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    壓力對(duì)不同SOC 鋰離子電池阻抗的影響研究

    2023-12-31 10:32:24齊瓊瓊李希龍楊曉璐張興華
    科技創(chuàng)新與應(yīng)用 2023年36期
    關(guān)鍵詞:電層電荷轉(zhuǎn)移實(shí)部

    蘇 宇,齊瓊瓊,李希龍,楊曉璐,王 益,張興華

    (元能科技(廈門)有限公司,福建廈門 361000)

    近些年來,鋰離子電池因其較高的比容量與安全性被廣泛應(yīng)用于消費(fèi)電子、電動(dòng)汽車、儲(chǔ)能電站等領(lǐng)域。隨著人們對(duì)電池容量的需求越來越高,鋰離子電池企業(yè),尤其是動(dòng)力和儲(chǔ)能電池廠商,更多地采用多并串的電池模組來滿足用戶的容量需求,然而電池模組在封裝成型時(shí)會(huì)受到一定的封裝壓力,因此電池或模組廠商不僅需要考慮封裝結(jié)構(gòu)件的強(qiáng)度和應(yīng)變,還必須要考慮到封裝壓力對(duì)電池性能發(fā)揮與安全性的影響[1]。由此可見,對(duì)鋰電池在不同壓力下的性能研究至關(guān)重要。

    電化學(xué)阻抗譜(Electrochemical Impedance Spectroscopy,EIS)作為一種非破壞性的電化學(xué)分析手段,可以通過施加不同頻率的正弦交流擾動(dòng)來激發(fā)不同反應(yīng)速度的物理化學(xué)過程,從而將鋰電池內(nèi)部復(fù)雜的脫嵌鋰過程解耦成若干個(gè)不同時(shí)間常數(shù)的物理化學(xué)行為,幫助研發(fā)人員揭示鋰離子電池內(nèi)部復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)過程[2-4]。鋰離子在正極或負(fù)極中的嵌入脫出過程大致包含以下幾個(gè)過程:①電子的輸運(yùn)過程,該過程速度極快,時(shí)間常數(shù)極短,因此可通過施加高頻的交流擾動(dòng)來計(jì)算EIS 并獲得該過程受到的阻抗,一般將其稱為歐姆阻抗。②鋰離子的輸運(yùn)過程,其中決速步驟為鋰離子穿過SEI 膜的過程。該過程速度中等,且時(shí)間常數(shù)會(huì)隨著電池老化或SEI 膜的增厚而增加,可通過施加中頻的交流擾動(dòng)來獲得該過程受到的阻抗大小。③電化學(xué)反應(yīng)過程,即電子與鋰離子發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)的過程,而該過程的EIS 阻抗也被稱為電荷轉(zhuǎn)移阻抗。相較前2 個(gè)過程,該過程耗時(shí)較長,因此時(shí)間常數(shù)也較大,需施加中低頻的交流擾動(dòng)方能解耦該過程的阻抗。④固相擴(kuò)散過程。鋰離子與電子結(jié)合后,需要在正極或負(fù)極材料中進(jìn)行固相擴(kuò)散,尋找勢能最低的位點(diǎn)落足,該過程速度很慢,因此時(shí)間常數(shù)也是最大的,一般需施加超低頻的交流擾動(dòng)才能得到該過程對(duì)應(yīng)的EIS 阻抗。綜上,通過分析不同頻率的EIS 譜,我們可以獲得電池在脫嵌鋰過程中不同時(shí)間常數(shù)的物理化學(xué)過程所對(duì)應(yīng)的阻抗值,從而對(duì)電池的性能發(fā)揮進(jìn)行無損診斷與評(píng)估。本文便借助EIS 研究了不同SOC 的鈷酸鋰-石墨體系電池在不同壓力下的阻抗變化,這有利于揭示壓力對(duì)不同荷電狀態(tài)電池的影響,并對(duì)電池模組封裝壓力的選擇具有重要的指導(dǎo)意義。

    1 實(shí)驗(yàn)流程

    本文采用商用的鈷酸鋰-石墨體系電池(容量為3 300 mAh,尺寸為40 mm×90 mm)作為研究對(duì)象,測試前先以1/3 C 的倍率對(duì)電池進(jìn)行3 圈的充放電活化,以保證電池狀態(tài)較為穩(wěn)定。隨后選取5 顆平行樣電池,以1/3 C 的倍率恒流充電至4.45 V,再恒壓充電直至電流降至0.05 C。隨后以0.2 C 的倍率恒流放電不同的時(shí)間,從而獲得5 顆不同SOC 的電池,其SOC 分別為80%、60%、40%、20%和0%。

    不同壓力下的電池阻抗測試是結(jié)合原位膨脹分析儀(SWE2110-IEST)和電化學(xué)工作站(PARSTAT MCPrinceton)完成的。以0% SOC 的電池為例,將電池放入SWE2110 的內(nèi)腔后,調(diào)節(jié)壓力遞增梯度為100、200、400、600、800 和1 000 kg,在每一個(gè)壓力點(diǎn)下均先保壓20 min,使電池達(dá)到受力平衡后再進(jìn)行EIS 測試(可觀察開路電壓是否長時(shí)間保持平穩(wěn)來判斷保壓時(shí)間是否足夠),之后再切換至下一壓力點(diǎn),重復(fù)上述保壓與EIS 測試,直至壓力達(dá)到1 000 kg。對(duì)于其他SOC的電池也以相同的步驟進(jìn)行調(diào)壓、保壓與EIS 測試,其中EIS 測試頻率范圍為100 000~0.02 Hz,擾動(dòng)電壓幅值為5 mV。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同壓力EIS 的Nyquist 圖分析

    先選取低(0%)、中(40%)、高(80%)3 種不同的SOC,并分析這3 種不同SOC 的電池在不同壓力下的Nyquist 圖,結(jié)果分別如圖1(a)、(c)、(e)所示。而圖1(b)、(d)、(f)分別為3 種SOC 電芯Nyquist 圖在低頻區(qū)的局部放大圖。為了直觀方便地對(duì)三者的阻抗偏移進(jìn)行對(duì)比,將圖1(b)、(d)、(f)的橫坐標(biāo)設(shè)置為相同的尺度。以0%SOC 的電池為例(如圖1(a)、(b)所示),其Nyquist 圖呈現(xiàn)出2 個(gè)較為明顯的半圓,其中高頻區(qū)半圓一般來自于鋰離子穿過SEI 膜的過程,而中低頻區(qū)半圓則來自于電荷轉(zhuǎn)移過程[3]。隨著壓力的增加,高頻區(qū)的EIS 阻抗變化并不明顯,但是從圖1(b)中可以看出,低頻區(qū)的EIS 阻抗出現(xiàn)了明顯的右移,表明電荷轉(zhuǎn)移阻抗及擴(kuò)散阻抗對(duì)壓力的敏感度更高,且隨著壓力的增大,電荷轉(zhuǎn)移過程與擴(kuò)散過程越不易發(fā)生。此外,對(duì)比圖1(b)、(d)、(f)可以發(fā)現(xiàn),隨著電池SOC 從0%增加到80%,低頻區(qū)EIS 阻抗向高阻值方向移動(dòng)的趨勢也越來越弱,這表明SOC 越高,電池的低頻區(qū)阻抗越不易受到壓力的影響。

    圖1 3 種SOC 電池在不同壓力下的Nyquist 阻抗圖譜

    2.2 不同壓力EIS 的Bode 圖分析

    進(jìn)一步地分析了這3 種不同SOC 電池在不同壓力下的Bode 圖,結(jié)果如圖2 所示。從圖2(b)、(d)、(f)中可以看出,無論是高頻區(qū)還是低頻區(qū),3 種SOC 電池的EIS 虛部在所有壓力下均無明顯的變化。與此同時(shí),我們將3 種SOC 電池的實(shí)部分為移動(dòng)區(qū)域(ShiftRegion)和穩(wěn)定區(qū)域(StableRegion)2 部分,分別如圖2(a)、(c)、(e)所示。從中可以看出,壓力對(duì)EIS 高頻區(qū)的實(shí)部影響也不明顯,而不同的壓力主要對(duì)EIS 低頻區(qū)(尤其是小于0.125 Hz 的低頻區(qū))的實(shí)部有著較為顯著的影響,且隨著電池SOC 的增大,低頻區(qū)EIS 實(shí)部的增大趨勢也越來越不明顯(即移動(dòng)區(qū)域越來越窄),這與前文對(duì)電池EIS 譜的Nyquist 圖分析結(jié)果是一致的,表明SOC 越高,電池的低頻區(qū)阻抗實(shí)部越不易受到壓力的影響。

    圖2 3 種SOC 電池在不同壓力下的阻抗Bode 圖

    2.3 等效電路分析

    圖3 (a)為鋰電池常用的Randles 等效電路,其中包括幾個(gè)常用的元件:①歐姆電阻RΩ,該電阻包括外電路的線纜電阻、電池內(nèi)部的電子傳輸電阻及電解液電阻等。②雙電層電容Cd。當(dāng)工作電極與電解液接觸時(shí),會(huì)在固/液界面處形成一層薄薄的雙電層電容[5],當(dāng)總電流通過該界面時(shí),需要分流對(duì)雙電層電容充電(ic),剩余的電流才用于后續(xù)的法拉第反應(yīng)(if),因此在等效電路中采用一個(gè)并聯(lián)的等效電容Cd來代表雙電層電容的分流效果。③法拉第阻抗,又可分為電荷轉(zhuǎn)移阻抗Rct和擴(kuò)散阻抗(Warburg 阻抗)Zw兩部分。如前文所述,在對(duì)鋰離子電池進(jìn)行充電時(shí),電解液中的鋰離子會(huì)與電子發(fā)生電化學(xué)反應(yīng),并通過固相擴(kuò)散輸運(yùn)至合適的位點(diǎn),因此在等效電路中可用串聯(lián)的Rct與Zw這2個(gè)元件來分別代表發(fā)生以上2 個(gè)電化學(xué)過程所受到的阻抗大小。但是當(dāng)對(duì)電池施加高頻擾動(dòng)時(shí),由于此時(shí)電池內(nèi)部幾乎不發(fā)生鋰離子的固相擴(kuò)散,因此忽略Warburg 阻抗后的Randles 等效電路可簡化為圖3(b)所示的等效電路[5]。從中可以看出,EIS 的虛部僅來自于雙電層電容Cd,而從前文可知,不同SOC 電池的EIS 虛部在所有壓力下均無明顯變化,因此鋰電池的界面雙電層電容幾乎不受外壓力的影響。

    圖3 等效電路及阻抗擬合結(jié)果

    然而EIS 低頻區(qū)的實(shí)部隨壓強(qiáng)的增大而持續(xù)增大,且這種現(xiàn)象在低SOC 時(shí)更為顯著。為了量化這一現(xiàn)象,筆者進(jìn)一步提取了5 種不同SOC 電池在不同壓力下的電荷轉(zhuǎn)移阻抗Rct,結(jié)果如圖3(c)所示。從中可以看出,0%和20%SOC 電池的Rct在600 kg 壓力以下時(shí)呈現(xiàn)緩慢增加的趨勢,但是當(dāng)壓力超過600 kg 時(shí),Rct卻開始急劇上升;而對(duì)于40%、60%和80%SOC 的電池而言,其Rct隨壓力的增加而平緩持續(xù)上升。此外,當(dāng)壓力從100 kg 增加到1 000 kg 時(shí),0% SOC 電池的Rct增加了約3.78 mΩ,而80%SOC 電池的Rct僅增加了約1.34 mΩ,且SOC 越高,Rct隨壓力的增長越小。一方面,外部壓力會(huì)使得正負(fù)極的活性材料層被壓縮變形,導(dǎo)致活性材料涂層的孔隙率變小,因而鋰離子的傳輸阻力也隨之增加。另一方面,當(dāng)鋰離子電池在0% SOC時(shí),石墨負(fù)極的層間處于幾乎不嵌鋰的狀態(tài),因而更容易被壓縮變形。當(dāng)施加一定的壓力后,石墨層因外力擠壓而導(dǎo)致層間距逐漸減小,并造成層間范德華力增加[1],此時(shí)鋰離子的電荷轉(zhuǎn)移過程及后續(xù)的擴(kuò)散嵌入過程均會(huì)受到較大的阻力。但是,當(dāng)電池處于80% SOC 時(shí),石墨負(fù)極為接近滿嵌鋰的狀態(tài),此時(shí)的石墨層能夠承受更大的壓力而不被顯著壓縮,因此同樣施加1 000 kg的壓力時(shí),80%SOC 電池石墨負(fù)極的層間范德華力雖然也有增加,但是增量并沒有低SOC 電池那么明顯。此時(shí)鋰離子的電荷轉(zhuǎn)移及其后續(xù)的擴(kuò)散嵌入過程受到的阻力相比低SOC 電池要小得多,因而其Rct在大壓強(qiáng)下也只增加了約1.34 mΩ(如圖3(c)所示),僅為0%SOC 電池的35%。綜上,當(dāng)需要給電池施加一定的預(yù)緊力時(shí)(例如封裝模組時(shí)),可以預(yù)估到,如果電池的初始SOC 較高,外壓力不會(huì)顯著增大鋰離子的電荷轉(zhuǎn)移阻抗及固相擴(kuò)散阻抗,此時(shí)外壓力對(duì)電池的循環(huán)性能也并不會(huì)造成明顯影響。但是當(dāng)電池的初始SOC 較低時(shí),過大的預(yù)緊力會(huì)使得鋰離子的電荷轉(zhuǎn)移過程及后續(xù)的固相擴(kuò)散過程變得較為艱難,并致使石墨負(fù)極的可嵌鋰容量減少,從而影響電池的循環(huán)效率,并有可能存在析鋰、內(nèi)短路等安全風(fēng)險(xiǎn)。

    3 結(jié)論

    本文對(duì)不同SOC 的鈷酸鋰-石墨體系電池在不同壓力下的EIS 進(jìn)行了測試與分析,發(fā)現(xiàn)EIS 的虛部不受壓力的影響,即鈷酸鋰電池的界面雙電層電容在不同壓強(qiáng)下均能保持較好的穩(wěn)定性。但是對(duì)于EIS 的實(shí)部而言,雖然不同壓力下EIS 高頻區(qū)的實(shí)部并無明顯變化,但是壓力對(duì)EIS 低頻區(qū)的實(shí)部卻有著較為顯著的影響,且電池SOC 越低,電荷轉(zhuǎn)移阻抗Rct及低頻區(qū)擴(kuò)散阻抗的實(shí)部越往大阻值方向偏移。一方面,外部壓力會(huì)使得正負(fù)極極片的活性材料層變形,導(dǎo)致活性材料涂層的孔隙率變小,因而鋰離子的傳輸阻力也隨之有所增加,并最終導(dǎo)致Rct增大;另一方面,較大的外壓力也會(huì)擠壓石墨負(fù)極,使其層間范德華力增大,從而導(dǎo)致鋰離子的電荷轉(zhuǎn)移過程及后續(xù)的擴(kuò)散嵌入過程受到較大的阻力,且隨著石墨脫鋰程度的增加(即SOC 越?。?,石墨層越容易被壓縮,這種阻力也就越大。因此,當(dāng)需要給電池施加較大的預(yù)緊力時(shí),盡量在其高SOC 狀態(tài)下進(jìn)行施壓,才能盡可能減小外壓力對(duì)電池循環(huán)效率的影響,并提升電池在外壓力下充放電的安全性。

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