超短激光脈沖測(cè)量研究進(jìn)展

黃沛，袁浩,2，夏宇峰,2，曹華保,2，王向林,2，王虎山,2，徐鵬,2，侯洵，付玉喜,2

（1.中國(guó)科學(xué)院 西安光學(xué)精密機(jī)械研究所 阿秒科學(xué)與技術(shù)研究中心，陜西 西安 710119；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

引言

隨著激光技術(shù)的發(fā)展，超短激光的脈沖寬度越來(lái)越窄，利用非線性展寬與壓縮技術(shù)，可以將激光脈沖縮短至單周期甚至亞周期（光周期=波長(zhǎng)/光速，為光電場(chǎng)的振蕩周期，比如中心波長(zhǎng)600 nm 的激光，其1 個(gè)光學(xué)周期為2 fs），為阿秒激光的產(chǎn)生提供優(yōu)質(zhì)驅(qū)動(dòng)源[1-4]，并為光場(chǎng)調(diào)控原子、分子以及固體材料中的超快動(dòng)力學(xué)[5-7]提供全新的技術(shù)手段，用以觀測(cè)電磁[8]或電荷[9]轉(zhuǎn)移等微觀領(lǐng)域最基本的物理現(xiàn)象。其中空芯光纖系統(tǒng)[10]（hollow-core fiber）與固體薄片組[11]（multiple-plates continuum）后壓縮技術(shù)常用來(lái)產(chǎn)生百微焦以上的可見(jiàn)光與近紅外波段的少周期激光脈沖；在中紅外波段，通常使用光參量放大技術(shù)[12]（optical parametric amplification，OPA）來(lái)獲得少周期脈沖；上述方案結(jié)合分波段壓縮的光波合成技術(shù)[13]，可將激光脈沖壓縮至小于1 個(gè)光周期，同時(shí)也可以維持載波包絡(luò)相位（carrier envelope phase，CEP）的穩(wěn)定。如此短的激光脈沖，已經(jīng)遠(yuǎn)超電子響應(yīng)速度的極限，目前尚未有可以直接測(cè)量其時(shí)間特性的電子儀器，通常采用自參考或已知參考脈沖互相關(guān)的間接測(cè)量手段。

超短脈沖測(cè)量作為超快激光的重要方向一直在迭代更新，表征超短激光脈沖時(shí)域信息最為主要的2 個(gè)參數(shù)為脈沖包絡(luò)與脈沖光電場(chǎng)，如圖1 所示。指示線所標(biāo)分別為包絡(luò)和光電場(chǎng)，兩者峰值之間的相位差為載波包絡(luò)相位，包絡(luò)平方的半高全寬即為脈寬。

圖1 超短激光脈沖（800 nm、5 fs）的電場(chǎng)、包絡(luò)和載波包絡(luò)相位Fig.1 Electric field,field envelope and carrier-envelope phase of ultra-short laser pulse (5 fs pulse with 800 nm central wavelength)

最初用于超短激光脈沖時(shí)域測(cè)量自相關(guān)法[14,15]，只能獲得脈沖寬度，沒(méi)有脈沖包絡(luò)形貌信息；而后發(fā)展的可用于測(cè)量脈沖相位信息的頻率分辨光學(xué)開(kāi)關(guān)法[16]（frequency resolved optical gating,FROG）與自參考光譜相干電場(chǎng)重建法[17]（self-referencing spectral phase interferometry for direct electric reconstruction，SPIDER），可以通過(guò)反演重構(gòu)出脈沖包絡(luò)，但難以直接獲得光電場(chǎng)；而用于阿秒激光脈沖測(cè)量的阿秒條紋相機(jī)[18]（attosecond streak camera），除了可測(cè)量阿秒脈沖以外，還可以直接采樣獲得驅(qū)動(dòng)光的光電場(chǎng)。

隨著技術(shù)的發(fā)展，測(cè)量精度越來(lái)越精確，表征參數(shù)也越來(lái)越詳細(xì)。本文將超短激光脈沖測(cè)量的常用技術(shù)分為頻域測(cè)量與時(shí)域測(cè)量?jī)纱箢?lèi)，并主要介紹少周期脈沖測(cè)量的方法。在頻域測(cè)量方法中，超短脈沖的脈寬及相位是通過(guò)測(cè)量非線性過(guò)程的光譜信息來(lái)間接獲得。將主要介紹FROG 和SPIDER，此類(lèi)方法裝置簡(jiǎn)單、易于搭建，但通常需要反演重構(gòu)算法或精準(zhǔn)的光路校正，并且難以直接獲得光電場(chǎng)。在時(shí)域測(cè)量方法中，利用1 個(gè)“超快門(mén)開(kāi)關(guān)”脈沖直接掃描待測(cè)脈沖，以此來(lái)獲得時(shí)間信息。將主要介紹阿秒條紋相機(jī)技術(shù)[18]、微擾隧穿電離的電場(chǎng)采樣法[19]（tunneling ionization with a perturbation for the time-domain observation of an electric field，TIPTOE）以及微擾三階的全光采樣法[20,21]，此類(lèi)方法可以直接獲得光電場(chǎng)，但通常需要利用高階非線性過(guò)程，對(duì)“門(mén)開(kāi)光”脈沖的光強(qiáng)或光子能量有一定要求。

1 超短激光脈沖產(chǎn)生

完整的光脈沖可以通過(guò)時(shí)域或者頻域來(lái)描述，兩者滿足傅里葉變換關(guān)系，對(duì)于單周期的激光脈沖，其頻譜覆蓋范圍要達(dá)到1 個(gè)倍頻程，所以要獲得少周期的激光脈沖，前提是獲得相干的超連續(xù)光譜。空芯光纖與固體薄片組技術(shù)可通過(guò)自相位調(diào)制以及自陡峭效應(yīng)來(lái)展寬光譜，常用在可見(jiàn)光與近紅外波段的少周期脈沖產(chǎn)生，光參量放大技術(shù)通過(guò)參量過(guò)程來(lái)獲得波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換的超連續(xù)譜，常用于中紅外波段的少周期脈沖產(chǎn)生。上述展寬后的光譜利用色散元器件可將脈沖壓縮至接近單周期，然而現(xiàn)有的壓縮元器件無(wú)法覆蓋倍頻程的光譜，結(jié)合分波段壓縮的光波合成技術(shù)，可進(jìn)一步將脈沖壓縮至亞周期。

空芯光纖主要利用激光在氣體介質(zhì)中的自相位調(diào)制效應(yīng)，通過(guò)將激光限制在光纖芯徑內(nèi)，增長(zhǎng)與氣體介質(zhì)相互作用的距離來(lái)展寬光譜，氣體介質(zhì)通常使用氦、氖、氬等惰性氣體，典型的空芯光纖光路圖如圖2 所示。

圖2 典型的空芯光纖光路圖Fig.2 Optical path diagram of typical hollow-core fiber

最早于1996年，NISOLI M 等人在實(shí)驗(yàn)上獲得了650 nm～825 nm、0.24 mJ 和10 fs 的高能量少周期激光脈沖輸出，空芯光纖為熔融石英材質(zhì)的毛細(xì)管，長(zhǎng)度為70 cm、內(nèi)徑為140 μm，并采用靜態(tài)充氣的方式在整個(gè)芯徑內(nèi)充滿氬氣[10]。此后這項(xiàng)技術(shù)迅速發(fā)展，利用各種改進(jìn)的技術(shù)實(shí)現(xiàn)了更短脈沖、更高能量的激光脈沖輸出，成為了各個(gè)阿秒激光研究團(tuán)隊(duì)中的必備技能。2003年，瑞士的SCHENKEL B 等人利用聯(lián)級(jí)空芯光纖來(lái)展寬光譜，將參數(shù)為25 fs、0.5 mJ 和1 kHz 的驅(qū)動(dòng)光耦合至第1 根帶有空間梯度的空芯光纖中，光纖的參數(shù)為60 cm長(zhǎng)，入射端的內(nèi)徑為500 μm，出射端的內(nèi)徑為300 μm，并利用啁啾鏡壓縮至10 fs 后再次耦合至內(nèi)徑300 μm 的空芯光纖中，壓縮之后最終獲得530 nm～1030 nm、3.8 fs 的近單周期激光脈沖輸出，但能量?jī)H為15 μJ[22]。2007年，MATSUBARA E等人將800 nm 與其倍頻光同時(shí)注入到長(zhǎng)度37 cm、內(nèi)徑140 μm 的空芯光纖中，利用自相位調(diào)制與誘導(dǎo)相位調(diào)制效應(yīng)，直接將光譜展寬至350 nm～1 050 nm，并壓縮至2.6 fs，然而能量?jī)H為3.6 μJ[23]。

上述空芯光纖技術(shù)盡管能產(chǎn)生少周期的脈沖，但其能夠耦合的入射激光能量限定在毫焦耳量級(jí)以下，原因是由于光纖入射端會(huì)產(chǎn)生電離以及自聚焦效應(yīng)，從而影響到光纖的耦合。為了產(chǎn)生毫焦量級(jí)以上的超短激光脈沖，2005 年SUDA A 等人提出差分充氣的方法，將入射端抽成近真空狀態(tài)，并將8.5 mJ 的激光脈沖耦合到250 μm 內(nèi)徑以及2.2 m 長(zhǎng)的空芯光纖中。通過(guò)壓縮，最終獲得了10 fs、5mJ 的激光脈沖，此方案極大程度地提升了空芯光纖能承受的最大光強(qiáng)[24]。該團(tuán)隊(duì)后續(xù)又進(jìn)一步將27 fs、12 mJ 的激光脈沖利用此方案，最終輸出5 mJ、5 fs 的超強(qiáng)超短激光[25]。上述方案的空芯光纖均為毛細(xì)管的棒狀結(jié)構(gòu)，最長(zhǎng)不超過(guò)1.5 m，效率為50%左右，更長(zhǎng)的光纖容易引起彎曲形變，使其損耗增加并且導(dǎo)致多模式混合，限制了脈沖能量的進(jìn)一步提升。可拉伸式空芯光纖的應(yīng)用[26]，有效地解決了長(zhǎng)度問(wèn)題，利用薄壁柔性纖維來(lái)替代剛性毛細(xì)管，可將長(zhǎng)度延伸至5 m 及以上。此外，近年來(lái)提出使用分子氣體來(lái)替代惰性氣體[27]，利用分子振動(dòng)與轉(zhuǎn)動(dòng)的場(chǎng)致拉伸以及拉曼效應(yīng)來(lái)展寬光譜，進(jìn)一步提升壓縮比，可直接將百飛秒量級(jí)的長(zhǎng)脈沖壓縮至少周期?？招竟饫w技術(shù)在獲得高能量的超短脈沖上取得了巨大的成功，并已經(jīng)被廣泛應(yīng)用到紫外至中紅外波段的高能量少周期脈沖產(chǎn)生[28,29]。結(jié)合基于啁啾鏡的脈寬壓縮技術(shù)，可獲得近單周期的激光脈沖，但由于啁啾鏡的工藝難度，無(wú)法精確補(bǔ)償倍頻程以上的光譜色散。WIRTH A 等人在2011 年將空芯光纖的光譜分為3 個(gè)通道分別進(jìn)行壓縮后再合束，獲得了脈寬僅為2.1 fs、小于1 個(gè)光周期的激光脈沖[13]。2016年，他們另外加入1 路紫外波段進(jìn)行4 路光波合成，直接壓縮至975 as[30]，首次獲得可見(jiàn)光波段的阿秒脈沖。2023年，TRUONG T C 等人將空芯光纖與相干合成技術(shù)應(yīng)用到中紅外波段，并使用分子氣體，直接將中心波長(zhǎng)1.03 μm、280 fs 的脈沖展寬至1 μm～2 μm，并在中紅外波段最終分波段壓縮至7 fs[31]。光波合成技術(shù)的難點(diǎn)在于精確的相位控制與穩(wěn)定，可用于光波合成系統(tǒng)中的鎖定方法有光譜干涉法[13]、平衡光學(xué)互相關(guān)[32]以及改進(jìn)的f-2f方案[33]。

另一種后壓縮技術(shù)為固體薄片組，利用多片固體薄片產(chǎn)生自相位調(diào)制效應(yīng)，結(jié)合自聚焦與自散焦的平衡來(lái)維持光束的穩(wěn)定，展寬光譜的同時(shí)，避免電離成絲對(duì)固體介質(zhì)的破壞。典型的固體薄片組光路圖如圖3 所示。

圖3 典型的固體薄片組光路圖Fig.3 Optical path diagram of typical solid sheet group

在實(shí)驗(yàn)上，LU C H 等人最早于2014 年將中心波長(zhǎng)為800 nm、25 fs 和140 μJ 的激光脈沖直接聚焦到4 片的0.1 mm 厚的熔石英片中，其中薄片按布魯斯特角擺放，目的是為了減少材料表面反射的損耗，最終獲得了450 nm～980 nm 的超連續(xù)譜，但能量?jī)H為76 μJ[11]。之后此團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將光譜展寬至350 nm～1 050 nm，用啁啾鏡壓縮至3.6 fs，并應(yīng)用到阿秒脈沖產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)中[34]。2015年，HE P 等人將30 fs、0.8 mJ 的激光注入到7 片100 μm 厚的熔石英薄片中，最終壓縮之后獲得0.68 mJ、5.4 fs的少周期脈沖，效率可達(dá)85%[35]。相比于空芯光纖，固體介質(zhì)能承受的光強(qiáng)更低，難以應(yīng)用到毫焦以上。但固體薄片組效率更高，可達(dá)到80%，并且不需要與激光進(jìn)行精確的耦合，光路抖動(dòng)的容忍度更高，并且整體光路更加簡(jiǎn)易，因此被廣泛應(yīng)用到低光強(qiáng)下的紫外到近紅外少周期脈沖產(chǎn)生，用來(lái)替代空芯光纖系統(tǒng)。

光參量放大技術(shù)可以轉(zhuǎn)換波長(zhǎng)，通過(guò)差頻過(guò)程獲得特定波段的閑頻光與信號(hào)光，常用于產(chǎn)生中紅外波段的光源，其中光參量啁啾脈沖放大技術(shù)[36]（optical parametric chirped-pulse amplification，OPCPA）將種子光進(jìn)行時(shí)域展寬后，可以獲得數(shù)十毫焦的中紅外光源，而改進(jìn)的雙啁啾光參量放大技術(shù)[37]（dual-chirped optical parametric amplification，DC-OPA），可以進(jìn)一步提升中紅外光源能量，適用于寬光譜泵浦光的參量放大。三種方案的原理示意圖及區(qū)別如圖4 所示，其中OPA 對(duì)種子光與泵光不做特殊處理，最終獲得的信號(hào)光與閑頻光能量通常在毫焦量級(jí)以下；OPCPA 對(duì)種子光進(jìn)行啁啾展寬，使其作用到非線性晶體上的峰值功率降低，在參量過(guò)程后再進(jìn)行補(bǔ)償；DC-OPA 通過(guò)對(duì)泵浦光和種子光同時(shí)啁啾展寬后再進(jìn)行參量放大，泵光與種子光脈寬的增加有利于提升脈沖能量的吞吐量，提高信號(hào)光輸出脈沖能量。

圖4 OPA、OPCPA 以及DC-OPA 原理示意圖Fig.4 Schematic diagram of OPA,OPCPA and DC-OPA

此外，通過(guò)優(yōu)化泵浦光與信號(hào)光的啁啾關(guān)系，有利于增加信號(hào)光的增益帶寬，可獲得更短的信號(hào)光脈沖。利用DC-OPA 方案，在1.1 μm～2.2 μm波段，實(shí)現(xiàn)了9.2 fs 接近單周期的激光脈沖輸出[38]，并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了百毫焦以上、小于2 個(gè)光學(xué)周期的超短超強(qiáng)激光脈沖輸出[39]，首次在中紅外波段突破100 mJ。

2 超短激光脈沖頻域測(cè)量

表征超短脈沖的特性，其時(shí)域脈沖波形尤為重要，然而對(duì)于飛秒脈沖，其時(shí)間寬度的測(cè)量由于沒(méi)有更快的參照物，所以只能使用自參考或已知脈沖的互相關(guān)，用激光自身或更快的激光來(lái)測(cè)量。最初使用的時(shí)域自相關(guān)技術(shù)[14,15]，將時(shí)間信息轉(zhuǎn)換成空間信息來(lái)進(jìn)行測(cè)量，可獲得的脈沖寬度與啁啾，而后發(fā)展的頻域測(cè)量方法，可進(jìn)一步獲得相位信息，能夠更準(zhǔn)確地獲得脈沖包絡(luò)的形貌。頻域測(cè)量常用的方法包括FROG、SPIDER 與色散掃描法[40]（dispersion scan,D-Scan）等。

其中，F(xiàn)ROG 是由KANE D J 等人在1993 年提出，在自相關(guān)的基礎(chǔ)上，加入迭代算法來(lái)獲取光譜結(jié)構(gòu)以及相位分布等信息，最后得到脈沖包絡(luò)波形的方法[16]，典型的FROG 光路示意圖如圖5 所示。

圖5 典型的FROG 光路圖Fig.5 Optical path diagram of typical FROG

FROG 通常采用自參考的方法，將激光沒(méi)沖分為兩束，其中一束為待測(cè)光，另一束為開(kāi)關(guān)光，掃描兩束脈沖之間的相對(duì)延時(shí)，并通過(guò)非線性介質(zhì)后測(cè)量每個(gè)延時(shí)點(diǎn)下信號(hào)光的光譜強(qiáng)度，獲得FROG 的原始追跡圖，再利用反演迭代算法重構(gòu)出脈沖包絡(luò)、光譜結(jié)構(gòu)、相位等信息。FROG 裝置通常采用二階與三階的非線性過(guò)程，包括利用兩束脈沖偏振垂直的偏振光開(kāi)關(guān)法[41]、利用倍頻產(chǎn)生的二次諧波法[42]、自衍射法[16,42]、利用三倍頻產(chǎn)生的三次諧波法[43]以及相位自匹配的瞬態(tài)光柵法[44]等。

盡管不同類(lèi)型的FROG 產(chǎn)生信號(hào)光的非線性過(guò)程不一致，但其基礎(chǔ)反演重構(gòu)算法在原理上殊途同歸，激光脈沖在時(shí)域上的表達(dá)式為

待測(cè)脈沖與開(kāi)關(guān)光在非線性介質(zhì)中相互作用獲得信號(hào)光，在時(shí)域上可表示為

將信號(hào)光在時(shí)域上的表達(dá)式進(jìn)行傅里葉變換到頻域上為

其中式（3）為信號(hào)光函數(shù)，g(t-τ)為開(kāi)關(guān)光函數(shù)，不同非線性過(guò)程的FROG，其開(kāi)關(guān)光函數(shù)不一致，表1 列出了幾種常用的FROG 開(kāi)關(guān)光與信號(hào)光函數(shù)。式（2）與式（3）作為2 個(gè)約束條件，來(lái)對(duì)FROG測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行反演迭代，最終重構(gòu)出待測(cè)脈沖的光譜、相位以及脈寬等信息。

另一種頻域測(cè)量方法SPIDER 是由IACONIS C等人在1998 年提出，是一種基于光譜干涉的自參考測(cè)量方法[17]。在FROG中，測(cè)量每個(gè)光譜成分的強(qiáng)度隨延時(shí)的變化；而SPIDER 是測(cè)量光譜的干涉圖樣，其原理是將激光脈沖分為兩束，其中一束通過(guò)一個(gè)線性時(shí)域相位調(diào)制器引入一個(gè)時(shí)間延時(shí)τ，形成兩束具有固定延時(shí)的相同脈沖，另一束通過(guò)一個(gè)線性光譜相位調(diào)制器引入一個(gè)頻移 ?，相互作用之后，兩束脈沖之間的相對(duì)相位可表示為

兩束脈沖疊加后的光譜可表示為

式中：E(ω)是待測(cè)脈沖，等式右邊前兩項(xiàng)為直流項(xiàng)，并不包含相位信息，最后一項(xiàng)為干涉項(xiàng)，可以提取出待測(cè)脈沖的相位信息。通過(guò)調(diào)節(jié)延時(shí)與頻移，并提取出光譜干涉圖樣中的相對(duì)相位，便可直接得到脈沖的相位信息φ(ω)，再結(jié)合獨(dú)立測(cè)量的光譜，通過(guò)傅里葉變換便可得出脈沖包絡(luò)。SPIDER需要引入頻移與延時(shí)，典型的SPIDER 裝置需要將待測(cè)激光分為3路，如圖6 所示，其中1 路通過(guò)頻移器來(lái)獲得頻移，通常使用1 塊色散元器件引入啁啾，將脈寬展寬至數(shù)皮秒；另外2 路通過(guò)邁克爾遜干涉儀引入延時(shí)，獲得兩束時(shí)間間隔固定的相同脈沖。三束光合束后通過(guò)倍頻晶體產(chǎn)生光譜干涉，干涉圖樣經(jīng)過(guò)通過(guò)傅里葉變換等計(jì)算，便可獲得脈沖的相位信息。與FROG 相比，除延時(shí)外，SPIDER需要額外引入頻移，實(shí)驗(yàn)裝置稍微復(fù)雜，但SPIDER不需要反演迭代，靈敏度更高。

圖6 典型的SPIDER 光路圖Fig.6 Optical path diagram of typical SPIDER

頻域測(cè)量方法除了常用的FROG 與SPIDER以外，還有一些方法在不同的應(yīng)用場(chǎng)景中得到了很好的發(fā)展，包括：D-SCAN 技術(shù)采用共線的方法，通過(guò)測(cè)量激光脈沖在不同色散下非線性效應(yīng)后的光譜強(qiáng)度，來(lái)反演相位信息，重構(gòu)出脈沖包絡(luò)信息；傅里葉光譜干涉法[45]（Fourier transform spectral interferometry，F(xiàn)TSI）利用已知的參考脈沖來(lái)對(duì)待測(cè)脈沖進(jìn)行表征，通過(guò)兩束脈沖之間的互相關(guān)產(chǎn)生光譜干涉進(jìn)而反演出待測(cè)脈沖的包絡(luò)信息；多光子脈沖內(nèi)干擾相位掃描法[46]（multiphoton intrapulse interference phase scan，MIIPS）采用非干涉單光束的光路，通過(guò)已知的脈沖整形器來(lái)掃描待測(cè)脈沖，獲取相位信息來(lái)反演脈沖包絡(luò)。頻域測(cè)量的方法通常采用二階或者三階非線性過(guò)程，容易實(shí)現(xiàn)，光路簡(jiǎn)易。

3 超短激光脈沖時(shí)域采樣

隨著脈沖寬度越來(lái)越窄，在一些與物質(zhì)相互作用的高階非線性過(guò)程中，脈沖的光電場(chǎng)直接決定了物理現(xiàn)象[1-9]。而頻域測(cè)量的方法，缺乏載波包絡(luò)相位的信息，難以直接獲得光電場(chǎng)。在時(shí)域，利用一個(gè)超快的門(mén)開(kāi)關(guān)，對(duì)待測(cè)脈沖進(jìn)行采樣，可以直接獲得完整的光電場(chǎng)。近年來(lái)，時(shí)域采樣的方法發(fā)展迅速，這里將主要介紹阿秒條紋相機(jī)技術(shù)、微擾隧穿電離的電場(chǎng)采樣法（TIPTOE）以及微擾三階非線性的全光采樣法。

其中，阿秒條紋相機(jī)技術(shù)最初由ITATANI J等人于2002 年在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)，依賴(lài)驅(qū)動(dòng)光與其產(chǎn)生的極紫外到軟X 射線波段阿秒脈沖，其原理如圖7 所示，將阿秒激光作為1 個(gè)超快門(mén)開(kāi)關(guān)，與驅(qū)動(dòng)光同時(shí)作用于惰性氣體，阿秒激光由于具有高光子能量，可以將氣體介質(zhì)直接單光子電離，激發(fā)出電子，電子動(dòng)量會(huì)受到驅(qū)動(dòng)光的調(diào)制，形成新的動(dòng)量分布，與電離時(shí)刻驅(qū)動(dòng)光的電場(chǎng)矢量勢(shì)直接相關(guān)，通過(guò)掃描驅(qū)動(dòng)光與阿秒激光之間的相對(duì)延時(shí)，得到不同電離時(shí)刻電子的最終能量分布，通過(guò)微通道板（microchannel plate，MCP）來(lái)采集電子能譜，將時(shí)間信息映射到電子能量來(lái)進(jìn)行測(cè)量[18]。

圖7 阿秒條紋相機(jī)原理圖Fig.7 Schematic diagram of attosecond streak camera

阿秒條紋相機(jī)最主要目的是為了測(cè)量阿秒激光，通過(guò)頻率分辨光學(xué)門(mén)重建阿秒脈沖法可以重構(gòu)出阿秒激光的脈沖包絡(luò)，同時(shí)可以直接獲得驅(qū)動(dòng)光的光電場(chǎng)。此外，利用阿秒激光作為超快門(mén)開(kāi)關(guān)的采樣方法還包括拍赫茲光學(xué)示波器[47]、任意波形阿秒采樣法[48]等，通過(guò)采樣光譜來(lái)替代電子能譜，降低了裝置的復(fù)雜性，但由于阿秒激光位于極紫外到軟X 射線波段，容易被吸收，所以這類(lèi)型裝置需要搭建真空系統(tǒng)。

2018年，PARK S B 等人提出的TIPTOE 技術(shù)[19]，利用空氣中的電離效應(yīng)，引入1 個(gè)微擾，便可對(duì)脈沖進(jìn)行采樣，其實(shí)驗(yàn)方案是將待測(cè)脈沖分成強(qiáng)弱兩束，強(qiáng)光將空氣隧穿電離，弱光對(duì)電離率進(jìn)行微擾，用金屬板電極采集電信號(hào)，通過(guò)測(cè)量不同相對(duì)延時(shí)下的電信號(hào)強(qiáng)度，獲得的調(diào)制曲線便可反映出待測(cè)脈沖的時(shí)域信息，這種方法可直接在空氣中實(shí)現(xiàn)，不需要復(fù)雜的真空系統(tǒng)。其理論原理是瞬時(shí)電離率與光強(qiáng)的n次方成正比，w(E)∝In=E2n，其中n為非線性系數(shù)，是空氣中電離率隨光強(qiáng)變化曲線的斜率，對(duì)于不同波長(zhǎng)，n的數(shù)值不一樣。引入1 個(gè)微擾光對(duì)電離率進(jìn)行調(diào)制，則總的電離率展開(kāi)之后獲得調(diào)制項(xiàng)：

式中：強(qiáng)光EF(t-τ)2n-1可以作為超快門(mén)開(kāi)關(guān)來(lái)對(duì)弱光進(jìn)行采樣。這種方法的門(mén)開(kāi)關(guān)脈沖與待測(cè)脈沖只有強(qiáng)度上的區(qū)別，弱光小于強(qiáng)光的1%，在實(shí)驗(yàn)上容易實(shí)現(xiàn)，但需要加入1 路倍頻信號(hào)來(lái)確定門(mén)脈沖的CEP，才能實(shí)現(xiàn)對(duì)弱脈沖的光電場(chǎng)直接測(cè)量。并且，將空氣電離對(duì)光強(qiáng)的要求比較高，需要達(dá)到10 TW/cm2?；赥IPTOE 技術(shù)，后續(xù)開(kāi)發(fā)了在氣體[49]與固體介質(zhì)[50]中利用熒光來(lái)替代電信號(hào)的全光采樣方法，將實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)一步簡(jiǎn)化，并且固體中產(chǎn)生熒光的光強(qiáng)要求可以降低一個(gè)數(shù)量級(jí)。除此之外，無(wú)需在真空系統(tǒng)中的采樣方法還包括：在固體[51]與氣體[52]介質(zhì)中利用門(mén)脈沖與待測(cè)脈沖偏振垂直的非線性光電導(dǎo)采樣法；用短脈沖測(cè)量長(zhǎng)脈沖的飛秒條紋技術(shù)[53]；用于弱光電場(chǎng)測(cè)量的片上采樣[54]；由多光子激發(fā)導(dǎo)致折射率變化的全光譜測(cè)量[55]；常用于太赫茲波段[56]并已延伸至可見(jiàn)光波段測(cè)量[57]的光電采樣技術(shù)等。以上采樣方法都需要掃描門(mén)脈沖與待測(cè)脈沖之間的相對(duì)延時(shí)，2022年，LIU Y Y 等人提出用于中紅外波段的片上單發(fā)測(cè)量光電場(chǎng)技術(shù)[58]，將強(qiáng)弱兩束脈沖直接作用于硅基芯片上，利用非共線的方法，將時(shí)間信息映射到空間，可實(shí)現(xiàn)超短激光脈沖光電場(chǎng)的直接單發(fā)測(cè)量。

在時(shí)域上的采樣技術(shù)通常采用電離、多光子效應(yīng)等高階非線性過(guò)程，對(duì)門(mén)脈沖的光強(qiáng)或光子能量要求比較高，測(cè)量光路相比于頻域測(cè)量方法較為復(fù)雜。最近提出的微擾三階非線性全光采樣方法[20,21]，結(jié)合頻域測(cè)量的簡(jiǎn)易以及時(shí)域測(cè)量可獲得光電場(chǎng)的優(yōu)點(diǎn)，已被應(yīng)用到可見(jiàn)到中紅外波段。其原理是三階非線性過(guò)程產(chǎn)生的信號(hào)光強(qiáng)正比于電場(chǎng)的6 次方，引入強(qiáng)光與弱光，強(qiáng)光產(chǎn)生三階效應(yīng)，弱光對(duì)其產(chǎn)生微擾，通過(guò)測(cè)量不同相對(duì)延時(shí)下三階效應(yīng)產(chǎn)生的光強(qiáng)變化，可獲得弱光的時(shí)域信息。在此方案中，三階極化率正比于電場(chǎng)的三次方：

式中：右邊第一項(xiàng)為三倍頻效應(yīng)；第二項(xiàng)為自相位調(diào)制、瞬態(tài)光柵、自衍射等效應(yīng)，都正比電場(chǎng)的三次方，引入1 個(gè)微擾電場(chǎng)，并對(duì)獲得的信號(hào)光光強(qiáng)進(jìn)行展寬后：

式中：EF(t)與EP(t)分別為強(qiáng)光與弱光，右邊第一項(xiàng)為常數(shù)項(xiàng)，第二項(xiàng)為微擾脈沖引起的調(diào)制項(xiàng)，調(diào)制項(xiàng)便包含了弱光的光電場(chǎng)信息，單獨(dú)提出可以表示為

圖8 微擾三階非線性全光采樣裝置示意圖Fig.8 Schematic diagram of all-optical sampling device based on third-order process with perturbation

在實(shí)驗(yàn)中采用了三倍頻[21]與瞬態(tài)光柵[20]作為三階非線性效應(yīng)進(jìn)行測(cè)量，其中三倍頻是將激光聚焦到空氣中直接產(chǎn)生，其優(yōu)勢(shì)在于空氣相比于固體介質(zhì)引入的色散要少3 個(gè)數(shù)量級(jí)；此外，三倍頻可以將波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換至1/3，使用可見(jiàn)光的探測(cè)元器件便可測(cè)量中紅外波段激光，有利于長(zhǎng)波長(zhǎng)脈沖的測(cè)量；并且無(wú)需制備特殊的非線性介質(zhì)。而瞬態(tài)光柵效應(yīng)的優(yōu)勢(shì)則在于，其光強(qiáng)要求只需要0.1 TW/cm2，相比于以上介紹的各種采樣方案，少1個(gè)數(shù)量級(jí)以上；并且，采用box-car 的結(jié)構(gòu)[21,59]，滿足相位自匹配，能測(cè)量很寬的帶寬；此外，信號(hào)光與帶測(cè)光波段一致，有利于紫外、可見(jiàn)光波段的測(cè)量。

在實(shí)驗(yàn)中，利用上述兩種效應(yīng)準(zhǔn)確地測(cè)量了近紅外的多周期脈沖（800 nm，25 fs），以及可見(jiàn)光[20]（600 nm～1 000 nm，7.2 fs）和中紅外[21]（14 300 nm～2 200 nm，15.3 fs）波段的少周期脈沖。圖9 展示了在中紅外波段的少周期激光測(cè)量結(jié)果，其中圖9（a）為測(cè)量的信號(hào)光強(qiáng)度隨延時(shí)變化的原始調(diào)制曲線，通過(guò)濾波后獲得圖9（b），再進(jìn)行傅里葉變換后獲得光譜以及光譜相位，如圖9（c）所示，與光譜儀（灰色陰影）直接測(cè)量的光譜十分吻合，驗(yàn)證了測(cè)量的準(zhǔn)確性。進(jìn)一步通過(guò)傅里葉逆變換可獲得脈沖包絡(luò)的信息，如圖9（d）所示，如果強(qiáng)光一路的載波包絡(luò)相位為零，圖9（b）便可直接表示為弱光的光電場(chǎng)?；谖_三階非線性的全光采樣技術(shù)利用與頻域測(cè)量同樣簡(jiǎn)便的光路，便可完成波段覆蓋從紫外至中紅外、脈寬短至亞周期的激光脈沖光電場(chǎng)測(cè)量，是一種簡(jiǎn)易、穩(wěn)定、數(shù)據(jù)處理快的超短激光脈沖全光場(chǎng)測(cè)量方法。

圖9 中紅外少周期脈沖測(cè)量結(jié)果Fig.9 Measurement results of mid-infrared few-cycle pulse

4 結(jié)論與展望

如何實(shí)現(xiàn)更強(qiáng)更短的脈沖一直是激光發(fā)展的重要方向，現(xiàn)有的技術(shù)可以獲得百毫焦以上的少周期脈沖，并伴隨著產(chǎn)生技術(shù)的發(fā)展，脈沖的表征手段也日益全面，為阿秒科學(xué)、強(qiáng)場(chǎng)物理、微觀動(dòng)力學(xué)等領(lǐng)域的研究提供全新驅(qū)動(dòng)源與測(cè)量方法。本文描述了幾種常用的高能量超短激光脈沖產(chǎn)生與表征方法，首先介紹了百微焦耳以上并小于3 個(gè)光學(xué)周期的超短激光脈沖產(chǎn)生技術(shù)；然后在測(cè)量方面，分為頻域與時(shí)域測(cè)量分別進(jìn)行介紹，對(duì)比了兩類(lèi)技術(shù)的優(yōu)劣以及不同的應(yīng)用場(chǎng)景，時(shí)域測(cè)量信息更為全面，但裝置較為復(fù)雜；最后著重介紹了基于微擾的三階非線性全光采樣方法，可利用簡(jiǎn)易裝置實(shí)現(xiàn)超短激光脈沖時(shí)域信息的全面測(cè)量。

超短激光脈沖時(shí)域采樣目前在紫外到太赫茲波段已經(jīng)實(shí)現(xiàn)，能夠直接獲得光電場(chǎng)，具有高靈敏、高分辨、寬帶寬等特點(diǎn)，為亞周期光與物質(zhì)相互作用、光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)非線性等超快過(guò)程提供了新的檢測(cè)手段。但難以應(yīng)用到極紫外至軟X 射線波段的阿秒激光，主要原因是目前阿秒光源的脈沖能量太弱，不足以產(chǎn)生非線性效應(yīng)，難以獲得更短的“門(mén)開(kāi)關(guān)”脈沖，所以阿秒激光通常采用頻域測(cè)量再反演重構(gòu)的方法。伴隨著阿秒技術(shù)的發(fā)展，高能量阿秒激光已經(jīng)開(kāi)始逐步應(yīng)用到阿秒泵浦-阿秒探測(cè)的實(shí)驗(yàn)中，利用時(shí)域采樣來(lái)獲得阿秒脈沖光電場(chǎng)的技術(shù)將會(huì)有所突破。