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    不同組分比例的HMX/RDX混合物的熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能研究

    2024-01-01 00:00:00李沙常雙君陳星妍魯娜
    爆破器材 2024年6期
    關(guān)鍵詞:模擬熱穩(wěn)定性力學(xué)性能

    [摘 要]為了研究不同組分比例的HMX/RDX混合物的熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能,采用分子動(dòng)力學(xué)(MD)方法對(duì)不同HMX/RDX混合物在不同溫度下的引發(fā)鍵最大鍵長Lmax、內(nèi)聚能密度EC和力學(xué)性能參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算;利用差示掃描量熱法(DSC)測(cè)試了不同HMX/RDX混合物在升溫速率為2、5、10、20 K/min下的熱分解性能,并采用EXPLO 5對(duì)不同HMX/RDX混合物的爆轟參數(shù)進(jìn)行了理論計(jì)算。結(jié)果表明:HMX/RDX中HMX與RDX的質(zhì)量比分別為90∶10、80∶20、70∶30時(shí),隨著溫度升高,HMX/RDX混合物的Lmax逐漸增大,EC逐漸減??;其中,HMX90/RDX10的Lmax較小,EC較大,熱感度較低。由DSC測(cè)試結(jié)果計(jì)算得到不同比例混合物的分解峰溫Tp0和熱爆炸臨界溫度Tb;其中,HMX90/RDX10的Tp0和Tb相對(duì)較高,分別為268.12℃和277.66℃,表明熱穩(wěn)定性較好。使用Forcite計(jì)算力學(xué)性能參數(shù),HMX90/RDX10的拉伸模量E、體積模量K、切變模量G相對(duì)較大,表明硬度和斷裂強(qiáng)度較大,力學(xué)性能相對(duì)較好。HMX90/RDX10的爆速、爆壓和爆轟總能量分別為9 192.19 m/s、38.43 GPa和10.98 kJ/cm3,能量相對(duì)較高。

    [關(guān)鍵詞]HMX/RDX混合物;熱穩(wěn)定性;力學(xué)性能;分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬

    [分類號(hào)]TQ560.7; TJ510

    Thermal Stability and Mechanical Properties of HMX/RDX Mixtures with

    Different Component Proportions

    LI Sha, CHANG Shuangjun, CHEN Xingyan, LU Na

    School of Environmental and Safety Engineering, North University of China (Shanxi Taiyuan, 030051)

    [ABSTRACT]The thermal stability and mechanical properties of HMX/RDX mixtures with different component proportions were studied. The maximum bond length Lmax, cohesive energy density EC , and mechanical properties of different HMX/RDX mixtures at different temperatures were calculated by molecular dynamics (MD) method. The thermal decomposition performance of different HMX/RDX mixtures was tested by differential scanning calorimetry (DSC) at heating rates of 2, 5, 10, and 20 K/min. And the detonation parameters of different HMX/RDX mixtures were theoretically calculated by EXPLO 5. The results show that when m(HMX)∶m(RDX) are 90∶10, 80∶20, and 70∶30, Lmax of the HMX/RDX mixtures gradually increases and EC gradually decreases with increasing temperature. Lmax and EC of HMX90/RDX10 are relatively small, with low thermal sensitivity and good thermal stability. The decomposition peak temperature Tp0 and thermal explosion critical temperature Tb of different mixtures were calculated based on DSC test results. Tp0 and Tb of HMX90/RDX10 are relatively high, which are 268.12℃ and 277.66℃ respectively, indicating good thermal stability. The mechanical property parameters were calculated by Forcite. The tensile modulus E, bulk modulus K, and shear modulus G of HMX90/RDX10 are relatively high, with high hardness and fracture strength, and relatively good mechanical pro-perties. The detonation velocity, detonation pressure, and total detonation energy of HMX90/RDX10 are 9 192.19 m/s, 38.43 GPa, and 10.98 kJ/cm3, respectively, indicating relatively high energy.

    [KEYWORDS]HMX/RDX mixture; thermal stability; mechanical property; molecular dynamics (MD) simulation

    0 引言

    奧克托今(HMX,C4H8N8O8)和黑索今(RDX,C3H6N6O6)是常見的高能單質(zhì)炸藥,具有高爆熱、高爆速和高爆壓等特點(diǎn),可作為混合炸藥、傳爆藥、固體推進(jìn)劑和發(fā)射藥配方中的高能組分[1,在國防、軍事和航天工業(yè)中發(fā)揮著重要作用。與RDX相比,HMX成本較高,將2種單質(zhì)炸藥混合使用,可降低成本。因此,需要對(duì)HMX和RDX混合物的相關(guān)性能進(jìn)行研究,得到一種熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能較好、能量較高的HMX/RDX混合物。

    隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展,分子模擬方法應(yīng)用于含能材料分子間相互作用的研究取得了一定進(jìn)展。肖繼軍等[2提出的理論可以用來判斷HMX及其混合體系的熱穩(wěn)定性。Han等[3分析了摩爾比對(duì)HMX/MDNI(1-甲基-4,5-二硝基咪唑)體系的結(jié)合能和內(nèi)聚能密度的影響;結(jié)果表明,MDNI降低了HMX的感度。劉冬梅等[4通過分子動(dòng)力學(xué)(MD)方法研究了引發(fā)鍵最大鍵長Lmax、內(nèi)聚能密度EC與熱感度之間的關(guān)系,使用HMX、RDX和CL-20/HMX等晶體進(jìn)行理論計(jì)算,得出的結(jié)果和實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果一致。悅征等[5通過差示掃描量熱法(DSC)測(cè)試了HMX/RDX復(fù)合物細(xì)化前、后的熱分解特性,得出細(xì)化后的熱穩(wěn)定性較好。Ye等[6采用MD模擬方法研究了HMX/RDX高能共晶和混合物模型的熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能,得出共晶的熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能優(yōu)于混合物模型。

    采用MD方法對(duì)不同組分比例的HMX/RDX混合物進(jìn)行理論計(jì)算,研究HMX/RDX混合物的熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能;并通過DSC測(cè)試熱分解性能;采用EXPLO 5軟件對(duì)不同HMX/RDX混合物的爆轟參數(shù)進(jìn)行理論計(jì)算。通過以上3種方法對(duì)HMX/RDX混合物進(jìn)行研究,為HMX/RDX混合炸藥的配方設(shè)計(jì)提供理論參考。

    1 數(shù)值模擬

    1.1 HMX/RDX混合模型搭建

    依據(jù)CCDC(劍橋晶體數(shù)據(jù)中心)數(shù)據(jù)庫,獲得HMX和RDX的晶體結(jié)構(gòu),用做本研究的初始結(jié)構(gòu)。HMX的晶胞參數(shù)a=6.526 ?,b=11.037 ?,c=7.364 ?,α=γ=90°,β=102.67°,空間群14P21/N;RDX的晶胞參數(shù)a=13.182 ?,b=11.574 ?,c=10.709 ?,α=γ=β=90°,空間群61PBCA。HMX和RDX晶胞模型如圖1(a)所示。選用Compass[7力場(chǎng),在298 K采用Smart方法對(duì)HMX和RDX晶胞模型進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化。按照HMX、RDX以及HMX與RDX的質(zhì)量比分別為90∶10、80∶20、70∶30的要求構(gòu)建HMX和RDX超級(jí)晶胞,使用Build Layers工具建立RDX和HMX混合模型。HMX/RDX混合物中,HMX與RDX的質(zhì)量比為90∶10、80∶20和70∶30的樣品分別命名為HMX90/RDX10、HMX80/RDX20和HMX70/RDX30。構(gòu)建好的HMX90/RDX10混合物模型如圖1(b)所示。

    1.2 計(jì)算方法

    采用MD中的Forcite模塊對(duì)HMX、RDX、HMX90/RDX10、HMX80/RDX20和HMX70/RDX30共5種模型進(jìn)行幾何優(yōu)化,并對(duì)優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)進(jìn)行理論計(jì)算。選用恒原子數(shù)、恒體積、恒溫(NVT)系綜,采用Andersen控溫方法,范德華和靜電作用分別用Atom-based和Ewald加和方法,截?cái)喟霃饺?2.5×10-10 m,并進(jìn)行截?cái)辔膊啃U?。溫度依次選取295、345、395、445、495 K。初始的分子運(yùn)動(dòng)速度按Maxwell-Boltzmann分布確定,積分采用Verlet方法。時(shí)間步長為1 fs,總模擬時(shí)間400 ps。其中,前200 ps用于體系平衡,后200 ps用于統(tǒng)計(jì)分析。

    2 熱分解實(shí)驗(yàn)

    2.1 材料與儀器

    HMX和RDX,甘肅銀光化學(xué)工業(yè)公司;HCT-1型微機(jī)質(zhì)量動(dòng)態(tài)分析儀,北京恒久實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司?;旌衔镏?,HMX和RDX分別以90∶10、80∶20和70∶30的質(zhì)量比進(jìn)行混合。

    2.2 實(shí)驗(yàn)過程

    使用DSC對(duì)HMX、RDX、HMX90/RDX10、HMX80/RDX20和HMX70/RDX30的熱分解進(jìn)行測(cè)試。試樣質(zhì)量為3~5 mg,升溫區(qū)間為25~400℃,升溫速率為2、5、10、20 K/min。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 體系平衡的判別

    HMX、RDX和HMX/RDX混合物的模擬在NVT系綜下進(jìn)行,當(dāng)溫度和能量在5%~10%波動(dòng)時(shí),可判定達(dá)到平衡[8。HMX90/RDX10混合物在298 K的NVT-MD模擬的能量和溫度曲線見圖2。

    圖2(a)中,混合體系的勢(shì)能和總能量分別在-29 662.24 kJ/mol和-20 193.87 kJ/mol上下波動(dòng),波動(dòng)幅度均小于10%,則該體系已達(dá)能量平衡;圖2(b)中,混合物的溫度波動(dòng)約±20 K左右,波動(dòng)幅度為6%,低于10%,表明溫度已達(dá)到平衡。其他4種模型采用同樣的方法進(jìn)行平衡判定。

    3.2 引發(fā)鍵鍵長

    引發(fā)鍵是高能化合物分子所有化學(xué)鍵中最弱的鍵。在外界作用刺激下,該鍵將最先斷裂,最易引發(fā)高能化合物的分解和起爆。N—NO2是硝銨類高能化合物熱分解或起爆的引發(fā)鍵[9。用MD方法計(jì)算引發(fā)鍵N—NO2鍵長的統(tǒng)計(jì)分布,對(duì)于討論HMX、RDX和HMX/RDX混合物的起爆和熱安全性具有重要意義。HMX、RDX和HMX/RDX混合物中N—NO2鍵的最大鍵長Lmax隨溫度的變化如圖3所示。

    從圖3中看出,在295~495 K溫度下,HMX、RDX和HMX/RDX混合物的引發(fā)鍵N—NO2鍵的Lmax隨著溫度的升高而增大。由此可見,引發(fā)鍵的Lmax可作為評(píng)判體系熱感度大小的理論依據(jù)之一。在相同溫度下,HMX/RDX中HMX與RDX的質(zhì)量比依次為90∶10、80∶20、70∶30時(shí),Lmax逐漸增大,更易斷裂;且3種HMX/RDX混合物的Lmax中,HMX90/RDX10的平均Lmax為1.620 ?,相對(duì)較小,表明HMX90/RDX10的熱感度較低,熱穩(wěn)定性較好,不易發(fā)生引發(fā)鍵的斷裂。

    3.3 內(nèi)聚能密度

    內(nèi)聚能密度EC是單位體積內(nèi)1 mol凝聚體克服分子間作用力變?yōu)闅鈶B(tài)時(shí)所需的能量[10。

    式中:ΔH為汽化熱;R為摩爾氣體常數(shù),8.314 J/(mol·K);T為溫度;Vm為摩爾體積。

    MD模擬中,EC是范德華力EvdW和靜電力Ee之和。不同溫度下HMX、RDX和HMX/RDX混合物的EC及分量見表1。

    由表1可知,隨著溫度的升高,HMX、RDX和HMX/RDX混合物的EC、EvdW和Ee均減小,表明由晶態(tài)變?yōu)闅鈶B(tài)所需能量變小,這與溫度升高、體系的熱感度增大的實(shí)驗(yàn)事實(shí)相符[4。所以,不同溫度下,HMX、RDX和HMX/RDX混合物中的EC在一定條件下可用于衡量體系熱感度相對(duì)大小的理論判據(jù)。HMX和RDX的平均EC分別為0.865 kJ/cm3和0.795 kJ/cm3,HMX的EC大于RDX,表明EC與熱感度之間存在負(fù)相關(guān)關(guān)系,所以HMX的熱感度比RDX低。在相同溫度下,HMX/RDX中HMX和RDX的質(zhì)量比依次為90∶10、80∶20、70∶30時(shí),EC逐漸減小。比較3種HMX/RDX混合物,HMX90/RDX10的熱感度相對(duì)較低,熱穩(wěn)定性較好。

    3.4 熱分解過程分析

    3.4.1 非等溫動(dòng)力學(xué)分析

    熱分解性能是含能材料的重要指標(biāo),采用DSC測(cè)試了HMX、RDX和HMX/RDX混合物在2、5、10 K/min和20 K/min升溫速率下的熱分解特性,并計(jì)算了活化能Ea。Ea可以用來表示化學(xué)反應(yīng)的難易程度,Ea越大,化學(xué)反應(yīng)越難進(jìn)行。對(duì)HMX與RDX

    混合前、后的熱穩(wěn)定性進(jìn)行研究,分別通過式(2)的Kissinger公式和式(3)的Ozawa公式計(jì)算了5種樣品在2、5、10 K/min和20 K/min升溫速率下的熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)。相應(yīng)數(shù)據(jù)如表2所示。

    式中:βi為升溫速率;Tpi為熱分解反應(yīng)的峰溫;A為指前因子;R為摩爾氣體常數(shù),8.314 J/(mol·K);EK為Kissinger法計(jì)算的活化能;EO為Ozawa法計(jì)算的活化能;G(α)為機(jī)理函數(shù)的積分式;α為熱分解反應(yīng)的程度或熱分解反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率;Ea為EK和EO之和的平均值。

    從表2中看出,利用Kissinger法和Ozawa法計(jì)算出的5種樣品的熱分解表觀活化能一致性較好,線性相關(guān)系數(shù)RK或RO都接近0.99,說明計(jì)算結(jié)果的可信。當(dāng)HMX與RDX的質(zhì)量比分別為90∶10、80∶20、70∶30時(shí),Ea分別為289.78、360.09、436.63 kJ/mol,其中,HMX70/RDX30的Ea較大。HMX的熱分解則由RDX分解時(shí)放出的熱量所影響,分解機(jī)理可能發(fā)生了變化,從而影響了不同升溫速率下分解峰溫出現(xiàn)的先后順序。所以,需要進(jìn)一步計(jì)算出HMX/RDX混合物的初始分解峰溫和熱爆炸臨界溫度,分析熱穩(wěn)定性。

    3.4.2 熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算

    HMX/RDX混合物在加熱速率趨于0時(shí)的初始分解峰溫Tp0的計(jì)算公式:

    Tpi=Tp0+bβi+cβ2i,i=1,2,3,4。(5)

    式中:b、c為常數(shù);βi為升溫速率;Tpi為不同升溫速率下的熱分解峰溫Tp。將數(shù)據(jù)βi和Tpi代入式(5),求得Tp0。

    采用Hu-Zhao-Gao法[11計(jì)算HMX/RDX混合物的熱爆炸臨界溫度Tb

    式中:A0、b為Berthelot方程的2個(gè)系數(shù);G(α)為積分形式的動(dòng)力學(xué)函數(shù)。

    以式(6)中的lnβi對(duì)Tpi作圖,通過線性擬合,由斜率求得b,代入式(7),求得Tb。

    根據(jù)非等溫得到的動(dòng)力學(xué)參數(shù)和熱力學(xué)關(guān)系式計(jì)算活化焓ΔH、活化熵ΔS及活化自由能ΔG等熱力學(xué)參數(shù)12

    式中:KB為Boltzmann常數(shù),1.380 7×10-23J/K;h為Plank常數(shù),6.626×10-34 J·s;ΔG為活化自由能;ΔH為活化焓;ΔS為活化熵;Ea為Ozaw法與Kissinger法得出的表觀活化能的平均值;A為指前因子。根據(jù)式(5)~式(10),分別計(jì)算出Tp0、Tb、ΔG、ΔH和ΔS,見表3。

    由表3可知,HMX的Tp0和Tb分別為268.97℃和277.98℃,比RDX大,所以HMX的熱穩(wěn)定性較好。HMX/RDX中HMX與RDX的質(zhì)量比分別為90∶10、80∶20、70∶30時(shí),對(duì)3種HMX/RDX混合物進(jìn)行比較。其中,HMX90/RDX10的Tp0和Tb相對(duì)較大,分別為268.12℃和277.66℃,熱穩(wěn)定性較好,常溫下不易發(fā)生分解。

    3.5 力學(xué)性能

    力學(xué)性能是高能材料最重要的性能之一。依據(jù)Voigt理論與Reuss理論方法,根據(jù)拉伸模量E、體積模量K、切變模量G、泊松比ν之間的關(guān)系,得到E與ν的計(jì)算公式:

    模量可以用來衡量剛性的強(qiáng)弱,材料的硬度與E和G密切相關(guān);E和G越大,材料硬度越高。材料的斷裂強(qiáng)度的大小由K度量。K越大,表明材料的斷裂強(qiáng)度越大[13-14。表4中,列出了不同HMX/RDX混合物在NVT系綜下MD模擬得到的力學(xué)性能參數(shù)。

    表4中,ν在0.330~0.379之間,屬于0.200~0.400的范圍內(nèi),說明HMX/RDX混合物具有一定的塑性。溫度的變化將會(huì)對(duì)材料硬度和斷裂強(qiáng)度的強(qiáng)弱產(chǎn)生影響。HMX/RDX混合物的E、K和G隨著溫度的升高而減小,則HMX/RDX混合物的硬度和斷裂強(qiáng)度減弱;在相同溫度下,當(dāng)HMX/RDX中HMX與RDX質(zhì)量比為90∶10時(shí),E、K和G較高,硬度和斷裂強(qiáng)度較大,力學(xué)性能相對(duì)較好。

    3.6 爆轟參數(shù)

    由非理想氣體的維里(Virial)理論方程推導(dǎo)出VLW狀態(tài)方程的表達(dá)式[15

    式中:B*為無量綱第二維里系數(shù);T*為無量綱溫度,T*=KT/ε;b0=0.67πNAσ3;ε和σ為Lennard-Jones勢(shì)參數(shù)。

    在計(jì)算HMX/RDX混合物的爆熱、爆壓、爆溫、爆速和爆轟總能量等爆轟參數(shù)時(shí),除VLW狀態(tài)方程外,還需要下列方程組:

    式中:D為C-J爆轟狀態(tài)下的爆速;u為C-J爆轟狀態(tài)下的質(zhì)點(diǎn)速度;E為C-J爆轟狀態(tài)下的內(nèi)能;ρ為C-J爆轟狀態(tài)下的密度;c為C-J面音速;下標(biāo)“0”為初始狀態(tài)下的對(duì)應(yīng)值。

    基于VLW狀態(tài)方程,采用EXPLO 5軟件對(duì)不同HMX/RDX混合物的爆轟參數(shù)進(jìn)行理論計(jì)算,結(jié)果見表5。

    從表5計(jì)算結(jié)果可知,3種HMX/RDX混合物中,HMX90/RDX10的爆速為9 192.19 m/s,爆壓為38.43 GPa,爆轟總能量為10.98 kJ/cm3,爆轟能量相對(duì)較高。

    4 結(jié)論

    采用MD方法計(jì)算不同HMX/RDX混合物的Lmax、EC和力學(xué)性能參數(shù),通過DSC測(cè)試并計(jì)算了Tp0和Tb,并采用EXPLO 5軟件對(duì)爆轟參數(shù)進(jìn)行了理論計(jì)算,得出的結(jié)論如下:

    1)隨著溫度的升高,HMX/RDX混合物的Lmax逐漸增大,EC逐漸減小,表明熱感度逐漸增大。相同溫度下,HMX90/RDX10的Lmax較小,EC較大,熱感度較小。由DSC測(cè)試結(jié)果可知,3種HMX/RDX混合物中,HMX90/RDX10的Tp0和Tb相對(duì)較高,分別為268.12℃和277.66℃,表明熱穩(wěn)定性較好。

    2)溫度升高,HMX/RDX混合物的E、K和G逐漸減小,表明材料的剛性減弱,硬度和斷裂強(qiáng)度降低。在相同溫度下,HMX90/RDX10的E、K和G相對(duì)較大,硬度和斷裂強(qiáng)度較大,力學(xué)性能相對(duì)較好。

    3)EXPLO 5計(jì)算結(jié)果表明,3種不同HMX/RDX混合物中,HMX90/RDX10的爆速、爆壓和爆轟總能量分別為 9 192.19 m/s、38.43 GPa和10.98 kJ/cm3,能量相對(duì)較高。

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