潮州市PM2.5－O3 復合污染特征及與氣象要素的關系

丁麗佳，楊婕俐，凌良新，楊利娜

（1.潮州市氣象局，廣東潮州 521011；2.潮州市突發(fā)事件預警信息發(fā)布中心，廣東潮州 521011）

近年來，國家、省、市對空氣污染的治理力度加大，細顆粒物污染趨于緩解，而O3污染事件又開始頻發(fā)［1－6］。潮州地處廣東東南部韓江三角洲北部，2014—2020年空氣質量監(jiān)測結果顯示，主要污染物為細顆粒物和臭氧，并且細顆粒物的質量濃度下降顯著，O3的質量濃度下降速率較小。由于PM2.5和O3污染具有一定的關聯(lián)性，二者不僅具有共同的前體物［7］，并且在大氣中通過多種途徑相互影響［8］。在大氣污染防控上需做到協(xié)調(diào)防治才能取得較好的防治結果。

目前國內(nèi)對PM2.5與O3復合污染研究主要集中在京津冀［9］、長三角［10］和珠三角［11－12］區(qū)域，研究表明，不同區(qū)域復合污染發(fā)生的季節(jié)不同，與不同區(qū)域的季節(jié)氣候特征、天氣系統(tǒng)不同有關，天津多發(fā)生在3—9月［9］、上海多發(fā)生3—10月［10］、珠三角多發(fā)生于秋季［11］，珠三角［11］氣溫在20～25℃且相對濕度在60%～75%的范圍內(nèi)時，復合超標污染事件發(fā)生占比最高。

廣東省生態(tài)環(huán)境保護“十四五”規(guī)劃的主要目標之一：“大氣環(huán)境質量繼續(xù)領跑先行，PM2.5濃度保持穩(wěn)定，臭氧濃度力爭進入下降通道?！?019—2020年潮州空氣質量在全省22地市和區(qū)中排名在9～11名之間［13－14］，目前潮州的經(jīng)濟發(fā)展相較于珠三角還非常落后，隨著經(jīng)濟發(fā)展，可能出現(xiàn)更嚴重的空氣污染情況。因此需未雨綢繆，做好影響潮州環(huán)境空氣質量因素的分析，尤其是PM2.5－O3復合污染特征和氣象影響分析。目前針對潮州空氣污染特征的相關分析仍較少，主要是SO2、NO2、PM10等變化特征分析［15－16］，本研究在前期研究［17］的基礎上，基于長時間和高時空分辨率的監(jiān)測數(shù)據(jù)，開展潮州市PM2.5－O3復合污染特征和氣象要素影響分析，以期為潮州PM2.5－O3復合污染預測預報和協(xié)同控制提供參考。

1 資料與方法

1.1 資料

使用資料包括2014年1月1日—2020年12月31日潮州國家氣象觀測站的逐日、逐時地面氣象觀測資料；潮州市區(qū)的西園路、檔案局空氣自動監(jiān)測子站2014年1月1日—2020年12月31日逐時空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)。

1.2 方法

污染物質量濃度及分級處理：提取潮州市區(qū)2個空氣自動監(jiān)測子站的PM2.5、O3質量濃度小時數(shù)據(jù)，將同一時刻的質量濃度數(shù)據(jù)做均值處理，得出逐時PM2.5、O3質量濃度；逐日24 h平均求出逐日PM2.5平均質量濃度，采用8 h滑動平均，求出逐日O3最大8 h平均質量濃度。對PM2.5、O3質量濃度按《環(huán)境空氣質量標準（GB3095－2012）》［18］、《環(huán)境空氣質量指數(shù)（AQI）技術規(guī)定（試行）》（HJ633－2012）［19］的污染物項目質量濃度限值進行分級。

氣象數(shù)據(jù)處理：提取潮州市國家氣象觀測站（59312）逐時降水、氣溫、日照、相對濕度、風速數(shù)據(jù)，并按對應的同時次的PM2.5、O3級別進行分類。

PM2.5－O3復合污染定義：由于潮州2014—2020年出現(xiàn)PM2.5、O3質量濃度同時到達輕度污染以上的日數(shù)僅18 d（2014年9 d、2015年8 d、2016年1 d），同時在環(huán)境空氣質量預報中，當空氣質量指數(shù)在二級以上時，須預報首要污染物，因此本研究將日均ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）同時在二級以上（ρ（PM2.5）＞35μg·m－3、ρ（O3－8 h）＞100μg·m－3）定義為PM2.5－O3復合污染日。

2 結果與分析

2.1 PM2.5－O3復合污染狀況及變化趨勢

1）年變化。

統(tǒng)計2014—2020年潮州市區(qū)逐年PM2.5、O3－8 h平均質量濃度及復合污染日數(shù)變化情況。結果如圖1所示。由圖1可以看出，2014—2020年年平均ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）及復合污染日數(shù)呈波動下降趨勢，年平均ρ（PM2.5）在2014年最高，達48.5μg·m－3，之后逐年下降，在2019年再次上升；年平均ρ（O3－8 h）在2015年最高，達103.5μg·m－3，后逐年下降，2018年再次上升；PM2.5－O3復合污染日數(shù)2014年最多，達165 d，之后逐年下降，2017、2019年略有上升，三者均在2020年下降到近7年的最低水平?？傮w來說，質量濃度高的年份復合污染日數(shù)多，質量濃度低的年份日數(shù)少?？梢娊陙沓敝菔袇^(qū)PM2.5－O3復合污染呈下降趨勢，與環(huán)境綜合治理后空氣質量改善有很大關系，但是復合污染的出現(xiàn)日數(shù)并不是和污染物平均質量濃度呈一一對應關系，比如2017年，年平均ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）均比2016年下降，但復合污染日數(shù)反而上升，可見復合污染日下降除了與污染物質量濃度下降有關外，還與其他一些因素相關。

圖1 PM2.5、O3－8 h平均質量濃度及復合污染日的逐年變化

2）月變化。

統(tǒng)計潮州市2014—2020年逐月平均ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）及復合污染日數(shù)，結果如圖2所示。月平均ρ（PM2.5）最高出現(xiàn)在3月，其次是1月，分別為45.8、45.7μg·m－3，最低出現(xiàn)6月，為19.6μg·m－3。月平均ρ（O3－8 h）最高出現(xiàn)在10月，其次是9月，分別為124.0、117.1 μg·m－3，最低出現(xiàn)6月，為89.6μg·m－3。兩種污染物的平均質量濃度在盛夏季節(jié)均較低，這可能與盛夏季節(jié)對流旺盛，降水較多，有利于污染物的擴散或濕沉降有關。從復合污染日數(shù)的逐月變化情況看，10月至次年的4月是復合污染出現(xiàn)較多的月份，每月出現(xiàn)天數(shù)在10 d以上，尤其是1月，達到14 d。這個結果與珠三角地區(qū)有所不同，珠三角地區(qū)復合污染多發(fā)生于秋季，潮州則秋冬春季多發(fā)，尤其是冬季發(fā)生的幾率最高。

圖2 PM2.5、O3－8 h平均質量濃度及復合污染日的逐月變化

3）日變化。

對逐日ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）進行分類，分別統(tǒng)計出PM2.5不同級別下O3逐時質量濃度變化（圖3a）及不同O3－8 h分類下逐時PM2.5質量濃度變化情況（圖3b）。結果顯示不同PM2.5分類下，O3質量濃度的日較差及日最高質量濃度表現(xiàn)為PM2.5超標＞PM2.5二級＞PM2.5一級（圖3a）。O3質量濃度的日變化規(guī)律較為一致，基本表現(xiàn)為早晨時段O3質量濃度為日最低，除PM2.5超標情況下，O3日最低質量濃度出現(xiàn)在08：00（北京時，下同）外，其余均出現(xiàn)在07：00；PM2.5二級以下，O3最高出現(xiàn)在15：00；PM2.5超標O3質量濃度最高出現(xiàn)在16：00。圖3b顯示，O3－8 h分類下，PM2.5質量濃度的日較差及日最高質量濃度表現(xiàn)為O3超標＞O3二級＞O3一級。O3－8 h一級時PM2.5逐時質量濃度在00：00最高，后逐漸下降，15：00到達最低，16：00上升，20：00達到小高峰，后再度下降；O3－8 h二級時PM2.5逐時質量濃度在19：00最高，后逐漸下降，次日15：00到達最低，O3－8 h超標時PM2.5逐時質量濃度在19：00最高，后逐漸下降，次日11：00—12：00略有上升，后再度下降，15：00到達最低。

圖3 不同分類情況下污染物的逐時變化

總體表現(xiàn)為當其中一種污染物質量濃度較高時另一種污染物的質量濃度相應較高，同時污染物質量濃度的日較差也會相應增大；污染物峰谷值出現(xiàn)時間O3變化不大，主要表現(xiàn)為污染物超標時，峰值、谷值出現(xiàn)時間退遲1 h，PM2.5峰谷值出現(xiàn)時間較復雜。當空氣較清潔時，峰值一般出現(xiàn)在半夜，谷值出現(xiàn)在15：00；當空氣污染較嚴重時，峰值一般出現(xiàn)在19：00。

以往的研究表明，潮州市區(qū)PM2.5污染一般出現(xiàn)在降水較少、相對濕度小、氣溫較低的靜穩(wěn)天氣下；O3污染較容易出現(xiàn)在降水少、氣溫高、相對濕度小、日照時數(shù)多、風速小的天氣下。因此降水少、相對濕度小、風速較小下可能是有利于PM2.5－O3復合污染出現(xiàn)的氣象因子。

2.2 PM2.5－O3復合污染與關鍵氣象因素影響

統(tǒng)計不同級別污染物質量濃度對應的氣象條件，得到表1。

表1 潮州市區(qū)PM2.5、O3質量濃度與氣象因子

從表1可以看出，PM2.5、O3質量濃度級別與氣象條件存在一定關系：氣溫低、降水少、日照時數(shù)多、相對濕度小、風速小超標的幾率較大。PM2.5、O3一級時平均質量濃度分別為19.2、69.7μg·m－3，平均氣溫為23.0℃，降水量為9.2 mm，日照時數(shù)為3.8 h，相對濕度為85.3%，風速為1.8 m·s－1。超標時平均質量濃度為87.6、184.6μg·m－3，平均氣溫為19.0℃，降水量為0.3 mm，日照時數(shù)為7.0 h，相對濕度為74.7%，風速為1.5 m·s－1。超標與一級相比，平均質量濃度高了68.4、114.9μg·m－3，平均氣溫低了4.0℃，風速小了0.3 m·s－1，降水量少了8.9 mm，日照時數(shù)多了3.2 h，相對濕度低了10.6%。二級出現(xiàn)時的氣象條件與超標接近，也大多出現(xiàn)在晴朗干燥、日照充足、風速小的天氣下，但值大多處于一級和超標之間。

統(tǒng)計氣溫、降水、日照時數(shù)、相對濕度、風速不同分級情況下PM2.5和O3的平均質量濃度及復合污染百分率，了解復合污染與氣象因子的關系，結果如圖4。PM2.5平均質量濃度在平均氣溫25℃以下較高，而O3平均質量濃度則是在20℃以上較高，復合污染百分率較高的區(qū)間與高PM2.5平均質量濃度的區(qū)間重合，尤其是在兩種污染物質量濃度均較高的20～25℃區(qū)間，復合污染百分率達40.3%（圖4a）。PM2.5和O3的平均質量濃度和復合污染百分率隨降水量增加逐漸下降，在無降水和弱降水的情況下，復合污染百分率達55.2%（圖4b）。不同日照時數(shù)分級下，PM2.5平均質量濃度雖有一定的起伏，但變化不明顯，O3的平均質量濃度則是隨日照時數(shù)的增加逐漸上升，復合污染百分率也逐漸上升，日照時數(shù)8 h以上復合污染百分率達40.9%（圖4c）。相對濕度對于PM2.5和O3的平均質量濃度及復合污染百分率的影響是隨著相對濕度上升，質量濃度及百分率逐漸下降（圖4d）。風速對于PM2.5的平均質量濃度影響是隨著風速上升逐漸下降，而對O3的平均質量濃度影響則是先增加后減少，復合污染百分率的變化趨勢與O3的平均質量濃度的變化規(guī)律接近，在1～2 m·s－1區(qū)間的復合污染百分率最高，達60%（圖4e）。綜上所述，潮州復合污染多發(fā)生在日平均氣溫20～25℃、降水量≤1mm、日照時數(shù)＞8 h、相對濕度≤70%、風速≤2 m·s－1天氣情況下。

圖4 不同氣象條件下PM2.5和O3的質量濃度及復合污染百分率變化

3 結論

1）2014—2020 年潮州市區(qū)年平均 ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）及復合污染出現(xiàn)日數(shù)均呈波動下降趨勢，這說明近年來潮州市區(qū)PM2.5、O3污染呈減弱趨勢。ρ（PM2.5）、ρ（O3－8 h）具有明顯的月變化特征，月平均ρ（PM2.5）最高出現(xiàn)在3月，其次是1月；月平均ρ（O3－8 h）最高出現(xiàn)在10月，其次是9月，兩種污染物最低均出現(xiàn)在6月。復合污染出現(xiàn)較多的是10月至次年4月，是PM2.5－O3協(xié)同防控的重要時段。

2）潮州市區(qū)PM2.5、O3污染具有一定相互作用，當其中一種污染物質量濃度較高時另一種污染物的質量濃度相應較高，同時污染物質量濃度的日較差也會相應增大；污染物峰谷值出現(xiàn)時間O3變化不大，主要表現(xiàn)為污染物超標時，峰值出現(xiàn)時間遲1 h，在16：00。PM2.5峰谷值出現(xiàn)時間較復雜，當空氣較清潔時，峰值一般出現(xiàn)在半夜，谷值出現(xiàn)在15：00；當空氣污染較嚴重時，峰值一般出現(xiàn)在19：00。因此可根據(jù)峰值的出現(xiàn)規(guī)律，在易出現(xiàn)污染的重點時次采取措施，減少污染排放，達到防止污染出現(xiàn)的目的。

3）潮州市區(qū)PM2.5－O3復合污染與日平均氣溫、雨量、日照時數(shù)、相對濕度、風速有關，復合污染容易發(fā)生在日平均氣溫20～25℃、降水量≤1 mm、日照時數(shù)＞8 h、相對濕度≤70%、風速≤2 m／s天氣下。

本研究對潮州市區(qū)PM2.5－O3復合污染特征做了初步分析，得到了PM2.5－O3復合污染與氣象因子的相關關系，但對形成復合污染的機理未深入研究。在前人的研究成果中，天氣系統(tǒng)是影響PM2.5－O3復合污染的重要因素之一［12］，未來將對復合污染天氣進行分型，以進一步了解復合污染的形成機理。