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    變量重要性-反向傳播人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輔助激光誘導(dǎo)擊穿光譜測(cè)定鐵礦石中硅、鋁、鈣和鎂含量

    2023-10-09 10:30:44安雅睿吳曉紅
    光譜學(xué)與光譜分析 2023年10期
    關(guān)鍵詞:鐵礦石預(yù)處理神經(jīng)元

    劉 曙,金 悅,,蘇 飄,,閔 紅,安雅睿,吳曉紅*

    1. 上海海關(guān)工業(yè)品與原材料檢測(cè)技術(shù)中心,上海 200135 2. 上海理工大學(xué)材料與化學(xué)學(xué)院,上海 200093

    引 言

    硅、鋁、鈣和鎂含量是鐵礦石質(zhì)量評(píng)價(jià)的重要指標(biāo),影響鐵礦石的貿(mào)易價(jià)格及高爐煉鐵工藝[1]。鐵礦石中硅(以SiO2計(jì))、鋁(以Al2O3計(jì))、鈣(以CaO計(jì))和鎂(以MgO計(jì))含量的測(cè)定方法包括滴定法[2-3]、分光光度法[4]、原子吸收光譜法[5-7]、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法[8]和X射線熒光光譜法[9]等,預(yù)處理方法復(fù)雜,測(cè)試周期長(zhǎng)。激光誘導(dǎo)擊穿光譜(LIBS)是一種以高能激光脈沖轟擊物質(zhì)表面,獲取待測(cè)物質(zhì)元素成分和含量的原子發(fā)射光譜技術(shù)[10],具有原位、快速、無需復(fù)雜的樣品制備等優(yōu)點(diǎn),在鐵礦石成分分析領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注[11]。然而,受制于不同種類鐵礦石的基體效應(yīng)、激光能量波動(dòng)以及等離子體時(shí)空演化的不確定性,激光誘導(dǎo)擊穿光譜定量分析鐵礦石中元素含量面臨測(cè)量不確定度高、誤差大的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)[12]。

    1991年Grant等[13]使用鐵元素作內(nèi)標(biāo),通過每一種元素與鐵元素的強(qiáng)度比建立校準(zhǔn)曲線,建立了LIBS分析鐵礦石中TFe(總鐵)、CaO、MgO、SiO2、Al2O3和TiO2含量的方法。受到光譜干擾、自吸收和基體效應(yīng)的影響,基于單個(gè)譜線強(qiáng)度建立的校準(zhǔn)曲線有時(shí)無法真實(shí)反映元素含量,導(dǎo)致分析準(zhǔn)確度低。多變量回歸分析與LIBS相結(jié)合是克服鐵礦石LIBS定量分析中基體效應(yīng)的一種有效途徑,2008年Death等[14]利用主成分回歸(PCR)與LIBS相結(jié)合測(cè)定鐵礦石中TFe、Al2O3、SiO2、MnO、K2O,預(yù)測(cè)均方根誤差(RMSEP)分別為0.65 wt%、0.53 wt%、0.37 wt%、0.017 wt%。偏最小二乘(PLS)是在PCR基礎(chǔ)上發(fā)展起來的,通常被認(rèn)為能提供比PCR更高的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度。2015年Hao等[15]使用PLS與LIBS相結(jié)合建立鐵礦石中CaO、MgO、Al2O3和SiO2的定量分析模型,RMSEP分別0.036 2 wt%、0.025 8 wt%、0.191 4 wt%和0.281 0 wt%。2018年Guo等[16]采用混合稀疏偏最小二乘(SPLS)建立光譜數(shù)據(jù)和濃度的多變量線性回歸模型,再通過最小二乘支持向量機(jī)(LS-SVM)對(duì)SPLS回歸模型的殘差進(jìn)行擬合,建立鐵礦石中CaO、MgO、Al2O3和SiO2的定量分析模型,RMSEP值分別為0.356 9 wt%、0.045 6 wt%、0.096 2 wt%和0.215 7 wt%,與傳統(tǒng)的SPLS或LS-SVM模型相比,混合模型SPLS-LS-SVM獲得了更好的性能。鐵礦石LIBS光譜包含光譜噪聲和冗余信息,以上研究工作都是將全光譜作為輸入變量,且研究的鐵礦石樣本數(shù)量相對(duì)較少,相對(duì)于數(shù)據(jù)饑渴型的機(jī)器學(xué)習(xí)算法而言,容易導(dǎo)致模型過擬合,制約模型的實(shí)際應(yīng)用。

    反向傳播人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(BP-ANN)作為一種新興的多變量分析方法,在高維數(shù)據(jù)上發(fā)揮著重要的優(yōu)勢(shì),既可以處理線性問題,又可以處理非線性問題,已在諸多領(lǐng)域顯示出了巨大的潛力[17-19]。將鐵礦石LIBS全光譜數(shù)據(jù)作為BP-ANN模型的輸入,容易引發(fā)維度災(zāi)難,導(dǎo)致模型過擬合,分析準(zhǔn)確度偏低。已有研究提出了主成分分析(PCA)[20]、SelectBest[19]等降維或特征選擇方法與BP-ANN結(jié)合用于待測(cè)物質(zhì)的LIBS分析,說明通過提取LIBS光譜中的有效信息,減小BP-ANN模型的輸入變量,能有效提升模型的準(zhǔn)確度。變量重要性方法通過數(shù)據(jù)置換的方式來測(cè)量每個(gè)輸入變量對(duì)模型整體預(yù)測(cè)性能的影響。該方法不僅可以測(cè)量每個(gè)變量的重要性得分,而且可以衡量變量與變量之間的相互關(guān)系。通過計(jì)算輸入光譜特征的變量重要性,選取一小部分覆蓋原始光譜信息的特征變量作為模型輸入,可以有效降低冗余變量對(duì)模型的干擾[21-22]。Liu等[21]使用變量重要性與隨機(jī)森林回歸(VI-RFR)相結(jié)合定量分析聚丙烯中的有毒元素Pb、Cr、Hg,結(jié)果顯示相比于隨機(jī)森林回歸(RFR)和偏最小二乘回歸(PLSR),VI-RFR獲得了最低的均方根誤差(RMSE)和測(cè)定系數(shù)(R2)。同年,該課題組在識(shí)別和鑒定不同種類的塑料的研究中,將變量重要性與偏最小二乘判別(PLS-DA)相結(jié)合構(gòu)建分類校準(zhǔn)模型,相比于RF和VI-RF模型,VI-PLS-DA有著最高的分類準(zhǔn)確率(99.55%)和最短的分類時(shí)間(0.096 ms)[23]。變量重要性與BP-ANN相結(jié)合應(yīng)用于鐵礦石中CaO、MgO、Al2O3和SiO2含量分析尚未報(bào)道。

    本工作在鐵礦石卸貨過程中采集并制備了來自4個(gè)國(guó)家的12個(gè)種類244批鐵礦石代表性樣品,采用商用LIBS儀采集了相關(guān)樣品的LIBS光譜,探索了LIBS結(jié)合VI-BP-ANN定量分析鐵礦石中CaO、MgO、Al2O3和SiO2含量的可行性。使用隨機(jī)森林(RF)對(duì)LIBS光譜特征進(jìn)行重要性測(cè)量,通過袋外(OOB)誤差優(yōu)化RF模型參數(shù),變量重要性閾值可控制輸入BP-ANN的變量數(shù)量。采用五折交叉驗(yàn)證(5-CV)的R2、RMSE優(yōu)化了模型的預(yù)處理方法、變量重要性閾值、神經(jīng)元個(gè)數(shù)。為了驗(yàn)證VI-BP-ANN模型的預(yù)測(cè)能力,PLS、支持向量機(jī)(SVM)和RF應(yīng)用于比對(duì)研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 鐵礦石樣品采集與制備

    收集了來自澳大利亞、南非、哈薩克斯坦和智利4個(gè)國(guó)家共計(jì)12個(gè)種類244個(gè)鐵礦石代表性樣品,依據(jù)GB/T 10322.1—2014制備化學(xué)分析試樣。有關(guān)鐵礦類別、樣本數(shù)量和主要元素含量范圍如表1所示。根據(jù)GB/T 6730.65—2009測(cè)定鐵礦石全鐵含量,根據(jù)GB/T 6730.62—2005測(cè)定鐵礦石CaO、MgO、Al2O3和SiO2含量,其中TFe的范圍為53.26~66.24 wt%,SiO2的范圍為1.03~15.66 wt%,Al2O3范圍為0.20~3.06 wt%,CaO的范圍為0.016~1.768 wt%,MgO范圍為0.034~9.900 wt%。在LIBS測(cè)量前,使用聚乙烯塑料環(huán)對(duì)鐵礦石粉末樣品進(jìn)行聚攏,并放置在壓片機(jī)下在30 t的壓力下維持30 s壓制成餅狀,使用洗耳球?qū)Ρ砻孢M(jìn)行吹掃。

    表1 鐵礦石類別、數(shù)量和主要元素含量范圍(wt%)Table 1 Quantity and concentration range of main elements of brand iron ore(wt%)

    1.2 LIBS儀器與光譜采集

    實(shí)驗(yàn)采用商用的LIBS儀器(Chemreveal3764,TSI公司),激光源為調(diào)Q的Nd∶YAG激光器,波長(zhǎng)1 064 nm,激光能量設(shè)置為30 mJ,延遲時(shí)間1 μs,頻率為5 Hz。為了盡可能降低由于元素濃度分布不均勻和物理性質(zhì)差異引起的基體效應(yīng)影響,實(shí)驗(yàn)中通過以5×5矩陣的方式進(jìn)行光譜采集,每個(gè)位置進(jìn)行5次連續(xù)激發(fā)并累計(jì)為一個(gè)光譜,將樣品表面6個(gè)不同的位置矩陣收集的6條LIBS光譜最終平均為一條光譜,244個(gè)鐵礦石樣品共計(jì)獲得244個(gè)LIBS光譜。

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    1.3.1 VI-BP-ANN

    將鐵礦石LIBS光譜按照80%和20%的比例隨機(jī)劃分為訓(xùn)練集和測(cè)試集,訓(xùn)練集用于訓(xùn)練模型,采用5折交叉驗(yàn)證優(yōu)化模型參數(shù),測(cè)試集用于測(cè)試模型的性能。VI-BP-ANN方法流程圖如圖1所示,包括以下步驟:(1)光譜預(yù)處理;(2)使用OOB誤差優(yōu)化RF模型的兩個(gè)參數(shù),森林中樹的數(shù)量(ntree)和回歸樹在節(jié)點(diǎn)分支時(shí)考慮的特征變量個(gè)數(shù)(mtry),獲得最佳的RF模型;(3)在最優(yōu)RF模型的條件下,使用RF對(duì)鐵礦石的LIBS特征進(jìn)行變量重要性打分,根據(jù)變量重要性的高低對(duì)特征變量進(jìn)行重新排序;(4)通過變量重要性閾值對(duì)輸入到BP-ANN模型的變量數(shù)進(jìn)行控制,使用5折交叉驗(yàn)證均方根誤差(RMSECV)和R2優(yōu)化BP-ANN的神經(jīng)元個(gè)數(shù);(5)選擇最佳變量重要性閾值和神經(jīng)元個(gè)數(shù)對(duì)BP-ANN模型進(jìn)行訓(xùn)練;(6)輸入測(cè)試樣本的LIBS光譜數(shù)據(jù),模型根據(jù)變量重要性對(duì)特征進(jìn)行排序,并按照最佳的變量重要性閾值讀取光譜特征,返回相關(guān)的元素預(yù)測(cè)結(jié)果。

    圖1 VI-BP-ANN實(shí)驗(yàn)方法流程圖Fig.1 The flowchart of VI-BP-ANN experimental method

    1.3.2 PLS、RF和SVM

    1.4 軟件運(yùn)行環(huán)境

    數(shù)據(jù)預(yù)處理采用Pirouette(Infometrix,Inc),變量重要性測(cè)量和反向人工傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模均采用Python 3.8.3(Sklearn 0.23.1)自編寫腳本完成。實(shí)驗(yàn)環(huán)境:11th Gen Intel (R) Core (TM) i7-1165G7 CPU@ 2.80 GHz,Intel (R) Iris (R) Xe Graphics GPU,16GB DDR 3200 MHz computer memory。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 LIBS光譜

    鐵礦石LIBS光譜在180~970 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)含有12 814個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn),其中可以找到Si、Al、Ca、Mg的特征發(fā)射線(圖2)。鐵礦石中Fe的特征發(fā)射譜線數(shù)量多、強(qiáng)度高,對(duì)部分Ca、Mg、Si和Al的特征發(fā)射線會(huì)產(chǎn)生光譜干擾,如圖2 (a)中Ca Ⅱ 373.69 nm受到Fe Ⅰ 373.332 nm的干擾,圖2(c)中 Si Ⅰ 390.552 nm受到Fe Ⅰ 390.295 nm的干擾。圖2(d)Al Ⅰ 308.215 nm和 Al Ⅰ 309.271 nm特征發(fā)射線強(qiáng)度低,容易被噪聲掩蓋。部分元素特征峰還存在自吸收現(xiàn)象,如圖2(b) Mg Ⅰ 517.268 nm?;阼F礦石LIBS光譜基體效應(yīng)、光譜干擾、自吸收現(xiàn)象的存在,在進(jìn)行多變量回歸分析之前,有必要對(duì)原始光譜進(jìn)行預(yù)處理和變量?jī)?yōu)化。

    圖2 12種鐵礦石的LIBS光譜特征發(fā)射線Fig.2 Characteristic emission lines of LIBS spectra of 12 iron ores

    2.2 光譜預(yù)處理

    平滑、多元散射校正(multiplicative scatter correction,MSC)、歸一化、歸一化+MSC、歸一化+平滑5種方法被用于對(duì)鐵礦石LIBS光譜進(jìn)行預(yù)處理。歸一化用來降低脈沖波動(dòng)和樣品的不穩(wěn)定燒蝕對(duì)光譜數(shù)據(jù)的影響。采用對(duì)一定長(zhǎng)度窗口的光譜數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行K階多項(xiàng)式擬合進(jìn)行平滑處理,用來降低噪聲的干擾。MSC用于消除不同散射水平帶來的光譜差異。不同預(yù)處理方法的性能通過5-CV進(jìn)行優(yōu)化,采用R2和RMSECV進(jìn)行評(píng)估(圖3)。考慮到輸入變量對(duì)模型的影響,在每一種預(yù)處理方法下,對(duì)隱藏神經(jīng)元個(gè)數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化,確保模型最優(yōu)。

    圖3 基于5-CV不同預(yù)處理方法對(duì)比Fig.3 Comparison of different pre-processing methods based on 5-CV

    與原始光譜相比,在平滑預(yù)處理后,SiO2和Al2O3含量的VI-BP-ANN模型性能有所提高[圖3(a,b)],而對(duì)于CaO和MgO含量的模型有著更差的性能表現(xiàn)[圖3(c,d)]。對(duì)于MSC的預(yù)處理方法,除MgO外,SiO2、Al2O3、CaO含量模型性能都表現(xiàn)更好。而通過歸一化預(yù)處理方法后,所有模型的性能都得到明顯提高。當(dāng)將平滑、MSC預(yù)處理方式分別與歸一化結(jié)合對(duì)光譜進(jìn)行預(yù)處理后,兩種組合的預(yù)處理方式相比于原始光譜,除CaO含量模型,其余模型性能都出現(xiàn)了提高,而與單一的歸一化預(yù)處理方法相比,模型的性能均出現(xiàn)了不同程度的降低,R2降低,RMSECV增大;以上分析表明,對(duì)于定量分析鐵礦石中的SiO2、Al2O3、CaO和MgO,歸一化相比于其他預(yù)處理方法和原始光譜有著更好的表現(xiàn)性能,此時(shí)的RMSECV最小,R2最大,SiO2,Al2O3,CaO和MgO的RMSECV和R2分別為0.861 2 wt%和0.902 7,0.176 3 wt%和0.914 9,0.112 8 wt%和0.942 1,0.274 8 wt%和0.984 1。歸一化對(duì)模型的性能起主導(dǎo)作用,當(dāng)在歸一化的基礎(chǔ)上繼續(xù)增加平滑、MSC,過多的預(yù)處理方式可能會(huì)使原始光譜信息失真,從而導(dǎo)致定量精度降低。在實(shí)驗(yàn)中將歸一化預(yù)處理方法用于鐵礦石的SiO2、Al2O3、CaO和MgO分析。

    2.3 RF參數(shù)優(yōu)化

    圖4 不同ntree和mtry值與OOB誤差的關(guān)系(a):SiO2;(b):Al2O3;(c):CaO;(d):MgOFig.4 Relationship between different ntree and mtry values and OOB errors(a):SiO2;(b):Al2O3;(c):CaO;(d):MgO

    2.4 變量重要性閾值和神經(jīng)元優(yōu)化

    為了減少輸入BP-ANN模型的變量,根據(jù)變量重要性對(duì)光譜特征進(jìn)行了重新排序,通過變量重要性閾值對(duì)輸入BP-ANN模型的變量進(jìn)行控制??紤]到輸入變量的變化對(duì)模型最佳神經(jīng)元數(shù)量的影響。實(shí)驗(yàn)充分利用數(shù)據(jù)集考察模型的性能,通過5-CV對(duì)神經(jīng)元個(gè)數(shù)(30~50)進(jìn)行優(yōu)化,R2和RMSECV作為評(píng)價(jià)指標(biāo)。表2—表5分別為SiO2、CaO、MgO和Al2O3的BP-ANN模型在不同變量重要性閾值(變量數(shù))下計(jì)算5次的平均結(jié)果。

    表2 不同變量重要性閾值的BP-ANN模型性能(SiO2)Table 2 Performance of BP-ANN models with different variable importance thresholds (SiO2)

    不同變量重要性閾值下的BP-ANN模型性能(SiO2)見表2。當(dāng)使用原始光譜(12 814)作為輸入變量時(shí),此時(shí)的最優(yōu)神經(jīng)元個(gè)數(shù)為40,RMSECV平均值為0.042 0 wt%,R2為0.999 7。在變量重要性閾值0~0.001的范圍內(nèi),隨著變量重要性閾值的不斷降低,變量數(shù)增加,訓(xùn)練集的RMSECV呈現(xiàn)降低的趨勢(shì),R2逐漸增加。測(cè)試集的RMSEP先增加隨后在0.51~0.52 wt%范圍內(nèi)波動(dòng),R2先降低之后在0.94~0.95之間波動(dòng)。時(shí)間方面,建模時(shí)間隨著輸入變量數(shù)的增多而持續(xù)增加,當(dāng)變量重要性閾值為0.001時(shí),建模時(shí)間最短,為3 min 32 s,此時(shí)RMSEP最低,模型性能最好。

    不同變量重要性閾值下的BP-ANN模型性能(CaO)見表3,隨著變量增多,RMSECV逐漸減小,R2不斷增大。測(cè)試集的RMSEP先降低后增加,閾值為0.000 001時(shí),最佳神經(jīng)元個(gè)數(shù)34,此時(shí)的模型性能最佳,建模時(shí)間較短。

    表3 不同變量重要性閾值的BP-ANN模型性能(CaO)Table 3 Performance of BP-ANN models with different variable importance thresholds (CaO)

    不同變量重要性閾值下的BP-ANN模型性能(MgO)見表4,隨著輸入變量的增多,訓(xùn)練集的RMSECV增大,R2減小。而測(cè)試集情況與之相反,變量重要性閾值設(shè)置為0.001時(shí),最佳神經(jīng)元個(gè)數(shù)為38,這時(shí)的模型性能最佳,建模時(shí)間僅需37 s。

    表4 不同變量重要性閾值的BP-ANN模型性能(MgO)Table 4 Performance of BP-ANN models with different variable importance thresholds (MgO)

    不同變量重要性閾值下的BP-ANN模型性能(Al2O3)見表5,RMSECV伴隨變量數(shù)增加持續(xù)減小,R2與之相反。測(cè)試集中的RMSEP先減小后增大,R2先增大后降低,這可能是由于模型存在過擬合的現(xiàn)象。變量重要性閾值為0.000 2時(shí),最佳神經(jīng)元個(gè)數(shù)為44,RMSEP最小,R2最大。

    表5 不同變量重要性閾值的BP-ANN模型性能(Al2O3)Table 5 Performance of BP-ANN models with different variable importance thresholds (Al2O3)

    2.5 性能測(cè)試和對(duì)比

    采用VI-BP-ANN訓(xùn)練模型對(duì)鐵礦石測(cè)試樣本中的SiO2、Al2O3、CaO和MgO含量進(jìn)行預(yù)測(cè),根據(jù)RMSEP和R2評(píng)價(jià)模型的預(yù)測(cè)能力。結(jié)果如圖5(a—d)所示,其中MgO的R2高達(dá)0.9975,RMSEP為0.141 1 wt%。SiO2的RMSEP為0.377 2 wt%,R2為0.970 1。Al2O3的RMSEP為0.139 9 wt%,R2為0.955 4。CaO的RMSEP為0.058 9 wt%,R2為0.987 1。VI-BP-ANN模型對(duì)于鐵礦石中的SiO2、Al2O3、CaO和MgO的含量顯示出較好的預(yù)測(cè)能力,測(cè)試集的R2均大于0.95。

    圖5 VI-BP-ANN模型預(yù)測(cè)結(jié)果(a):SiO2;(b):Al2O3;(c):CaO;(d):MgOFig.5 Predicted results of VI-BP-ANN model(a):SiO2;(b):Al2O3;(c):CaO;(d):MgO

    使用相同的歸一化預(yù)處理方法,將VI-BP-ANN方法與PLS、SVM、RF和BP-ANN方法進(jìn)行了對(duì)比。如表6所示為基于5-CV下PLS、SVM、RF、VI-BP-ANN和BP-ANN模型用于分析預(yù)測(cè)鐵礦石中SiO2、Al2O3、CaO和MgO的性能比較。對(duì)訓(xùn)練集模型分析,BP-ANN模型性能最佳,VI-BP-ANN模型性能略差,RF性能最差。

    表6 基于5-CV模型性能對(duì)比Table 6 Model performance comparison based on 5-CV

    5種模型在測(cè)試集上的預(yù)測(cè)性能對(duì)比如表7所示。對(duì)于CaO,RMSEP為0.052 9~0.068 4 wt%,R2為0.977 7~0.987 7。MgO的RMSEP為0.100 2~0.269 7 wt%,R2為0.991 6~0.998 5。對(duì)于Al2O3和SiO2,五種模型的RMSEP和R2分別為0.130 7~0.229 4 wt%和0.829 1~0.955 4、0.305 0~0.522 8 wt%和0.942 0~0.970 1。值得注意的是,SiO2模型的RMSEP最大,其次為MgO模型和Al2O3模型,CaO模型的RMSEP最小,結(jié)合表1中13種品牌鐵礦石的元素組成濃度范圍,可能是由于鐵礦石樣品硅元素含量范圍的差異過大所導(dǎo)致。

    表7 模型在測(cè)試集上的預(yù)測(cè)性能對(duì)比Table 7 Prediction performance comparison of the model on the test set

    圖6(a—d)為PLS、SVM、RF、VI-BP-ANN和BP-ANN模型用于分析預(yù)測(cè)鐵礦石中硅(以SiO2計(jì))、鋁(Al2O3計(jì))、鈣(以CaO計(jì))和鎂(以MgO計(jì))的性能比較。相比于PLS、SVM、RF和BP-ANN模型,在預(yù)測(cè)SiO2、Al2O3、CaO和MgO含量時(shí),VI-BP-ANN模型RMSEP值最小,R2值最大,建模時(shí)間短,表現(xiàn)出優(yōu)異的預(yù)測(cè)能力。

    圖6 PLS、SVM、RF、VI-BP-ANN和BP-ANN模型的預(yù)測(cè)性能(a):SiO2;(b):Al2O3;(c):CaO;(d):MgOFig.6 Prediction performance of PLS,SVM,RF,VI-BP-ANN and BP-ANN models(a):SiO2;(b):Al2O3;(c):CaO;(d):MgO

    3 結(jié) 論

    LIBS與VI-BP-ANN相結(jié)合成功的應(yīng)用于鐵礦石中硅(以SiO2計(jì))、鋁(以Al2O3計(jì))、鈣(以CaO計(jì))和鎂(以MgO計(jì))含量的定量分析。采用歸一化對(duì)光譜進(jìn)行預(yù)處理,考慮到輸入變量中大量冗余和有害變量對(duì)模型的影響,使用RF對(duì)LIBS的變量重要性進(jìn)行了袋外誤差的測(cè)量,采用變量重要性閾值對(duì)輸入BP-ANN模型的變量進(jìn)行控制,最后通過5-CV以RMSECV、R2為評(píng)價(jià)參數(shù)對(duì)變量重要性閾值和隱藏層神經(jīng)元數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。優(yōu)化的VI-BP-ANN模型用于鐵礦石中SiO2、Al2O3、CaO和MgO含量定量分析,并將獲得的結(jié)果與PLS、SVM、RF和BP-ANN進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果顯示VI-BP-ANN模型在有效降低輸入變量的同時(shí)整體表現(xiàn)出相對(duì)較為優(yōu)異的預(yù)測(cè)性能,可實(shí)現(xiàn)鐵礦石中SiO2、Al2O3、CaO和MgO含量的快速預(yù)測(cè)。

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