高速重離子混合束中Xe離子的特征X射線鑒別實驗設計研究

趙樹勇,郭 剛,*,隋 麗,張 崢,陳啟明,劉建成,張書峰

(1.中國原子能科學研究院,北京 102413; 2.國家原子能機構抗輻照應用技術創(chuàng)新中心,北京 102413)

航天器微電子器件在空間輻射環(huán)境中無法避免地會受到高能帶電粒子影響,它是航天器出現功能異常的主要原因之一。單粒子效應作為空間輻射效應的一種,是指由一個離子入射到半導體器件中的敏感區(qū)上形成電子-空穴對,然后被收集,最終當收集的電荷超過臨界值時會導致器件發(fā)生翻轉、鎖定、柵穿、燒毀等錯誤[1]。隨著高性能、高集成度的新型器件在航天器中的應用更加廣泛,且這些新型器件對重離子的敏感性較高,因此導致單粒子效應地面模擬試驗變得更加重要。國際上對空間單粒子效應進行地面模擬試驗研究主要采用重離子加速器,一般常用的重離子加速器有兩種,分別是串列靜電加速器和回旋加速器[2-3]。

這兩種加速器具有不同特點[4]。串列靜電加速器由于受到端電壓較低的限制難以將重離子加速到很高的能量,其優(yōu)點是可以方便地改變離子種類和能量,如美國布魯克海文國家實驗室的單粒子效應輻照模擬裝置、中國原子能科學研究院串列靜電加速器上的重離子單粒子效應終端、北京大學串列靜電加速器等;相較于串列靜電加速器,回旋加速器可以引出能量更高的離子,可以獲得更大線性能量轉移(Linear Energy Transfer, LET)值下的器件翻轉截面數據,如美國勞倫斯伯克利國家實驗室回旋加速器、中國科學院近代物理研究所重離子回旋加速器。

美國勞倫斯伯克利國家實驗室的McMahan在設計回旋加速器時提出了使用ECR離子源和回旋加速器組合的混合離子加速技術。該技術的基本原理是把相同荷質比的不同離子用同一個磁場共同加速。勞倫斯伯克利國家實驗室在20世紀90年代采用輕、重離子兩組混合束進行輻照實驗,離子種類包含11B3+、18O5+、22Ne6+、40Ar11+、51V14+、65Cu18+、86Kr21+、136Xe38+,利用該裝置進行輻照實驗時可以得到LET值范圍較寬的實驗數據[5]。在歐洲航天局等諸多機構的資助下,比利時魯汶天主教大學利用回旋加速器建成了重離子單粒子效應輻照裝置,可以使用的離子主要包括10B2+、15N3+、20Ne4+、40Ar8+、40Kr10+、132Xe26+等[6]。日本原子能研究中心在其回旋加速器上產生的混合束主要成分有4He+、12C3+、16O4+、20Ne5+、40Ar10+、84Kr21+等[7],相關研究人員可以利用這些離子進行輻照實驗[8]。在這些重離子加速器上開展離子-原子碰撞實驗研究,X射線輻射測量是一種重要方法,通過這種方法可以獲得原子K殼層電離、電子俘獲截面等參數的變化規(guī)律,并且這些相關的原子參數在天體物理、原子物理、醫(yī)學研究、元素分析等許多研究領域均具有重要意義[9]。

楊變等[9]在中國科學院近代物理研究所的重離子回旋加速器上建成了內靶X射線裝置,用于離子-原子碰撞實驗研究。此外國外其他重離子加速器上也建有類似終端研究離子-原子碰撞實驗。離子-原子碰撞實驗起源于盧瑟福的α粒子散射實驗,原理是電磁相互作用下的多體系統(tǒng)演化,主要過程包括輻射電子俘獲、非輻射電子俘獲以及靶原子和炮彈離子電離等。碰撞之后離子處于激發(fā)態(tài),然后退激時發(fā)射X射線或者俄歇電子,此反應道的相關問題獲得國際上物理學家的關注。St?hlker等[10]及楊變等[9]針對碰撞中的輻射電子俘獲以及非輻射電子俘獲過程設計了不同實驗,對退激發(fā)過程中發(fā)射的X射線分布進行研究。Horvat等[11]在美國德克薩斯A&M大學的回旋加速器上研究了H、N、Ne、Ar等不同離子與Al、Ti、Fe、Cu、Ge、Zr、Mo、Pd、Sn等金屬薄膜靶碰撞時發(fā)射的X射線譜,獲得了靶原子K殼層不同電離截面比,楊變等[9,12]利用Xe離子與Kr氣體原子碰撞也開展過類似的實驗研究。Kravchuk等[13]在荷蘭超導回旋加速器研究了He、C、O、Ne等離子轟擊Ta、Pb、Th等金屬薄膜靶,測量X射線譜強度等數據獲得了不同殼層電離截面。Verma[14]在德國GSI利用Bi離子與Au薄膜靶進行碰撞實驗,測量了不同系X射線的強度和空穴引起的能量位移。

利用重離子加速器上產生的不同重離子開展離子-原子碰撞實驗研究以及相應的X射線譜學研究已經得到廣泛的發(fā)展。通過確定X射線能譜的強度、峰位、角分布等信息,可以確定不同反應道的強弱、相關量子態(tài)的布局等原子參數[9]。當利用重離子加速器進行微電子器件單粒子效應地面模擬試驗時需要確定離子種類以及能量,而對于使用混合離子束的重離子回旋加速器,確定其引出的離子種類就更加重要。由于加速的混合離子荷質比相同,這給鑒別離子種類增加了一定難度。常用于鑒別離子種類的方法有兩類,一是通過測量離子的動能以及在薄層探測器中的能損,或者通過磁場電場分析確定重離子的原子序數和質量數;二是通過離子與探測器材料發(fā)生相互作用后的脈沖幅度進行鑒別,如飽和法、比較法、過零時間法等?？臻g輻射探測中帶電粒子鑒別以及核反應中產物的鑒別推動了鑒別方法的發(fā)展[15]。

測量能量損失鑒別重離子的辦法比較常用,可以采用氣體探測器或者半導體探測器,原理是E·ΔE∝M·Z2,其中:M為質量數;E為離子能量;Z為原子序數。該方法利用兩個以上探測器進行鑒別,通過獲取ΔE-E信息確定粒子不同射程時的能量損失以及剩余能量,這種方法要求ΔE和E的測量精度高,且適用于1～2 MeV/u、Z<20的粒子[16]。另一種方法是利用平板火花室測量同位素離子的到達時間,據此區(qū)分原子序數相同但是質量數不同的離子,原理是飛行時間t=72L/(M/E)1/2,其中,L為飛行距離。飛行時間方法的缺點是難以鑒別質量數較大的粒子,并且對離子源、靶室真空度和探測系統(tǒng)有較高的要求。這兩種方法現在被用于空間輻射環(huán)境中的帶電粒子鑒別,如美國、俄羅斯、意大利等國家的空間輻射探測項目[17]。根據粒子的比電離能不同可以測量到比電離(Bragg)曲線,其峰值與Z呈正比。利用這種方法鑒別離子的缺點是存在閾值(即能量大于5 MeV/u),美國建成了國際上第一臺Bragg譜儀用于實驗,目前該方法在數據采集分析方面有新發(fā)展[17]。

此外還有一種方法是利用入射離子與靶材料碰撞時產生的特征X射線進行鑒別,該方法僅與入射離子的種類相關,與其能量、電荷態(tài)等無關。因此利用離子-原子碰撞時發(fā)射的特征X射線鑒別加速器引出的離子種類更適合,同時眾多的離子-原子碰撞過程中的X射線譜學相關研究也證明該方法是可行的。

利用離子-原子碰撞時發(fā)射的X射線能譜鑒別加速器引出的離子種類需要詳細的實驗設計,同時需要考慮多個因素。首先高電荷態(tài)重離子與原子碰撞過程中會發(fā)生很多反應,發(fā)射的X射線能譜比較復雜,其次入射離子具有一定動能會導致其X射線發(fā)生多普勒效應進而導致能量位移,最后半導體探測器測量能譜可能存在逃逸峰現象,總之這些問題都需要在設計實驗時考慮。本文假設利用重離子回旋加速器進行單粒子效應模擬試驗時需要引出Xe離子,基于Xe離子的鑒別設計離子-原子碰撞實驗。面臨的關鍵問題如下:一是根據不同的碰撞體系產生的特征X射線截面大小選擇靶材料;二是根據入射離子能量不同導致X射線能量的多普勒效應決定觀測角度;三是確定X射線探測器種類,如高純鍺(HPGe)探測器、鋰漂移硅(Si(Li))探測器等;四是由于碰撞發(fā)生在真空靶室,需要選擇X射線窗的材料及尺寸。最終通過探測系統(tǒng)獲取的高質量X射線能譜確定引出的高能離子是Xe。

1 特征X射線鑒別離子種類原理

被加速的離子在靠近靶原子的過程中,內殼層電子會被逐漸捕獲而處于較高的激發(fā)態(tài),之后通過發(fā)射特征X射線或者俄歇電子的方式衰減。原子核外電子躍遷釋放的能量只和其物理性質相關,因此利用退激發(fā)時產生的特征X射線或者俄歇電子能量可以進行元素種類分析。原子序數大的元素發(fā)射特征X射線概率更高,適用于重元素的分析,而俄歇電子適用于輕元素的分析。

特征X射線產生的原理是當外層電子躍遷到K層空位時為K系特征X射線,且根據外層電子所在殼層分為Kα、Kβ…;同理如果躍遷到L層空位時發(fā)射L系特征譜線,且根據外層電子所在位置分為能量不同的譜線[18]。這些都是原子本身的物理性質,實驗中選擇可以增加特征X射線產額的靶材料與加速重離子碰撞,同時在靶室外利用低能光子探測器探測相應特征X射線能譜,之后通過特征X射線能譜分析出幾個明顯的特征峰,根據特征峰能量來確定離子種類。

2 特征X射線鑒別離子種類的影響因素

重離子與靶原子發(fā)生碰撞之后,二者均處于激發(fā)態(tài),退激發(fā)時會發(fā)射X射線,其能量只與元素性質有關,因此可以進行離子種類鑒別。

2.1 靶材料的影響

離子-原子碰撞過程中可能會使入射離子形成“空心原子”,然后退激發(fā)產生特征X射線,其中X射線產生截面受入射離子的能量、電荷態(tài)以及靶材料的影響。劉璇等[19]研究了N離子與Cu靶碰撞產生X射線截面,實驗發(fā)現了電荷增大會使截面增大,尤其是+5價的N離子比+3價時增大很多;同時還發(fā)現了入射離子能量不會對特征X射線截面造成重要影響。Tanis等[20]研究發(fā)現了入射離子產生KX射線的截面主要與入射離子的電荷態(tài)和靶的厚度相關:當入射離子(Z1)的電荷態(tài)q=Z1-1時其KX射線產生截面比電荷態(tài)q≤Z1-2時更大,當入射離子電荷態(tài)qZ1-2時減小的幅度比電荷態(tài)q≤Z1-2時更大。實驗規(guī)律表明了一般入射離子KX射線截面第一個極值點出現在靶材料原子序數Z2-Z1=4/5附近[15],如曾有實驗研究不同能量的28Ni(鎳)和35Br(溴)離子轟擊不同原子序數(Z2≈20～90)靶材料時發(fā)現Ni離子的KX射線截面極值出現在Z2大約為32和70附近,同理Br離子的KX截面極值出現在Z2大約為40和85附近,從上述結果來看KX截面的第一個極值點基本符合規(guī)律,相關理論需要從分子模型深入理解[21]。

綜上所述本文實驗過程中需要優(yōu)先考慮靶材料,而將入射離子能量以及電荷態(tài)忽略。因為Xe的原子序數Z=54,選擇更重的靶材料會降低KX截面,故而選擇了較輕的銀(Ag)靶,同時還選擇了更加常用的鉬(Mo)靶進行對比。

2.2 多普勒效應

高速離子-原子碰撞反應中因為入射離子具有較大的初速度而導致它的X射線能譜具有顯著的多普勒效應,即X射線能譜峰位隨著觀測角度發(fā)生變化,具體關系如下:

因為靶原子初始速度為0導致它的X射線沒有多普勒效應引起的能量位移,因此可以通過選擇觀測角來解決由于多普勒效應造成的能譜位移。此外還可以利用觀測角放大彼此靠近的兩條譜線的能量間隔,例如入射的Xe53+離子能量為197 MeV/u,發(fā)射兩條能量相近的X射線Lα1(31.283 keV)和Lα2(30.856 keV),分別在35°、90°、120°進行觀測,發(fā)現二者能量間隔不同[9]。本次實驗中暫時需要區(qū)分的能量間隔相對大,所以無需考慮觀測角不同所帶來的影響。綜合考慮實驗場地的因素,選擇將探測器布局在90°方向進行特征X射線的觀測,如果入射粒子能量為200 MeV,那么X射線能量范圍在±0.6 eV,確保特征X射線能量在區(qū)間內。

2.3 探測器選擇

一般常用HPGe、Si(Li)、硅漂移探測器(SDD)等半導體探測器進行光子探測。HPGe探測器適用于能量較高(10～300 keV)的光子,優(yōu)點是探測效率高、靈敏體積大,能量分辨率大約為700 eV,缺點是鍺吸收光子后可能發(fā)射特征X射線(不同躍遷產生的Kα1、Kα2、Kβ1的特征X射線能量分別為9.886、9.855、10.982 keV),如果逃出探測器將導致測量光子的能量小10 keV左右。Si(Li)探測器適用于能量在3～30 keV附近的光子,優(yōu)點與HPGe一致,能量分辨率大約為300 eV,分辨能力更強,由于Si的特征X射線能量(1.8 keV)很低所以可以忽略逃逸峰的問題。SDD探測器適用于能量在1～15 keV的光子,優(yōu)點是體積小、可以在真空中使用、無需液氮冷卻,能量分辨率大約為120 eV,缺點是靈敏體積小[22]。根據所需測量特征X射線能量以及實際情況,選擇使用HPGe探測器(型號GMX30P4-70),該型號產品對于3 keV～10 MeV的光子均可進行測量,本文使用55Fe以及241Am放射源進行能量刻度實驗并進行初步驗證。

2.4 X射線窗

利用特定的X射線吸收片盡可能抑制干擾譜線,配合適當孔徑的X射線窗口以控制計數率,控制計數率的主要目的是減少事件堆積的可能。此外由于探測器布置在真空靶室外,所以需要使用Kapton膜(聚酰亞胺,C22H10N2O5)或Mylar膜(聚酯薄膜,C10H8O4)進行封閉。初步計算了兩種材料對于不同能量X射線的衰減,如圖1所示,圖1中縱坐標吸收厚度是X射線經過材料吸收后強度剩余1/e的厚度。經過對比發(fā)現二者差別并不明顯,因此選擇真空情況下更不易破裂的Mylar膜。

圖1 不同能量X射線在Kapton膜和Mylar膜中的吸收厚度Fig.1 Absorption thickness of different energy X-rays in Kapton and Mylar

3 特征X射線鑒別離子種類系統(tǒng)設計

3.1 Xe離子和Ag靶的特征X射線

對Xe離子以及靶核Ag和Mo的特征X射線進行數據[23]調研,如表1、圖2所示。圖2展示了Xe離子與Ag和Mo靶碰撞產生的X射線能譜峰位分布,通過比較彼此的相對強度以及峰位,實驗時將以K系特征X射線為主進行探測,且能量相差足夠大確保探測器可進行分辨。

表1 Xe離子以及Ag、Mo靶核的特征X射線Table 1 Characteristic X-ray emitted by Xe ion, Ag and Mo target

圖2 預測Xe離子以及Ag和Mo靶的主要X射線的峰位和相對強度Fig.2 Characteristic X-ray peak energy and relative intensity emitted by Xe ion, Ag and Mo target

3.2 HPGe探測器刻度

整體的探測器系統(tǒng)包括HPGe探測器、前置放大器、冷卻系統(tǒng)、線性放大器以及多道分析器。制冷問題需要提前24 h啟動探測器,并調整至合適的放大倍數,使用放射源55Fe和241Am進行刻度實驗,放射源產生不同能量的光子列于表2,部分能譜如圖3a、b所示,能量分辨率大約為800 eV且探測范圍基本可以滿足要求。根據道址2 838、3 356、4 221、9 574分別對應能量17.33、20.49、25.84、58.45 keV計算得到探測器能量與道址的關系為:

表2 55Fe和241Am放射源發(fā)射的光子能量Table 2 Energy of photon emitted by 55Fe and 241Am radioactive source

圖3 高純鍺探測器測量241Am、55Fe光子能譜以及道址與能量刻度曲線Fig.3 Photo spectrum of 241Am, 55Fe by HPGe detector and function between energy and channel

E(keV)=0.006 1C+0.030 2

式中:C為道址;E為能量?？潭惹€如圖3c所示。

3.3 實驗整體布局

對實驗過程中涉及到的上述關鍵問題進行研究,結合重離子回旋加速器實驗現場,基于特征X射線的離子種類鑒別裝置布局如圖4所示,Xe離子從45°傾角入射與靶核發(fā)生碰撞之后,產生的光子經過側面Mylar膜衰減之后由HPGe探測器進行探測,然后對獲得的能譜進行分析,確定不同能量的特征X射線是由何種元素產生。

圖4 整體實驗布局Fig.4 Overall experiment layout

4 總結

為了鑒別重離子回旋加速器引出的離子種類,本文詳細討論了離子-原子碰撞后電離截面、高能入射離子可能引起的多普勒效應問題、光子探測器和真空窗選擇等相關問題。以重離子回旋加速器引出的Xe離子鑒別為例,本文在單粒子效應地面模擬試驗終端前設計了一種基于離子特征X射線的鑒別裝置,為日后開展單一重離子輻照試驗和混合離子束輻照試驗和離子種類切換后的鑒別工作奠定了一定基礎。