川北地區(qū)二疊系大隆組烴源巖地球化學(xué)特征及沉積環(huán)境

郭謹(jǐn)豪，胡國藝，何 坤，米敬奎，田連杰，賀 飛，郭楚媛，盧夢蝶

（1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.中國石油集團公司油氣地球化學(xué)重點實驗室，北京 100083；3.中國礦業(yè)大學(xué)（北京），北京 100083）

0 引言

川北地區(qū)經(jīng)勘探實踐證實發(fā)育海陸疊合的多套地層，目前已經(jīng)在多個層系中獲得了工業(yè)氣流，是四川盆地天然氣勘探的重點領(lǐng)域［1-2］。海相優(yōu)質(zhì)烴源巖的發(fā)育是形成大型油氣田的必要物質(zhì)基礎(chǔ)，針對川北地區(qū)多套海相烴源巖的地球化學(xué)特征和發(fā)育環(huán)境，以往開展了大量研究工作，主要集中在寒武系和二疊系烴源巖［2］。近年來，對上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖的研究逐漸得到重視。李紅敬等［3］從有機質(zhì)富集機理入手，提出大隆組沉積于厭氧、缺氧環(huán)境，高生物生產(chǎn)力與海底熱液流體活動有關(guān)；劉康林等［4］認(rèn)為大隆組以深水相為主，廣旺地區(qū)瀕臨深水海灣邊緣，已接近臺地邊緣；李牛等［5］研究發(fā)現(xiàn)，在大隆組中部有機碳（TOC）、過剩鋁，Cu，Ni 和Cd 等含量出現(xiàn)高值，具備優(yōu)質(zhì)烴源巖特征，指出該烴源巖層發(fā)育于上升流盛行的地區(qū)；騰格爾等［6］發(fā)現(xiàn)龍門山構(gòu)造帶北段發(fā)育二疊系棲霞組—茅口組碳酸鹽巖、大隆組和寒武系底部泥質(zhì)優(yōu)質(zhì)烴源巖；夏茂龍等［7］和付小東等［8］均發(fā)現(xiàn)四川盆地北緣大隆組烴源巖具有較高的有機質(zhì)豐度，有機質(zhì)類型以Ⅰ和Ⅱ型為主，是一套海槽優(yōu)質(zhì)烴源巖，具有生油生氣的潛力；何貴松等［9］指出大隆組為裂陷盆地深水臺凹泥巖-灰質(zhì)泥巖互層型，生烴潛力大、物性好；張毅等［10］提出上寺剖面大隆組有機質(zhì)類型劃分為形態(tài)有機質(zhì)、彌散有機質(zhì)和瀝青，認(rèn)為表層生產(chǎn)力增加及底層海水缺氧控制了TOC的變化；胡國藝等［11］通過對2 條大隆組剖面的詳細分析后，提出川北地區(qū)大隆組發(fā)育優(yōu)質(zhì)烴源巖，是該地區(qū)天然氣主要氣源之一。盡管川北地區(qū)大隆組烴源巖研究取得了一些進展，但對區(qū)域不同相帶的有機地球化學(xué)特征差異、烴源巖發(fā)育環(huán)境的橫向變化規(guī)律及有機質(zhì)富集模式等還需要深化認(rèn)識。

通過對川北地區(qū)發(fā)育于不同沉積相帶的長江溝、西北鄉(xiāng)和大兩鄉(xiāng)3 條剖面系統(tǒng)測量、取樣和地球化學(xué)分析評價，探討該區(qū)大隆組主力烴源巖的生烴潛力、沉積環(huán)境和有機質(zhì)富集模式，以期為川北地區(qū)油氣勘探提供借鑒。

1 地質(zhì)概況

川北地區(qū)位于四川盆地北部，在構(gòu)造上屬于龍泉山背斜帶北部，西緣為龍門山北段沖斷帶，北部為米倉山臺緣凸起帶，基底為前震旦系，沉積地層從震旦系到白堊系均有分布，經(jīng)歷了新元古代—早中生代的克拉通盆地構(gòu)造及晚三疊世以來的多期陸內(nèi)構(gòu)造演化過程，發(fā)育了海陸疊合的多套地層，具有多套生儲蓋組合［1-2］，分別為下寒武統(tǒng)、上奧陶統(tǒng)—下志留統(tǒng)、下二疊統(tǒng)和上二疊統(tǒng)生儲蓋組合。目的層段上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖分布于四川盆地北緣相對狹窄的呈北西—南東向長條狀展布的廣元—梁平海槽中，埋藏深度為4 000～5 000 m，主要為開闊臺地、斜坡—陸盆相沉積（圖1a），發(fā)育一套海陸過渡沉積環(huán)境下的產(chǎn)物，巖性組合復(fù)雜，泥巖類、灰?guī)r類等均有發(fā)育（圖1b）［2］。

圖1 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組沉積相分布（a）及LB1 井巖性地層綜合柱狀圖（b）（根據(jù)文獻［2］修改）Fig.1 Distribution of sedimentary facies of Upper Permian Dalong Formation（a）and stratigraphic column of well LB1（b）in northern Sichuan Basin

2 典型剖面大隆組地層特征

對剖面或單井進行地球化學(xué)系統(tǒng)采樣分析是明確烴源巖縱向分布的重要途徑。川北地區(qū)單井烴源巖系統(tǒng)取心資料缺乏，故以盆地周緣發(fā)育斜坡—深水陸棚—盆地相的3 個典型露頭剖面為代表，通過系統(tǒng)采樣進行烴源巖地球化學(xué)分析和生烴評價。

2.1 長江溝剖面

長江溝剖面位于廣元市劍閣縣上寺村長江溝，構(gòu)造上屬于礦山梁背斜東南翼。該剖面大隆組為深水陸棚沉積，出露良好，沉積地層連續(xù)，是我國二疊系—三疊系的重要剖面之一。該剖面出露的二疊系自下而上依次為中二疊統(tǒng)梁山組（P2l）、棲霞組（P2q）和茅口組（P2m），上二疊統(tǒng)吳家坪組（P3w）和大隆組（P3d）。大隆組厚度約27 m，底部與下伏吳家坪組青灰色厚層狀細晶石灰?guī)r呈平行不整合接觸，中間夾薄層風(fēng)化殼；下部以黑色中層狀硅質(zhì)泥灰?guī)r為主，單層厚度為20～25 cm，巖性堅硬，富含菊石（圖2a，2b）；中部為薄層黑色灰質(zhì)泥巖（圖2c），見菊石化石，充填方解石脈；上部為灰黑色泥質(zhì)灰?guī)r夾灰?guī)r透鏡體（圖2d），硅質(zhì)泥灰?guī)r層理發(fā)育，上部顏色逐漸變淺（黑色變?yōu)榛疑豁敳恳姕\黃色軟性鋁土質(zhì)泥巖，與上覆飛仙關(guān)組呈平行不整合接觸（圖3a）。泥巖中碳酸鹽質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26.6%～42.3%，平均為36.6%；硅質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25.3%～47.0%，平均為36.3%；黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12.5%～25.2%，平均為18.1%，表現(xiàn)為高脆性礦物、低黏土礦物的特征，屬于中鈣-中硅泥巖。巖相以硅質(zhì)巖相和灰質(zhì)巖相為主。

圖2 川北地區(qū)典型剖面上二疊統(tǒng)大隆組巖性照片F(xiàn)ig.2 Lithologies of typical profiles of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

圖3 川北地區(qū)3 條露頭剖面上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖地球化學(xué)特征綜合柱狀圖Fig.3 Geochemical characteristics of source rocks of Upper Permian Dalong Formation in three outcrop profiles in northern Sichuan Basin

2.2 西北鄉(xiāng)剖面

西北鄉(xiāng)剖面位于廣元朝天西北鄉(xiāng)。剖面出露的大隆組為深水陸棚沉積，巖性主要為黑色泥質(zhì)灰?guī)r、硅質(zhì)灰?guī)r、灰質(zhì)泥巖，總厚度約為22 m。大隆組下部與下伏吳家坪組青灰色厚層狀細晶石灰?guī)r呈平行不整合接觸，中間夾薄層風(fēng)化殼；下部為黑色中層狀泥質(zhì)灰?guī)r和硅質(zhì)灰?guī)r（圖2e），硅質(zhì)灰?guī)r層理發(fā)育；中部為薄層泥巖、中層狀灰質(zhì)泥巖及灰?guī)r透鏡體（圖2f，2g）；上部為泥質(zhì)灰?guī)r（圖2h），顏色逐漸變淺（黑色變?yōu)榛疑?，頂部與上覆三疊系飛仙關(guān)組呈平行不整合接觸（圖3b）。泥巖中碳酸鹽質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.8%～22.3%，平均為13.4%，硅質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35.0%～77.8%，平均為55.3%，黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4.9%～21.4%，平均為13.5%，脆性礦物含量較高，屬于低鈣-高硅泥巖。巖相以硅質(zhì)巖相和灰質(zhì)巖相為主。

2.3 大兩鄉(xiāng)剖面

大兩鄉(xiāng)剖面位于廣元市旺蒼縣三江鎮(zhèn)大兩鄉(xiāng)，大隆組發(fā)育盆地相，沉積厚度約為50 m，底部與下伏吳家坪組青灰色灰?guī)r呈平行不整合接觸，中間夾薄層風(fēng)化殼；下部以黑色薄層狀泥頁巖、泥灰?guī)r和厚層狀灰?guī)r為主（圖2i，2j）；中部為黑色薄層狀泥巖、頁巖及灰?guī)r透鏡體（圖2k，2l），泥灰?guī)r層理發(fā)育，見瀝青；頂部為灰?guī)r，剖面上部顏色逐漸變淺（黑色變?yōu)榛疑?，見菊石化石，頂部與上覆飛仙關(guān)組呈平行不整合接觸（圖3c）。泥巖中碳酸鹽質(zhì)量分?jǐn)?shù)為19.1%～32.7%，平均為23.4%；硅質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40.4%～69.1%，平均為58.9%；黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.3%～10.5%，平均為8.1%，表現(xiàn)為高脆性礦物、低黏土礦物的特征，屬于低鈣-高硅泥巖。巖相以硅質(zhì)巖相和灰質(zhì)巖相為主。

3 烴源巖地球化學(xué)特征及生烴潛力

3.1 有機質(zhì)豐度

有機質(zhì)豐度是油氣勘探中烴源巖評價的重要標(biāo)志之一，其高低反映了烴源巖中有機質(zhì)的富集程度。目前常用的有機質(zhì)豐度評價指標(biāo)包括總有機碳含量（TOC）、熱解生烴潛量（S1+S2）、氯仿瀝青“A”含量、總烴量等。本文主要采用TOC和熱解生烴潛量來判識烴源巖有機質(zhì)豐度。

對川北地區(qū)長江溝剖面大隆組19 塊巖樣進行分析可知，TOC值為0.60%～13.12%，平均值為5.51%，其中74%的樣品TOC值大于2.00%，為優(yōu)質(zhì)烴源巖，主要分布在大隆組中下部，累計高豐度優(yōu)質(zhì)烴源巖厚度約為15 m。S1+S2值為0.05～41.82 mg/g，平均值為12.96 mg/g（圖3a，表1），反映烴源巖有機質(zhì)含量很高，且TOC值和S1+S2呈正相關(guān)關(guān)系（圖4），說明該烴源巖成熟度沒有進入高成熟—過成熟階段。

表1 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖有機地球化學(xué)參數(shù)統(tǒng)計Table 1 Organic geochemical parameters of source rocks of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

圖4 川北地區(qū)3 條典型剖面上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖S1+S2與TOC 交會圖Fig.4 Cross plot of S1+S2 and TOC of source rocks of Upper Permian Dalong Formation in three outcrop profiles in northern Sichuan Basin

西北鄉(xiāng)剖面大隆組累計采集巖樣20 塊，TOC為2.56%～13.76%，平均值為6.30%，TOC大于2.00%的優(yōu)質(zhì)烴源巖主要分布在大隆組中下部，累計高豐度優(yōu)質(zhì)烴源巖厚度約為20 m。S1+S2值為0.10～18.95 mg/g，平均值為7.82 mg/g，烴源巖有機質(zhì)含量較高（參見圖3b，表1），TOC值與S1+S2呈正相關(guān)關(guān)系（圖4），烴源巖沒有進入高成熟—過成熟階段。

大兩鄉(xiāng)剖面累計采集巖樣33 塊，TOC為0.66%～16.61%，平均值為3.29%，56% 的樣品TOC值大于2.00%，總體上該剖面TOC值小于長江溝剖面和西北鄉(xiāng)剖面。高豐度烴源巖主要分布在大隆組上部和下部，累計高豐度烴源巖厚度約為25 m。S1+S2值為0.03～1.06 mg/g，平均值為0.20 mg/g（參見圖3c，表1），反映該剖面烴源巖熱解生烴能力較差，這與熱演化程度高有關(guān)。

川北地區(qū)3 條剖面72 塊烴源巖樣品TOC值整體較高，平均值可達4.58%，累計高豐度烴源巖厚度為15～25 m，大隆組中下部烴源巖優(yōu)于上部。平面上西北鄉(xiāng)剖面烴源巖有機質(zhì)豐度最高，高豐度優(yōu)質(zhì)烴源巖厚度居中；大兩鄉(xiāng)剖面有機質(zhì)豐度最低，高豐度優(yōu)質(zhì)烴源巖厚度較大；長江溝剖面烴源巖有機質(zhì)豐度居中，高豐度優(yōu)質(zhì)烴源巖厚度較小。

3.2 有機質(zhì)類型

不同類型有機質(zhì)的結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成存在差異，進而影響了烴源巖的生烴潛力、生烴產(chǎn)物特征以及生烴過程。有機質(zhì)豐度相同的烴源巖若有機質(zhì)類型不同，其生烴能力也可能存在較大的差異，烴源巖有機質(zhì)類型也是烴源巖評價的重要參數(shù)之一。通過熱解參數(shù)氫指數(shù)（HI）和干酪根碳同位素對研究區(qū)大隆組烴源巖有機質(zhì)類型進行分析。長江溝剖面和西北鄉(xiāng)剖面HI為23.00～419.80 mg/g，HI和Tmax圖版（圖5）顯示其為Ⅱ型有機質(zhì)，而大兩鄉(xiāng)剖面大隆組烴源巖成熟度高，HI比較低，僅為4.01～51.02 mg/g，不適于用HI判識烴源巖有機質(zhì)類型。

圖5 川北地區(qū)3 條典型剖面上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖HI與Tmax圖版Fig.5 Relationship between HI and Tmax of source rocks of Upper Permian Dalong Formation in three outcrop profiles in northern Sichuan Basin

巖石熱解氫指數(shù)HI、干酪根H/C原子比能夠反映烴源巖有機質(zhì)類型，但受成熟度的影響較大，難以區(qū)分高成熟—過成熟階段烴源巖母質(zhì)類型，而干酪根碳同位素組成幾乎不受成熟度的影響，可用來進行有機質(zhì)類型劃分［12-13］。碳同位素劃分有機質(zhì)類型的標(biāo)準(zhǔn)［14］：Ⅰ型干酪根δ13C 值為-35.0‰～-30.0‰，Ⅱ1型干酪根δ13C 值為-30.0‰～-27.5‰，Ⅱ2型干酪根δ13C 值為-27.5‰～-25.0‰；Ⅲ型干酪根δ13C ＞-25.0‰。長江溝和西北鄉(xiāng)剖面38 個樣品干酪根δ13C 值為-28.4‰～-25.2‰，平均值為-26.9‰，大部分樣品干酪根δ13C 值為-28.0‰～-26.0‰（參見表1）。根據(jù)該分類方案，研究區(qū)大隆組烴源巖有機質(zhì)類型主要為Ⅱ2型，部分為Ⅱ1型。

3.3 有機質(zhì)成熟度

成熟度是有機質(zhì)在埋藏過程中的熱演化程度，在達到一定熱演化程度后烴源巖才開始生烴，且在不同的熱演化階段生成不同的烴類產(chǎn)物，因此可以通過成熟度來劃定生烴門限與產(chǎn)物類型。鏡質(zhì)體反射率（Ro）和熱解最高峰溫（Tmax）是常用的有機質(zhì)成熟度研究指標(biāo)。

研究區(qū)大隆組烴源巖成熟度變化大。梁狄剛等［13］指出區(qū)內(nèi)廣元礦山梁二疊系烴源巖成熟度較低，王順玉等［15］認(rèn)為大巴山米倉山南緣二疊系烴源巖現(xiàn)今處于過成熟階段。長江溝剖面19 塊烴源巖樣品Tmax為433～439 ℃，平均值為435 ℃，實測Ro值為0.72%，處于烴源巖生油門限，成熟度較低。西北鄉(xiāng)剖面19 塊烴源巖樣品Tmax值為438～451 ℃，平均值為446 ℃，實測Ro值為1.06%，成熟度較長江溝剖面高，處于大量生油階段。大兩鄉(xiāng)剖面29塊烴源巖樣品的Tmax值為597～608 ℃，平均值為604 ℃，表明該區(qū)域大隆組烴源巖成熟度非常高，已進入過成熟階段。

3.4 生氣潛力評價

研究區(qū)大隆組在龍門山、米倉山及大巴山前都有出露，在廣元—梁平海槽有效烴源巖厚度一般為10～40 m，面積約3.50×104km2，分布范圍較廣（圖6），是一套非常重要的優(yōu)質(zhì)海相頁巖類烴源巖。大隆組烴源巖不僅是油氣來源，也是油氣聚集的主要場所，構(gòu)成烴源巖的主要礦物成分為碳酸鹽、石英和硅質(zhì)等脆性礦物，頁巖中層理裂縫發(fā)育，有利于形成優(yōu)質(zhì)頁巖氣層。本文從烴源巖生氣強度、總生氣量及天然氣資源量這3 方面來評價其生氣潛力。

圖6 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組海相烴源巖厚度分布（據(jù)文獻［2］修改）Fig.6 Thickness distribution of marine source rocks of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

（1）烴源巖生氣強度

研究區(qū)廣元—梁平海槽大隆組在盆地內(nèi)部大面積處于高成熟—過成熟階段［16］，天然氣為主要產(chǎn)物。在大隆組烴源巖生烴熱模擬實驗基礎(chǔ)上，計算油產(chǎn)率和氣產(chǎn)率（圖7）。按熱模擬產(chǎn)烴率法可計算總生氣強度：

圖7 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組海相烴源巖熱模擬生油氣量Fig.7 Gas generation chart of marine source rock of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

式中：Gg為烴源巖生氣強度，m3/km2；H為烴源巖厚度，m；ρ為烴源巖密度，t/km3；Cr為烴源巖殘余有機碳平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)；Rg為烴源巖的氣產(chǎn)率，m3/（t·TOC）。

廣元—梁平海槽中大隆組有效烴源巖厚度H為10～40 m，頁巖密度ρ為2.7 t/km3，3 條剖面烴源巖平均Cr值為4.58%，Rg值取本次熱模擬烴氣產(chǎn)率333 m3/（t·TOC）。根據(jù)王明筏等［16］的研究，大隆組鉆井樣品實測Ro為2.01%～2.60%，多數(shù)井Ro值約為2.50%，故取Ro=2.50%時的累計產(chǎn)氣率。根據(jù)式（1）計算得到總生氣強度為（21～165）×108m3/km2，達到了大氣田形成的生氣強度（大于20×108m3/km2）。

（2）烴源巖總生氣量

烴源巖生氣量可由熱模擬產(chǎn)烴率法計算：

式中：Qgas-gen為天然氣生氣量，m3；S為烴源巖面積，km2；h為烴源巖平均厚度，m；Cf為有機碳恢復(fù)系數(shù)。

廣元—梁平海槽中大隆組有效烴源巖平均厚度h為20 m，其分布面積為3.50×104km2（參見圖6），Cf取值1.5［16］，其他參數(shù)與生烴強度計算參數(shù)一致，計算得出總生氣量為432.38×1012m3，說明大隆組烴源巖生氣潛力較大，具備規(guī)模供烴能力。

（3）天然氣資源量

按常規(guī)天然氣與非常規(guī)頁巖氣2 類資源對研究區(qū)天然氣資源量進行評價。

常規(guī)天然氣資源量計算如下：

式中：Qg為常規(guī)天然氣資源量，m3；Kg為運聚系數(shù)（第4 次資源評價時西南氣田龍崗刻度區(qū)大隆組上覆飛仙關(guān)組聚集系數(shù)取值3.93‰，本次Kg=3.93‰）。

由式（3）計算出的川北地區(qū)大隆組常規(guī)天然氣資源量可達1.70×1012m3，具有可觀的常規(guī)天然氣勘探潛力。

由于川北地區(qū)大隆組勘探程度較低，非常規(guī)頁巖氣資源量的計算缺乏必要的參數(shù)，難以進行準(zhǔn)確的計算，故按照四川盆地志留系五峰組—奧陶系龍馬溪組頁巖氣評價方法進行粗略估算：

式中：為非常規(guī)天然氣資源量，m3；A為有效頁巖面積，km2；Z為刻度區(qū)頁巖氣資源豐度，m3/km2。

根據(jù)五峰組—龍馬溪組頁巖氣的勘探開發(fā)成果，厚度大于30 m 的頁巖具有較好的天然氣開發(fā)條件。川北地區(qū)大隆組頁巖厚度大于30 m 的分布面積A約為2 500 km2；Z值按照五峰組—龍馬溪組頁巖氣平均資源豐度取4.00×108m3/km2。由式（4）計算得出頁巖氣的資源量約為1.00×1012m3。綜合分析認(rèn)為，川北地區(qū)大隆組頁巖氣資源量規(guī)模較大。

4 沉積環(huán)境

根據(jù)川北地區(qū)特定的地質(zhì)背景，與有機質(zhì)富集相關(guān)的因素主要包括區(qū)域構(gòu)造背景、熱液活動與上升流驅(qū)動、氣候變化與古鹽度、水體氧化還原條件等方面。

4.1 沉積背景

La/Ce 值可以用來判斷硅質(zhì)巖的沉積環(huán)境，硅質(zhì)巖中La/Ce 值約1.00 時為大陸邊緣環(huán)境；La/Ce值為2.00～3.00 時為大洋盆地；硅質(zhì)巖La/Ce 值大于3.50為洋中脊周圍［17-19］。川北地區(qū)大隆組硅質(zhì)巖發(fā)育，長江溝、西北鄉(xiāng)和大兩鄉(xiāng)3 條剖面的La/Ce 值為0.36～1.67，平均值為0.65，更接近于1.00（表2），說明硅質(zhì)巖形成于大陸邊緣環(huán)境。

表2 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組3 條典型剖面微量元素比值統(tǒng)計Table 2 Trace element ratio parameters of Upper Permian Dalong Formation in three outcrop profiles in northern Sichuan Basin

4.2 熱液活動與上升流

沉積環(huán)境的變化可能導(dǎo)致沉積過程中某些微量元素異常富集或嚴(yán)重虧損，因此，可以通過一些微量元素的變化來指示沉積環(huán)境［20-21］。

U 常常在熱水沉積中富集，而Th 為陸源輸入，在陸源快速沉積中含量相對較低［22］，U/Th可用來判識沉積類型。通常，U/Th＞1.00 指示熱液沉積，U/Th＜1.00 指示正常的海相沉積物［23］。3 條剖面中U/Th 平均值都大于1.00，最高達264.32，其中位于海槽主體部位的大兩鄉(xiāng)剖面的U/Th平均值最大達28.99（表2，圖8），表明該區(qū)域晚二疊世沉積物受熱液活動的影響最大，具有熱液沉積的特征。

圖8 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組lgTh-lgU 關(guān)系（據(jù)文獻［23］修改）Fig.8 Relationship between lgTh and lgU of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

Sc 主要來自陸源碎屑輸入，在火山巖噴發(fā)物中的含量較低，質(zhì)量分?jǐn)?shù)一般為（2.5～5.0）×10-6；Cr 在地幔中含量最高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為（1 600～2 000）×10-6。3 條剖面樣品中Sc 的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4×10-6，Cr的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為190×10-6，說明Sc 以輕微無明顯富集為特征，反映與火山噴發(fā)有關(guān)，而Cr 富集程度較低，指示無明顯的火山噴發(fā)影響。因此，用Sc/Cr值可判別火山熱液活動的影響程度，地殼中Sc/Cr值為0.12～0.22，火山巖中Sc/Cr 值為0～0.12，頁巖中Sc/Cr 值為0.14［24］。3 條剖面中樣品的Sc/Cr 值均小于0.14（表2），反映其受火山巖漿熱液活動的影響較大。

在地質(zhì)歷史中，熱液活動及其引起的上升流往往造成有機與無機礦產(chǎn)共生。熱液型上升流攜帶的營養(yǎng)物質(zhì)會到達透光帶，給淺水植物和浮游動物提供養(yǎng)分，同時造成底棲生物的繁盛，為有機質(zhì)的富集提供了物質(zhì)基礎(chǔ)，與熱液型上升流有關(guān)的沉積通常有較高的硅含量［25］。3 個典型剖面中，位于鄰近斜坡的長江溝剖面硅質(zhì)泥灰?guī)r最發(fā)育，位于深水陸棚相的西北鄉(xiāng)剖面硅質(zhì)巖發(fā)育次之，這2 個剖面烴源巖TOC含量也較高，而位于盆地相的大兩鄉(xiāng)剖面中硅質(zhì)巖不發(fā)育，TOC含量也更低，這說明海槽西部斜坡—陸棚區(qū)存在與上升流有關(guān)的熱水沉積，硅質(zhì)巖中的硅質(zhì)屬于熱液成因，海底火山爆發(fā)產(chǎn)生的高溫?zé)嵋毫黧w與海洋淺部冷水形成的巨大溫差造成水體對流，熱水沿大陸斜坡向上移動形成上升流［18］，來自地殼深部的富硅熱液在深大斷裂發(fā)育區(qū)伴隨火山噴發(fā)即形成了富硅沉積［20］。

上升流在海侵過程中得到加強，攜帶富12C 的物質(zhì)在缺氧或厭氧環(huán)境中沉積，導(dǎo)致海洋δ13C 值負(fù)偏［26］。長江溝和大兩鄉(xiāng)剖面下部均出現(xiàn)δ13C干酪根負(fù)漂移現(xiàn)象（參見圖3），也證實了斜坡—深水陸棚區(qū)上升流的存在，貧13C 的深部水體上涌是δ13C 漂移發(fā)生的成因機制。

4.3 氣候變化與古鹽度

沉積物源會影響海水的鹽度。重稀土元素Y/Ho值可以反映沉積物源，當(dāng)Y/Ho＞44.00，代表現(xiàn)今海水，Y/Ho 值為28.00～44.00，代表火山巖與碎屑物質(zhì)，Y/Ho 值為26.00～28.00，代表球粒隕石［27］。長江溝、西北鄉(xiāng)和大兩鄉(xiāng)剖面的Y/Ho平均值分別是36.57，35.39和34.40（表2），說明這3 條剖面的沉積均與火山碎屑物質(zhì)有關(guān)。

古氣候也是影響海水鹽度的主要因素之一。用Sr/Cu 值可判識古氣候條件，Sr/Cu 值為1.30～5.00，代表溫暖濕潤氣候，當(dāng)Sr/Cu＞5.00，代表干熱氣候［28］。長江溝、西北鄉(xiāng)和大兩鄉(xiāng)剖面的Sr/Cu 平均值依次為26.30，11.01和29.47，均大于5.00（表2），說明研究區(qū)晚二疊世大隆組沉積期為干熱氣候條件。

古鹽度控制著生物群的發(fā)育。正常鹽度的水體發(fā)育浮游生物，用Sr/Ba 作為古鹽度的指標(biāo)，可判別有機質(zhì)來源。當(dāng)Sr/Ba＞0.80，為咸水環(huán)境，當(dāng)Sr/Ba為0.50～0.80，為半咸水環(huán)境，當(dāng)Sr/Ba＜0.50，為淡水環(huán)境［29］。長江溝剖面、西北鄉(xiāng)剖面和大兩鄉(xiāng)剖面中Sr/Ba 平均值分別為21.67，11.68 和20.54（表2），反映長江溝與大兩鄉(xiāng)剖面鹽度高，西北鄉(xiāng)剖面鹽度相對較小，但都為咸水環(huán)境，海洋生物群落以耐鹽生物為主。

4.4 水體環(huán)境

火山噴發(fā)活動中產(chǎn)生大量的H4SiO4，H2S，CH4，CO2和H2等氣體，其中的酸性氣體與火山灰一起落入水中造成水體缺氧，形成還原環(huán)境［19］。烴源巖的質(zhì)量與其形成環(huán)境密切相關(guān)，不同成因不同環(huán)境中富集不同的微量元素［30-31］。鉬（Mo）、銀（Ag）、鋅（Zn）、鎳（Ni）、銅（Cu）、鉻（Cr）、釩（V）、鈾（U）和鉑族元素在缺氧盆地沉積的現(xiàn)代泥巖和古代頁巖中相對富集［32］。在海洋沉積物中Mo，U 和Mn 的濃度能靈敏地指示古海洋條件，Mo 和U 常作為沉積環(huán)境指標(biāo)，其富集說明水體的缺氧主要是由于海水分層、水體循環(huán)受阻造成的，Mo 還被認(rèn)為是能指示古氧化還原條件的一種示蹤元素［24，33］，硫化環(huán)境導(dǎo)致海洋沉積物中Mo 高度富集［34］。頁巖中示蹤元素的含量與沉積環(huán)境中礦物沉積和富含特殊元素碎屑顆粒的出現(xiàn)有關(guān)，常用示蹤元素的比值作為古氧化還原條件的指示劑，常用的示蹤元素比值有U/Th，V/Cr，Ni/Co［35］，V/（V+Ni）和V/Sc［36］。近年來有學(xué)者質(zhì)疑V，Ni 和Cr 等金屬元素的指示性，認(rèn)為其受后期熱演化作用、有機質(zhì)豐度與成熟度等因素的影響含量波動大。因此，本文主要以Mo，U/Th，Mo/U，UEF和MoEF協(xié)變模式（圖9）對研究區(qū)3條剖面大隆組水體氧化還原條件進行判識，與V，Ni 和Cr 有關(guān)的比值作為輔助指標(biāo)，判識標(biāo)準(zhǔn)如表3 所列。

表3 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組水體氧化還原條件判識指標(biāo)Table 3 Criteria for identification of redox conditions in water bodies of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

圖9 川北地區(qū)3 條典型剖面上二疊統(tǒng)大隆組UEF和MoEF協(xié)變模式圖（據(jù)文獻［34］和［37］修改）Fig.9 UEF and MoEF covariant modes of Upper Permian Dalong Formation in three outcrop profiles in northern Sichuan Basin

長江溝剖面烴源巖Mo 平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為92×10-6，主體顯示富集，下部為厭氧環(huán)境，底部和上部均為缺氧的間歇性硫化環(huán)境；U和V均富集，平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為14×10-6和539×10-6；U/Th 平均值為9.22，反映以還原條件為主的厭氧硫化環(huán)境；Mo/U平均值為3.15，當(dāng)Mo/U值超過海水的3～10倍時，說明這種厭氧環(huán)境是在水體受限條件下產(chǎn)生的［34］。從UEF與MoEF協(xié)變模式圖（圖9）可見，該剖面中Mo/U 大多為海水的0.3～4.0 倍，總體指示為受限厭氧環(huán)境，Mo/U 隨EFs（enrichment factors，富集因子）的增加而增大的協(xié)變趨勢線與美國薩斯喀徹溫晚泥盆世Bakken 頁巖、Lowa 南部晚賓夕法尼亞中大陸海頁巖中Stark 頁巖的協(xié)變趨勢相近，但Mo/U值向更大的方向演化，表明與開闊海洋相連，經(jīng)歷了水體交換，導(dǎo)致更大范圍的底棲生物氧化還原變化從貧氧型到硫化型，即水體環(huán)境從淺水貧氧非硫化環(huán)境向深水厭氧硫化環(huán)境的變化。V/Cr，Ni/Co和V/（V+Ni）值也反映了類似的結(jié)果（表2，圖3a）。綜合來看，長江溝剖面大隆組底部為貧氧—缺氧的非硫化環(huán)境，中—下部主要為受限的厭氧硫化靜海環(huán)境，上部為缺氧的非硫化環(huán)境。

西北鄉(xiāng)剖面烴源巖Mo 平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為68×10-6，主體顯示富集，下部為厭氧環(huán)境，底部和上部均為缺氧的間歇性硫化環(huán)境；U和V均顯示富集，平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為13×10-6和993×10-6；U/Th 平均值為7.63，指示厭氧硫化還原環(huán)境；Mo/U 平均值為6.79，指示水體受限條件下的厭氧環(huán)境；UEF與MoEF協(xié)變模式圖（圖9）顯示Mo 相對于U 更富集，Mo/U為海水的3倍，且隨EFs的增加而穩(wěn)定不變的協(xié)變趨勢線與美國晚泥盆世Chttanooga 頁巖的協(xié)變趨勢一致，反映以水體受限的深水厭氧硫化環(huán)境為主體。V/Cr，Ni/Co和V/（V+Ni）值也呈現(xiàn)出相似的結(jié)果（表2，圖3b）。綜合來看，西北鄉(xiāng)剖面主體為受限厭氧硫化靜海環(huán)境，頂部為缺氧非硫化海環(huán)境，底部為貧氧—缺氧的非硫化缺氧環(huán)境，與長江溝剖面相似。

大兩鄉(xiāng)烴源巖Mo平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為44×10-6，主體顯示富集，中—上部為厭氧環(huán)境，下部為貧氧—缺氧的間歇性硫化環(huán)境；U和V富集，平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為9×10-6和485×10-6；U/Th 值為1.51～264.32，平均值28.99，反映為厭氧硫化還原環(huán)境；Mo/U 值為0.17～26.52，平均值4.87，反映為水體受限條件下的厭氧環(huán)境；UEF與MoEF協(xié)變模式圖（圖9）中顯示出與長江溝剖面相反的協(xié)變趨勢，Mo 和U 富集程度較高，Mo/U 大多為海水的0.8～2.0 倍，且隨EFs的增加而減小的協(xié)變趨勢線與美國北達科他州晚泥盆世Bakken頁巖的協(xié)變趨勢相近，但Mo/U 減小的幅度更小，表明均勻的硫化條件（由于強烈的水柱分層）加上深水區(qū)水中Mo含量的下降，形成了一個受限制的、永久的硫化深水區(qū)。V/Cr，Ni/Co 和V/（V+Ni）值也指示了類似的結(jié)果（表2，圖3c）。綜合來看，大兩鄉(xiāng)剖面頂部為缺氧非硫化環(huán)境，上部為受限厭氧硫化靜海環(huán)境，下部呈現(xiàn)缺氧—厭氧—缺氧—貧氧環(huán)境的演化。

綜上所述，川北地區(qū)大隆組沉積時水體環(huán)境整體表現(xiàn)為缺氧的半局限循環(huán)狀態(tài)，有機質(zhì)分解對氧的需要增加，導(dǎo)致該地區(qū)缺氧甚至達到硫化的水體環(huán)境，沉積早期水體環(huán)境表現(xiàn)為缺氧—短暫厭氧—缺氧—貧氧的演化過程，中—晚期大范圍發(fā)育厭氧的硫化靜海環(huán)境，末期演變?yōu)槿毖醴橇蚧h(huán)境。

5 有機質(zhì)富集模式及勘探潛力

5.1 水體環(huán)境利于有機質(zhì)富集與保存

反映水體環(huán)境的微量元素Mo，U 和Th 都與有機質(zhì)富集密切相關(guān)，在現(xiàn)代典型封閉海盆沉積物中Mo 含量與TOC含量的關(guān)系不僅可揭示水體的局限程度，還可以用來確定不同水體環(huán)境中有機質(zhì)的形成機理與富集程度。w（Mo）/TOC值越小，反映水體受限程度越高，w（Mo）/TOC＞35.00，指示水體受限程度弱；w（Mo）/TOC為15.00～35.00，指示水體受限程度中等；w（Mo）/TOC＜15.00，指示水體受限程度強［40］。在氧化—亞氧化條件下，Mo 含量與TOC含量不存在明顯的相關(guān)性；在缺氧條件下，Mo的攝入被有機物沉降量所控制，富集程度低，Mo 含量與TOC含量相關(guān)性較好；在硫化條件下，因富硫有機物與黃鐵礦對Mo的吸附滯留作用，Mo 含量明顯增加，但與TOC含量的相關(guān)性較差［41］。

川北地區(qū)長江溝剖面上部和下部w（Mo）/TOC值大多為3.39～12.65，為強滯留的硫化環(huán)境；中部w（Mo）/TOC值多為15.64～23.64，為中等滯留的硫化環(huán)境；局部w（Mo）/TOC值為50.98～70.65，為弱滯留的硫化環(huán)境。Mo 含量與TOC相關(guān)性良好，相關(guān)系數(shù)為0.68，指示缺氧條件。TOC值在弱滯留硫化環(huán)境、中等滯留硫化環(huán)境和強滯留硫化環(huán)境中呈降低趨勢，分別為5.99%～7.87%，2.44%～13.12%和0.95%～7.86%。西北鄉(xiāng)剖面中—上部w（Mo）/TOC值為3.73～10.82，為強滯留的硫化環(huán)境；下部w（Mo）/TOC值多為18.52～26.59，為中等滯留環(huán)境；底部w（Mo）/TOC值為10.76～12.35，為強滯留環(huán)境。TOC值依次反映中等滯留的硫化環(huán)境（2.62%～10.49%）、強滯留的硫化環(huán)境（中上部為0.19%～9.95%，底部為2.56%～2.66%）。大兩鄉(xiāng)剖面w（Mo）/TOC值為2.44～98.13，數(shù)據(jù)分散，強滯留、中等滯留和弱滯留的硫化環(huán)境交替出現(xiàn)，以強滯留環(huán)境居多，TOC值普遍較低，為0.17%～5.00%，且與Mo含量不具線性相關(guān)性（參見表2，圖3，圖10）。分析認(rèn)為，晚二疊世長江溝剖面和西北鄉(xiāng)剖面上升流活躍，水體環(huán)境中發(fā)育最小含氧帶，對應(yīng)中等—強滯留硫化靜水環(huán)境，沉積物中Mo與TOC同步富集。

圖10 川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組烴源巖微量元素與TOC 含量的關(guān)系Fig.10 Relationship between trace elements and TOC of source rocks of Upper Permian Dalong Formation in northern Sichuan Basin

U 的攝取常被特定有機物的數(shù)量限制，在缺氧條件下沉積物中的U 含量與TOC含量具有良好的正相關(guān)性；在厭氧硫化條件下，氫氧化物和金屬硫化物從水體中沉淀下來會導(dǎo)致U 富集，U 含量和TOC含量相關(guān)性較差。Th 對氧化還原環(huán)境變化不敏感，常以U/Th 指示水體環(huán)境的氧化還原條件。由U/Th 與TOC含量交會可知，長江溝、西北鄉(xiāng)和大兩鄉(xiāng)剖面U/Th 與TOC含量的相關(guān)系數(shù)分別為0.37、-0.03 和0.11（圖10b），幾乎不相關(guān)，說明水體還原性強，對殘余有機質(zhì)的保存具有重要作用。

綜合分析認(rèn)為，斜坡—淺水陸棚環(huán)境中熱液型上升流促進了海洋生物的繁盛，數(shù)量龐大的生物死亡后因機體的呼吸分解作用消耗了水體中的游離氧，造成水體缺氧。此外，處于半封閉狀態(tài)的海槽水體流動性受限，不能與含氧水體交換，導(dǎo)致水體處于缺氧—厭氧硫化靜海環(huán)境，有利于有機質(zhì)富集與保存。

5.2 有機質(zhì)富集模式

研究區(qū)廣元—梁平海槽在大隆組沉積期經(jīng)歷了2 期水體環(huán)境的演變。第1 期為海槽發(fā)育雛形期，經(jīng)歷了干熱氣候下缺氧—厭氧—缺氧環(huán)境的變化，分布范圍局限于東北部大兩鄉(xiāng)周圍。由于處于大陸邊緣的海槽沿伸至陸地深處，地勢狹窄，氣候炎熱干燥，蒸發(fā)量大，陸源碎屑輸入較少，導(dǎo)致海槽水體處于半封閉狀態(tài)，形成受限水體。隨著海槽的發(fā)育，水體環(huán)境由初期的缺氧非硫化環(huán)境發(fā)展為強限制性厭氧硫化靜海環(huán)境，形成了一套厚度不大的暗色泥頁巖烴源巖。由于浮游生物不發(fā)育，有機質(zhì)富集規(guī)模不大，但是厭氧硫化環(huán)境有利于有機質(zhì)的保存。這套暗色泥頁巖形成之后，水體變淺，逐步演變?yōu)槿毖酢氀醯姆橇蚧h(huán)境，沉積了一套泥灰?guī)r—灰?guī)r的碳酸鹽巖沉積，缺乏水生生物，有機質(zhì)發(fā)育程度較低（圖11）。

圖11 川北地區(qū)廣元—梁平海槽上二疊統(tǒng)大隆組有機質(zhì)發(fā)育環(huán)境模式示意圖（剖面位置見圖1）Fig.11 Schematic diagram showing organic matter development environment of Upper Permian Dalong Formation in Guangyuan-Liangping trough，northern Sichuan Basin

第2期為海槽發(fā)育擴展期。海槽在第1期發(fā)育的背景上迅速向西南擴展至長江溝以南，形成較大范圍的斜坡—淺水陸棚—深水陸棚環(huán)境，經(jīng)歷了貧氧—缺氧非硫化—厭氧硫化—缺氧非硫化環(huán)境的演變。厭氧硫化環(huán)境發(fā)展時期長、影響范圍廣，形成的第2 套泥頁巖厚度大，但是厭氧硫化的程度呈現(xiàn)出南北差異，東北部海槽最深處為封閉的強滯留厭氧硫化環(huán)境，向西南深水陸棚西北鄉(xiāng)過渡為中等滯留厭氧硫化環(huán)境，再到西南斜坡長江溝變?yōu)槿鯗魠捬趿蚧h(huán)境。這種水體環(huán)境的形成與海槽附近火山噴發(fā)熱液活動產(chǎn)生的熱液型上升流有關(guān)。熱液活動產(chǎn)生的漂浮物為海洋生物提供了豐富的營養(yǎng)，上升流從深海向西南臺緣流動的過程中，將這些營養(yǎng)物質(zhì)帶到斜坡—陸棚地帶，造成這些地區(qū)浮游生物大繁盛。同時，火山噴發(fā)大量的H2S，CO2等酸性物質(zhì)沉入海底，在半局限古地理格局中形成厭氧硫化環(huán)境，當(dāng)大量浮游生物死亡并沉入海底后，得不到游離氧的分解，有機質(zhì)難以被分解，得到了很好的保存，長期發(fā)育的厭氧硫化靜海環(huán)境有利于有機質(zhì)的富集與保存。因此，西北鄉(xiāng)和長江溝等斜坡—陸棚地帶TOC含量較高，且TOC含量在弱滯留硫化環(huán)境中最大，在中等滯留硫化環(huán)境中次之，在強滯留硫化環(huán)境中最小。

5.3 勘探潛力分析

研究區(qū)大隆組烴源巖具備形成大中型氣田的潛力，主要表現(xiàn)在以下3個方面。

（1）大隆組含硅質(zhì)頁巖有一定的厚度，有機質(zhì)富集，豐度高，處于成熟—過成熟階段，屬于優(yōu)質(zhì)烴源巖，有利于形成優(yōu)質(zhì)頁巖氣層，生烴潛力大。

（2）位于南、北兩側(cè)緩坡帶的二疊系長興組—三疊系飛仙關(guān)組臺地邊緣礁灘相可以成為與大隆組烴源巖相匹配的優(yōu)質(zhì)儲層［8］。位于海槽深部的大兩鄉(xiāng)剖面大隆組處于過成熟階段，正處于熱裂解氣生成階段，大隆組烴源巖大量生烴期晚于長興組—飛仙關(guān)組優(yōu)質(zhì)儲層的形成期，具有很好的生儲蓋匹配關(guān)系，有利于在長興組—飛仙關(guān)組礁灘相優(yōu)質(zhì)儲層中形成氣藏；瀝青生物標(biāo)志化合物油源對比認(rèn)為與研究區(qū)相鄰的龍崗西氣田長興組和飛仙關(guān)組的天然氣主要來源于上二疊統(tǒng)烴源巖［42］；研究區(qū)南、北緣分別與現(xiàn)今龍崗、元壩、普光、羅家寨等大中型氣田相鄰，且在大隆組分布區(qū)中發(fā)現(xiàn)了河壩氣田，不排除該氣田有來自大隆組烴源巖的天然氣。

（3）據(jù)2023 年4 月7 日海外網(wǎng)報道，在廣元—梁平海槽中鉆探的雷頁1 井在4 000 m 大隆組獲得日產(chǎn)42.66×104m3的頁巖氣工業(yè)氣流，大隆組已獲頁巖氣勘探突破。

總體而言，盡管埋藏深，開采技術(shù)難度大，但隨著頁巖氣開采技術(shù)的不斷進步，大隆組將成為四川盆地頁巖氣又一重要的接替領(lǐng)域。

6 結(jié)論

（1）川北地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組主要發(fā)育黑色泥巖頁巖和泥質(zhì)灰?guī)r，有效烴源巖厚度為10～40 m，有機質(zhì)豐度較高，以Ⅱ型為主，有機質(zhì)成熟度在空間分布上差異大，盆地邊緣西部長江溝、西北鄉(xiāng)剖面處于成熟階段，盆內(nèi)東部大兩鄉(xiāng)剖面處于過成熟階段；廣元—梁平海槽大隆組生氣強度高，頁巖氣資源量達萬億方，具有較大的天然氣勘探潛力。

（2）研究區(qū)大隆組海相烴源巖沉積于大陸邊緣環(huán)境，海槽斷裂體系形成熱液活動和沿大陸邊緣的上升流，干熱的氣候環(huán)境下形成遠離陸源碎屑的沉積水體，在晚二疊世早、末期為貧氧—缺氧的非硫化靜海，中晚期以厭氧硫化靜海環(huán)境為主，這些因素共同作用造就了大隆組優(yōu)質(zhì)烴源巖及其空間展布格局。

（3）廣元—梁平海槽大隆組沉積期經(jīng)歷了2 期水體環(huán)境的演變。第1 期為海槽發(fā)育雛形期，經(jīng)歷了干熱氣候下缺氧—厭氧—缺氧環(huán)境的變化，分布范圍局限大兩鄉(xiāng)深水區(qū)，暗色泥頁巖烴源巖不發(fā)育；第2 期為海槽發(fā)育擴展期，海槽迅速向西南擴展至長江溝以南斜坡區(qū)，經(jīng)歷了貧氧—缺氧非硫化—厭氧硫化—缺氧非硫化環(huán)境的演變。在海槽西南側(cè)斜坡—深水陸棚區(qū)，熱液型上升流與半封閉水體環(huán)境共同造就了長時期大范圍的厭氧硫化靜海環(huán)境，形成較高的TOC含量，且TOC含量在弱滯留硫化環(huán)境中最大，中等滯留硫化環(huán)境次之，強滯留硫化環(huán)境中最小。

（4）廣元—梁平海槽大隆組在盆地中大面積處于過成熟熱演化階段，尋找大隆組頁巖氣和源于大隆組熱解氣的長興組—飛仙關(guān)組優(yōu)質(zhì)儲層氣藏為主要勘探方向。