壓水堆沉積物對(duì)包殼表面性能影響的模擬研究

沈 媛,來(lái)允塵,譚詩(shī)雨,矯彩山,侯洪國(guó),晁 楠,高 楊,*

(1.哈爾濱工程大學(xué),黑龍江 哈爾濱 150001;2.核電運(yùn)行研究(上海)有限公司,上海 202150)

一回路結(jié)構(gòu)材料產(chǎn)生的腐蝕產(chǎn)物會(huì)在燃料包殼表面沉積,20世紀(jì)40年代末,加拿大喬克河實(shí)驗(yàn)室最先根據(jù)反應(yīng)堆運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)命名了這種沉積物,即CRUD(Chalk River Unidentified Deposit)[1-2]。沉積物對(duì)反應(yīng)堆操作和維護(hù)的安全性帶來(lái)的影響越來(lái)越重要,其中反應(yīng)堆產(chǎn)生的最主要的風(fēng)險(xiǎn)來(lái)自沉積物中硼累積而造成的沉積物誘導(dǎo)的功率偏移(CIPS)和包殼腐蝕(CILC)。這兩種風(fēng)險(xiǎn)都與沉積物存在時(shí)壓水堆包殼表面?zhèn)鳠崤c傳質(zhì)性能發(fā)生的改變有關(guān)[3-5]。

從20世紀(jì)70年代開(kāi)始,針對(duì)輕水堆中的沉積物傳熱研究就拉開(kāi)了帷幕,并形成了一系列以燈芯沸騰為核心的理論和模型研究。燈芯沸騰是基于沉積物結(jié)構(gòu)所作的假設(shè),很多模型均采用該假設(shè)來(lái)研究沉積物內(nèi)的傳熱與流動(dòng)情況。燈芯沸騰的機(jī)理認(rèn)為沉積物的燈芯結(jié)構(gòu)使得冷卻劑能夠通過(guò)內(nèi)部顆粒空隙進(jìn)入到沉積物中發(fā)生蒸發(fā)換熱的表面[6]。沉積物結(jié)構(gòu)和傳熱機(jī)制細(xì)化、多物理場(chǎng)模擬拓展、維度拓展和網(wǎng)格劃分優(yōu)化等方面已發(fā)展了一系列模型[7-12],并通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定包殼表面的沉積物為多孔且存在煙囪通道[13]。但是,一些研究者發(fā)現(xiàn)燈芯沸騰模型計(jì)算的結(jié)果與實(shí)際存在一些矛盾,如Short等[12]報(bào)道了燈芯沸騰計(jì)算所得的相對(duì)實(shí)際情況過(guò)高的液體過(guò)熱度,另外,模擬的有效CRUD熱導(dǎo)率也與實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間存在矛盾。這可能與燈芯沸騰的假設(shè)有關(guān),因?yàn)樵谝话愕臒粜痉序v模型中,冷卻劑與沉積物界面溫度為飽和溫度,煙囪通道壁面溫度等于飽和溫度,而沉積物內(nèi)全部處于沸騰狀態(tài)。為了減小模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的差異從而使模擬預(yù)測(cè)更接近實(shí)際,Jin等[14]及Yeo等[15-16]考慮了高熱通量下沉積物中同時(shí)存在燈芯沸騰和膜沸騰的這種過(guò)渡狀態(tài)的可能性,使得沉積物的傳熱模型計(jì)算結(jié)果更貼近真實(shí)值。然而,理論上CRUD中同時(shí)存在非沸騰和沸騰,所計(jì)算的過(guò)熱度將會(huì)低于完全沸騰的過(guò)熱度,但目前缺少同時(shí)考慮非沸騰與沸騰的過(guò)渡模型。為此,本文提出了基于燈芯沸騰機(jī)制優(yōu)化的過(guò)渡傳熱模型用于預(yù)測(cè)沉積物中的傳熱情況。

壓水堆中的功率偏移,即AOA現(xiàn)象,被認(rèn)為主要是因?yàn)檫^(guò)冷沸騰導(dǎo)致腐蝕產(chǎn)物在燃料元件上沉積引起的[17]。這是因?yàn)槌练e物中會(huì)隱藏硼物質(zhì),無(wú)論是以骨架形式組成沉積物,還是由于過(guò)冷沸騰使得硼類物質(zhì)在沉積物的孔隙或煙囪通道中累積,在出現(xiàn)功率偏移時(shí),一個(gè)燃料循環(huán)周期結(jié)束后單根燃料棒的沉積物中所含硼的總質(zhì)量約為57 mg[18]。而EPRI[19]給出的結(jié)果是在一個(gè)循環(huán)過(guò)程中整個(gè)堆芯的硼隱藏量約為0.27 kg,會(huì)導(dǎo)致軸向偏移率約為-3%,而發(fā)生嚴(yán)重功率偏移情況的堆芯中硼累積量約為1.1 kg。根據(jù)EPRI給出的評(píng)價(jià)指標(biāo),AOA的偏移率若小于3%,則認(rèn)為CIPS是低風(fēng)險(xiǎn)的,若接近5%,則認(rèn)為是中風(fēng)險(xiǎn)的,而若大于10%,則認(rèn)為是高風(fēng)險(xiǎn)的[20]。對(duì)于預(yù)測(cè)CIPS,準(zhǔn)確預(yù)估相應(yīng)條件下包殼表面在沉積物中不同形式的硼累積量至關(guān)重要。而針對(duì)CILC的模擬預(yù)測(cè),文獻(xiàn)[21]開(kāi)發(fā)了新的包殼氧化模型,用于預(yù)測(cè)沉積物導(dǎo)致的包殼表面更大硼鋰濃度下的腐蝕行為,并對(duì)CILC的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了分析。

因此,本文通過(guò)壓水堆包殼表面的多物理場(chǎng)過(guò)程分析,建立沉積物內(nèi)部傳熱、傳質(zhì)、流體流動(dòng)和化學(xué)過(guò)程的多物理場(chǎng)耦合模型,預(yù)測(cè)不同操作條件、水化學(xué)條件和沉積物結(jié)構(gòu)下沉積物對(duì)包殼表面性能的影響,分析相應(yīng)情況下沉積物誘導(dǎo)包殼表面?zhèn)鳠嵝阅?、硼累積風(fēng)險(xiǎn)變化,為堆芯設(shè)計(jì)、包殼材料開(kāi)發(fā)和運(yùn)行監(jiān)測(cè)等提供建議。

1 包殼表面多物理過(guò)程分析和模擬

1.1 包殼表面沉積物的物理結(jié)構(gòu)分析

燃料包殼表面的沉積物被視為帶煙囪的多孔結(jié)構(gòu),從物理結(jié)構(gòu)上來(lái)說(shuō),較大的孔或縫隙相連,形成煙囪通道。研究人員通常將多孔沉積物內(nèi)部的煙囪通道視為均勻分布,選擇一個(gè)沉積物結(jié)構(gòu)單元來(lái)分析內(nèi)部的物理和化學(xué)反應(yīng),并進(jìn)行熱量和質(zhì)量平衡計(jì)算。與其他模型一致,本文采用單煙囪及其周圍的多孔固體殼層作為沉積物的一個(gè)微小計(jì)算單元,如圖1a所示。為實(shí)現(xiàn)模型自動(dòng)判斷沉積物中傳熱狀態(tài),并能夠模擬沉積物中包括沸騰和非沸騰在內(nèi)的過(guò)渡情況,設(shè)置了沸騰失效線(圖中紅線)以區(qū)分兩種機(jī)制。需要注意的是,沸騰失效線的位置根據(jù)程序在相應(yīng)情況下對(duì)模型進(jìn)行計(jì)算獲得。當(dāng)溫度低于飽和溫度,即不發(fā)生沸騰的區(qū)域在紅線以上,則這條線以下的區(qū)域?yàn)榉序v區(qū)。當(dāng)固體殼層中的液體發(fā)生沸騰時(shí),氣體會(huì)匯聚在煙囪中而后向冷卻劑流動(dòng)并重新冷卻。

a——沉積物單元;b——沿x正方向的節(jié)點(diǎn)與網(wǎng)格劃分

1.2 沉積物內(nèi)部傳熱與流體流動(dòng)分析和模擬

燈芯沸騰的傳熱過(guò)程發(fā)生在多孔沉積物覆蓋的包殼表面,傳熱介質(zhì)包括固體殼層、孔隙內(nèi)液體和煙囪內(nèi)氣體,傳熱方式包括熱傳導(dǎo)、沸騰引起的傳熱和冷卻劑與固體界面的對(duì)流傳熱。其中,熱傳導(dǎo)發(fā)生在包圍單個(gè)煙囪的固體殼層中,而冷卻劑在相變導(dǎo)致的流體流動(dòng)驅(qū)動(dòng)力下通過(guò)較小的孔隙被吸入固體殼層中,當(dāng)溫度超過(guò)飽和溫度時(shí),液體會(huì)蒸發(fā)成蒸汽從煙囪中逸出。沉積物與冷卻劑界面發(fā)生對(duì)流傳熱,由于假設(shè)蒸汽溫度與液體飽和溫度相等,因此沉積物內(nèi)忽略煙囪管道中氣體與固體殼層中的對(duì)流傳熱。在燈芯沸騰模型的基礎(chǔ)上,文獻(xiàn)[22]提出一種過(guò)渡模型來(lái)解決沉積物計(jì)算中被認(rèn)為液體過(guò)熱度過(guò)高的問(wèn)題。其中,當(dāng)溫度超過(guò)飽和溫度時(shí),冷卻劑在CRUD的煙囪壁或固體殼層的小孔內(nèi)發(fā)生相變,然后沸騰導(dǎo)致的驅(qū)動(dòng)力將主體冷卻劑推入多孔的CRUD中。達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí),液體在沉積物的孔殼中質(zhì)量守恒,即通過(guò)蒸發(fā)導(dǎo)致的質(zhì)量傳遞和流體流動(dòng)導(dǎo)致的質(zhì)量傳遞進(jìn)行衡算。

1.3 沉積物內(nèi)部物質(zhì)傳遞與化學(xué)過(guò)程分析和模擬

1.3.1包殼沉積物內(nèi)物質(zhì)傳遞 對(duì)于非揮發(fā)性物質(zhì)傳遞,需先分析固體殼層中非揮發(fā)性物質(zhì)在沉積物內(nèi)部的輸運(yùn)。為簡(jiǎn)化方程,在選擇非揮發(fā)性物質(zhì)時(shí)忽略了一些濃度特別低的物質(zhì),主要考慮沉積物孔殼內(nèi)液體中含有的鋰、硼酸及其三聚體。固體沉積物中溶質(zhì)的傳質(zhì)形式考慮兩種,一種是流體流動(dòng)的質(zhì)量傳遞,另一種是由于濃度差導(dǎo)致的分子擴(kuò)散過(guò)程。非揮發(fā)性物質(zhì)的傳遞方程參見(jiàn)文獻(xiàn)[22]。

文獻(xiàn)[22]中,模型未考慮硼酸的揮發(fā)過(guò)程。由于硼酸具有一定的揮發(fā)性,其濃度對(duì)飽和溫度和腐蝕模擬會(huì)產(chǎn)生很大影響,因此本模型考慮硼酸的揮發(fā)過(guò)程。揮發(fā)性物質(zhì)在固體殼層中的傳遞過(guò)程與非揮發(fā)性物質(zhì)類似,不同的是,需要在溫度大于飽和溫度的情況下增加氣液分離產(chǎn)生的質(zhì)量傳遞通量。因此,對(duì)于以液體形式存在于固體殼層中的揮發(fā)性物質(zhì),只需要在非揮發(fā)性物質(zhì)的基礎(chǔ)上添加氣液分離導(dǎo)致的傳遞項(xiàng)djp。因此,煙囪中的物質(zhì)傳遞項(xiàng)包括3部分,分別是由氣液分離引起的傳遞項(xiàng)djp、由水蒸氣流動(dòng)引起的傳遞項(xiàng)djm,v以及因?yàn)闈舛炔钜鸬姆肿訑U(kuò)散項(xiàng)djc,v。同樣,將沉積物中煙囪的網(wǎng)格分成與固體殼層中相對(duì)應(yīng)的邊界網(wǎng)格和主網(wǎng)格兩部分,每部分揮發(fā)性物質(zhì)的傳遞過(guò)程和方程詳見(jiàn)文獻(xiàn)[21]。

1.3.2沉積物誘導(dǎo)硼累積過(guò)程 有研究者認(rèn)為僅依靠沉積物Ni2FeBO5不足以導(dǎo)致實(shí)際運(yùn)行中反應(yīng)堆所達(dá)到的AOA值[4]。為探究除了以沉積物骨架的形式在包殼表面發(fā)生硼累積外,沉積物形成后誘導(dǎo)硼的再累積過(guò)程是否可補(bǔ)充解釋AOA現(xiàn)象,對(duì)沉積物內(nèi)部孔隙和煙囪通道中的硼累積過(guò)程進(jìn)行了分析和建模。

1) 沉積物孔隙中硼的吸附

硼對(duì)中子的吸收會(huì)導(dǎo)致CIPS現(xiàn)象發(fā)生,而硼在沉積物中存在的形式主要包括吸附硼、可溶硼、沉積硼。在發(fā)生燈芯沸騰的CRUD中,根據(jù)Park等[23]的研究,可溶硼在沉積物中的累積量相對(duì)于其他兩者更大,因此假設(shè)在發(fā)生硼的吸附和沉積時(shí),溶液中硼的總量變化較小。因此,可溶硼(主要包括硼酸及其三聚體)可直接通過(guò)傳熱模型、流體流動(dòng)模型和傳質(zhì)模型3個(gè)模塊計(jì)算獲得。而吸附硼的量,采用文獻(xiàn)中通過(guò)對(duì)磁鐵礦吸附硼的實(shí)驗(yàn)獲得的Temkin等溫吸附曲線進(jìn)行溫度校正計(jì)算,當(dāng)反應(yīng)平衡時(shí),吸附硼的量qa(B)(mol/m2)由式(1)[24]計(jì)算。

qa(B)=k1ln(k2c(B(OH)3))

(1)

k1=A1eE1/T

(2)

k2=A2eE2/T

(3)

其中:c(B(OH)3)為液體中硼酸的濃度,mol/m3;A1=1.938×10-5mol/m2,E1=222.7 K,A2=2.426×10-3m3/mol,E2=859.9 K。

2) 沉積物孔隙中硼的沉積

(1) LiBO2溶解

LiBO2的溶解反應(yīng)為:

(4)

反應(yīng)速率方程[25]表示為:

dc(B)/dt=fs(c(Bs))-c(B)/Ksl

(5)

其中:c(B)為L(zhǎng)iBO2以離子形式存在的濃度,mol/m3;c(Bs)為L(zhǎng)iBO2以未解離分子形式存在的濃度,mol/m3;Ksl為溶解平衡常數(shù),mol/kg,Ksl與溫度T(K)的關(guān)系可由Byers等[26]在300～360 ℃的實(shí)驗(yàn)關(guān)系式(式(6))表示;fs為收斂系數(shù),由式(7)[27]計(jì)算。

lgKsl=-11.198 85+2 531.538/T+5.112 8lgT

(6)

(7)

計(jì)算時(shí),假設(shè)溶液中硼酸和鋰通過(guò)傳質(zhì)導(dǎo)致的濃度變化速率大于化學(xué)反應(yīng)速率,即反應(yīng)會(huì)很快達(dá)到平衡。根據(jù)EPRI模型計(jì)算的數(shù)據(jù)可知,若硼鋰能夠沉積,則約10 s即可產(chǎn)生數(shù)摩爾的LiBO2[27]。根據(jù)硼鋰反應(yīng)方程式,當(dāng)生成物和反應(yīng)物的離子積大于該溫度下的硼沉積的溶度積,則會(huì)產(chǎn)生硼鋰沉積物的同時(shí),沉積物空隙中的硼鋰濃度也因此更新。因此,在計(jì)算網(wǎng)格中的硼沉積之前,首先計(jì)算不考慮化學(xué)反應(yīng)時(shí)由于物質(zhì)運(yùn)輸導(dǎo)致的節(jié)點(diǎn)物質(zhì)濃度。其次,根據(jù)化學(xué)反應(yīng)式計(jì)算離子積Q。

(8)

其中:m為濃度,mol/kg;γo為硼酸活度系數(shù);aw為水的活度。

模型中計(jì)算硼累積量時(shí)應(yīng)將溶質(zhì)的物質(zhì)傳遞過(guò)程與化學(xué)過(guò)程同步,由于考慮到硼酸沉積的時(shí)間非?？?首先計(jì)算不考慮化學(xué)反應(yīng)的硼鋰濃度分布,而后通過(guò)硼沉積判斷硼鋰濃縮后是否可能會(huì)導(dǎo)致硼沉積。當(dāng)離子積Q>溶解平衡常數(shù)Ksl,則溶液中離子濃度飽和,反應(yīng)向逆向進(jìn)行,產(chǎn)生偏硼酸鋰沉積物;反之,溶液未飽和,若有LiBO2(s)則會(huì)發(fā)生溶解,若沒(méi)有則溶液中不發(fā)生沉積。

(2) Li2B4O7的生成

在壓水堆中,當(dāng)發(fā)生過(guò)冷沸騰,冷卻劑中含有大量的硼和鋰,硼鋰濃度的升高將會(huì)發(fā)生沉淀反應(yīng)生成大量的Li2B4O7。當(dāng)沉積物形成后,沉積物被視作分布著煙囪孔道的多孔結(jié)構(gòu),為氣泡的生成提供了條件。在沉積與釋放達(dá)到平衡時(shí),Li2B4O7在燃料表面的穩(wěn)定沉積量主要受到溫度、沉積物內(nèi)流速和硼總濃度的影響。當(dāng)達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí),Li2B4O7中的硼沉積量WB(g/m2)可通過(guò)下式[4]計(jì)算。

(9)

其中:MB為硼的摩爾質(zhì)量,g/mol;ρw為液體密度,kg/m3;ζB為B轉(zhuǎn)換釋放速率系數(shù),是一經(jīng)驗(yàn)值,取0.016 s-1[4];K為沉積速率系數(shù),與氣泡的產(chǎn)生和大小有關(guān)[28]。

(10)

其中:Rb為最大氣泡半徑,m;U為氣泡產(chǎn)生速率,m/s;μw為流體的黏度,Ns/m2;ρv為水蒸氣密度,kg/m3。根據(jù)Uchida等[4]的研究可知,RbU項(xiàng)在流體的流速(u)小于2 m/s時(shí),與流速近似呈線性關(guān)系,通過(guò)對(duì)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)[29]擬合,可得:

RbU=-0.018 75u+0.016

(11)

3) 總硼累積量計(jì)算

根據(jù)傳熱、傳質(zhì)和流體流動(dòng)模擬計(jì)算,可得固體殼層(sh)的包括非沸騰和沸騰的每個(gè)網(wǎng)格中的可溶硼量dc(H3BO3)sh(mol/m3)、吸附硼量dc(B)a(mol/m2)和沉積硼量dc(LiBO2)(mol/m3),煙囪通道(ch)的每個(gè)網(wǎng)格中的硼酸濃度dc(H3BO3)ch,發(fā)生沸騰的固體殼層的每個(gè)網(wǎng)格中還會(huì)沉積Li2B4O7,硼在該沉積物中的量為dWB(g/m2)。需要說(shuō)明的是,所考慮的可溶硼、LiBO2和硼酸氣體累積區(qū)域在沉積物的孔隙和煙囪通道空間中,而吸附硼和Li2B4O7累積的區(qū)域是圍繞孔隙的固體殼層表面。通過(guò)單位換算,可獲取附著某一厚度沉積物的燃料棒單位面積所沉積的硼的量(lb,g/m2),如式(12)所示。

dc(LiBO2)+MB(1-f)hdc(H3BO3)ch)+

(12)

其中:1表示沉積物靠近冷卻劑的第一個(gè)網(wǎng)格;N為靠近包殼處的最后一個(gè)網(wǎng)格;j為開(kāi)始發(fā)生沸騰的網(wǎng)格;h為網(wǎng)格寬度,μm;f為沉積物固體孔殼的占比;rp為孔隙半徑,取2×10-6μm;2/rp為孔隙的表面積比的簡(jiǎn)化計(jì)算結(jié)果,即孔隙的表面積與孔隙的體積之比;ε為孔隙率。

2 包殼表面多物理場(chǎng)模型計(jì)算方法

通過(guò)迭代計(jì)算沉積物多物理過(guò)程的方程獲取多物理場(chǎng)量的分布。首先,根據(jù)沉積物厚度和網(wǎng)格長(zhǎng)度計(jì)算出沉積物節(jié)點(diǎn)數(shù)n。假設(shè)所有沉積物節(jié)點(diǎn)的初始溫度為T(mén)s+0.01,液體流速為0,固體殼層中的初始物質(zhì)濃度等于冷卻劑中的對(duì)應(yīng)濃度,煙囪中的氣體初始濃度為0。初始化后,通過(guò)表示流體流動(dòng)離散方程的氣液體速度模塊,重新計(jì)算各節(jié)點(diǎn)的氣液體流速。其次,將新獲取的流速數(shù)據(jù)代入儲(chǔ)存流速的矩陣中更新流速參數(shù),并利用包含物質(zhì)傳遞方程的濃度模塊依次計(jì)算固體殼層中的非揮發(fā)性物質(zhì)濃度、固體殼層中的揮發(fā)性物質(zhì)液相濃度和煙囪通道中的揮發(fā)性物質(zhì)氣相濃度。更新濃度參數(shù)后,利用傳熱方程的溫度模塊計(jì)算各節(jié)點(diǎn)的CRUD溫度。重復(fù)以上3個(gè)主要模塊的計(jì)算,并比較兩次連續(xù)計(jì)算沉積物所有節(jié)點(diǎn)溫度的差值。當(dāng)所有節(jié)點(diǎn)的誤差小于設(shè)置的誤差,即0.01 K時(shí),結(jié)束計(jì)算。需要注意的是,在每次計(jì)算后,3個(gè)模塊中使用的模型參數(shù)都會(huì)更新。

為實(shí)現(xiàn)模型的自適應(yīng)計(jì)算方法,當(dāng)?shù)趇個(gè)節(jié)點(diǎn)的溫度Ti低于飽和溫度,而第i+1個(gè)節(jié)點(diǎn)的溫度高于或等于飽和溫度時(shí),第i個(gè)網(wǎng)格內(nèi)充滿液體,不發(fā)生沸騰,則蒸發(fā)換熱系數(shù)接近于0。相應(yīng)網(wǎng)格的流動(dòng)驅(qū)動(dòng)力被認(rèn)為來(lái)自于發(fā)生相變的第i+1個(gè)網(wǎng)格。在這種情況下,認(rèn)為第i個(gè)網(wǎng)格的流速等于i+1個(gè)網(wǎng)格的流速。而第i+1個(gè)節(jié)點(diǎn)中,利用飽和溫度計(jì)算蒸發(fā)換熱系數(shù)。當(dāng)沉積物計(jì)算所得的平均溫度大于臨界溫度時(shí),用于計(jì)算蒸發(fā)焓的液體溫度假設(shè)略低于臨界溫度,取373 ℃。

圖2為沉積物多物理過(guò)程耦合計(jì)算程序示意圖,顯示了計(jì)算的主要過(guò)程以及各模塊之間的關(guān)系,包括4個(gè)主要過(guò)程,分別是參數(shù)輸入、初始化、求解和輸出(圖2中第2列)。求解部分包括4個(gè)模塊,分別是流速迭代模塊、濃度迭代模塊、溫度迭代模塊和參數(shù)更新模塊(第3列),用于計(jì)算每個(gè)節(jié)點(diǎn)的溫度、氣液體速度、揮發(fā)性物質(zhì)和非揮發(fā)性物質(zhì)濃度;第4列表示第3列中各模塊使用的函數(shù)模塊,從上至下,依次計(jì)算水蒸氣密度、水密度、水蒸發(fā)焓、飽和溫度、蒸發(fā)換熱系數(shù)、水中溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)、水蒸氣中溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)、氣液平衡常數(shù)、氣相中質(zhì)量傳遞系數(shù)、沉積物熱導(dǎo)率、水的對(duì)流換熱系數(shù)(各參數(shù)的計(jì)算方程參見(jiàn)文獻(xiàn)[21-22])。本文程序采用C語(yǔ)言編寫(xiě),計(jì)算的節(jié)點(diǎn)數(shù)根據(jù)所計(jì)算的沉積物厚度而不同,計(jì)算網(wǎng)格的寬度取1 μm。沉積物厚度在30～80 μm時(shí),程序計(jì)算時(shí)長(zhǎng)在1～3 min左右。

圖2 沉積物多物理過(guò)程耦合計(jì)算的程序模塊和函數(shù)

3 包殼表面多物理模型驗(yàn)證和結(jié)果

3.1 模型驗(yàn)證

為驗(yàn)證模型,本文對(duì)WALT回路實(shí)驗(yàn)中不同燃料棒實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了選擇。WALT回路實(shí)驗(yàn)報(bào)告[13]中,根據(jù)實(shí)驗(yàn)所得的沉積物煙囪分布和直徑將實(shí)驗(yàn)燃料棒分成不同組。因此,為更全面地檢驗(yàn)沉積物傳熱傳質(zhì)模型,選取不同組中的實(shí)驗(yàn)燃料棒數(shù)據(jù)和沉積物的結(jié)構(gòu)參數(shù)用于計(jì)算,熱通量的計(jì)算范圍是從低熱通量到略高熱通量。不同實(shí)驗(yàn)燃料棒中所得的沉積物的煙囪密度、孔隙度、煙囪直徑、沉積物厚度和水力直徑列于表1。

表1 WALT回路實(shí)驗(yàn)的燃料棒參數(shù)

在WALT回路實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)計(jì)算的沸騰率小于0.814 kg/( m2·s)時(shí),可認(rèn)為沉積物中為氣液共存,即燈芯沸騰,當(dāng)計(jì)算的沸騰率大于0.814 kg/(m2·s)時(shí),認(rèn)為沉積物內(nèi)的孔隙中出現(xiàn)干化[23]。因此,將計(jì)算的包殼溫度與WALT回路實(shí)驗(yàn)中沸騰率小于0.814 kg/(m2·s)時(shí)所獲取的包殼溫度進(jìn)行對(duì)比。另外,目前很多涉及耦合沉積物物質(zhì)傳遞的研究中未考慮包殼表面發(fā)生過(guò)冷沸騰時(shí),沉積物固體殼層的孔隙中硼酸揮發(fā)的問(wèn)題。為此,模型計(jì)算了考慮硼酸揮發(fā)和不考慮硼酸揮發(fā)兩種情況下的包殼表面溫度,并與WALT回路實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比,如圖3所示。從圖3可看出,考慮硼酸揮發(fā)計(jì)算的包殼溫度比不考慮硼酸的結(jié)果更接近實(shí)驗(yàn)值,最大相對(duì)誤差約為2.7%。

圖3 包殼溫度計(jì)算值與WALT回路實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比

3.2 沉積物對(duì)包殼傳熱性能影響分析

3.2.1包殼溫度與傳熱推動(dòng)力 沉積物會(huì)對(duì)包殼表面溫度和燃料棒與冷卻劑的傳熱推動(dòng)力帶來(lái)一定的影響,傳熱推動(dòng)力由冷卻劑主體溫度和沉積物外界面溫度的差表示。沉積物存在時(shí),不同熱通量、冷卻劑溫度、冷卻劑硼鋰濃度和沉積物結(jié)構(gòu)下,包殼溫度相對(duì)變化值RT,clad和傳熱推動(dòng)力相對(duì)變化值RT,force分別用式(13)和(14)計(jì)算。

(13)

(14)

當(dāng)包殼溫度相對(duì)變化值RT,clad>0時(shí),附著沉積物的燃料棒表面溫度高于干凈燃料棒,當(dāng)條件改變時(shí),該值減小,表示附著沉積物的包殼溫度變化值小于干凈燃料棒的包殼溫度的變化值。RT,force>0時(shí),則有沉積物的燃料棒傳熱推動(dòng)力比干凈燃料棒大,反之,比干凈燃料棒的傳熱推動(dòng)力大。圖4展現(xiàn)了不同條件下所計(jì)算的包殼溫度與傳熱推動(dòng)力的相對(duì)值,其中鋰濃度和煙囪直徑變化對(duì)附著沉積物的包殼表面?zhèn)鳠嵊绊戄^小,而熱通量、冷卻劑溫度、冷卻劑硼濃度、沉積物厚度、煙囪密度和孔隙率的影響較大。

圖4 不同條件下包殼溫度和傳熱推動(dòng)力的變化

沉積物中的傳熱包括與冷卻劑的對(duì)流換熱、沉積物中的熱傳導(dǎo)和沸騰傳熱。如圖4所示,對(duì)于沉積物存在時(shí)所計(jì)算的RT,clad大于0,說(shuō)明沉積物的存在會(huì)使包殼溫度增加,反映了沉積物對(duì)包殼表面熱量傳遞的阻礙作用。另外,相對(duì)干凈燃料棒,溫度劇增程度隨著沉積物厚度、硼濃度的增加而增大,隨著熱通量、冷卻劑溫度的增加而減小。這是沉積物的存在產(chǎn)生的熱阻使得包殼表面的沸騰程度加劇,與沉積物存在導(dǎo)致的硼濃度變化對(duì)沸騰換熱程度的反作用相制衡的結(jié)果。特別需要注意的是,當(dāng)冷卻劑硼濃度增加時(shí),包殼溫度略有增加,而RT,clad也增加,這提示提高冷卻劑硼濃度會(huì)促進(jìn)沉積物導(dǎo)致的包殼溫度劇增效應(yīng)。這是因?yàn)榕饾舛葧?huì)影響冷卻劑的飽和溫度,當(dāng)硼濃度增加時(shí),飽和溫度增加,而飽和溫度是過(guò)熱度計(jì)算中的關(guān)鍵變量,飽和溫度升高,過(guò)熱度(過(guò)熱度=T-Ts)會(huì)減小,從而抑制了沸騰換熱過(guò)程。根據(jù)飽和溫度Ts與水活度aw的關(guān)系(式(15)),繪制Ts和aw與硼濃縮因子(沉積物中物質(zhì)濃度相對(duì)于冷卻劑劇增的倍數(shù)[6])的關(guān)系曲線,如圖5所示。由此可見(jiàn),硼濃縮因子對(duì)飽和溫度的影響較大,飽和溫度與硼濃縮因子的關(guān)系曲線與EPRI報(bào)告[27]一致。

圖5 飽和溫度和水活度與硼濃縮因子的關(guān)系

Ts=344.94+199.01(1-aw)-

952.74(1-aw)2+26 013.91(1-aw)3-

262 916.0(1-aw)4+997 166.1(1-aw)5

(15)

根據(jù)圖4可知,RT,force反映了有沉積物和無(wú)沉積物包殼表面的傳熱推動(dòng)力變化情況。RT,force>0時(shí),相對(duì)于干凈燃料棒,沉積物會(huì)加強(qiáng)包殼與冷卻劑之間的傳熱推動(dòng)力,反之,會(huì)減弱傳熱推動(dòng)力。當(dāng)RT,force變大,說(shuō)明在某條件下,包殼表面在有沉積物時(shí)與主體冷卻劑的溫差變化小于無(wú)沉積物時(shí)主體冷卻劑的溫差變化,則傳熱推動(dòng)力相對(duì)于無(wú)沉積物時(shí)提高的程度減小。根據(jù)計(jì)算結(jié)果,在沉積物厚度小于50 μm、熱通量0.4～1 MW/m2、冷卻劑溫度小于300 ℃、冷卻劑中硼濃度200～1 100 ppm、鋰濃度0.6～14 ppm時(shí),相對(duì)于干凈燃料棒,沉積物的存在會(huì)提高包殼向冷卻劑的傳熱推動(dòng)力;在沉積物厚度大于50 μm、q大于1 MW/m2、Tb大于300 ℃下,相對(duì)于干凈燃料棒,沉積物的存在會(huì)降低包殼向冷卻劑的傳熱推動(dòng)力。其根本原因是沉積物導(dǎo)致的包殼表面熱阻和沸騰程度變化引起的傳熱變化。當(dāng)條件變化時(shí),相對(duì)于干凈燃料棒,傳熱推動(dòng)力的提高程度隨著冷卻劑硼濃度的增加而增加,隨著沉積物厚度、熱通量和冷卻劑溫度的增加而減小。鋰濃度的變化對(duì)傳熱的影響幾乎可忽略。而沉積物的煙囪密度和孔隙率變大時(shí),傳熱推動(dòng)力減小。煙囪直徑對(duì)傳熱的影響較小。

3.2.2沸騰傳熱與物質(zhì)傳遞 除了沉積物熱阻對(duì)包殼傳熱性能影響外,沉積物中發(fā)生的沸騰換熱作用也不可忽視。為分析沸騰換熱過(guò)程,除了分析沸騰換熱推動(dòng)力,即過(guò)熱度、蒸發(fā)換熱系數(shù)變化外,還需要分析沸騰換熱的面積,沸騰換熱的面積可由本文所提出的沸騰失效率和沉積物厚度計(jì)算。物質(zhì)傳遞直接受到沸騰程度的影響,沸騰程度越大,物質(zhì)傳遞過(guò)程越劇烈,物質(zhì)濃度提高越顯著。由于冷卻劑中的鋰類物質(zhì)被認(rèn)為是非揮發(fā)性物質(zhì),因此其在沉積物中的濃縮因子可反映包殼表面沸騰程度。圖6為計(jì)算的不同熱通量(0.4～1.5 MW/m2)、冷卻劑溫度(280～300 ℃)、硼濃度(240～1 100 ppm)、鋰濃度(0.6～14 ppm)下沉積物底部鋰和硼的濃縮因子。計(jì)算中,除去目標(biāo)變量外,其他參數(shù)的控制值采用正常壓水堆操作條件,即熱通量1.0 MW/m2、冷卻劑溫度300 ℃、系統(tǒng)壓力15.5 MPa、鋰濃度2 ppm、硼濃度1 100 ppm、沉積物厚度40 μm、煙囪密度2×109m-2、煙囪半徑2.5 μm、孔隙率0.6。沸騰過(guò)程和物質(zhì)傳遞之間存在相互影響的關(guān)系,硼酸濃度的提高會(huì)對(duì)過(guò)熱度產(chǎn)生影響。不同的條件導(dǎo)致了蒸發(fā)換熱系數(shù)、過(guò)熱度和沸騰面積的變化,綜合結(jié)果表現(xiàn)為:當(dāng)熱通量、冷卻劑溫度和沉積物厚度增大時(shí),沸騰程度總體增大;對(duì)于冷卻劑溫度變化,存在一段平臺(tái)區(qū);而冷卻劑硼濃度增大,沸騰程度減小。導(dǎo)致這些現(xiàn)象的原因如下:熱通量變化導(dǎo)致總熱量變化,從而引起沸騰程度的變化;冷卻劑溫度提高導(dǎo)致沸騰程度的變化存在平臺(tái)段是由于沉積物溫度提高和硼濃度提高導(dǎo)致的飽和溫度提高,共同制衡的過(guò)熱度變化引起的;沉積物厚度對(duì)沸騰程度影響起主導(dǎo)因素的是傳熱面積的提高;硼濃度對(duì)沸騰程度的制約來(lái)源于對(duì)過(guò)熱度的制約。

圖6 不同條件下的沉積物硼鋰濃縮因子

3.3 沉積物誘導(dǎo)包殼表面硼累積的分析

3.3.1沉積物空隙中的硼累積量 本文中,沉積物中硼的累積形式包括固體殼層溶液中的硼酸、煙囪氣體中的硼酸、固體殼層中的吸附硼和沉積硼。因此,本文中硼累積量指的是單位面積不同累積形式的硼質(zhì)量。不同條件下沉積物空隙中硼累積量的分布如圖7所示。從圖7可看出,4種形式的硼累積量變化情況相似。不同形式硼累積量會(huì)隨著熱通量、冷卻劑溫度、冷卻劑硼濃度和沉積物厚度的增加而增加,這與Li等[30]模擬的結(jié)果趨勢(shì)一致。當(dāng)冷卻劑中硼濃度從240 ppm增加到1 100 ppm時(shí),可溶硼的累積量提高了2.5倍(圖7c),與EPRI中CCM的模擬結(jié)果一致。熱通量與硼累積量的增加關(guān)系近似為拋物線形,當(dāng)熱通量逐漸增大時(shí),硼累積量沒(méi)有特別大的增幅。而當(dāng)冷卻劑中的鋰濃度增加且未達(dá)到使LiBO2發(fā)生沉積的條件時(shí),鋰濃度的增加會(huì)一定程度減少硼累積量。

圖7 不同條件下沉積物空隙中硼累積量的分布

對(duì)于經(jīng)典的壓水堆條件,固體殼層中可溶硼的累積量約為0.057 4 g/m2,煙囪通道中為1.40×10-5g/m2,吸附硼約為4.61×10-3g/m2。50 μm沉積物中,本模型計(jì)算的可溶硼量為0.073 g/m2,與同樣沉積物厚度下Li等[30]計(jì)算所得的可溶硼(0.103 1 g/m2)接近。60 μm沉積物中,模型計(jì)算的吸附硼為6.59×10-3g/m2,相同條件下,EPRI的CCM計(jì)算的一個(gè)煙囪的沉積物計(jì)算單元中的吸附硼約為2.3×10-15mol,即根據(jù)EPRI的CCM所用的煙囪密度3×109m-2進(jìn)行單位換算后可得沉積物中吸附硼的量約為6.9×10-3g/m2。因此,模型計(jì)算的吸附硼量略小于CCM計(jì)算的,這是因?yàn)榻?jīng)過(guò)模型優(yōu)化后,本文預(yù)測(cè)的溫度小于原模型,而吸附硼的量隨著溫度的升高而減小。另外,典型壓水堆條件下40 μm沉積物沉積硼的累積量約為8.34×10-5g/m2,主要是過(guò)冷沸騰導(dǎo)致的Li2B4O7沉積,由于該值不包括組成沉積物骨架的量,因此不做比較。計(jì)算所得沉積物多孔結(jié)構(gòu)和煙囪通道中的硼累積以可溶硼為主,再是吸附硼,而后是沉積硼。

本文計(jì)算的硼沉積量主要是沉積物固體孔隙和煙囪通道空間或固液中的硼累積量,不包括組成沉積物骨架中的成分。本模型中,對(duì)這兩種硼沉積形式的考慮是不同的,對(duì)于Li2B4O7,結(jié)合了氣泡生長(zhǎng)破裂原理來(lái)模擬硼沉積的過(guò)程。而對(duì)于LiBO2,主要考慮其發(fā)生化學(xué)反應(yīng)沉積的過(guò)程,通過(guò)對(duì)比溶度積與離子積發(fā)現(xiàn)LiBO2的沉積反應(yīng)不發(fā)生。在以往的燈芯沸騰模型中,由于假設(shè)沉積物中所有區(qū)域都會(huì)發(fā)生沸騰,所計(jì)算的溫度偏高,如CCM,假定冷卻劑與沉積物界面的溫度為飽和溫度,在60 μm沉積物中計(jì)算所得的沉積物與包殼界面溫度接近385 ℃,這種情況下LiBO2才會(huì)發(fā)生沉積[31]。對(duì)傳熱模型優(yōu)化后,所計(jì)算的過(guò)熱度更合理,而沉積物溫度也比以往模型更低,因此更接近實(shí)驗(yàn)值,溫度越小,LiBO2的溶解度越大,這就導(dǎo)致對(duì)于優(yōu)化后的模型,即使沉積物中的Li+和B(OH)3濃縮后,依然不足以使這種化合物沉積。這種現(xiàn)象也與以往實(shí)驗(yàn)中無(wú)法重現(xiàn)LiBO2的情況[32]一致。

3.3.2沉積物誘導(dǎo)硼累積的風(fēng)險(xiǎn)關(guān)系式 根據(jù)沉積物形成后誘導(dǎo)硼再次累積的過(guò)程分析和模型計(jì)算,獲取了不同條件下沉積物空隙中不同形式硼累積量,包括沉積物孔隙中的硼酸和煙囪通道中的硼酸、孔隙中發(fā)生沉積的硼和被吸附在固體殼層中的硼,但不包括組成沉積物骨架的沉積硼。根據(jù)EPRI給出的堆芯中累積270 g硼會(huì)引起功率偏移-3%,對(duì)不同條件下沉積物誘導(dǎo)硼累積的量所引起的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行估算。由于沉積物一般被認(rèn)為在堆芯的上部分區(qū)域,此處取沉積區(qū)域?yàn)槎研镜?/8處,參照發(fā)生AOA現(xiàn)象的美國(guó)Callaway電廠第9循環(huán)周期的燃料棒表面積數(shù)據(jù)(7 706.8 m2)[25],則用沉積物誘導(dǎo)硼累積引起的功率偏移量衡量風(fēng)險(xiǎn)值,即沉積物誘導(dǎo)硼累積的風(fēng)險(xiǎn)估算如下:

Rlb=-Klb·lb

(16)

式中:Rlb為風(fēng)險(xiǎn)值;Klb=3%×7 706.8/(8×270)=0.107。

不同條件下沉積物中的硼累積量和所增加的瞬時(shí)風(fēng)險(xiǎn)值如圖8所示。

圖8 不同條件下沉積物空隙中的硼累積量和誘導(dǎo)的風(fēng)險(xiǎn)值變化

通過(guò)多元線性擬合分析不同因素下的數(shù)據(jù),可獲取沉積物誘導(dǎo)包殼硼累積風(fēng)險(xiǎn)值與主要影響因素之間的關(guān)系,如式(17)所示。

Ylb=∑RiFi+E

(17)

式中:Ylb為歸一化后的沉積物誘導(dǎo)包殼硼累積的風(fēng)險(xiǎn)值;Ri為回歸系數(shù);Fi為歸一化后的影響因素,影響程度較大的因素包括熱通量、冷卻劑溫度、硼濃度、沉積物厚度、煙囪密度、孔隙率和孔隙直徑。

式(17)的各項(xiàng)式展開(kāi)后如式(18)所示。

0.238 07

(18)

式中:q為熱通量,MW/m2;Tb冷卻劑溫度,℃;c(B)為冷卻劑中的硼濃度,ppm;δ為沉積物厚度,μm;Nc為煙囪密度,109m-2;rp為孔隙直徑,μm。

4 總結(jié)

本文通過(guò)對(duì)附著沉積物的包殼表面?zhèn)鳠?、傳質(zhì)、流體流動(dòng)、化學(xué)過(guò)程進(jìn)行分析和建模,迭代計(jì)算了包殼表面多物理耦合模型。在對(duì)包殼表面的多物理過(guò)程模型優(yōu)化和計(jì)算后,探討了各物理過(guò)程之間的耦合關(guān)系,定義了用于評(píng)估包殼表面沉積物誘導(dǎo)硼累積的風(fēng)險(xiǎn)值,分析了不同條件下沉積物對(duì)包殼表面?zhèn)鳠嵝阅艿挠绊懞统练e物誘導(dǎo)的硼累積風(fēng)險(xiǎn)變化,通過(guò)對(duì)比包殼表面多物理過(guò)程模型結(jié)果與美國(guó)西屋公司W(wǎng)ALT回路實(shí)驗(yàn)結(jié)果,驗(yàn)證了優(yōu)化后的模型能夠更真實(shí)預(yù)測(cè)附著沉積物的包殼表面性能。通過(guò)分析討論,沉積物對(duì)包殼表面性能影響表現(xiàn)如下。

1) 沉積物存在導(dǎo)致了包殼表面溫度劇增,沉積物存在時(shí)計(jì)算的RT,clad均大于0。溫度劇增程度隨著沉積物厚度、硼濃度的增加而增大,隨著熱通量、冷卻劑溫度的增加而減小。導(dǎo)致此現(xiàn)象的原因是,沉積物的熱阻使得熱量難以更快地從包殼表面?zhèn)鬏數(shù)街黧w冷卻劑,從而使得包殼表面沉積物中的液體溫度升高更快,導(dǎo)致沸騰程度加劇。而溫度升高又加劇液體蒸發(fā)導(dǎo)致硼濃縮,造成飽和溫度升高從而影響過(guò)熱度。

2) 相對(duì)于干凈燃料棒,在沉積物厚度小于50 μm、熱通量0.4～1 MW/m2、冷卻劑溫度小于300 ℃時(shí),沉積物的存在會(huì)提高包殼向冷卻劑的傳熱推動(dòng)力;在厚度大于50 μm、熱通量大于1 MW/m2、冷卻劑溫度大于300 ℃時(shí),沉積物的存在會(huì)降低包殼向冷卻劑的傳熱推動(dòng)力。

3) 硼在沉積物孔隙和煙囪通道中累積導(dǎo)致的功率偏移的風(fēng)險(xiǎn)與不同條件對(duì)溫度、沸騰程度和硼酸揮發(fā)過(guò)程的影響有關(guān),還與沉積物結(jié)構(gòu)參數(shù)導(dǎo)致的硼累積區(qū)域變化有關(guān)。對(duì)于經(jīng)典的壓水堆條件,40 μm沉積物微孔結(jié)構(gòu)中,硼累積量主要來(lái)源于硼酸濃集(0.057 4 g/m2)和吸附硼(4.61×10-3g/m2),孔道中沉積硼來(lái)源于Li2B4O7預(yù)估值,為8.34×10-5g/m2,而LiBO2的熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明本文計(jì)算的條件范圍內(nèi)無(wú)法發(fā)生沉積。