn)品純度的影響,采用1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3共3種色譜柱配置排列,結(jié)果表明,五區(qū)五柱SMB不僅可以縮短處理時(shí)間,提高整個(gè)過(guò)程的處理效率,而且能夠提高中間保留組分的分離純度和弱保留組分的生產(chǎn)率。

    為了提高SMB的分離效率,在傳統(tǒng)SMB的基礎(chǔ)上,提出了一些新的技術(shù),例如超臨界SMB、溫度梯度SMB及濃度梯度SMB等[11]。近年來(lái),研究學(xué)者通過(guò)在更復(fù)雜的動(dòng)態(tài)條件下操作SMB來(lái)實(shí)現(xiàn)分離效果的提升。例如合理配置各區(qū)域色譜柱的Varicol工藝[12]、對(duì)進(jìn)料流量進(jìn)行調(diào)節(jié)的PowerFeed工藝和周期性調(diào)節(jié)進(jìn)料濃度的Modicon工藝[13]。在上述操作中,不會(huì)像傳統(tǒng)的SMB一樣在一個(gè)切換周期內(nèi)保持條件恒定不變,而是允許在一個(gè)切換周期內(nèi)分別改變色譜柱配置、流體流速或進(jìn)料濃度,從而提高SMB的分離效率。

    為了提高五區(qū)五柱SMB的分離效率,筆者采用以下兩種方法進(jìn)行優(yōu)化,第1種是采用進(jìn)料濃度可變的Modicon工藝,與恒定進(jìn)料策略相比,Modicon工藝可以在一個(gè)切換周期內(nèi)改變進(jìn)料濃度;第2種是利用粒子群優(yōu)化算法(PSO)對(duì)SMB分離過(guò)程進(jìn)行單目標(biāo)操作優(yōu)化,仿真結(jié)果表明,這兩種方法都可以優(yōu)化五區(qū)五柱SMB的分離過(guò)程。

    1 三元混合物的五區(qū)SMB分離

    假設(shè)要進(jìn)行分離的3個(gè)混合物分別為組分A、B和C,其中組分A是強(qiáng)保留組分,組分B是中間保留組分,組分C是弱保留組分。五區(qū)SMB可以在四區(qū)SMB的基礎(chǔ)上進(jìn)行構(gòu)造,以下是兩種構(gòu)造五區(qū)SMB的方案。方案一:在第Ⅱ區(qū)中引入側(cè)流,將該區(qū)分成兩個(gè)區(qū)域,這種配置被命名為2-提取液五區(qū)SMB,側(cè)流被稱為提取液2,如圖1所示。方案二:在提余液區(qū)域中引入側(cè)流,將產(chǎn)生兩個(gè)提余液流,這種配置被命名為2-提余液五區(qū)SMB,側(cè)流被稱為提余液2,如圖2所示。筆者采用2-提取液五區(qū)SMB(方案一)分離三元混合物[14]。

    2 模擬移動(dòng)床的建模及模型求解

    2.1 色譜柱模型

    利用一般速率理論建立的色譜柱基本模型如下:

    +F+u=D? (1)

    傳質(zhì)方程為:

    =-k(q-q),i=1,2,…,n (2)

    q=f(c,…,c) (3)

    邊界條件為:

    c(0,t)=ψ(t) (4)

    =0 (5)

    初始條件為:

    c(x,0)=c (6)

    q(x,0)=q?????? (7)

    其中,F(xiàn)為相比;q和c分別表示組分i在固相和液相中的濃度,D為軸向擴(kuò)散系數(shù),ψ(t)為邊界條件函數(shù),L為柱長(zhǎng)度,k為傳質(zhì)系數(shù),q為達(dá)到吸附平衡時(shí)組分i的濃度,x和t分別表示柱長(zhǎng)度和時(shí)間微元,u表示液體流速。

    2.2 線性吸附等溫線模型

    q和c之間的平衡關(guān)系通常用吸附等溫線模型來(lái)表示,筆者采用線性吸附等溫線模型來(lái)描述固體與液體之間的吸附作用[15],其形式為:

    q=Gc? (8)

    其中,q表示固體中吸附組分的濃度,G表示吸附常數(shù),c表示液體中被吸附組分的平衡濃度。

    2.3 節(jié)點(diǎn)物料平衡模型

    五區(qū)SMB中每個(gè)區(qū)域的物料平衡關(guān)系如下:

    洗脫液入口

    Q=Q+Q

    C(t,z=0)=? (9)

    提取液1提取口

    Q=Q-Q

    C(t,z=0)=c(t,z=L) (10)

    提取液2提取口

    Q=Q-Q

    C(t,z=0)=c(t,z=L) (11)

    原料進(jìn)料口

    Q=Q+Q

    C(t,z=0)= (12)

    提余液提取口

    Q=Q-Q

    C(t,z=0)=c(t,z=L)(13)

    其中,Q、Q、Q、Q、Q分別為第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ區(qū)的流量;Q、Q、Q、Q、Q分別為洗脫液、提取液1、提取液2、進(jìn)料、提余液的流量;C為組分i的進(jìn)口濃度;z=0和z=L分別為第j區(qū)的進(jìn)、出口位置;C和Q分別為進(jìn)料中組分i的濃度和流量。

    2.4 模型求解

    筆者利用CADET?SMB軟件包(2.12版)對(duì)SMB的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。CADET?SMB軟件是采用連續(xù)相方法(CFD)與離散相方法(DEM)相結(jié)合的方法來(lái)求解SMB數(shù)學(xué)模型的。CFD方法主要用于SMB中流動(dòng)相的模擬,用于計(jì)算流動(dòng)相的速度、溫度及物質(zhì)濃度等物理量。DEM方法則主要用于SMB中固定相的運(yùn)動(dòng)模擬,用于計(jì)算顆粒的軌跡、速度、運(yùn)動(dòng)狀態(tài)及形態(tài)變化等[16]。

    3 區(qū)域中的柱數(shù)對(duì)SMB分離性能的影響

    為了研究區(qū)域中不同色譜柱數(shù)量對(duì)五區(qū)SMB分離性能的影響,筆者考慮了1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3這3種色譜柱配置。為了比較,對(duì)這3種柱配置采用相同的操作條件進(jìn)行分離實(shí)驗(yàn),仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3~5所示,計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1。

    從圖3~5和表1可以看出,五區(qū)SMB分離三元混合組分時(shí),對(duì)于中間保留組分(提取液2)的分離純度較低,這是由于該組分處于前后兩種組分之間,而且通常具有與前后兩種組分相似或相近的物化性質(zhì),使得在分離過(guò)程中很難被完全分離。此外,中間組分通常被前后兩種組分夾在中間,導(dǎo)致其脫附速率慢,難以達(dá)到較高的純度[17]。與另外兩種色譜柱配置相比,五區(qū)五柱SMB具有以下優(yōu)點(diǎn):可以縮短處理時(shí)間,提高整個(gè)過(guò)程的處理效率;使用的柱子數(shù)量較少,這意味著使用的吸附劑較少,能夠降低運(yùn)行成本[18]。同時(shí),由表1可知,五區(qū)五柱SMB能夠以較少的提余液、提取液1純度犧牲獲得較高的提取液2純度,而且能夠提高提余液在每個(gè)切換時(shí)間的生產(chǎn)率。接下來(lái),針對(duì)五區(qū)五柱SMB中間組分分離純度較低的問(wèn)題,筆者采用一種先進(jìn)的SMB技術(shù)(Modicon工藝)并利用PSO算法對(duì)SMB的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

    4 采用Modicon工藝提高SMB的分離性能

    筆者利用Modicon工藝提高傳統(tǒng)五區(qū)五柱SMB的分離效率,與傳統(tǒng)進(jìn)料策略相比,Modicon進(jìn)料策略可以在切換周期內(nèi)改變進(jìn)料濃度,但它保持平均總進(jìn)料濃度與傳統(tǒng)進(jìn)料策略濃度相同[19]。圖6顯示了兩種不同的Modicon模式:

    a. 在0~t(t為切換時(shí)間)內(nèi),進(jìn)料濃度為1.00 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為1.75 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為0.25 g/m3,這種進(jìn)料模式稱為Modicon1;

    b. 在0~t內(nèi),進(jìn)料濃度為0.50 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為1.50 g/m3,在t~t內(nèi),進(jìn)料濃度為1.00 g/m3,這種進(jìn)料模式稱為Modicon2。

    在Modicon1與Modicon2進(jìn)料策略下,三組分的分離仿真圖分別如圖7、8所示[20]。Modicon進(jìn)料策略與傳統(tǒng)進(jìn)料策略下的分離情況見(jiàn)表2。

    由圖7、8和表2可知,在相同的分離條件下,采用Modicon1工藝顯著提高了傳統(tǒng)SMB工藝的分離性能,使得提取液2的分離純度從69.357 9%提高到了83.797 5%,提升幅度為20.82%,提取液1在每個(gè)切換時(shí)間的生產(chǎn)率也有了較大提升,提升幅度達(dá)到了31.29%。但是,采用Modicon2工藝對(duì)傳統(tǒng)SMB工藝的分離性能影響并不顯著[21]。

    5 五區(qū)五柱SMB操作參數(shù)的優(yōu)化

    PSO算法是通過(guò)模仿鳥群或魚群等生物的聚集行為而提出的一種啟發(fā)式優(yōu)化算法。PSO算法的基本思想是:一群“粒子”在搜索空間中漫游,并在每次迭代時(shí)更新其速度和位置,向其個(gè)體最佳位置和群體最佳位置收斂,從而達(dá)到全局最優(yōu)解[22]。

    筆者利用PSO算法對(duì)五區(qū)五柱SMB的操作參數(shù)進(jìn)行單目標(biāo)優(yōu)化,以提取液1、提取液2和提余液三者的生產(chǎn)率加和后最大化為優(yōu)化目標(biāo),限制條件設(shè)置為提取液1、提取液2和提余液三組分的分離純度分別高于99.00%、69.46%和97.50%,通過(guò)仿真實(shí)驗(yàn)對(duì)五區(qū)五柱SMB的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化的參數(shù)包括色譜柱長(zhǎng)度L、切換時(shí)間t、流量回收率Q、進(jìn)料流量Q、洗脫液流量Q、提取液1流量Q、提取液2流量Q。經(jīng)過(guò)20次迭代后,算法收斂,優(yōu)化后的三組分分離仿真圖如圖9所示,優(yōu)化結(jié)果見(jiàn)表3[23]。

    從圖9和表3中可以看出,經(jīng)過(guò)算法優(yōu)化,各組分的生產(chǎn)率都得到了較大提升,提升幅度都達(dá)到了80%以上,提取液2的純度也從69.357 9%提升到了74.929 3%。

    6 結(jié)束語(yǔ)

    三元混合物的分離在生物制藥、食品加工、環(huán)保及化工等生產(chǎn)領(lǐng)域中得到了廣泛的應(yīng)用,筆者在傳統(tǒng)SMB技術(shù)上進(jìn)行改進(jìn),利用五區(qū)SMB來(lái)分離三元混合物。為了分析區(qū)域中的色譜柱數(shù)量對(duì)分離產(chǎn)品純度的影響,采用了1?1?1?1?1、2?2?2?2?2、3?3?3?3?3這3種色譜柱配置排列,從仿真結(jié)果可以看出,五區(qū)五柱SMB對(duì)三元混合物的分離效果是最好的。同時(shí),為了提高五區(qū)五柱SMB對(duì)中間保留組分的分離能力,筆者采用一種先進(jìn)的SMB技術(shù)(Modicon工藝)并利用PSO算法對(duì)SMB的操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明,以上兩種方法都可以提高五區(qū)五柱SMB的分離效率和產(chǎn)品質(zhì)量,改善五區(qū)五柱SMB對(duì)中間保留組分的分離效果。

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1] 左優(yōu),馬瑞雪,于紫玲,等.反相高效液相色譜法拆分三種非甾體抗炎藥物對(duì)映體[J].分析試驗(yàn)室,2019,38(4):465-469.

    [2] ANICETO J P S,AZENHA I S,DOMINGUES F M J,et al.Design and optimization? of a simulated moving bed unit for the separation of betulinic,oleanolic and ursolic acids mixtures:Experimental and modeling studies[J].Separation and Purification Technology,2018,192:401-411.

    [3] LEE J W.Double?Layer Simulated Moving Bed Chroma? tography for Ternary Separations:Serialized Layer Configurations[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,2021,60(24):8911-8926.

    [4] LEE J W.Expanding simulated moving bed chromatography into ternary separations in analogy to dividing wall column distillation[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,2020,59(20):9619-9628.

    [5] NAM H G,JO S H,MUN S.Comparison of Amberchro? m?CG161C and Dowex99 as the adsorbent of a four?zone simulated moving bed process for removal of acetic acid from biomass hydrolyzate[J].Process Biochemistry,2011,46(10):2044-2053.

    [6] NICOLAOS A,MUHR L,GOTTELAND P,et al.Application of equilibrium theory to ternary moving bed configurations(four+four,five+four,eight and nine zones) I. Linear case[J].Journal of Chromatography A,2001,908(1?2):71-86.

    [7] PAREDES G,ABEL S,MAZZOTTI M,et al.Analysis of a Simulated Moving Bed Operation for Three?Fraction Separations(3F?SMB)[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,2004,43(19):6157-6167.

    [8] KURUP A S,HIDAJAT K,RAY A K.Optimal operation of a Pseudo?SMB process for ternary separation under non?ideal conditions[J].Separation and Purification Technology,2006,51(3):387-403.

    [9] AUMANN L,MORBIDELLI M.A continuous multicolumn countercurrent solvent gradient purification (MCSGP) process[J].Biotechnology and Bioengineering,2010,98(5):1043-1055.

    [10] BORGES DA S E A,PEDRUZZI I,RODRIGUES A E.Simulated moving bed technology to improve the yield of the biotechnological production of lactobionic acid and sorbitol[J].Adsorption,2010,17(1):145-158.

    [11] ZHANG Z Y,MAZZOTTI M,MORBIDELLI M.Continuous chromatographic processes with a small number of columns:Comparison of simulated moving bed with Varicol,PowerFeed,and ModiCon[J].Korean Journal of Chemical Engineering,2004,21(2):454-464.

    [12] 陳金良,姚傳義,盧英華.三區(qū)帶模擬移動(dòng)床分離鄰香蘭素與香蘭素[J].廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2017,56(4):492-498.

    [13] SCHRAMM H,KASPEREIT M ,KIENLE A,et al.Si? mulating moving bed process with cyclic modulation of the feed concentration[J].Journal of Chromatography A,2003,1006(1?2):77-86.

    [14] HE Q L,LEWEKE S,VON LIERES E.Efficient num? erical simulation of simulated moving bed chromatography with a single?column solver[J].Computers & Chemical Engineering,2018,111:183-198.

    [15] 李凌,鄧家璧,袁德成.基于量子行為的模擬移動(dòng)床的操作優(yōu)化[J].華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2018,44(4):511-517.

    [16] HE Q L,VON LIERES E,SUN Z,et al.Model?based process design of a ternary protein separation using multi?step gradient ion?exchange SMB chromatography[J].Computers & Chemical Engineering,2020,138:106851.

    [17] MUELLER I,SEIDEL?MORGENSTERN A,HAMEL C.Simulated?moving?bed technology for purification of the prebiotics galacto?oligosaccharides[J].Separation and Purification Technology,2021,271:118829.

    [18] SUPELANO R C,BARRETO JR A G,SECCHI A R.Evaluation of the optimal performance of ModiCon and ModiCon+VariCol simulated moving bed variants[J].Journal of Chromatography A,2022,1675:463182.

    [19] HWANG S,SONG J R,MAI N L,et al.Enhanced separation performance of three?zone simulated moving bed chromatography with ModiCon strategy[J].Korean Journal of Chemical Engineering,2020,37:1057-1065.

    [20] 劉陽(yáng),李凌,王港.基于ModiCon工藝的模擬移動(dòng)床分離過(guò)程仿真和優(yōu)化研究[J].化學(xué)與生物工程,2022,39(4):56-62;68.

    [21] SUPELANO R C,BARRETO JR A G,SECCHI A R.Optimal performance comparison of the simulated moving bed process variants based on the modulation of the length of zones and the feed concentration[J].Journal of Chromatography A,2021,1651:462280.

    [22] 鄢紅章,張艮水,蘭志超,等.基于粒子群算法的煙草卷接機(jī)控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)與優(yōu)化[J].機(jī)械與電子,2023,41(3):27-29.

    [23] 董華珍,聶涔.基于粒子群算法的改建道路縱斷面自動(dòng)設(shè)計(jì)研究[J].城市道橋與防洪,2023(1):205-209;25.

    (收稿日期:2023-06-29,修回日期:2024-04-19)

    Simulation Study on Improved SMB Process for the Separation of Ternary Components

    CHEN Yu?huan, LI Ling

    (School of Information Engineering, Shenyang University of Chemical Technology)

    Abstract?? Making use of five?zone simulated moving bed(SMB) process to separate the performance of ternary components was implemented, including adopting three column configurations(1?1?1?1?1, 2?2?2?2?2, 3?3?3?3?3) to analyze effect of the number of columns in the zone on the purity of the separated products. In addition, for purpose of improving the five?zone and five?column SMBs separation performance,

    (Continued on Page 534)

    黄片小视频在线播放| 日本熟妇午夜| 黑人欧美特级aaaaaa片| 香蕉丝袜av| 长腿黑丝高跟| 亚洲精品美女久久av网站| 在线天堂中文资源库| 波多野结衣高清作品| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 99国产精品一区二区三区| 国产亚洲精品一区二区www| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 国产在线精品亚洲第一网站| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 成年人黄色毛片网站| av在线天堂中文字幕| 亚洲中文av在线| 国产私拍福利视频在线观看| 自线自在国产av| 日韩精品青青久久久久久| 国产精品1区2区在线观看.| 白带黄色成豆腐渣| 日本熟妇午夜| 国产成人精品久久二区二区免费| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产精品久久视频播放| 日韩大码丰满熟妇| 中国美女看黄片| 99热只有精品国产| 成人三级黄色视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产一卡二卡三卡精品| 男女下面进入的视频免费午夜 | 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲三区欧美一区| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 色婷婷久久久亚洲欧美| 激情在线观看视频在线高清| 国产精品一区二区免费欧美| 黄片播放在线免费| 可以在线观看毛片的网站| 两个人看的免费小视频| 中文字幕最新亚洲高清| 无人区码免费观看不卡| bbb黄色大片| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 中亚洲国语对白在线视频| 桃红色精品国产亚洲av| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 满18在线观看网站| 欧美黑人巨大hd| 男人的好看免费观看在线视频 | 色播亚洲综合网| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产真人三级小视频在线观看| 午夜福利欧美成人| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲美女黄片视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 黄色 视频免费看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 手机成人av网站| 亚洲三区欧美一区| 麻豆成人av在线观看| 在线播放国产精品三级| 黄色丝袜av网址大全| 中文字幕人妻熟女乱码| 色精品久久人妻99蜜桃| 桃红色精品国产亚洲av| 精品久久久久久久末码| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 成人av一区二区三区在线看| 日韩欧美 国产精品| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲 欧美一区二区三区| 脱女人内裤的视频| 久久 成人 亚洲| 欧美国产精品va在线观看不卡| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产熟女午夜一区二区三区| 免费在线观看日本一区| 他把我摸到了高潮在线观看| 怎么达到女性高潮| 久久香蕉国产精品| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产成人精品无人区| 久久国产精品影院| bbb黄色大片| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 一本精品99久久精品77| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产亚洲精品一区二区www| 这个男人来自地球电影免费观看| 久久精品人妻少妇| 日本在线视频免费播放| 成人亚洲精品一区在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 黄片大片在线免费观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美中文综合在线视频| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲国产精品合色在线| 国产真实乱freesex| avwww免费| 在线国产一区二区在线| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲国产精品999在线| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 午夜激情av网站| 国产精品野战在线观看| 国产单亲对白刺激| 1024手机看黄色片| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 免费电影在线观看免费观看| 日本熟妇午夜| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产精品一区二区三区四区久久 | 亚洲成人免费电影在线观看| 少妇的丰满在线观看| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 午夜福利在线在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产精品,欧美在线| 18禁美女被吸乳视频| e午夜精品久久久久久久| 成人欧美大片| 黄色 视频免费看| 久久中文看片网| 啪啪无遮挡十八禁网站| 91麻豆av在线| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产精品99久久99久久久不卡| 日韩成人在线观看一区二区三区| 露出奶头的视频| 亚洲精品久久国产高清桃花| 一进一出抽搐动态| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲国产欧美网| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲欧美日韩无卡精品| 18禁国产床啪视频网站| av视频在线观看入口| 久久中文字幕一级| 欧美成人性av电影在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产精品av久久久久免费| 听说在线观看完整版免费高清| 俄罗斯特黄特色一大片| 在线天堂中文资源库| 亚洲一码二码三码区别大吗| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲专区字幕在线| 日本五十路高清| 免费电影在线观看免费观看| 黄频高清免费视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产激情欧美一区二区| 一级黄色大片毛片| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲,欧美精品.| 国产成人精品无人区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 超碰成人久久| 丝袜在线中文字幕| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 欧美一级a爱片免费观看看 | 黄色毛片三级朝国网站| 久久香蕉精品热| 国产一卡二卡三卡精品| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 亚洲五月天丁香| 麻豆成人午夜福利视频| 色尼玛亚洲综合影院| 日韩精品中文字幕看吧| 日韩精品青青久久久久久| 久久久久久久午夜电影| 日韩高清综合在线| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 一本大道久久a久久精品| 色在线成人网| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 久久青草综合色| 精品不卡国产一区二区三区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 久久青草综合色| 大型黄色视频在线免费观看| 国产成人精品无人区| 日韩大尺度精品在线看网址| 午夜福利一区二区在线看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 99国产精品一区二区三区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| a级毛片在线看网站| 日日摸夜夜添夜夜添小说| av欧美777| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 精品福利观看| 久久久久久久午夜电影| 精品第一国产精品| 精品久久久久久,| 午夜精品在线福利| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲av电影在线进入| 一本精品99久久精品77| 日韩精品免费视频一区二区三区| 在线看三级毛片| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美日韩乱码在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 日本一区二区免费在线视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| av在线天堂中文字幕| 国产在线精品亚洲第一网站| 久久狼人影院| 女人被狂操c到高潮| 999久久久精品免费观看国产| 欧美激情 高清一区二区三区| 99久久精品国产亚洲精品| 一区二区三区激情视频| 最近最新免费中文字幕在线| 国产伦在线观看视频一区| 在线免费观看的www视频| 性欧美人与动物交配| 国产一区二区三区视频了| 99国产综合亚洲精品| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲成a人片在线一区二区| 在线观看www视频免费| 日日干狠狠操夜夜爽| 真人做人爱边吃奶动态| 在线免费观看的www视频| 欧美一级毛片孕妇| 色在线成人网| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 精品国产亚洲在线| 久久精品成人免费网站| 热re99久久国产66热| 午夜福利欧美成人| www国产在线视频色| 老熟妇仑乱视频hdxx| 视频在线观看一区二区三区| 白带黄色成豆腐渣| 国产精品精品国产色婷婷| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 18禁黄网站禁片免费观看直播| tocl精华| 手机成人av网站| 国产精品精品国产色婷婷| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲成a人片在线一区二区| 老汉色∧v一级毛片| 人成视频在线观看免费观看| 日本熟妇午夜| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 丁香六月欧美| 99在线人妻在线中文字幕| 国产片内射在线| 精品久久久久久,| 一进一出抽搐动态| 国产一区二区三区视频了| 日本 欧美在线| 无限看片的www在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 观看免费一级毛片| 18禁国产床啪视频网站| 美女扒开内裤让男人捅视频| 搡老岳熟女国产| 99热6这里只有精品| 亚洲熟女毛片儿| 国产成人精品无人区| 91九色精品人成在线观看| 亚洲熟妇熟女久久| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 在线永久观看黄色视频| 日本在线视频免费播放| 婷婷六月久久综合丁香| 精品午夜福利视频在线观看一区| 午夜影院日韩av| 国产成人av教育| 一区二区三区激情视频| 男人的好看免费观看在线视频 | 黄色女人牲交| 久久伊人香网站| 国产真人三级小视频在线观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产高清视频在线播放一区| 成年人黄色毛片网站| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲av熟女| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 成人亚洲精品一区在线观看| 中文字幕高清在线视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 九色国产91popny在线| 国产高清激情床上av| av免费在线观看网站| 免费看美女性在线毛片视频| 香蕉久久夜色| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲专区字幕在线| 搡老妇女老女人老熟妇| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 99在线人妻在线中文字幕| 两个人看的免费小视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 午夜成年电影在线免费观看| 999精品在线视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 制服人妻中文乱码| 在线观看66精品国产| 国产黄a三级三级三级人| 国产精品亚洲av一区麻豆| 又黄又爽又免费观看的视频| 宅男免费午夜| av片东京热男人的天堂| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 亚洲精品国产一区二区精华液| 亚洲精品中文字幕在线视频| 欧美性猛交黑人性爽| 免费在线观看成人毛片| 色老头精品视频在线观看| 99热只有精品国产| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 免费无遮挡裸体视频| 久久久久久久精品吃奶| 激情在线观看视频在线高清| 免费人成视频x8x8入口观看| 又黄又爽又免费观看的视频| 一级片免费观看大全| 亚洲一区中文字幕在线| 一个人观看的视频www高清免费观看 | av超薄肉色丝袜交足视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 性色av乱码一区二区三区2| 国产熟女xx| 天天添夜夜摸| 欧美乱色亚洲激情| 51午夜福利影视在线观看| 国产亚洲精品一区二区www| 俄罗斯特黄特色一大片| 91九色精品人成在线观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 真人做人爱边吃奶动态| 俄罗斯特黄特色一大片| 超碰成人久久| 免费搜索国产男女视频| 一级a爱视频在线免费观看| 一级片免费观看大全| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久精品成人免费网站| 999久久久精品免费观看国产| 久久性视频一级片| 老熟妇仑乱视频hdxx| 在线观看日韩欧美| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 婷婷精品国产亚洲av在线| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 后天国语完整版免费观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 好男人在线观看高清免费视频 | 久久精品国产99精品国产亚洲性色| av中文乱码字幕在线| 很黄的视频免费| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 久久99热这里只有精品18| svipshipincom国产片| 国产又色又爽无遮挡免费看| 久久伊人香网站| 久久天堂一区二区三区四区| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲性夜色夜夜综合| 一本大道久久a久久精品| 51午夜福利影视在线观看| 女性被躁到高潮视频| 欧美黑人巨大hd| 精品不卡国产一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 97碰自拍视频| 首页视频小说图片口味搜索| 一区福利在线观看| 最近最新中文字幕大全电影3 | 亚洲欧美精品综合久久99| 亚洲国产看品久久| 久久久久精品国产欧美久久久| 日本一区二区免费在线视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产v大片淫在线免费观看| avwww免费| 在线播放国产精品三级| 久久精品影院6| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 成人免费观看视频高清| 成人永久免费在线观看视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 曰老女人黄片| 久久性视频一级片| 国产高清视频在线播放一区| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 三级毛片av免费| www.自偷自拍.com| 性欧美人与动物交配| 丁香欧美五月| 国产v大片淫在线免费观看| 午夜a级毛片| 欧美大码av| 88av欧美| 9191精品国产免费久久| 大型av网站在线播放| 国产精品亚洲一级av第二区| 久久精品国产清高在天天线| 午夜免费鲁丝| 美女午夜性视频免费| 一进一出抽搐动态| 久久精品91蜜桃| 成人午夜高清在线视频 | 亚洲片人在线观看| 一级作爱视频免费观看| 午夜激情av网站| av在线天堂中文字幕| 亚洲精品av麻豆狂野| 岛国视频午夜一区免费看| 午夜成年电影在线免费观看| 国产在线观看jvid| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 999久久久精品免费观看国产| 最近最新免费中文字幕在线| 超碰成人久久| 久久中文字幕人妻熟女| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲男人天堂网一区| svipshipincom国产片| 欧美在线黄色| 亚洲免费av在线视频| 亚洲 国产 在线| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产精品免费视频内射| 制服丝袜大香蕉在线| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产男靠女视频免费网站| 亚洲欧美激情综合另类| 午夜福利高清视频| 两性夫妻黄色片| 欧美一级毛片孕妇| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 999精品在线视频| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 两个人视频免费观看高清| 国产成人精品久久二区二区免费| 99在线人妻在线中文字幕| 精品午夜福利视频在线观看一区| 一进一出抽搐gif免费好疼| 欧美黑人巨大hd| 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲精品中文字幕一二三四区| 午夜免费鲁丝| 国产高清激情床上av| 国产精品亚洲av一区麻豆| 久久欧美精品欧美久久欧美| 后天国语完整版免费观看| 国产高清视频在线播放一区| 男人操女人黄网站| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 欧美乱妇无乱码| 欧美成人午夜精品| 午夜福利视频1000在线观看| 在线观看www视频免费| 俺也久久电影网| 亚洲一区二区三区不卡视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲第一av免费看| 性欧美人与动物交配| 神马国产精品三级电影在线观看 | 精品一区二区三区四区五区乱码| 曰老女人黄片| 精品久久久久久久毛片微露脸| 日本一本二区三区精品| 黄色成人免费大全| cao死你这个sao货| 黑人操中国人逼视频| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 黄色视频,在线免费观看| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲久久久国产精品| 亚洲一区二区三区不卡视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产久久久一区二区三区| 在线天堂中文资源库| www日本在线高清视频| 两性夫妻黄色片| 日韩成人在线观看一区二区三区| 最近最新中文字幕大全电影3 | 中文字幕av电影在线播放| 日韩欧美免费精品| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 国产v大片淫在线免费观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美乱色亚洲激情| 国产色视频综合| 久久国产乱子伦精品免费另类| 久久午夜综合久久蜜桃| 久久中文字幕一级| 亚洲电影在线观看av| av片东京热男人的天堂| 在线免费观看的www视频| 国产99久久九九免费精品| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 亚洲专区字幕在线| 亚洲人成77777在线视频| 一本综合久久免费| 欧美成人性av电影在线观看| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 制服丝袜大香蕉在线| av电影中文网址| 一夜夜www| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 成人手机av| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 免费看美女性在线毛片视频| 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 日韩欧美免费精品| 老司机在亚洲福利影院| 视频在线观看一区二区三区| 欧美三级亚洲精品| 免费在线观看成人毛片| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 男女那种视频在线观看| 哪里可以看免费的av片| 99久久99久久久精品蜜桃| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 夜夜夜夜夜久久久久| av欧美777| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 99在线人妻在线中文字幕| 韩国av一区二区三区四区| 满18在线观看网站| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日本五十路高清| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 看黄色毛片网站| av视频在线观看入口| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产亚洲av嫩草精品影院| 一进一出抽搐gif免费好疼| 免费看日本二区| 国产高清激情床上av| 怎么达到女性高潮| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 深夜精品福利| 视频区欧美日本亚洲| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲国产精品成人综合色| 国产精品久久久av美女十八| 级片在线观看| 国内精品久久久久久久电影| www.熟女人妻精品国产| 国产精品一区二区三区四区久久 | 欧美日本亚洲视频在线播放| 久久久久国产一级毛片高清牌| 日本 av在线| 国产在线精品亚洲第一网站| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 亚洲av熟女| 亚洲成人免费电影在线观看| 久99久视频精品免费| 波多野结衣av一区二区av| 国产亚洲欧美精品永久| 在线免费观看的www视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 免费看美女性在线毛片视频| 婷婷精品国产亚洲av| 国产色视频综合| 嫩草影视91久久| 成人亚洲精品av一区二区| 天堂√8在线中文|