基于空氣熒光的Alpha表面污染測(cè)量樣機(jī)的研制

金成赫,趙 原,汪 嶼,曹勤劍,熊萬(wàn)春,黃明嘯,劉立業(yè),李 巖,董佳杰,夏三強(qiáng)

(中國(guó)輻射防護(hù)研究院 輻射安全與防護(hù)山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中核集團(tuán)輻射防護(hù)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030006)

在核設(shè)施運(yùn)行以及退役過(guò)程中,手套箱或熱室等密閉設(shè)備設(shè)施內(nèi)部中,常常會(huì)有較高水平的钚、鈾、鐳等α輻射源的污染。目前國(guó)內(nèi)外常用的現(xiàn)場(chǎng)α污染測(cè)量方法是:(1)傳統(tǒng)的表面污染監(jiān)測(cè)儀;(2)根據(jù)長(zhǎng)距離α污染監(jiān)測(cè)技術(shù)(long range alpha detection, LARD)進(jìn)行表面污染監(jiān)測(cè)。傳統(tǒng)的表面污染監(jiān)測(cè)儀,具有探測(cè)效率高、探測(cè)器本底低等優(yōu)點(diǎn);但由于α粒子在空氣中的射程太短,因此需要探測(cè)器盡量靠近(此類(lèi)探測(cè)器的測(cè)量距離小于5 cm)所要監(jiān)測(cè)的對(duì)象,因此有潛在的污染風(fēng)險(xiǎn);同時(shí)由于這類(lèi)監(jiān)測(cè)儀的探頭形狀,探測(cè)面一般都是平板型,很難對(duì)異形構(gòu)件,例如凹形角落或管道內(nèi)表面等進(jìn)行有效測(cè)量;LARD監(jiān)測(cè)技術(shù),可用于管道內(nèi)表面α污染的測(cè)量,但是,LARD表面α污染測(cè)量?jī)x包含電離室、電風(fēng)扇驅(qū)動(dòng)等單元,體積大,質(zhì)量重,現(xiàn)場(chǎng)表面α污染的就地測(cè)量時(shí)受現(xiàn)場(chǎng)條件限制較多。

基于上述傳統(tǒng)表面污染監(jiān)測(cè)儀和長(zhǎng)距離α污染監(jiān)測(cè)技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn),在21世紀(jì)初國(guó)際上提出了基于α粒子空氣熒光的測(cè)量方法[1],并用大面積的反射鏡和紫外靈敏的膠片進(jìn)行了原理驗(yàn)證。之后國(guó)外陸續(xù)開(kāi)展了相關(guān)的α粒子測(cè)量技術(shù)研究,并建立了相關(guān)測(cè)量系統(tǒng)[2-13]。該方法的基本原理是α粒子在空氣中會(huì)使空氣電離,產(chǎn)生離子電子對(duì);然后電離產(chǎn)生的次級(jí)delta 電子又會(huì)激發(fā)空氣中的氮?dú)夥肿?使N2分子發(fā)出波長(zhǎng)集中在300～430 nm的紫外光。通過(guò)適當(dāng)?shù)墓饴废到y(tǒng)和光探測(cè)器,實(shí)現(xiàn)對(duì)α表面污染的測(cè)量。早期這些測(cè)量系統(tǒng)目標(biāo)測(cè)量波段集中在300～350 nm范圍,與太陽(yáng)光譜段有部分重疊,因此都是在避光條件下工作。根據(jù)具體的測(cè)量方式又可分為望遠(yuǎn)鏡加掃描[4-6]和直接成像方式兩種[2-3,9-12]。為了克服避光測(cè)量這一苛刻的工作條件,近幾年又提出了以深紫外波段(300 nm以下)為目標(biāo)測(cè)量波段的測(cè)量技術(shù)[6,8,14-15]。由于空氣中氮?dú)馔思ぐl(fā)射的熒光中深紫外譜段的熒光產(chǎn)額非常低,因此又開(kāi)展了在此波段熒光產(chǎn)額的增強(qiáng)技術(shù)研究[6,9,15-20]。這些研究表明α源在純N2和純Ar當(dāng)中深紫外波段熒光產(chǎn)額均能提高兩個(gè)量級(jí)[6,8],同時(shí)在N2當(dāng)中添加相對(duì)份額約10-7～10-6左右的NO氣體可將深紫外波段的熒光產(chǎn)額提高三個(gè)數(shù)量級(jí)以上[17-20]。另外,國(guó)外最近也比較完整地測(cè)量了水的熒光發(fā)射譜[17,21],因此理論上可對(duì)液體當(dāng)中α污染的分布提供有效的遠(yuǎn)程在線測(cè)量手段,可對(duì)于后處理廠相關(guān)工藝監(jiān)測(cè)等提供有效的潛在測(cè)量手段?；讦亮Ｗ涌諝鉄晒獾臏y(cè)量技術(shù)不僅局限于核設(shè)施α表面污染的測(cè)量,還可以應(yīng)用于基于熒光的氡測(cè)量[22];基于熒光-γ符合的方式可有效降低低能量γ譜儀的探測(cè)下限[23-25]。綜合來(lái)看基于熒光的α污染測(cè)量技術(shù),從最初的可行性研究開(kāi)始到原理樣機(jī)的研制,不斷進(jìn)行技術(shù)突破,現(xiàn)已展現(xiàn)出多方面(除了α表面污染測(cè)量,還有氡氣測(cè)量和液體當(dāng)中α輻射源項(xiàng)的測(cè)量等)的應(yīng)用潛力。21世紀(jì)初到目前為止,隨著基于熒光的α表面污染測(cè)量技術(shù)的持續(xù)研究,近幾年也有相當(dāng)卓越的一些文章[26-28]。

本論文介紹一款自行研制的基于空氣熒光的α表面污染測(cè)量樣機(jī)(air radioluminescence based surface contamination monitor,ARSCM)。樣機(jī)由定制的光路系統(tǒng)、單光子計(jì)數(shù)探頭、計(jì)數(shù)器、掃描云臺(tái)和控制模塊組成,采用掃描測(cè)量方式,在避光測(cè)量條件下工作。

1 樣機(jī)的研制

根據(jù)氮?dú)鉄晒猱a(chǎn)額及其光譜分布[12,29],樣機(jī)目標(biāo)測(cè)量波段定為320～350 nm,中心波長(zhǎng)為337 nm。掃描測(cè)量方式下整個(gè)探測(cè)系統(tǒng)包括:光路系統(tǒng)、單光子計(jì)數(shù)探頭、單光子計(jì)數(shù)器、掃描云臺(tái)、PC等組成如圖1所示。通過(guò)掃描對(duì)α污染的空間分布進(jìn)行測(cè)量。

圖1 掃描測(cè)量方式下樣機(jī)組成

1.1 光路系統(tǒng)的設(shè)計(jì)加工

根據(jù)樣機(jī)的目標(biāo)測(cè)量波段,確定的光路系統(tǒng)設(shè)計(jì)性能指標(biāo)列于表1。其中物距參照手套箱或熱室等密閉空間的尺度;物鏡大小根據(jù)具體加工難度取實(shí)驗(yàn)室目前可行范圍內(nèi)最大值;物方視場(chǎng)根據(jù)光路系統(tǒng)的總透過(guò)率和單光子計(jì)數(shù)探頭中光電倍增管光陰極的有效尺寸以及樣機(jī)自身空間分辨率等因素綜合設(shè)計(jì);光路系統(tǒng)總透過(guò)率指標(biāo)根據(jù)透鏡和光路系統(tǒng)中所選用的過(guò)濾片的透過(guò)率,選擇復(fù)合透過(guò)率。根據(jù)表1光路系統(tǒng)性能指標(biāo),設(shè)計(jì)的光路系統(tǒng)如圖2所示。光路系統(tǒng)由4個(gè)透鏡和三個(gè)濾光片組成(Semrock的2xFF01-335/7-25,1xFF01-340/12-25)。為了提高對(duì)于目標(biāo)測(cè)量波段光的透過(guò)率,透鏡均采用合成石英玻璃,并且每一個(gè)透鏡都鍍?cè)鐾改ぁ?/p>

表1 光路系統(tǒng)的光學(xué)性能指標(biāo)

表2 單源和雙源情況下掃描測(cè)量結(jié)果

1—鏡筒;2—壓圈1;3—定心鏡組1;4—定心鏡組2;5—定心鏡組3;6—定心鏡組4;7—濾光片組;8—單光子計(jì)數(shù)探頭轉(zhuǎn)接盤(pán);9—壓圈2;10—壓圈3;11—前保護(hù)蓋。

加工過(guò)程中,對(duì)于光路系統(tǒng)中每一個(gè)透鏡以及光學(xué)過(guò)濾片都進(jìn)行透過(guò)率測(cè)試。之后根據(jù)每一個(gè)光學(xué)元件的透過(guò)率通過(guò)復(fù)合的方式得出光路系統(tǒng)對(duì)于目標(biāo)波段光的總透過(guò)率。總的透過(guò)率滿足設(shè)計(jì)指標(biāo),即光路系統(tǒng)總透過(guò)率為50%以上。最終光路系統(tǒng)裝配后透鏡間的軸線偏差不大于0.02 mm,透鏡間的中心間隔偏差不大于0.02 mm,透鏡傾斜偏差不大于2′。

1.2 單光子計(jì)數(shù)探頭的選型以及樣機(jī)的組裝

根據(jù)需要測(cè)量的目標(biāo)波段波長(zhǎng),選擇與之匹配的單光子測(cè)量探測(cè)器(光電倍增管結(jié)合前端電子學(xué)模塊)以及相應(yīng)的單光子計(jì)數(shù)器。經(jīng)過(guò)調(diào)研針對(duì)目標(biāo)測(cè)量波段,選擇h10682-210型單光子計(jì)數(shù)探頭。此單光子計(jì)數(shù)探頭中光電倍增管光陰極的量子效率對(duì)目標(biāo)測(cè)量波段可達(dá)到30%以上。單光子計(jì)數(shù)探頭的輸出是寬度為9 ns的標(biāo)準(zhǔn)TTL脈沖,因此單光子計(jì)數(shù)器選擇與之相匹配的C8855-01型的單光子計(jì)數(shù)器。其中單光子計(jì)數(shù)器會(huì)給光電倍增管提供5 V的直流工作電壓,單光子計(jì)數(shù)探頭內(nèi)部包含高壓模塊、前置放大器和甄別器。信號(hào)通過(guò)BNC接口傳輸?shù)絾喂庾佑?jì)數(shù)器,單光子計(jì)數(shù)器測(cè)量結(jié)果通過(guò)USB接口傳輸?shù)絇C。掃描云臺(tái)掃描范圍為方位角,方向可旋轉(zhuǎn)360°,極角方向可選裝正負(fù)45°;兩個(gè)方向上的最小角度調(diào)節(jié)精度為0.001°。兩個(gè)步進(jìn)電機(jī)的驅(qū)動(dòng)通過(guò)USB口連接到PC上。最終單光子計(jì)數(shù)器與云臺(tái)驅(qū)動(dòng)通過(guò)多口轉(zhuǎn)單口的USB轉(zhuǎn)接線連接到PC,并通過(guò)調(diào)用單光子計(jì)數(shù)器動(dòng)態(tài)鏈接庫(kù)中的函數(shù)的方式將云臺(tái)控制和單光子計(jì)數(shù)器控制模塊進(jìn)行集成。最終組裝完成的樣機(jī)如圖3所示。

圖3 組裝樣機(jī)系統(tǒng)

2 樣機(jī)性能測(cè)試

由于實(shí)驗(yàn)室不具備足夠活度的α源,因此采用煙霧報(bào)警器中的α源對(duì)樣機(jī)進(jìn)行性能測(cè)試。在中國(guó)輻射防護(hù)研究院計(jì)量站,使用FH10N型α、β平面源表面發(fā)射率自動(dòng)測(cè)量裝置,對(duì)煙霧報(bào)警器中的241Am α源進(jìn)行發(fā)射率測(cè)量。檢定結(jié)果顯示,該α源的2π表面發(fā)射率為4.4 ×103s-1,換算成等價(jià)于表面發(fā)射率的活度為8.6 kBq,不確定度為1.9%(k=1)。α譜儀在抽真空情況下,對(duì)此α源進(jìn)行能譜測(cè)量,通過(guò)能量刻度的標(biāo)準(zhǔn)241Am α源(能量5.48 MeV)的峰位比確定此α源的峰位能量為4.27 MeV。根據(jù)空氣中沉積的α粒子能量與熒光產(chǎn)額之間的線性關(guān)系[29],可以線性地修正到發(fā)射能量的樣機(jī)靈敏度。

2.1 探測(cè)下限

將樣機(jī)放在光學(xué)暗箱后,進(jìn)行300 s的本底測(cè)量,本底計(jì)數(shù)率平均值為(2.80±0.12)s-1,出廠測(cè)試光電倍增管暗電流為2.4 s-1。測(cè)量完本底之后將α源放在距離樣機(jī)物鏡1 m處,測(cè)量300 s,其計(jì)數(shù)率平均值為(20.44±0.28)s-1。因此α源對(duì)樣機(jī)凈計(jì)數(shù)率的貢獻(xiàn)為(17.64±0.30)s-1,而單位活度α源對(duì)樣機(jī)的計(jì)數(shù)率貢獻(xiàn),也就是樣機(jī)的靈敏度為17.64 s-1/8.6 kBq=(2.05±0.06)s-1/kBq。

再結(jié)合源的測(cè)量能譜確定的α源峰位能量為4.27 MeV,發(fā)射能量為5.48 MeV,由于金屬鍍膜會(huì)有一定的能量損失,因此最終樣機(jī)的靈敏度為2.05×5.48/4.27=(2.63±0.07)s-1/kBq。

根據(jù)探測(cè)下限計(jì)算公式:

(1)

式中,NB為本底平均計(jì)數(shù)率,s-1;NS為樣機(jī)靈敏度,s-1/kBq;t為測(cè)量時(shí)間,s。當(dāng)測(cè)量時(shí)間為10 s時(shí),最小可探測(cè)活度為1.0 kBq。

2.2 空間響應(yīng)特性

用標(biāo)定過(guò)的α源,對(duì)近紫外光測(cè)量樣機(jī)在離物鏡50 cm到2.5 m不同距離,在水平和垂直方向上各正負(fù)5°范圍內(nèi),以1°為間隔進(jìn)行了掃描測(cè)量。每一個(gè)方向測(cè)量時(shí)間為10 s。在1 m處測(cè)量結(jié)果以0.1°為間隔進(jìn)行樣條插值后的測(cè)量結(jié)果如圖4所示。內(nèi)插后峰值處水平和垂直方向的凈計(jì)數(shù)率分布如圖5所示。根據(jù)峰值處凈計(jì)數(shù)率的空間分布確定的空間分辨率(半高度所對(duì)應(yīng)的寬度)水平和垂直方向都為2.4°,與表1中物方視場(chǎng)設(shè)計(jì)值在統(tǒng)計(jì)漲落范圍內(nèi)吻合。樣機(jī)在中心軸離物鏡不同距離處的空間響應(yīng)如圖6所示,在離物鏡0.9～2.5 m范圍內(nèi),樣機(jī)凈計(jì)數(shù)率對(duì)距離平方歸一后在測(cè)量值誤差棒范圍,其中k=1。

圖4 樣機(jī)1 m處掃描測(cè)量結(jié)果

圖5 峰值處水平和垂直方向凈計(jì)數(shù)率分布

圖6 樣機(jī)軸向響應(yīng)

2.3 樣機(jī)現(xiàn)場(chǎng)適用性驗(yàn)證

現(xiàn)場(chǎng)適用性驗(yàn)證在中國(guó)輻射防護(hù)研究院放化樓進(jìn)行,在手套箱內(nèi)利用已知表面發(fā)射率的α源,對(duì)樣機(jī)的現(xiàn)場(chǎng)適用性進(jìn)行驗(yàn)證。由于鉛玻璃或有機(jī)玻璃對(duì)于目標(biāo)測(cè)量波段光的透過(guò)率非常低,基本上對(duì)紫外波段光截止,在手套箱手套口安裝合成石英玻璃窗,如圖7(a)所示,以減弱樹(shù)脂玻璃和鉛玻璃對(duì)于樣機(jī)目標(biāo)測(cè)量波段的光衰減影響。國(guó)外也用相同的手段對(duì)在役手套箱進(jìn)行適用性驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)[6-8]。

圖7 用于掃描測(cè)量的合成石英玻璃窗、單源樣機(jī)掃描測(cè)量和雙源樣機(jī)掃描結(jié)果

掃描測(cè)量范圍設(shè)為單源情況下為水平方向-5°～+5°,垂直方向-5°～+5°,單點(diǎn)測(cè)量時(shí)間為10 s;雙源情況下垂直方向-6°～+6°,垂直方向-5°～+6°,單點(diǎn)測(cè)量時(shí)間為8 s;掃描步長(zhǎng)兩種情況下都設(shè)為1°。兩種情況下放射源到樣機(jī)物鏡的處置距離為70 cm。雙源情況下兩個(gè)源之間的距離為6.7 cm。兩種情況下掃描測(cè)量結(jié)果分別如圖7(b)和圖7(c)所示。其中,輻射成像結(jié)果是原始數(shù)據(jù)以0.1°間隔進(jìn)行了樣條內(nèi)插?？梢钥闯鰳訖C(jī)掃描可以清晰的成出α表面污染圖像,并且在雙源情況下能夠清晰地分辨兩個(gè)源。

為了在現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試或模擬現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試時(shí),了解透射窗材料對(duì)目標(biāo)測(cè)量波段光的衰減特性,以便對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行衰減修正,對(duì)厚度為2 mm,直徑為100 mm的合成石英玻璃材料進(jìn)行了測(cè)試。將三個(gè)距離足夠接近的源放在距離物鏡1 m處,測(cè)量有無(wú)合成石英玻璃(玻璃平面與樣機(jī)中心軸垂直)情況下樣機(jī)的100 s計(jì)數(shù)率,其凈計(jì)數(shù)率分別為(42.07±2.24)s-1和(48.29±2.25)s-1,得到衰減系數(shù)為0.87±0.07。

根據(jù)圖6的結(jié)果,樣機(jī)在70 cm處的靈敏度為(2.46±0.19)s-1/kBq。單源和雙源情況下,掃描的本底值分別為2.70 s-1和3.22 s-1。合成石英玻璃窗對(duì)目標(biāo)表波段透過(guò)率取為0.87。

1)反演活度根據(jù)樣機(jī)的測(cè)量結(jié)果給出,計(jì)算中未考慮放射源到物鏡之間的距離的角度修正以及石英玻璃窗厚度的角度修正;2)標(biāo)準(zhǔn)活度是由2π多絲正比計(jì)數(shù)器測(cè)量得到的表面發(fā)射率,再由表面發(fā)射率換算到活度;3)表中單源和雙源測(cè)量條件下1#源的反演活度是根據(jù)不確定有效位數(shù)四舍五入的結(jié)果,計(jì)算相對(duì)偏差時(shí)采用了凈計(jì)數(shù)率和樣機(jī)零度。

3 結(jié)論

本工作中所研制的基于空氣熒光的α表面污染監(jiān)測(cè)樣機(jī)ARSCM,在距離物鏡1 m處的靈敏度為2.63 s-1/kBq,高于國(guó)外相同類(lèi)型的樣機(jī)的靈敏度0.82 s-1/kBq[6,8],同時(shí)也高于采用直接成像方式的樣機(jī)的靈敏度0.2 s-1/kBq(純氮?dú)馇闆r下為0.96 s-1/kBq)[11]。在實(shí)驗(yàn)室測(cè)試條件下,10 s測(cè)量時(shí)間內(nèi),距離物鏡1 m處最小可探測(cè)活度為1.0 kBq。樣機(jī)可以在空間分辨率范圍內(nèi)測(cè)量出α表面污染的空間分布。

目前基于熒光的α表面污染測(cè)量技術(shù),單從熒光探測(cè)的角度,已逼近探測(cè)極限。因此目前該項(xiàng)技術(shù)未來(lái)進(jìn)一步的研究方向應(yīng)該是提高熒光產(chǎn)額的方法研究。畢竟相對(duì)于α粒子在空氣當(dāng)中沉積的能量,所產(chǎn)生的熒光的能量所占的份額非常低。因此應(yīng)該從α粒子在空氣當(dāng)中沉積能量的熒光轉(zhuǎn)換效率的提高方法著手。另外,該技術(shù)也從核設(shè)施α表面污染測(cè)量領(lǐng)域轉(zhuǎn)化到核與輻射應(yīng)急情況下,大面積高α污染監(jiān)測(cè)領(lǐng)域[30]。