BNCT治療束γ能譜儀的校準(zhǔn)方法研究

張書峰,石 斌,肖鴻飛,陳 軍,*,劉蘊韜,*,張慶賢,宋明哲

(1.中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413;2.成都理工大學(xué),四川 成都 610059)

BNCT作為二元靶向療法[1],理論上可選擇性地將高LET的α粒子及7Li離子輸送至腫瘤細(xì)胞,且不危及正常組織,是一種理想的治療手段。1951年,在布魯克海文國家實驗室(BNL)進行了第1個硼中子俘獲療法(BNCT)臨床試驗[2],后續(xù)在世界各地的反應(yīng)堆上進行了多次實驗[3-5],證明了其有效性。由于核反應(yīng)堆難以用于醫(yī)療用途,基于加速器的BNCT正在積極發(fā)展中[6]。BNCT是綜合學(xué)科,涉及中子源、藥物、成像及治療計劃,需要各界人員的共同努力。隨著各項技術(shù)的改進,BNCT的精準(zhǔn)治療可達到預(yù)期效果。

BNCT的劑量成分主要包括10B劑量、中子劑量、質(zhì)子劑量和光子劑量,除10B劑量外均為污染劑量。其中光子劑量分為兩部分,治療束中伴隨的γ射線和在人體組織中引起的γ成分。組織中氫捕獲熱中子(1H(n,γ)2H)產(chǎn)生的2.2 MeV γ射線可通過蒙特卡羅模擬準(zhǔn)確得到;而由于束慢化及整形系統(tǒng)中所用的材料存在各種雜質(zhì),在高強度中子束流照射下會產(chǎn)生難以預(yù)知的γ射線,治療束內(nèi)伴隨的γ射線部分無法利用計算準(zhǔn)確獲取,因此需通過實驗確認(rèn)。γ能譜儀利用直接測量法獲取測量譜,但需通過響應(yīng)函數(shù)解譜才能得到源項γ能譜。為確保譜儀關(guān)鍵參數(shù)的準(zhǔn)確可靠,本文開展譜儀的響應(yīng)函數(shù)校準(zhǔn)方法的研究,使其溯源至標(biāo)準(zhǔn)γ射線源,并利用MCNP建立譜儀的響應(yīng)函數(shù)。

1 γ能譜儀結(jié)構(gòu)

BNCT治療束的要求為超熱束中子注量率>109cm-2·s-1,γ注量率<107cm-2·s-1。設(shè)計過程參考醫(yī)院中子照射器(IHNI)[7]超熱中子束的中子和γ源項的能譜、半徑及方向余弦分布,利用MCNP模擬優(yōu)化設(shè)計了中子和γ屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)的幾何結(jié)構(gòu),該譜儀也適用于其他BNCT治療束。

設(shè)計中考慮了以下幾個主要因素:盡可能屏蔽掉中子,以避免探測器的輻射損傷;探測器的計數(shù)率應(yīng)滿足電子學(xué)系統(tǒng)的要求,以使測量的脈沖幅度譜不因計數(shù)率過高(死時間過大)而出現(xiàn)堆壘現(xiàn)象;盡可能降低次級γ射線計數(shù)的占比;重量和體積的可操作性。計算了多種幾何結(jié)構(gòu)的組合,綜合考慮以上幾個方面,最終確定的γ能譜示意圖見圖1,其中,探測器采用高分辨率的HPGe探測器;中子屏蔽體由兩部分組成,靠近束出口處為聚乙烯(直徑45 cm,厚度30 cm);γ準(zhǔn)直器前為聚乙烯(直徑24 cm,厚度15 cm)和Li2CO3(直徑23 cm,厚度5 cm);γ準(zhǔn)直器由鉛(探頭周圍鉛厚度為6 cm)和鎢(直徑16 cm,厚度10 cm)組成,鎢中心開一直徑3 cm的準(zhǔn)直孔。

圖1 γ能譜儀結(jié)構(gòu)示意圖

2 γ能譜儀響應(yīng)函數(shù)的校準(zhǔn)

由于中子和γ屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)的存在,因而無法直接通過實驗的方法校準(zhǔn)整個譜儀系統(tǒng)的響應(yīng)函數(shù)。通過經(jīng)驗和分析可知,影響譜儀響應(yīng)函數(shù)的因素主要包括:HPGe探測器的幾何結(jié)構(gòu)(材料和尺寸)及死層分布;中子和γ屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)的幾何結(jié)構(gòu)(材料和尺寸)。其中,HPGe探測器的尺寸由X照相得到,中子和γ屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)的幾何結(jié)構(gòu)可通過材料分析和精細(xì)的幾何測量準(zhǔn)確測定,唯一無法利用上述方法確定的是HPGe探測器的死層分布,因此只能采用實驗方法得到該參數(shù)。然后建立整個譜儀系統(tǒng)的精確模型,通過蒙特卡羅模擬計算得到較準(zhǔn)確的譜儀響應(yīng)函數(shù)。

2.1 裸探測器的校準(zhǔn)

HPGe探測器死層分布的確定方法如下:利用標(biāo)準(zhǔn)γ源和高能γ參考輻射場校準(zhǔn)HPGe探測器的效率,同時通過蒙特卡羅模擬計算HPGe探測器的效率,兩者對比調(diào)整死層的位置和厚度,使校準(zhǔn)和計算的探測效率一致,由此可確定HPGe探測器的死層分布[8-9]。具體工作過程如下。

首先,利用標(biāo)準(zhǔn)γ源和高能γ參考輻射場校準(zhǔn)HPGe探測器的效率,采用的γ源和高能γ參考輻射場具體參數(shù)列于表1、2,能量范圍覆蓋100 keV～11 MeV。實驗室已具備半衰期較長的標(biāo)準(zhǔn)γ源:241Am、133Ba、137Cs、60Co和152Eu[10],能量可覆蓋至1.4 MeV。56Co放射源半衰期較短(T1/2=77.2 d),由質(zhì)子轟擊鐵靶(56Fe(p,n)56Co)制備得到。鐵靶厚度為198.72 μm、純度為99.99%,質(zhì)子束由HI-13串列加速器提供,由于反應(yīng)截面在質(zhì)子能量為13 MeV時最大為393.308 mb[11],經(jīng)過SRIM計算,入射質(zhì)子能量為14.78 MeV時,該反應(yīng)的產(chǎn)額最大,可在短時間內(nèi)得到所需活度的56Co放射性γ源。通過反康普頓低本底γ譜儀對56Co活度進行定值,得到其活度為5.34×105Bq,其相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.86%,由此將能量擴展至3.5 MeV。在利用標(biāo)準(zhǔn)γ源校準(zhǔn)時探測器與源的距離(源距)為25 cm。

表1 HPGe探測器效率校準(zhǔn)采用的標(biāo)準(zhǔn)γ源

表2 HPGe探測器效率校準(zhǔn)采用的高能γ參考輻射場

為校準(zhǔn)HPGe探測器在高能區(qū)(3.5～11 MeV)的效率,在5SDH-2串列加速器上,采用質(zhì)子打靶的反應(yīng)建立相應(yīng)高能γ射線參考輻射場。通過質(zhì)子轟擊CaF2靶(19F(p,αγ)16O,靶厚為101 μg·cm-2)產(chǎn)生6.129 MeV的γ射線,靶片距離探測器表面137.8 cm。利用質(zhì)子能量在340.5 keV時的共振反應(yīng)[12-14],該能量下,該共振反應(yīng)較孤立,6.13 MeV的分支比較高,可選用較厚的靶進行實驗,減少照射時間。入射質(zhì)子與靶核19F生成復(fù)合核20Ne*,復(fù)合核由激發(fā)態(tài)退激至16O不同能態(tài),發(fā)射6.13 MeV時對應(yīng)α能量為2.307 MeV。在與質(zhì)子束55°方向用HPGe探測器測量γ射線,125°方向用金硅面壘探測器測量α粒子,其比例關(guān)系為α∶γ=1∶1,可用α粒子定量γ射線強度。金硅面壘探測器測量的α粒子脈沖幅度譜如圖2所示。利用質(zhì)子打Al靶(27Al(p,γ)28Si,厚度為20 μg·cm-2)產(chǎn)生7.706 MeV和10.763 MeV的γ射線,該反應(yīng)為共振反應(yīng),不同能量的質(zhì)子入射,產(chǎn)生的γ射線能量不同,出射的γ射線為級聯(lián)反應(yīng),低能γ射線與高能γ射線一一對應(yīng)。根據(jù)級聯(lián)的低、高能γ分支比獲得所需高能γ射線的強度[15-16]。HPGe探測器測量的高能區(qū)γ射線脈沖幅度譜如圖3所示,由于該反應(yīng)產(chǎn)額較低,為平衡測量時間,探測器放置在距靶片10.3 cm的位置。

圖2 金硅面壘探測器測量的19F(p,αγ)16O反應(yīng)伴隨α粒子脈沖幅度譜

圖3 HPGe探測器測量的高能區(qū)脈沖幅度譜

其次,利用蒙特卡羅程序模擬計算不同死層厚度時HPGe探測器的效率,并與實驗效率進行比較,從而獲得所有校準(zhǔn)能量點兩者相對偏差的絕對值之和u(式(1)),u與頂部死層厚度和底部死層厚度的關(guān)系曲線如圖4所示。綜合考慮u取最小值時各能量點εc,i與εexp,i的絕對偏差,最終確定頂部和底部對應(yīng)的死層厚度,并將該死層厚度下計算的HPGe探測器效率曲線與校準(zhǔn)結(jié)果進行比較,兩者符合較好,如圖5所示。圖5中各能點均歸一到源距25 cm時的探測效率,平均每點的相對偏差的絕對值為3.16%,相對偏差的絕對值在6.13 MeV能點最大為10.01%。

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圖4 HPGe探測器死層厚度與μ的關(guān)系曲線

圖5 實驗和模擬計算的HPGe探測器效率

其中:u為各能點的實驗效率與模擬效率的相對偏差的絕對值之和;ui為實驗效率與模擬效率的相對偏差的絕對值;εc,i為模擬效率;εexp,i為實驗效率。

2.2 屏蔽體幾何結(jié)構(gòu)的確認(rèn)

通過X照相獲得了所用HPGe探測器的結(jié)構(gòu)尺寸,如圖6所示,其中死層結(jié)構(gòu)已由上述方法確定。已利用游標(biāo)卡尺等工具測量得到中子和γ屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)組成單元的結(jié)構(gòu)尺寸(組裝前),采用原子發(fā)射分析等方法獲得了中子和γ屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)組成單元的雜質(zhì)含量(MCNP模擬計算中假設(shè)雜質(zhì)均勻分布在各材料中)。由此建立了γ譜儀系統(tǒng)精細(xì)的計算模型(圖7)。

圖6 根據(jù)X照相得到的HPGe探測器結(jié)構(gòu)示意圖

圖7 MCNP中γ能譜儀結(jié)構(gòu)示意圖

3 γ能譜儀響應(yīng)函數(shù)的建立

利用蒙特卡羅模擬計算整個譜儀系統(tǒng)的響應(yīng)函數(shù),能量范圍為0.1～11 MeV,能量間隔10 keV。源采用單能γ面源輸入,源其他參數(shù)與IHNI超熱中子束的參數(shù)一致,即半徑分布和方向余弦。計算結(jié)果如圖8所示,根據(jù)譜儀的響應(yīng)函數(shù)可由脈沖幅度譜得到治療束的源項γ注量能譜。

圖8 γ能譜儀響應(yīng)函數(shù)

4 結(jié)論

本文針對研制的γ能譜儀建立了適用于BNCT治療束特點的γ譜儀系統(tǒng)的校準(zhǔn)方法。利用幾何測量及原子發(fā)射光譜分析得到屏蔽系統(tǒng)的尺寸和材料,并在標(biāo)準(zhǔn)γ射線源和高能參考γ輻射場下對裸探測器進行了校準(zhǔn),由此建立了γ能譜儀的精確模型,確保了譜儀關(guān)鍵參數(shù)的準(zhǔn)確可靠。通過MCNP模擬程序計算了譜儀在IHNI超熱中子治療束下的響應(yīng)函數(shù),為譜儀后續(xù)解譜工作奠定了基礎(chǔ)。