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    質(zhì)子碰撞硼原子非輻射的電荷轉(zhuǎn)移過程*

    2023-09-06 02:15:20朱宇豪袁翔吳勇王建國
    物理學(xué)報 2023年16期
    關(guān)鍵詞:質(zhì)子組態(tài)原子

    朱宇豪 袁翔 吳勇 王建國

    1) (西安建筑科技大學(xué)理學(xué)院,西安 710055)

    2) (北京應(yīng)用物理與計算數(shù)學(xué)研究所,計算物理重點實驗室,北京 100084)

    重粒子碰撞中的電子轉(zhuǎn)移涉及復(fù)雜的電子關(guān)聯(lián)機(jī)制,極大地影響等離子體中電荷態(tài)平衡,也是X 射線的輻射的重要來源之一.電子轉(zhuǎn)移截面與速率系數(shù)是國防工業(yè)發(fā)展核聚變等離子體所需要的重要原子參數(shù).基于全量子的非輻射分子軌道密耦合方法,系統(tǒng)研究了質(zhì)子碰撞硼原子在 10-3—103 eV/u 能量區(qū)間內(nèi)的硼原子電子轉(zhuǎn)移過程.計算采用多參考組態(tài)方法得到總共15 個電子轉(zhuǎn)移、激發(fā)以及彈性散射的通道,每個通道對應(yīng)的分子態(tài)能量得到了與實驗符合較好的結(jié)果.分子態(tài)的絕熱勢能曲線間的避免交叉現(xiàn)象明顯,構(gòu)成了電子轉(zhuǎn)移的主要途徑.計算發(fā)現(xiàn),質(zhì)子碰撞硼原子過程中2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移是占主導(dǎo)地位,2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移貢獻(xiàn)較小.在低能區(qū),電子轉(zhuǎn)移截面出現(xiàn)了明顯的量子共振現(xiàn)象,這些共振主要來源于不同能量通道的耦合.此外,還計算了不同溫度下的質(zhì)子碰撞硼原子的電子轉(zhuǎn)移速率,該速率可為復(fù)雜等離子體環(huán)境的模擬診斷提供重要的原子參數(shù)支持.

    1 引言

    重粒子碰撞中的電子轉(zhuǎn)移涉及多電荷動力學(xué)以及多體相互作用等復(fù)雜物理過程,因為其在天體和等離子體物理中有非常重要的應(yīng)用,吸引了廣泛的理論和實驗研究[1].在磁性約束核聚變中,質(zhì)子對電子的俘獲極大影響了整個系統(tǒng)的電荷態(tài)平衡以及等離子體冷卻過程.電荷態(tài)平衡是診斷復(fù)雜等離子體系統(tǒng)基礎(chǔ)的指標(biāo),從中可以獲得元素豐度、電荷密度等物理信息[2].在天體環(huán)境中,X 射線譜是識別天體可觀測氣體元素重要的手段之一,并且各類元素的X 射線輻射都與電子轉(zhuǎn)移有密切的關(guān)系.特別對于內(nèi)殼層電子的轉(zhuǎn)移過程,是原子系統(tǒng)X 射線輻射的重要來源[3].所以,為了模擬上述X 射線譜和等離子體中電荷態(tài)平衡等過程,獲得重粒子碰撞中的電子轉(zhuǎn)移態(tài)選擇截面和總截面是很有意義的.那么,重粒子碰撞的電子轉(zhuǎn)移截面等相關(guān)信息已經(jīng)成為不可或缺的原子參數(shù),為國防工業(yè)發(fā)展核聚變技術(shù),以及為等離子體物理等學(xué)科中演化模擬復(fù)雜等離子體系統(tǒng)提供強(qiáng)有力的原子參數(shù)支持[4,5].

    近年來,對重粒子碰撞的理論研究也迅猛發(fā)展,在不同的入射能區(qū),理論計算可以做到與實驗測量符合較為精確的結(jié)果.如在中高能區(qū)的原子軌道密耦合方法[6?9],能夠精確計算重粒子碰撞的電子激發(fā)和轉(zhuǎn)移的態(tài)選擇截面以及總截面.因為其只對電子做全量子化的處理,而原子核依然采用經(jīng)典力學(xué)的運動方式,所以該方法為半經(jīng)典的理論方法.在低能入射區(qū),量子效應(yīng)更加明顯,需要采用全量子的碰撞方法才能考慮足夠的物理信息得到精確的電子轉(zhuǎn)移截面.目前,較為常見的全量子的理論方法是非輻射分子軌道密耦合方法,Liu 等[6,10?14]基于此方法成功計算出了He,Li 以及Be 等原子系統(tǒng)的電子轉(zhuǎn)移截面,并與相關(guān)精密實驗測量結(jié)果符合得較好.全量子的分子軌道方法,因為分子軌道模型可以準(zhǔn)確描述較低能區(qū)的散射態(tài)波函數(shù),并能夠有效處理各個分子軌道之間的耦合,其在計算低能區(qū)對電子轉(zhuǎn)移的截面計算屬于國內(nèi)外公認(rèn)的最高精度方法.當(dāng)然,分子軌道方法的精確度主要取決于分子態(tài)能量,即分子電子態(tài)結(jié)構(gòu)的精度.這要求在計算分子結(jié)構(gòu)時,需考慮足夠大的組態(tài)空間和足夠多的電子組態(tài),充分考慮電子關(guān)聯(lián)對分子結(jié)構(gòu)的影響[14].

    在實驗研究方面,重粒子碰撞是闡明量子多體關(guān)聯(lián),揭示靶粒子內(nèi)部結(jié)構(gòu)信息的重要科學(xué)手段.國內(nèi)外已經(jīng)開展了數(shù)十年的重粒子碰撞實驗,諸多質(zhì)子或氫原子與重元素原子不同價態(tài)系統(tǒng)的碰撞實驗都相繼展開.比如,Bruhns 等[15,16]使用合并束技術(shù)研究了氫原子與Si3+離子在地能區(qū)碰撞的電子轉(zhuǎn)移過程,并精密測量了電子轉(zhuǎn)移截面.Gieler等[17,18]研究了質(zhì)子碰撞K 原子的低能區(qū)電子轉(zhuǎn)移總截面,其中Gieler 等[17]的碰撞能區(qū)在 1 —10 keV/u,Ebel 等[18]的研究能區(qū)在 0 .1—1.0 keV/u .雖然諸多原子系統(tǒng)與質(zhì)子碰撞中電子轉(zhuǎn)移過程被實驗陸續(xù)研究[19-22],但是據(jù)目前調(diào)研所知,還從未開展對B原子的實驗研究,然而B 原子在天體中也具有較高豐度,因此迫切需要B 原子參數(shù).此外,B 原子與質(zhì)子的碰撞過程也是研究多體相互作用系統(tǒng)的良好平臺,其中涉及多體相互作用的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制還沒有被發(fā)掘.因此,質(zhì)子碰撞B 原子的理論研究,不僅可以更深一步了解其電子轉(zhuǎn)移機(jī)制,還能認(rèn)識碰撞過程中多電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).

    本文基于全量子非輻射的分子軌道密耦合方法,系統(tǒng)研究大范圍碰撞能區(qū)內(nèi)質(zhì)子碰撞B 原子電子轉(zhuǎn)移過程.考慮足夠多的電子態(tài),以確保整個計算中通道的收斂性.第2 節(jié)詳細(xì)闡述計算的理論方法;第3 節(jié)展示計算結(jié)果并討論相關(guān)電子轉(zhuǎn)移的物理機(jī)制;第4 節(jié)對研究工作做簡短的總結(jié).

    2 理論方法

    2.1 分子電子態(tài)結(jié)構(gòu)計算

    分子電子態(tài)結(jié)構(gòu)的計算,采用Buenker 等[23?25]提出的Table-direct CI 結(jié)合多參考單雙激發(fā)組態(tài)相互作用方法(MRDCI).該方法在自洽場計算(HF-SCF)之后,能基于單雙激發(fā)的參考組態(tài),可以最優(yōu)化選取占比重要的組態(tài),縮小了組態(tài)空間,且可以保證精度.則說明MRDCI 可以快速優(yōu)化組態(tài)構(gòu)成,得到精確的電子態(tài)波函數(shù),其具體計算公式為

    其中,ψα(PJM) 是電子態(tài)波函數(shù),?r(PJM) 為參考組態(tài)考慮單雙激發(fā)后的優(yōu)化的組態(tài)波函數(shù),cr(r)是混合系數(shù).實際計算中,通常選取對內(nèi)、外殼層和極化作用考慮較好的芯-價關(guān)聯(lián)極化的多Zeta 基組,加入彌散基來彌補(bǔ)由于高激發(fā)態(tài)離核較遠(yuǎn)導(dǎo)致電子云分布較大的影響.做完自洽場計算后,構(gòu)建組態(tài)空間,對于選定的參考組態(tài)進(jìn)行單雙電子激發(fā),但是這樣經(jīng)常會導(dǎo)致組態(tài)空間偏大,因此可以通過設(shè)定閾值、結(jié)合“有效勢場”控制活動電子數(shù)量來縮小組態(tài)空間,選取貢獻(xiàn)較大的組態(tài).

    2.2 重粒子碰撞動力學(xué)計算

    非輻射分子軌道密耦合方法(QMOCC)對于重離子散射系統(tǒng),采用質(zhì)心坐標(biāo)和原子單位,兩原子體系碰撞系統(tǒng)的總哈密頓量表示為

    式中,R為入射離子相對靶粒子核間距,V為所有電子以及原子核的庫侖相互作用之和,質(zhì)量項M=M1+M2,μ=M1M2/M,m=M/(M+1),注意(2)式忽略了極化相互作用項.

    令?i為電子總波函數(shù),在R→∞時候,電子相對于原子核運動,以核為中心,電子總波函數(shù)能在絕熱表象下有如下形式:

    式中,e xp[iγ(R,r)] 稱電子轉(zhuǎn)移因子.在微擾的穩(wěn)態(tài)近似下,可以忽略電子轉(zhuǎn)移因子,把系統(tǒng)的總波函數(shù)近似用絕熱電子波函數(shù)代替,利用Born-Oppenheimer 近似,則總波函數(shù)可以用電子絕熱波函數(shù)展開:

    其中對i的求和限于完備的絕熱矢量集合{ψi}中的子集.而且,每一個ψi在漸進(jìn)區(qū)對于這不同的原子態(tài),這些原子態(tài)也稱為通道.

    將(4)式代入能量本征方程,可得到微擾的穩(wěn)態(tài)方程:

    式中,I為單位矩陣,u為對角的絕熱勢矩陣,uij=εjδij,εj是絕熱態(tài)的本征能量,M(R) 和>P(R)是耦合矩陣分別滿足:

    在球坐標(biāo)系里,(5)式可以寫為

    對于求解(12)式,定義一個新的函數(shù)gl,滿足fl=Cgl,其中C是正交變換矩陣.若f是(12)式的一個解,那么g同樣是另一個解,因此可以這樣構(gòu)建C:

    式中u是對角的絕熱勢矩陣,Uγ,γ′是非絕熱勢矩陣,P是轉(zhuǎn)動耦合矩陣.(14)式滿足以下邊界條件:

    其中jJ和ηJ分別為通道的規(guī)則和非規(guī)則的庫侖函數(shù),Kl為實對稱的K矩陣.從K矩陣可以得到S矩陣:

    其中Sl表示第l個分波對應(yīng)的S矩陣.

    對于速率系數(shù)的計算,采用Maxwellian-Boltzmann 分布對散射截面求平均,那么反應(yīng)速率為

    其中,k為玻爾茲曼常數(shù),T為溫度,μ是約化質(zhì)量.

    3 計算結(jié)果和討論

    對于BH+分子的電子態(tài),總共計算了9 個2Σ+態(tài)和6 個2Π 態(tài),這15 個電子態(tài)的絕熱勢能曲線如圖1 所示,橫坐標(biāo)為原子核間距,縱坐標(biāo)是電子態(tài)能量.從圖1(a)可看到較低的5 個分子態(tài)之間有較大的能量差,較高的激發(fā)態(tài)能級比較密集,處于近簡并的狀態(tài).電子態(tài)之間的避免交叉近區(qū)相護(hù)作用很強(qiáng)烈,這些避免交叉現(xiàn)象在耦合矩陣元中也有明顯的表現(xiàn).圖1(b)中,在R=3.8 ? 處,32Π 和42Π態(tài)有一個顯著的避免交叉,而分別在R=2.3,3.2,4.6 ? 處,42Π 和 52Π 也有比較明顯的避免交叉現(xiàn)象.對于QMOCC 的計算,這些避免交叉能量相近的點起到關(guān)鍵的作用,因為絕熱分子態(tài)的耦合構(gòu)成了非輻射電子轉(zhuǎn)移的主要途徑.

    圖1 (a) BH+分子 Σ 態(tài)勢能曲線;(b) BH+分子 Π 態(tài)勢能曲線Fig.1.(a) Energy curve of BH+ molecule with Σ states;(b) energy curve of BH+ molecule with Π states.

    為了保證后續(xù)動力學(xué)計算的準(zhǔn)確性,表1 列出了這15 個電子態(tài)的理論結(jié)果和實驗結(jié)果,以及各個不同分子態(tài)解離極限所對應(yīng)的原子態(tài).在QMOCC 的理論框架下,散射末態(tài)對應(yīng)的原子能級與分子態(tài)解離極限對應(yīng)的原子態(tài)一一對應(yīng).上述計算構(gòu)建的散射矩陣,可以清晰說明不同散射通道之間躍遷的物理信息.從表1 還可以看到,分子態(tài)的解離極限涉及的原子態(tài)能級最大到2p 電子軌道,電子從B 原子的轉(zhuǎn)移主要來源于2s 和2p 電子軌道.除了非彈性的散射通道之外,計算還包括一些彈性散射通道,如分子態(tài) 32Σ+和 22Π .這些彈性散射通道與非彈性散射通道的耦合,對最終散射態(tài)之間的躍遷有不可忽略的影響.

    表1 不同分子態(tài)對應(yīng)的解離極限下的原子態(tài)以及態(tài)能量的理論結(jié)果和實驗結(jié)果Table 1.Atomic states corresponding to different molecular states under dissociation limit,and the theoretical and experimental results of state energy.

    表1 中所有的散射通道都被考慮在QMOCC計算內(nèi),計算能區(qū)從 10-3— 103eV/u .圖2 和圖3分別為B 原子2s 和2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面隨入射能量變化的函數(shù)圖像.在圖2 中,對分子的態(tài)的精細(xì)結(jié)構(gòu)也進(jìn)行區(qū)分,分別為3P 和1P 態(tài).因為1P態(tài)的散射通道能量較高,所以需要較大的入射能量,該通道才被打開.在圖3 中,將兩個2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面加和,得到2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移總截面.然而,從圖3 可以得到,2s 和2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面在計算的能區(qū)范圍內(nèi),有至少兩個數(shù)量級的差異.所以內(nèi)殼層的2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移在整個電子轉(zhuǎn)移過程中占主導(dǎo)地位.因為QMOCC 考慮各種電子態(tài)的散射通道之間的耦合,從圖3 可以看到,在低于1 eV/u 能量,電子轉(zhuǎn)移截面具有較多的 共振 現(xiàn)象.尤其在靠近 10-3eV/u 能 量附 近,2s 和2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面都有強(qiáng)烈的共振,這是低能區(qū)碰撞過程量子效應(yīng)比較強(qiáng)的一種表現(xiàn).重粒子碰撞過程中,往往內(nèi)殼層的電子轉(zhuǎn)移都會伴隨退激發(fā)光輻射現(xiàn)象.

    圖2 質(zhì)子碰撞B 原子過程中2p 軌道電子轉(zhuǎn)移截面Fig.2.Electron transfer cross section of 2p orbitals in the process of protons colliding with B atom.

    圖3 質(zhì)子碰撞B 原子過程中2s 和2p 軌道電子轉(zhuǎn)移截面Fig.3.Electron transfer cross section of 2s and 2p orbitals in the process of protons colliding with B atom.

    對于質(zhì)子碰撞B 原子,如表1 所列,電子轉(zhuǎn)移通道包括 12Σ+,22Σ+,12Π+,42Σ+,32Π+,42Π+,52Σ+,62Σ+,82Σ+和 52Π+這10 個絕熱分子態(tài),其中涉及內(nèi)殼層2s 電子轉(zhuǎn)移的通道有6 個,導(dǎo)致外殼層2p 電子轉(zhuǎn)移的通道有4 個.彈性通道有32Σ+,22Π 兩個絕熱分子態(tài),其開通道能量為5.3 eV左右,所有其在低能區(qū)并未與電子轉(zhuǎn)移通道存在競爭關(guān)系.此外,還有3 個電子從2p 軌道躍遷到3s軌道的激發(fā)通道,分別是 72Σ+,92Σ+和 62Π+絕熱分子態(tài),激發(fā)通道都需要較大的能量才能打開,主要貢獻(xiàn)都在于與其他電子轉(zhuǎn)移通道耦合.圖4 和圖5為部分耦合較強(qiáng)的絕熱分子態(tài)之間的徑向耦合矩陣元和轉(zhuǎn)動耦合矩陣元隨核間距的變化.從圖4 可以看到,徑向耦合中,分子態(tài) 52Σ+-62Σ+之間的耦合最強(qiáng),這兩個通道都對2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移有貢獻(xiàn).而且,除了分子態(tài) 22Σ+-32Σ+的耦合為2s軌道的電子轉(zhuǎn)移有影響,剩下幾個耦合比較強(qiáng)的徑向耦合矩陣元,比如 12Σ+-22Σ+和42Σ+-52Σ+也都對2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移有影響.然而,2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移涉及較多的絕熱分子態(tài)通道,所以其總體截面大于2p 軌道電子轉(zhuǎn)移.雖然,影響2p 軌道電子轉(zhuǎn)移的徑向耦合強(qiáng)度較大,但是圖3 的計算說明,這些耦合更多的造成2p 軌道電子轉(zhuǎn)移截面的減小.

    圖4 徑向耦合矩陣元隨核間距的變化Fig.4.Radial coupling matrix element changes with the nuclear distance.

    圖5 轉(zhuǎn)動耦合矩陣元隨核間距的變化Fig.5.Rotation coupling matrix element varies with the nuclear distance.

    同樣圖5 中最大的兩個轉(zhuǎn)動耦合矩陣元分別是分子態(tài) 42Π—52Π 和 52Π—62Π .其中42Π—52Π之間的轉(zhuǎn)動耦合也是影響2p 軌道電子轉(zhuǎn)移,但52Π—62Π 之間的耦合卻對 2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移有貢獻(xiàn).42Π,52Π,62Π 三個態(tài)是較高的激發(fā)態(tài),因為要打開最低能量的態(tài) 42Π 也需要一定入射能量,所以轉(zhuǎn)動耦合雖然大,但是對電子轉(zhuǎn)移過程在低能區(qū)的影響極其有限.涉及2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移通道,雖然耦合貢獻(xiàn)不及2p 軌道電子,但是這些通道對應(yīng)的分子態(tài)大多處于較低能級,且數(shù)量較多,所以最終計算的2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面遠(yuǎn)大于2p 軌道電子.

    在表2 中,考慮整個系統(tǒng)服從麥克斯韋-玻爾茲曼能量分布.計算的電子總的轉(zhuǎn)移速率系數(shù)α(T),計算的溫度點量級從101—107,這個溫度跨度范圍比較廣泛,可以反映宏觀系統(tǒng)電子轉(zhuǎn)移的物理性質(zhì),注意計算的電子轉(zhuǎn)移的速率將包含2s 和2p 軌道.從表2 還可以發(fā)現(xiàn),因為相對高能態(tài),低能態(tài)的布局對速率系數(shù)的影響較大,隨著溫度的升高,電子轉(zhuǎn)移總速率系數(shù)增長幅度越來越平緩.當(dāng)溫度高于105K,系統(tǒng)的電子轉(zhuǎn)移總速率變化幅度明顯小于低溫區(qū).雖然我們考慮總的電子轉(zhuǎn)移速率,但是2s 軌道電子轉(zhuǎn)移占絕對主導(dǎo)地位,所以總的電子轉(zhuǎn)移速率,也可以在一定程度上反映內(nèi)殼層電子轉(zhuǎn)移后導(dǎo)致的X 射線輻射的強(qiáng)度.

    表2 電子轉(zhuǎn)移總的速率系數(shù),其中包含2s 和2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移Table 2.Total rate coefficient of electron transfer,including electron transfer of 2s and 2p orbitals.

    4 結(jié)論

    采用QMCOCC 全量子的理論方法,研究了質(zhì)子碰撞B 原子電荷轉(zhuǎn)移過程.通過MRDCI 的第一性原理計算,得到了耦合分子9 個2Σ+態(tài)和6 個2Π 態(tài),取得了與實驗測量較好的結(jié)果.得到的分子態(tài)勢能曲線可避免交叉,這些能量點的避免交叉對絕熱分子態(tài)耦合具有重要的意義.本文所計算的15 個散射通道中,不僅包含彈性散射通道,還有電子激發(fā)和轉(zhuǎn)移的非彈性散射通道.其中,電子轉(zhuǎn)移通道都集中在中低能區(qū),而電子激發(fā)處于較高能區(qū).經(jīng)過計算,得到了從 10-3— 103eV/u 的質(zhì)子入射能區(qū)的電子轉(zhuǎn)移截面,并發(fā)現(xiàn)在低能區(qū)出現(xiàn)較強(qiáng)的共振現(xiàn)象,這主要是因為低能區(qū)通道耦合造成的散射量子效應(yīng).電子轉(zhuǎn)移截面分為2s 和2p 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面,其中2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移截面占據(jù)絕對主導(dǎo)地位.這些內(nèi)殼層的電子轉(zhuǎn)移過程,往往伴隨這高能量的輻射退激發(fā)發(fā)光想象.從15 個通道分析,發(fā)現(xiàn)包含2s 軌道的電子轉(zhuǎn)移的絕熱分子態(tài)數(shù)量最多,且這些通道的所需要的開通道能量也比較小.此外,還計算了大能量跨度的電子轉(zhuǎn)移速率系數(shù),為等離子體模擬提供重要的原子參數(shù).對于宏觀大尺度系統(tǒng)的電子轉(zhuǎn)移過程,低能區(qū)的散射截面占比較大.通過計算也驗證了這點,研究發(fā)現(xiàn)電子轉(zhuǎn)移速率隨著系統(tǒng)溫度的升高,增長的幅度越來越小.眾所周知,B 元素在天體中的豐度也較高,所以第一性原理計算不僅可以提供精確的原子參數(shù),也可以幫助人們深入認(rèn)識質(zhì)子碰撞B 原子的物理機(jī)制.

    感謝西安建筑科技大學(xué)理學(xué)院和北京應(yīng)用物理與計算數(shù)學(xué)研究所對本工作的支持.

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