• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    石墨烯氣凝膠的應(yīng)用研究進展

    2023-09-05 07:00:34楊康博郭洪山姜浩然楊程程王傳興
    山東化工 2023年13期
    關(guān)鍵詞:表面積石墨凝膠

    楊康博,郭洪山,姜浩然,楊程程,王傳興,2*

    (1.青島科技大學(xué) 化工學(xué)院,山東 青島 266042;2.青島科技大學(xué) 魯中安全環(huán)保工程與材料研究院,山東 淄博 255022)

    石墨烯是一種碳原子以sp2雜化軌道組成的單原子層的六角形碳納米[1],平面結(jié)構(gòu)如圖1所示。石墨烯具有獨特的單原子結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的物理和化學(xué)性能,表現(xiàn)在電學(xué)、力學(xué)、光學(xué)、熱學(xué)等方面[2]。氣凝膠是一種具有高比表面積、高孔隙率和超低密度的宏觀固體材料[3]。大部分利用凝膠-溶膠法制備濕凝膠,當(dāng)濕凝膠中的溶劑被去除,即得到氣凝膠[4]。氣凝膠的首次出現(xiàn)是Kistler等人利用凝膠溶膠法制備了二氧化硅氣凝膠[5]。后經(jīng)不斷探索,由Pekala等人將有機凝膠做碳化處理制得碳?xì)饽z,作為首次制備出碳?xì)饽z的研究,這對氣凝膠材料的繼續(xù)探索有重大的意義[6]。

    圖1 石墨烯平面結(jié)構(gòu)

    石墨烯氣凝膠(GA)也被稱作“碳海綿”,是由二維石墨烯片自組裝成三維石墨烯氣凝膠,結(jié)合了石墨烯和氣凝膠兩者的優(yōu)勢,由于其孔隙率高、彈性高、密度低和具有良好的導(dǎo)電性和隔熱性,在眾多領(lǐng)域具有廣泛的研究前景。由于石墨烯氣凝膠內(nèi)部結(jié)構(gòu)相連接,可用作電極材料[7]、傳感器[8];其高比表面積及低密度,可用作吸附材料[9];還可用作催化劑載體[10];另外還在隔熱材料[11]、氣體探測[12]和藥物載體[13]方面也有廣泛的應(yīng)用。

    目前,由氧化石墨烯作為前驅(qū)體制備三維石墨烯材料被廣泛研究,雖然單層石墨烯具有優(yōu)異的性能,但石墨烯片層之間存在很強的范德華力和π-π作用力,所以在形成三維結(jié)構(gòu)時石墨烯片很容易發(fā)生團聚,會嚴(yán)重影響氣凝膠的性能[14]。因此,解決石墨烯片在合成過程中的團聚問題是亟待研究的問題。

    1 石墨烯氣凝膠的制備工藝

    石墨烯氣凝膠的制備,一是在制備石墨烯水凝膠的工藝上的不同,二是選擇適宜的干燥方法,如常壓干燥、超臨界干燥或者冷凍干燥得到石墨烯氣凝膠。石墨烯氣凝膠的制備方法主要有還原自組裝法、化學(xué)交聯(lián)法、模板法等。

    1.1 還原自組裝法

    還原自組裝法包括水熱還原法和化學(xué)還原法。

    水熱還原法不需要添加其他添加劑。前驅(qū)體氧化石墨烯具有豐富的含氧基團,氧化石墨烯邊緣存在羧基,使其在水溶液中帶負(fù)電,因此可以在水溶液中穩(wěn)定、均勻分散,在水熱還原的過程中,氧化石墨烯上的含氧基團被去除,疏水性增加,穩(wěn)定平衡狀態(tài)被打破,在范德華力的作用下,石墨烯片層之間產(chǎn)生堆積,形成具有多孔結(jié)構(gòu)的三維石墨烯氣凝膠。石高全[15]課題組首次對水熱法制備石墨烯氣凝膠做出研究,研究發(fā)現(xiàn),氧化石墨烯的濃度對制得的石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)有極大的影響。另外,研究指出[16]水熱反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間等因素也會對石墨烯氣凝膠的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。

    化學(xué)還原法是指在氧化石墨烯中添加還原劑,實現(xiàn)石墨烯氣凝膠的功能改性。由于氧化石墨烯表面存在大羥基、羧基、環(huán)氧基等各種含氧基團以及還原劑的存在,在該表面的含氧基團被去除的過程中,石墨烯的結(jié)構(gòu)也得以恢復(fù),又由于范德華力等的存在,形成具有三維結(jié)構(gòu)的石墨烯氣凝膠。比如乙二胺[17]、L-抗壞血酸[18]、水合肼[19]、多巴胺[20]等均可用作還原劑,陳武峰[21]課題組研究不同還原劑L-抗壞血酸、硫酸氫鈉、碘化氫和對苯二酚等對石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)的影響;Cencerrero[22]等人探究乙二醇、水合肼、乙二胺和2-氯乙胺鹽酸鹽對石墨烯氣凝膠電化學(xué)性能的影響。

    化學(xué)還原法形成石墨烯氣凝膠的機理如圖2所示。

    圖2 化學(xué)還原法形成石墨烯氣凝膠的機理[21]

    1.2 化學(xué)交聯(lián)法

    化學(xué)交聯(lián)法是引入交聯(lián)劑,利用交聯(lián)劑中的官能團與氧化石墨烯官能團相互作用、進行聚合反應(yīng),交聯(lián)劑和氧化石墨烯互相交聯(lián),使石墨烯片之間產(chǎn)生團聚,形成具有三維結(jié)構(gòu)的石墨烯氣凝膠。通常使用的交聯(lián)劑有,如:高分子聚合物[23]、有機小分子[24]、生物大分子[25]等。Chen[26]等選擇半胱胺的有機小分子作為共價交聯(lián)劑與氧化石墨烯納米片之間共價交聯(lián),得到具有高孔隙率和強機械性能的石墨烯氣凝膠用于水凈化;Lucía Dos Santos-Gómez[27]等引入甲醛聚合物做交聯(lián)劑,合成了具有超高導(dǎo)電率的超輕石墨烯氣凝膠。

    1.3 模板法

    模板法是控制石墨烯氣凝膠內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)最有效的方法,可以分為軟模板和硬模板。

    軟模板主要是乳液聚合反應(yīng),通過溶劑和氧化石墨烯進行反應(yīng),組裝后形成石墨烯水凝膠,最終通過酸化或氧化去除模板。采用的軟模板劑有有機物微球[28]、冰晶[29]、氣泡[30]等。石高全[31]課題組引入正己烷,正己烷可形成微米級的微球,使得石墨烯片自組裝成石墨烯氣凝膠,最終模板可通過加熱方式去除;Gao[32]等通過冷凍鑄造制備石墨烯氣凝膠,在冰晶產(chǎn)生的過程中,石墨烯片被冰晶分離,促使石墨烯片形成有序排列的結(jié)構(gòu);十二烷基硫酸鈉劇烈攪拌產(chǎn)生大量氣泡,加入氧化石墨烯中作為發(fā)泡劑,使石墨烯片有序排列,形成具有超彈性的石墨烯氣凝膠。

    硬模板通常采用聚氨酯泡沫[33]、三聚氰胺泡沫[34]、聚苯乙烯微球[35]和碳納米纖維[36]等。Guo[37]等以(CNF)作為模板,在高溫下,氧化石墨烯附著在CNF表面,實現(xiàn)結(jié)構(gòu)組合,形成氣凝膠;Li[34]采用三聚氰胺泡沫做模板,使氧化石墨烯浸在其中,制備任意形狀的彈性石墨烯氣凝膠。

    2 石墨烯氣凝膠的可控制備研究

    不同的實驗方法得到的石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)和性能都有所不同,影響石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu) 的因素有很多,包括氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)、濃度;干燥方法;冷凍速率;還原方法和模板等。

    石墨烯氣凝膠通常采用氧化石墨烯前驅(qū)體合成,因此,在氧化石墨烯的形成過程中,石墨烯的氧化程度、還原程度、石墨烯片層邊緣官能團以及其他缺陷都會影響石墨烯氣凝膠的結(jié)構(gòu)。Kudo[38]等探究了石墨烯片尺寸對石墨烯氣凝膠性能的影響,通過控制石墨烯納米片的直徑來優(yōu)化石墨烯氣凝膠的電化學(xué)性能。

    不同的干燥方法導(dǎo)致石墨烯氣凝膠內(nèi)部結(jié)構(gòu)不同。石墨烯氣凝膠在常壓干燥時通常會逐漸收縮,這是因為在常壓干燥時界面張力產(chǎn)生毛細(xì)作用力使石墨烯片彎曲,最終收縮成結(jié)構(gòu)比較緊實的固體物質(zhì),無法得到高孔隙率、低密度的石墨烯氣凝膠。在冷凍干燥過程中,冰晶逐漸生長在石墨烯片之間,凍干后可得到孔洞明顯的石墨烯氣凝膠。冷凍過程中,冷凍溫度、時間等不同,形成的冰晶尺寸不同。Farbod[39]等通過控制冷卻速率探究對石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)的影響,隨著冰晶尺寸越大,石墨烯氣凝膠的最終尺寸越大,冷凍速率越慢,平均孔徑越大。

    彈性及機械強度也是研究石墨烯氣凝膠的方面之一。齊軒[40]等人探究了不同的水熱還原溫度、時間及氧化石墨烯的濃度對石墨烯氣凝膠三維結(jié)構(gòu)的影響,得到了最佳的反應(yīng)條件(120 ℃,8 h,2 mg/mL)。

    3 石墨烯氣凝膠及其復(fù)合材料的應(yīng)用研究進展

    3.1 吸附性能

    研究表明,吸附速率和吸附性能與吸附劑的孔徑、表面積和孔隙率有關(guān)。石墨烯氣凝膠具有良好的吸附性能,可用于吸附染料、有機溶劑、金屬離子以及氣體,由于其內(nèi)部結(jié)構(gòu)親油疏水性質(zhì),在油水分離、油品泄漏等方面也有廣泛的研究。

    Vo[41]等利用疏水改性殼聚糖制備去除陰離子染料的氣凝膠,將烷基鏈接枝到殼聚糖的氨基上,得到疏水改性殼聚糖,提高了疏水性,增強了對陰離子的吸附性能;且殼聚糖經(jīng)劇烈攪拌后可制備出穩(wěn)定的泡沫,最終即可得到一種堅固的、疏水性氣凝膠。這種方法比表面積增加,制備的疏水改性殼聚糖/氣凝膠對陰離子染料的吸附性能顯著提高。

    Li[34]等以三聚氰胺泡沫作為模板,制備了任意形狀、超彈性、耐用的石墨烯氣凝膠,所得的石墨烯氣凝膠在0.556 MPa的壓應(yīng)力和95%的壓應(yīng)變下具有很高的彈性。其高彈性、良好的熱穩(wěn)定性和導(dǎo)電性,可以用作傳感器;可吸附176~513 g·g-1范圍內(nèi)的各種有機溶劑;并且可采用擠壓和燃燒的方法進行重復(fù)利用。

    Wang[42]等將聚二甲基硅氧烷引入石墨烯氣凝膠中,制備了超疏水、超親油的石墨烯氣凝膠。制備的石墨烯氣凝膠具有較高的孔隙率和較高的比表面積(157 m2/g),對各種有機溶劑的吸附量可達(dá)48~96 g·g-1,并且對氯仿、二氯甲烷、正己烷、甲苯、石油醚等具有較高的分離效率(≥99%)、超快去除(幾秒)和良好的循環(huán)性能(10次循環(huán),99%保留)。

    3.2 電磁屏蔽性能

    隨著工業(yè)的發(fā)展,電磁波污染問題逐漸加重。電磁干擾對通信系統(tǒng)、敏感電子設(shè)備存在有害影響,甚至還會影響人體身體健康。根據(jù)電磁理論,電磁干擾屏蔽最主要的機制是通過阻抗反射輻射,通過介電介質(zhì)或者磁損耗來減弱電磁波能量。因此,導(dǎo)電性較高的材料通常具有較好的電磁屏蔽性能。石墨烯氣凝膠其內(nèi)部多孔結(jié)構(gòu)、具有極好的導(dǎo)電性和高比表面積常被用于制作電磁屏蔽材料。

    Yu[43]等通過單向冷凍制備聚酰亞胺/石墨烯復(fù)合氣凝膠,首先將聚丙烯酸、水、三乙胺和石墨烯混合在一起,形成聚銨鹽/石墨烯分散體,因冷凍過程中冰晶的單向生長,使復(fù)合氣凝膠具有高度規(guī)則排列的孔結(jié)構(gòu),該復(fù)合氣凝膠表現(xiàn)出高電磁屏蔽效果,其電磁屏蔽干擾值可達(dá)1 373~1 518 dB·cm2·g-1,且得到的復(fù)合氣凝膠具有出色的穩(wěn)定性。

    Xi[44]等人設(shè)計了一種具有多層結(jié)構(gòu)的石墨烯氣凝膠薄膜,具有低密度、高彈性和優(yōu)異的電磁屏蔽效果。在氣凝膠薄膜厚度為1.4 mm時,電磁屏蔽在0.1~3 GHz范圍內(nèi)達(dá)到135 dB;厚度為120 μm時,SE在2~18 GHz范圍內(nèi)由65上升到105 dB。

    3.3 催化劑載體

    石墨烯氣凝膠具有良好的吸附性能,具有高比表面積和高孔隙率,因此可作為催化劑載體。

    Deerattrakul[45]等將石墨烯氣凝膠作為Cu-Ni催化劑的載體,對合成途徑進行了改進,改善Cu-Ni顆粒在石墨烯氣凝膠載體上的分散性,水熱還原制備了Cu-Ni/石墨烯氣凝劑催化劑,與單浸濕法制備相比,前者具有更高的DMC收率(25%)和MeOH轉(zhuǎn)化率(18.5%),改善了用于碳酸二甲酯生產(chǎn)的Cu-Ni/石墨烯氣凝膠催化劑的性能。這是因為石墨烯氣凝膠具有多孔性和高比表面積,催化劑粒子負(fù)載于石墨烯氣凝膠上,這時,反應(yīng)物與催化劑了有更大的接觸面積。

    Guo[46]等用吡咯和氧化劑電噴霧氧化石墨烯分散體制備氮摻雜石墨烯氣凝膠,具有高比表面積、高孔隙率和均勻的氮摻雜。然后將Pt納米顆粒負(fù)載到該復(fù)合氣凝膠上,其中氮摻雜可以提高金屬離子的負(fù)載率,使金屬離子分散更為均勻,并且對催化劑的活性有所提高。

    3.4 傳感器

    由于石墨烯氣凝膠具有較高的比表面積和導(dǎo)電性,以及具有可利于電解質(zhì)傳輸?shù)亩嗫仔?使石墨烯氣凝膠廣泛應(yīng)用于傳感器方面,通過對氣凝膠的合成方式、結(jié)構(gòu)特征和摻雜相進行研究,可探究其對石墨烯復(fù)合氣凝膠傳感性能的影響。這就在可用于人體運動、健康的可穿戴設(shè)備、工程結(jié)構(gòu)的無損檢測等方面有巨大的應(yīng)用潛力。

    Kumar[47]等通過共價交聯(lián)了一種高彈性石墨烯氣凝膠,具有優(yōu)異的應(yīng)力應(yīng)變,具有超快、超靈敏和定量的壓、拉應(yīng)力測量能力,測量范圍從-1.18~0.55 MPa。該傳感器可以在-60~100 ℃的溫度范圍內(nèi)工作,覆蓋了整個皮膚和人體運動范圍。

    An[48]等人利用3D打印技術(shù)制備了結(jié)構(gòu)規(guī)整的石墨烯氣凝膠的電子傳感器件,用于柔軟的可穿戴電子傳感器。打印出的石墨烯氣凝膠具有良好的導(dǎo)電性,且形狀多變。該石墨烯氣凝膠傳感器具有復(fù)雜的運動感知功能,為聾啞通信或手勢操作設(shè)備的運行有優(yōu)異的手勢語言分析能力。

    Pang[49]等人發(fā)明了一種水塑發(fā)泡的方法,將氧化石墨烯固體直接發(fā)泡,氣泡的形成與冰晶的形成規(guī)律相同,氣泡的形成使石墨烯壁厚度控制在8 nm左右,且氣泡的形成使石墨烯片之間產(chǎn)生無縫連接的雙曲面結(jié)構(gòu),使石墨烯氣凝膠具有超強機械性能。該方法制備的石墨烯氣凝膠具有超靈敏度和超穩(wěn)定性的觸覺微陣列傳感器,實現(xiàn)了人工智能觸摸識別的高精度(80%),超過了人類手指(30%)。

    4 總結(jié)

    石墨烯氣凝膠(GA)是一種具有高比表面積、低密度及高孔隙率的宏觀三維固體材料。為了得到結(jié)構(gòu)完整、性能良好的石墨烯氣凝膠,可通過控制氧化石墨烯的片層尺寸、還原程度等對其進行探究。石墨烯氣凝膠目前應(yīng)用廣泛,在吸附方面可應(yīng)用于吸附染料、有機溶劑、金屬離子以及氣體;目前電磁波污染嚴(yán)重,在環(huán)保方面也有廣泛的研究前景;對人體健康檢測方面也有巨大的應(yīng)用潛力。

    猜你喜歡
    表面積石墨凝膠
    積木的表面積
    巧算最小表面積
    石墨系升溫球的實踐與應(yīng)用
    昆鋼科技(2022年1期)2022-04-19 11:36:14
    巧求表面積
    纖維素氣凝膠的制備與應(yīng)用研究進展
    超輕航天材料——氣凝膠
    軍事文摘(2020年20期)2020-11-16 00:31:56
    保暖神器——氣凝膠外套
    “凍結(jié)的煙”——氣凝膠
    石墨烯的健康路
    表面積是多少
    国产精品一区二区精品视频观看| 黄色视频,在线免费观看| 国产精品久久视频播放| 人妻久久中文字幕网| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 国产欧美日韩一区二区精品| 高清av免费在线| 香蕉久久夜色| 久久欧美精品欧美久久欧美| 99精品欧美一区二区三区四区| cao死你这个sao货| 国产97色在线日韩免费| 99国产精品99久久久久| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲美女黄片视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 欧美日韩一级在线毛片| 麻豆一二三区av精品| 老司机靠b影院| 欧美黄色片欧美黄色片| 久9热在线精品视频| 精品第一国产精品| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲男人天堂网一区| 免费看十八禁软件| 国产在线精品亚洲第一网站| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产成人欧美在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 精品国产亚洲在线| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产精品亚洲一级av第二区| 黄色 视频免费看| 99re在线观看精品视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 久久精品影院6| 满18在线观看网站| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲专区国产一区二区| 久久中文看片网| 午夜福利在线观看吧| 国产激情久久老熟女| 美女国产高潮福利片在线看| avwww免费| 亚洲一码二码三码区别大吗| 99久久综合精品五月天人人| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久狼人影院| 老鸭窝网址在线观看| 精品久久久久久成人av| 久久香蕉精品热| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲人成电影观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲精品在线美女| 久久香蕉国产精品| 亚洲欧美激情综合另类| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 搡老岳熟女国产| 精品免费久久久久久久清纯| 国产亚洲欧美精品永久| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲成人国产一区在线观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频 | 男女下面插进去视频免费观看| 欧美一级毛片孕妇| 一级黄色大片毛片| 久久精品国产清高在天天线| 制服诱惑二区| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 90打野战视频偷拍视频| 99久久综合精品五月天人人| 国产乱人伦免费视频| 在线观看免费视频网站a站| 日韩人妻精品一区2区三区| 免费av中文字幕在线| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲精品一二三| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲精品久久午夜乱码| av天堂在线播放| 99国产综合亚洲精品| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产一区在线观看成人免费| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产高清videossex| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲av成人av| 日本wwww免费看| 精品国产国语对白av| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 日韩av在线大香蕉| 人人澡人人妻人| 老司机靠b影院| 成人免费观看视频高清| 精品久久蜜臀av无| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 免费高清视频大片| 夜夜夜夜夜久久久久| 中文字幕精品免费在线观看视频| 在线观看免费视频网站a站| 又大又爽又粗| 怎么达到女性高潮| 久久人人精品亚洲av| av在线天堂中文字幕 | 免费看a级黄色片| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 日韩免费av在线播放| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产精品久久电影中文字幕| 一区二区三区激情视频| 露出奶头的视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 手机成人av网站| 宅男免费午夜| 69精品国产乱码久久久| 亚洲国产欧美网| 久久香蕉精品热| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 免费观看人在逋| 国产色视频综合| 中文字幕av电影在线播放| 涩涩av久久男人的天堂| 中国美女看黄片| 91老司机精品| 国产男靠女视频免费网站| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲情色 制服丝袜| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲国产欧美一区二区综合| xxxhd国产人妻xxx| 丁香欧美五月| 大香蕉久久成人网| 91在线观看av| 免费av毛片视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| av在线播放免费不卡| 一边摸一边抽搐一进一小说| 免费在线观看日本一区| 搡老岳熟女国产| www.www免费av| xxxhd国产人妻xxx| av在线播放免费不卡| 久久精品亚洲av国产电影网| 热re99久久国产66热| 国产成人系列免费观看| 中国美女看黄片| 可以在线观看毛片的网站| 日本五十路高清| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产片内射在线| 亚洲成人久久性| 大陆偷拍与自拍| 校园春色视频在线观看| 国产成人欧美| 精品免费久久久久久久清纯| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲精品一区av在线观看| 欧美在线一区亚洲| 可以在线观看毛片的网站| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 成人手机av| 亚洲av片天天在线观看| 亚洲视频免费观看视频| 桃色一区二区三区在线观看| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产精品九九99| 国产成人欧美在线观看| 悠悠久久av| 日韩欧美免费精品| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 免费av中文字幕在线| 午夜久久久在线观看| 日日夜夜操网爽| 动漫黄色视频在线观看| 国产精品国产av在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品第一国产精品| www日本在线高清视频| 老汉色∧v一级毛片| 午夜免费观看网址| 交换朋友夫妻互换小说| 久久草成人影院| 9191精品国产免费久久| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 最新美女视频免费是黄的| 国产精品免费视频内射| av在线播放免费不卡| 亚洲国产精品一区二区三区在线| www国产在线视频色| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 涩涩av久久男人的天堂| 青草久久国产| 不卡av一区二区三区| 深夜精品福利| 免费不卡黄色视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲精品av麻豆狂野| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 香蕉国产在线看| 日韩免费高清中文字幕av| 在线免费观看的www视频| 极品人妻少妇av视频| 久久性视频一级片| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 在线永久观看黄色视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 欧美日韩黄片免| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 亚洲国产看品久久| x7x7x7水蜜桃| 丰满饥渴人妻一区二区三| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 1024香蕉在线观看| 精品久久蜜臀av无| 国产深夜福利视频在线观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精华一区二区三区| 国产精品国产高清国产av| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久久国产一区二区| ponron亚洲| 电影成人av| 色播在线永久视频| 国产黄a三级三级三级人| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久国产乱子伦精品免费另类| 午夜精品在线福利| 一级黄色大片毛片| 久久久久久久精品吃奶| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲 国产 在线| 18美女黄网站色大片免费观看| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 国产亚洲精品一区二区www| 久久中文看片网| www国产在线视频色| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产精品 国内视频| 精品久久久精品久久久| 成人亚洲精品一区在线观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产av精品麻豆| 淫妇啪啪啪对白视频| 在线视频色国产色| 视频区图区小说| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 日日夜夜操网爽| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久久国产成人精品二区 | 欧美一级毛片孕妇| 久久人人精品亚洲av| 69精品国产乱码久久久| 999久久久精品免费观看国产| а√天堂www在线а√下载| 国产激情欧美一区二区| 99热只有精品国产| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲精品中文字幕在线视频| 免费看十八禁软件| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久人妻熟女aⅴ| 黄色毛片三级朝国网站| 天堂动漫精品| 久久人妻av系列| 亚洲国产看品久久| 中出人妻视频一区二区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲五月婷婷丁香| 一级黄色大片毛片| 久久精品91无色码中文字幕| 日韩国内少妇激情av| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 制服人妻中文乱码| 久久天堂一区二区三区四区| 国产精品久久电影中文字幕| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久这里只有精品19| 妹子高潮喷水视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 激情在线观看视频在线高清| 国产亚洲精品久久久久5区| 中文字幕av电影在线播放| 在线免费观看的www视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲免费av在线视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 桃红色精品国产亚洲av| 中文亚洲av片在线观看爽| 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 91成年电影在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 久久中文看片网| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲五月色婷婷综合| 免费人成视频x8x8入口观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久久精品欧美日韩精品| 看免费av毛片| 亚洲熟妇熟女久久| av国产精品久久久久影院| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲精品粉嫩美女一区| 一级毛片精品| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久 成人 亚洲| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 欧美大码av| 国产高清激情床上av| 老司机午夜福利在线观看视频| 精品人妻1区二区| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产一区二区三区视频了| 中亚洲国语对白在线视频| 一本大道久久a久久精品| 国产精品免费一区二区三区在线| 黄片大片在线免费观看| 搡老乐熟女国产| 亚洲中文字幕日韩| 久久久久久久午夜电影 | av天堂在线播放| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲色图综合在线观看| 国产精品影院久久| 中亚洲国语对白在线视频| 久久久久久久久中文| 两个人免费观看高清视频| 在线观看免费午夜福利视频| 99国产精品一区二区三区| 91精品三级在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产有黄有色有爽视频| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产野战对白在线观看| a在线观看视频网站| 无限看片的www在线观看| 天天添夜夜摸| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲一区二区三区不卡视频| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美乱色亚洲激情| 日本a在线网址| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 欧美成人免费av一区二区三区| 美女大奶头视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 午夜免费成人在线视频| 国产区一区二久久| 免费少妇av软件| 精品日产1卡2卡| 免费少妇av软件| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产av一区二区精品久久| 欧美中文综合在线视频| 18禁国产床啪视频网站| 日韩大尺度精品在线看网址 | 麻豆国产av国片精品| 亚洲成人久久性| 亚洲人成电影免费在线| 精品人妻1区二区| 国产亚洲欧美98| 亚洲一区二区三区欧美精品| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产精华一区二区三区| 午夜视频精品福利| 精品国产一区二区久久| 国产三级在线视频| 久久久国产一区二区| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美大码av| 99精品欧美一区二区三区四区| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 99在线人妻在线中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产三级黄色录像| 搡老熟女国产l中国老女人| 免费观看人在逋| www日本在线高清视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲黑人精品在线| 又紧又爽又黄一区二区| 欧美色视频一区免费| 午夜视频精品福利| 女人精品久久久久毛片| 精品一品国产午夜福利视频| xxx96com| 五月开心婷婷网| 91在线观看av| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久国产精品影院| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲免费av在线视频| 一级a爱片免费观看的视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 婷婷六月久久综合丁香| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 色综合欧美亚洲国产小说| 久久狼人影院| xxx96com| 亚洲av电影在线进入| 国产免费男女视频| 1024视频免费在线观看| 亚洲精品国产区一区二| 精品国产一区二区久久| 精品国产一区二区三区四区第35| 97人妻天天添夜夜摸| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲美女黄片视频| 亚洲免费av在线视频| 国产男靠女视频免费网站| 两性夫妻黄色片| 亚洲欧美激情在线| 又大又爽又粗| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 热99re8久久精品国产| 午夜精品国产一区二区电影| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲国产看品久久| 搡老乐熟女国产| 亚洲,欧美精品.| 一级毛片女人18水好多| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 搡老熟女国产l中国老女人| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| a级毛片黄视频| 99riav亚洲国产免费| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 精品人妻1区二区| 老司机福利观看| 国产高清激情床上av| 最新美女视频免费是黄的| 日本黄色日本黄色录像| 看黄色毛片网站| 亚洲九九香蕉| 国产精品一区二区精品视频观看| 后天国语完整版免费观看| 自线自在国产av| 国产精品亚洲av一区麻豆| 99re在线观看精品视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 美女高潮到喷水免费观看| 咕卡用的链子| 一级片免费观看大全| 在线观看www视频免费| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 丁香六月欧美| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 真人一进一出gif抽搐免费| 少妇粗大呻吟视频| 免费不卡黄色视频| 日本 av在线| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲七黄色美女视频| 久热爱精品视频在线9| tocl精华| 国产精品影院久久| 精品久久久久久成人av| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久影院123| 日韩欧美一区二区三区在线观看| av网站在线播放免费| 精品久久久久久,| 日本wwww免费看| 好男人电影高清在线观看| 欧美乱妇无乱码| 国产成+人综合+亚洲专区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 成年版毛片免费区| 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲精品一区av在线观看| 成人三级做爰电影| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 黑人操中国人逼视频| 欧美在线一区亚洲| 身体一侧抽搐| 久久久国产成人精品二区 | 91精品国产国语对白视频| 黄频高清免费视频| 一区二区三区激情视频| e午夜精品久久久久久久| 黄色女人牲交| 麻豆一二三区av精品| 满18在线观看网站| 亚洲一区二区三区色噜噜 | 好男人电影高清在线观看| 高清av免费在线| 亚洲精品美女久久av网站| 一本综合久久免费| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 国产熟女xx| 最近最新免费中文字幕在线| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 操美女的视频在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 精品高清国产在线一区| 久久亚洲真实| 18禁观看日本| 午夜久久久在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看| 日韩国内少妇激情av| 超色免费av| 精品人妻1区二区| av天堂久久9| 国产精品日韩av在线免费观看 | 国产精品香港三级国产av潘金莲| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 日本免费a在线| 亚洲精品成人av观看孕妇| 午夜老司机福利片| 午夜福利一区二区在线看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲一码二码三码区别大吗| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲欧美精品综合久久99| 99国产精品免费福利视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 91九色精品人成在线观看| 视频在线观看一区二区三区| 波多野结衣高清无吗| 级片在线观看| 91av网站免费观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 最近最新中文字幕大全电影3 | 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美不卡视频在线免费观看 | 涩涩av久久男人的天堂| 色综合婷婷激情| 日韩人妻精品一区2区三区| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产亚洲欧美精品永久| 长腿黑丝高跟| 激情在线观看视频在线高清| 精品国产一区二区久久| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 久久国产精品男人的天堂亚洲| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 悠悠久久av| 亚洲avbb在线观看| 色综合站精品国产| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲一区高清亚洲精品| 日本精品一区二区三区蜜桃| www日本在线高清视频| 99精品久久久久人妻精品| av视频免费观看在线观看| 亚洲午夜理论影院| 高清毛片免费观看视频网站 | 99久久精品国产亚洲精品| 国产一卡二卡三卡精品| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲av片天天在线观看| 日韩高清综合在线| 一级a爱片免费观看的视频| 欧美最黄视频在线播放免费 | 国产精品久久久久成人av| 欧美色视频一区免费| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲av成人一区二区三| 大香蕉久久成人网| 免费少妇av软件| 一级毛片精品| 1024视频免费在线观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 脱女人内裤的视频| 一级片免费观看大全| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 国产成年人精品一区二区 | 欧美日韩视频精品一区| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产成人欧美在线观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 色视频www国产| 天堂√8在线中文| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6|