箱裝廢物γ核素的直接測(cè)量方法及驗(yàn)證

郭子靜,聶 鵬

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 退役治理工程技術(shù)中心,北京 102413)

伴隨著核能的快速發(fā)展,將會(huì)產(chǎn)生大量不同類(lèi)型的放射性固體廢物,根據(jù)生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心的數(shù)據(jù),截至2010年底,核電廠產(chǎn)生的低、中放射性固體廢物存量已有約10 000 m3[1]。這部分核廢物大多裝在廢物箱和廢物桶中,擱置在暫存地?！兜?、中水平放射性固體廢物暫時(shí)貯存規(guī)定》(GB 11928—1989)[2]規(guī)定,低放射性固體廢物暫存期不得超過(guò)5年。為加強(qiáng)核廢物入庫(kù)管理,《放射性廢物近地表處置的廢物接收準(zhǔn)則》(GB 16933—1997)[3]規(guī)定,主管部門(mén)或處置場(chǎng)運(yùn)營(yíng)部門(mén)可授權(quán)有資質(zhì)的部門(mén)和單位對(duì)核廢物進(jìn)行破壞或非破壞性檢查。所以在放射性核廢物完全處置前要對(duì)其進(jìn)行精準(zhǔn)鑒別與測(cè)量,以獲得其中的核素及含量,從而對(duì)其進(jìn)行精確分類(lèi)處置。

目前對(duì)于鋼箱廢物放射性的測(cè)量,多采用取樣測(cè)量方法,這種方法不易操作、測(cè)量準(zhǔn)確度低,還會(huì)對(duì)操作人員和環(huán)境造成嚴(yán)重安全隱患。通過(guò)對(duì)核廢物自身放射性的測(cè)量或用外部射線照射并測(cè)量放射性核廢物激發(fā)射線等方法來(lái)迅速準(zhǔn)確測(cè)量分析核廢物中放射性核素種類(lèi)及其含量的方法稱(chēng)為非破壞性(NDA)方法[4-5],其中γ射線分析法測(cè)量速度快、無(wú)檢測(cè)廢物產(chǎn)生,能夠直接獲得核素的絕對(duì)含量,成為放射性核廢物NDA檢測(cè)首選。國(guó)外對(duì)于箱裝廢物的研究始于1990年,并已應(yīng)用于部分土壤、廢物分揀等。放射性廢物表征過(guò)程中通常使用放射性核素比例因子法,但該方法的準(zhǔn)確程度多取決于參考樣品的選取,不適用于不均勻的廢物鋼箱。國(guó)內(nèi)在γ射線放射性廢物檢測(cè)技術(shù)方面的研究起步較晚,且研究對(duì)象集中于桶裝廢物的測(cè)量。對(duì)于低、中水平放射性固體廢物鋼箱的測(cè)量尚無(wú)自主開(kāi)發(fā)的測(cè)量平臺(tái)及算法,因此研究建立鋼箱γ放射性核素的直接測(cè)量方法對(duì)推進(jìn)我國(guó)廢物鋼箱測(cè)量重建與放射性廢物處置及管理有一定意義。

FA-Ⅳ型放射性固體廢物鋼箱尺寸為157.3 cm×156.5 cm×133.1 cm,是國(guó)內(nèi)使用最多的鋼箱類(lèi)型,受透射率限制,本文使用γ射線譜測(cè)量分析算法的離散處理,結(jié)合傳統(tǒng)CT原理,在測(cè)量和計(jì)算時(shí)采用漸進(jìn)分割體素測(cè)量方法對(duì)廢物鋼箱進(jìn)行離散處理,針對(duì)體素間串?dāng)_問(wèn)題及鋼箱內(nèi)部體源自衰減問(wèn)題,通過(guò)蒙特卡羅模擬結(jié)合重建技術(shù)建立檢測(cè)效率的校準(zhǔn)模型,實(shí)現(xiàn)效率反演校正,最終研制一套低、中水平放射性固體廢物鋼箱γ檢測(cè)系統(tǒng)。

1 技術(shù)原理

1.1 鋼箱系統(tǒng)原理

在傳統(tǒng)CT方法中,絕大多數(shù)放射性固體廢物都發(fā)射γ射線,可通過(guò)透射測(cè)量和自發(fā)射測(cè)量來(lái)分析裝在桶或小容器中的放射性廢物,通過(guò)對(duì)其能量和強(qiáng)度測(cè)量,并經(jīng)過(guò)核素庫(kù)比較和檢測(cè)效率尺度轉(zhuǎn)換,來(lái)準(zhǔn)確分析廢物中的放射性核素種類(lèi)、含量。

本系統(tǒng)γ射線檢測(cè)數(shù)據(jù)處理方法的原理是基于CT理論,在CT測(cè)量中,探測(cè)器在某測(cè)量位置時(shí)所得的某能量的射線強(qiáng)度Ie,定義為所測(cè)物品內(nèi)部此能量時(shí)的放射性活度(f)在與探測(cè)器端面垂直的直線上經(jīng)衰減后的積分投影g,即式(1):

g(E,θ,t)=Ie(E,θ,t)=

(1)

其中:坐標(biāo)系原點(diǎn)為探測(cè)器旋轉(zhuǎn)掃描中心處,l=(x,y);t為坐標(biāo)原點(diǎn)與探測(cè)器中心的直線距離;θ為探測(cè)器的旋轉(zhuǎn)角度;E為射線能量。具體如圖1a所示。

a——θ響應(yīng)函數(shù)模型;b——Ω參數(shù)模型

由點(diǎn)(x,y)處發(fā)射的射線到達(dá)探測(cè)器處的總衰減a可表示為式(2):

δ(x′cosθ+y′sinθ-t)dx′dy′))

(2)

其中:μ為所測(cè)量介質(zhì)的線性衰減系數(shù);(xd,yd)為探測(cè)器前端面的中心坐標(biāo);a為衰減效應(yīng),其影響較大且不均勻,故常于重建時(shí)對(duì)其進(jìn)行衰減校正處理。

在放射性廢物箱分析中,特征γ射線在準(zhǔn)直后射入探測(cè)器。由于準(zhǔn)直器管狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和探測(cè)距離限制,探測(cè)器和待探測(cè)物體不能視為點(diǎn)源進(jìn)行簡(jiǎn)化處理。同時(shí),為實(shí)現(xiàn)放射性固體廢物鋼箱表面全覆蓋,探測(cè)器設(shè)計(jì)為具有更寬的視野。另一方面,鋼箱中矩陣情況更復(fù)雜,放射源作為點(diǎn)源會(huì)導(dǎo)致更大誤差,這要求放射源作為體源處理,而體源位置不同時(shí),探測(cè)器效率響應(yīng)有著明顯的不同。故線積分投影理論與傳統(tǒng)δ響應(yīng)函數(shù)不能適應(yīng)于這種情況,需要從空間角度進(jìn)行校正。因此,在算法中添加Ω參數(shù)(檢測(cè)點(diǎn)對(duì)探測(cè)器所張的立體角[6])以校正空間角度,探測(cè)器獲得的放射性投影由式(3)表示,其中Ω(r,θ,t)表示空間角度校正參數(shù),如圖1b所示。

g(E,θ,t)=?Vf(E,r)ε(E,r,θ,t)·

a(E,r,θ,t)dr=?Vf(E,x,y,z)·

ε(E,x,y,z,θ,t)a(E,x,y,z,θ,t)dxdydz

(3)

其中,r=(x,y,z)。衰減效應(yīng)a可表示為式(4):

(4)

其中,ε為探測(cè)效率,受探測(cè)器物理、幾何特性及探測(cè)器與點(diǎn)的相對(duì)位置影響,需于重建時(shí)做幾何校正。

所測(cè)物品放射性活度分布f與其CT投影g離散為向量f、g,投影關(guān)系為矩陣形式:

g=Hf

(5)

其中,H為系統(tǒng)矩陣,其元素hi,j表達(dá)式如下:

hi,j=?Vε(E,x,y,z,θj,tj)·

a(E,x,y,z,θj,tj)dxdydz

(6)

其中,i、j為圖像與投影向量f、g的元素標(biāo)號(hào)。由于探測(cè)器與測(cè)量物品位置較遠(yuǎn),在體素Vi內(nèi),a的影響不顯著,故將hi,j[6-7]為寫(xiě):

hi,j=εi,jai,j

(7)

εi,j=?Viε(E,x,y,z,θj,tj)dxdydz

(8)

箱裝廢物放射性測(cè)量系統(tǒng)如圖2所示,主要包括陣列式探測(cè)器測(cè)量系統(tǒng)、檢測(cè)組件升降裝置、γ相機(jī)移動(dòng)裝置、測(cè)量平臺(tái)、電氣控制柜、數(shù)據(jù)采集控制臺(tái)。陣列式探測(cè)器測(cè)量系統(tǒng)包括6個(gè)NaI探測(cè)器和1套附加準(zhǔn)直器,應(yīng)用于FA-Ⅳ鋼箱時(shí),探測(cè)器及鋼箱體素編號(hào)如圖3所示。

圖2 廢物鋼箱檢測(cè)系統(tǒng)

圖3 探測(cè)器及鋼箱體素編號(hào)示意圖

針對(duì)低、中水平放射性固體廢物鋼箱使用探測(cè)器進(jìn)行步進(jìn)式掃描過(guò)程,可對(duì)式(3)進(jìn)行離散化處理,得到式(9):

C(e)=E(e)·F(e)

(9)

(10)

其中:C(e)為從體源樣品發(fā)射的γ射線的探測(cè)器計(jì)數(shù)率;E(e)為探測(cè)效率,包括探測(cè)器的固有探測(cè)效率、幾何探測(cè)效率和樣品自吸收效率;F(e)為相應(yīng)位置的放射性核素活度。

1.2 鋼箱取樣分析原理

固體廢物鋼箱中放射性分布極不均勻,為使樣品具有代表性,可從鋼箱中分別取相對(duì)具有高、中、低放射性水平的3份樣品,將其混合得到最終樣品,對(duì)其進(jìn)行γ射線光譜測(cè)量分析[8],得到鋼箱內(nèi)γ放射性核素的種類(lèi)及活度。

2 算法開(kāi)發(fā)

首先對(duì)光譜進(jìn)行分解,以獲得放射性核素特征γ射線的計(jì)數(shù)率,結(jié)合檢測(cè)系統(tǒng)校準(zhǔn)后的效率,最終得到放射性固體廢物鋼箱中放射性核素的含量。

由于廢物鋼箱相鄰體素間干擾、基質(zhì)的衰減吸收等因素的影響,通常很難確定放射性廢物鋼箱的檢測(cè)效率?？紤]到該測(cè)量的幾何特征,開(kāi)發(fā)一種適用的檢測(cè)效率縮放算法,以達(dá)到放射性廢物表面活性重建的目的。

2.1 蒙特卡羅模擬

蒙特卡羅(MC)模擬技術(shù)廣泛用于解決光子輸運(yùn)問(wèn)題,以實(shí)現(xiàn)計(jì)算特殊γ射線的固有探測(cè)效率[9]。本文分別建立了探測(cè)器模型、鋼箱模型和測(cè)量幾何模型,采用分步分體素測(cè)量的方法,在測(cè)量和運(yùn)算過(guò)程中對(duì)鋼箱進(jìn)行離散化處理,共得到2×5×3個(gè)體素,可滿足放射性物質(zhì)空間分辨率的基本要求。

2.2 代數(shù)重建算法

代數(shù)重建算法是用于離散模型圖像重建的一種方法。將原始數(shù)據(jù)視為未知矩陣,根據(jù)從任意投影角度獲取的投影數(shù)據(jù)和原始圖像創(chuàng)建線性方程組,通過(guò)求解方程組來(lái)重建圖像矩陣。該算法是為重建圖像分配初始值,根據(jù)正交投影導(dǎo)出投影數(shù)據(jù),用估計(jì)數(shù)據(jù)校正實(shí)際測(cè)量投影數(shù)據(jù),通過(guò)反向投影校正結(jié)果來(lái)更新圖像,并迭代至滿足迭代終止條件[10]。

本研究假設(shè)鋼箱的放射性是一個(gè)特殊“圖像”,將鋼箱劃分為2×5×3個(gè)體素,并通過(guò)前文MC模擬效率矩陣數(shù)據(jù)庫(kù),將實(shí)驗(yàn)測(cè)量的特征射線計(jì)數(shù)率作為原始圖像數(shù)據(jù),將要解決的數(shù)值作為目標(biāo)圖像,完成測(cè)量后,調(diào)用相應(yīng)數(shù)據(jù)來(lái)構(gòu)建效率方程E:

(11)

其中:eij為體素i活動(dòng)處j檢測(cè)器采樣點(diǎn)的概率密度;N為體素空間數(shù)量,N=30;M為探測(cè)器數(shù)量,M=6。

(12)

其中,λ為松弛因子[11-12]。

該過(guò)程的本質(zhì)是通過(guò)使用測(cè)量投影和估計(jì)投影之間的差來(lái)校正計(jì)算結(jié)果,最后得到要重建的所有體素的估計(jì)活度,以實(shí)現(xiàn)整個(gè)放射性固體廢物鋼箱中核素分布的定量分析。算法流程如圖4所示。

圖4 算法流程圖

3 探測(cè)器建模及表征

在γ輻射測(cè)量中,探測(cè)效率的確定是一項(xiàng)關(guān)鍵技術(shù)。基于MC計(jì)算NaI探測(cè)器的全能峰效率[13]時(shí),需要輸入準(zhǔn)確的探測(cè)器幾何尺寸等參數(shù),以獲得探測(cè)器的固有檢測(cè)效率,因此需對(duì)晶體尺寸參數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)表征。本系統(tǒng)測(cè)量的鋼箱中放射性核素主要包括60Co和137Cs,所以使用60Co和137Cs標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源進(jìn)行參數(shù)調(diào)整和確認(rèn),其校準(zhǔn)活度為5.43×104Bq和7.65×103Bq。分別在5、10、15 cm的源-探針距離處進(jìn)行3次測(cè)量,使用專(zhuān)用能譜分析軟件記錄能譜,探測(cè)器參數(shù)實(shí)驗(yàn)表征裝置如圖5所示。

圖5 探測(cè)器參數(shù)實(shí)驗(yàn)表征裝置

MC模擬用探測(cè)器模型如圖6所示,靈敏體積為圓柱體。使用實(shí)驗(yàn)測(cè)量的檢測(cè)效率和MC計(jì)算的檢測(cè)效率[14-15]的平方偏差之和來(lái)衡量不同半徑下二者的偏差,用二項(xiàng)式擬合得到使該偏差最小的靈敏體積半徑,為R=2.48 cm。

圖6 NaI探測(cè)器的MC模擬示意圖

NaI探測(cè)器表征流程如圖7所示。

圖7 表征流程示意圖

經(jīng)過(guò)模擬計(jì)算與表征實(shí)驗(yàn)后,得到NaI探測(cè)器經(jīng)調(diào)整的參數(shù)值,將此值應(yīng)用到最終使用的探測(cè)器模型中。模型調(diào)整后的參數(shù)如表1所列。使用調(diào)整后的參數(shù)進(jìn)行模擬計(jì)算,結(jié)果顯示,6個(gè)探測(cè)器的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的相對(duì)偏差均小于5%,滿足建模要求,減小了模型不準(zhǔn)確帶來(lái)的誤差。

表1 NaI探測(cè)器調(diào)整后的參數(shù)

4 鋼箱建模及數(shù)據(jù)庫(kù)建立

4.1 鋼箱建模

在設(shè)計(jì)探測(cè)器的準(zhǔn)直口形狀及深度、厚度時(shí),需盡量降低體素間的串?dāng)_。因此,確定距離后,需選取合適的準(zhǔn)直深度及開(kāi)口形狀、大小,使探測(cè)器探測(cè)范圍與鋼箱表面的投影面為探測(cè)器對(duì)應(yīng)當(dāng)前體素朝外表面,且本底及其他體素對(duì)測(cè)量結(jié)果影響盡量小。根據(jù)系統(tǒng)的機(jī)械承重確定準(zhǔn)直厚度。加裝準(zhǔn)直器后,探測(cè)系統(tǒng)示意圖及準(zhǔn)直器正視圖、俯視圖如圖8所示。

圖8 探測(cè)系統(tǒng)及準(zhǔn)直器正視圖、俯視圖

對(duì)實(shí)際使用的FA-Ⅳ型鋼箱進(jìn)行建模,廢物密度為0～2 g/cm3。將其分為2×5×3個(gè)體素空間,所建模型如圖9所示,估計(jì)每個(gè)體素的活度大小,相當(dāng)于對(duì)廢物箱這一密閉視野做核素分布成像,不同體素的熱點(diǎn)值對(duì)應(yīng)實(shí)際所包含核素的活度信息。

圖9 鋼箱模型

4.2 數(shù)據(jù)庫(kù)建立

建立好鋼箱模型、粒子類(lèi)型、物理過(guò)程等后,對(duì)當(dāng)前測(cè)量體素填充特定材料,密度在一定范圍進(jìn)行步長(zhǎng)遞進(jìn),選取核素及其合適的能量峰值,以獲得該特定材料不同密度下探測(cè)器對(duì)該核素能量下當(dāng)前體素的效率[16],當(dāng)前體素的探測(cè)如圖10所示。

圖10 當(dāng)前體素探測(cè)

相鄰體素的探測(cè)如圖11所示。對(duì)圖11a中探測(cè)器左側(cè)體素進(jìn)行與當(dāng)前體素相同的特定材料和同步密度變化填充,且選取相同核素及合適的能量峰進(jìn)行探測(cè),獲得相同條件下左側(cè)相鄰體素的探測(cè)效率。采用相同方法繼續(xù)獲得右側(cè)、上側(cè)、下側(cè)相鄰體素的探測(cè)效率,將計(jì)算所得效率值整理為效率庫(kù)文件。

圖11 相鄰體素探測(cè)

5 方程重建

如圖3對(duì)左右體素塊及探測(cè)器進(jìn)行編號(hào),右側(cè)體素塊編號(hào)為jk=11,21,…,35,左側(cè)體素塊編號(hào)為jk=11′,21′,…,35′,右側(cè)探測(cè)器編號(hào)為n=1,2,3,左側(cè)探測(cè)器編號(hào)為n=1′,2′,3′。1個(gè)廢物鋼箱需要進(jìn)行5次測(cè)量,測(cè)量次數(shù)記為i(i=1,2,3,4,5)。將6個(gè)NaI探測(cè)器置于鋼箱左右兩側(cè)(每側(cè)3個(gè)),對(duì)測(cè)量得到的能譜解譜,選取合適的核素峰面積計(jì)數(shù),設(shè)第i次測(cè)量時(shí),探測(cè)器n獲得的該核素的該峰面積計(jì)數(shù)為Ci,n,體素活度記為Fjk。對(duì)實(shí)驗(yàn)鋼箱進(jìn)行稱(chēng)重,計(jì)算其密度,在數(shù)據(jù)庫(kù)中進(jìn)行檢索并讀取效率矩陣。探測(cè)器對(duì)當(dāng)前體素的總效率記為En,對(duì)左右相鄰體素的總效率記為E′n,對(duì)上下相鄰體素的總效率記為E″n。

將式(10)展開(kāi)為如下矩陣方程:

(13)

以上矩陣方程簡(jiǎn)化為:

Ax=b

(14)

使用古典迭代方法計(jì)算時(shí),可進(jìn)行化簡(jiǎn),如式(15)所示。

(15)

選取初始值,如x(0)=(0,0,0)T,將該值代入式(15)右邊即可得到新x值,進(jìn)行反復(fù)迭代可得到向量序列(式(16))及計(jì)算公式(式(17)):

(16)

(17)

在相鄰體素位置,由于體源自吸收和衰減更高,同時(shí)根據(jù)被測(cè)各體素的體積比例,對(duì)于式(14)的矩陣可得到式(18):

(18)

A為嚴(yán)格對(duì)角占優(yōu)矩陣,則解Ax=b方程時(shí),各種迭代法均收斂,即可求解該方程,完成體素間串?dāng)_修正,得到鋼箱各體素核素活度。

6 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

在某反應(yīng)堆退役產(chǎn)生的放射性固體廢物中隨機(jī)抽取10箱,整備工藝為水泥固化,廢物種類(lèi)為金屬切割物,分別對(duì)其進(jìn)行箱裝測(cè)量系統(tǒng)分析和取樣分析,將所得結(jié)果進(jìn)行比較,以驗(yàn)證廢物鋼箱測(cè)量系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性,結(jié)果列于表2。

表2 系統(tǒng)測(cè)量分析與取樣分析結(jié)果對(duì)比

(19)

其中,R為系統(tǒng)測(cè)量或取樣分析結(jié)果。

7 結(jié)論

1) 建立了一套箱裝固體廢物放射性測(cè)量系統(tǒng),解決了放射性固體廢物鋼箱不能直接測(cè)量的問(wèn)題。

2) 對(duì)所建系統(tǒng)分析結(jié)果的可靠性進(jìn)行了驗(yàn)證,系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果與取樣分析所得結(jié)果的相對(duì)偏差小于35%,滿足處置場(chǎng)廢物接收數(shù)據(jù)測(cè)量誤差在50%范圍內(nèi)的要求。