• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    二次界面聚合法制備聚酰胺-銀納米粒子復(fù)合納濾膜

    2023-08-31 10:18:28李姝雨何書恒曹志海秘一芳
    浙江理工大學(xué)學(xué)報 2023年6期
    關(guān)鍵詞:聚酰胺抗菌

    李姝雨 何書恒 曹志海 秘一芳

    摘 要: 為提高聚酰胺納濾膜的抗菌性能,采用間苯二胺還原銀前驅(qū)體,制備帶有氨基的銀納米粒子(MPD-Ag NPs),通過簡單易操作的二次界面聚合法制備抗菌聚酰胺-Ag NPs納濾膜,分析MPD-Ag NPs的形成,表征聚酰胺-Ag NPs納濾膜的化學(xué)組成、表面形貌,測試親水性、荷電性、分離性能和抗菌性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明:MPD-Ag NPs中銀是以金屬態(tài)形式存在;當(dāng)MPD-Ag NPs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.02%時,制備的納濾膜水通量為21.11 L/(m2·h),對Na2SO4的截留率為97.95%;與未負(fù)載MPD-Ag NPs的納濾膜相比,通過二次界面聚合法制備的納濾膜耐氯性能更佳,且具有更優(yōu)異的抗菌能力,對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的殺菌率分別為92.46%和84.35%。

    關(guān)鍵詞: 銀納米粒子;納濾膜;界面聚合;聚酰胺;抗菌

    中圖分類號: TQ028.8

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A

    文章編號: 1673-3851 (2023) 07-0500-08

    引文格式:李姝雨,何書恒,曹志海,等. 二次界面聚合法制備聚酰胺-銀納米粒子復(fù)合納濾膜[J]. 浙江理工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)),2023,49(4):500-507.

    Reference Format: LI Shuyu, HE Shuheng, CAO Zhihai, et al. Preparation of polyamide-Ag nanoparticle composite nanofiltration membranes via secondary interfacial polymerization[J]. Journal of Zhejiang Sci-Tech University,2023,49(4):500-507.

    Preparation of polyamide-Ag nanoparticle composite nanofiltration membranes via secondary interfacial polymerization

    LI Shuyu, HE Shuheng, CAO Zhihai, MI Yifang

    (Key Laboratory of Advanced Textile Materials and Manufacturing Technology, Ministry of Education, Zhejiang Sci-Tech University, Hangzhou 310018, China )

    Abstract:? To improve the antibacterial performance of polyamide nanofiltration membranes (NFMs), m-phenylenediamine was used as a reducing agent to form amino-functionalized silver nanoparticles (MPD-Ag NPs). Antibacterial polyamide-Ag NPs nanofiltration membranes were prepared by simple and easy-to-operate secondary interfacial polymerization, and the formation of MPD-Ag NPs was analyzed. Furthermore, the chemical compositions and surface morphology were tested, and the hydrophilicity, charge performance, separation properties, and antibacterial abilities of the prepared polyamide-Ag NPs nanofiltration membranes were systematically investigated. The results show that silver is present in MPD-Ag NPs in the metallic state. When the concentration of MPD-Ag NPs is 0.02%, the water flux of the prepared NFMs is 21.11 L/(m2·h), and the rejection of Na2SO4 is maintained at 97.95%. Compared with polyamide NFMs without MPD-Ag NPs, the NFMs prepared by the secondary interfacial polymerization method have better chlorine resistance and antibacterial ability. The bactericidal rates against Escherichia coli and Staphylococcus aureus are 92.46% and 84.35%, respectively.

    Key words: Ag nanoparticles; nanofiltration membrane; interfacial polymerization; polyamide; antibacterial property

    0 引 言

    納濾是一種壓力驅(qū)動的膜分離技術(shù),主要通過孔徑篩分和道南效應(yīng)實現(xiàn)物質(zhì)分離,對小分子有機(jī)物和高價離子具有較高的截留能力[1]。納濾膜具有分離效率高、能耗小和環(huán)保等優(yōu)點,因此在廢水處理、化工和食品等領(lǐng)域都有著廣泛應(yīng)用[2-3]。然而,膜的生物污染一直是納濾膜應(yīng)用中需要解決的關(guān)鍵問題之一。細(xì)菌等微生物在膜表面附著和繁殖,最終形成生物膜,發(fā)生生物污染,并且形成的生物膜難以去除,導(dǎo)致膜分離性能嚴(yán)重下降,從而縮短納濾膜的使用壽命,增加運行成本[4-5]。因此,提高納濾膜的抗菌能力對其實際應(yīng)用具有重要意義。

    膜生物污染主要是由細(xì)菌與膜表面的相互作用引起的,因此對納濾膜進(jìn)行表面修飾是一種提高納濾膜抗生物污染的有效方法[6]。銀納米粒子(Silver nanoparticles, Ag NPs)對細(xì)菌、真菌和病毒具有較強(qiáng)的廣譜抗菌活性,且對人體細(xì)胞的毒性低,被廣泛用于提高納濾膜的抗菌性能[7]。由于Ag NPs與聚合物基體的相容性差,物理引入的Ag NPs存在團(tuán)聚和分布不均勻問題,因此將Ag NPs通過化學(xué)鍵固定在納濾膜表面,可有效提高Ag NPs的均勻性和操作穩(wěn)定性[8-9]。Guo等[10]用乙二胺對聚酰胺(Polyamide, PA)膜進(jìn)行表面修飾,通過與Ag NPs表面的活化后羧基發(fā)生化學(xué)反應(yīng),制備了抗菌PA膜;Huo等[11]則通過在成膜過程中引入聚多巴胺(Poly dopamine,PDA),通過PDA生成Ag NPs,得到PA-Ag NPs抗菌聚酰胺膜。但是上述方法步驟繁多,而且需要使用一些昂貴的試劑。因此,通過一種簡單的方法來制備負(fù)載Ag NPs的抗菌PA納濾膜十分必要。

    界面聚合是目前制備商品化納濾膜的主流方法,具有操作簡單、反應(yīng)時間短、可控性強(qiáng)的特點[12]。多元胺和多元酰氯在水-油界面處發(fā)生縮聚形成PA分離層,在新生成的PA納濾膜表面殘留有反應(yīng)性的酰氯基團(tuán),能夠與氨基發(fā)生二次界面聚合,實現(xiàn)PA納濾膜表面化學(xué)改性[13]。間苯二胺(M-phenylenediamine,MPD)是一種常見的界面聚合二胺單體,將MPD水溶液與硝酸銀(AgNO3)水溶液在室溫下直接混合,MPD可還原Ag離子,得到外殼為聚間苯二胺的銀納米粒子(MPD-Ag NPs)[14-15],并且MPD-Ag NPs已被證明具有良好的抗菌性能[16]。通過MPD制備Ag NPs不僅易操作,而且生成的MPD-Ag NPs含有可反應(yīng)性氨基。

    本文以哌嗪(Piperazine, PIP)為水相單體,與均苯三甲酰氯(Trimesoyl chloride, TMC)進(jìn)行界面聚合,制備PA納濾膜,利用膜表面殘留的酰氯基團(tuán)與MPD-Ag NPs發(fā)生二次界面聚合反應(yīng),制備抗菌的PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜;探究MPD-Ag NPs的形成;通過紅外、X射線光電子能譜儀(XPS)、掃描電鏡(SEM)、接觸角、Zeta電位和納濾性能測試等手段對納濾膜的化學(xué)組成、表面形貌、親水性、荷電性和分離性能進(jìn)行了表征,并以大腸桿菌和金黃色葡萄球菌為測試菌種,評估所制備納濾膜的抗菌性能。

    1 實驗部分

    1.1 實驗試劑與儀器

    材料:TMC購于百靈威有限公司,PIP、MPD、AgNO3、硫酸鈉(Na2SO4)、硫酸鎂(MgSO4)、氯化鈉(NaCl)、氯化鎂(MgCl2)、十二烷基硫酸鈉(SDS)、戊二醛和PBS緩沖溶液均購于阿拉丁試劑中國(上海)有限公司,正己烷購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,次氯酸鈉(NaClO)購自上海麥克林生化科技有限公司,大腸桿菌、金黃色葡萄球菌和LB瓊脂培養(yǎng)基均購于魯威生物科技有限公司,去離子水實驗室自制和聚砜超濾膜(Psf)購于中科瑞陽膜技術(shù)有限公司。以上試劑均為分析純。

    Nicolet 5700傅里葉紅外光譜儀(美國熱電公司)、UV-2600紫外-可見光吸收光譜儀(日本島津)、GeminiSEM 500掃描電子顯微鏡(德國蔡司儀器公司)、固體表面Zeta電位儀(奧地利安東帕公司)和視頻接觸角張力儀(德國Kruss公司)、XPS(英國賽默飛公司)、FE30型數(shù)顯電導(dǎo)率儀(上海雷磁儀器有限公司)及納濾膜評價裝置(杭州曉科生物技術(shù)有限公司)。

    1.2 MPD-Ag NPs的制備

    根據(jù)文獻(xiàn)[16]制備MPD-Ag NPs,流程如圖1所示。具體方法如下:配置20 mL 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 1% 的MPD 溶液。為穩(wěn)定生成的MPD-Ag NPs,在MPD水溶液中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05% SDS。待溶液攪拌10 min后,加入10 mmol/L AgNO3 繼續(xù)攪拌 10 min,可觀察到溶液由無色變成紅棕色,且無沉淀產(chǎn)生,說明MPD還原Ag離子生成Ag NPs,得到均勻分散的MPD-Ag NPs。

    1.3 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜的制備

    采用二次界面聚合法制備PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜,流程如圖1所示。方法如下:將Psf超濾膜表面浸入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3% PIP水溶液2 min后,移除多余溶液,再將Psf超濾膜表面浸入含有質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.15% TMC的正己烷溶液中,聚合1 min,吸附在Psf膜表面的PIP與正己烷中的TMC發(fā)生縮聚,形成PA納濾膜;將PA納濾膜表面浸泡在質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.01%、0.02%和0.04 %的MPD-Ag NPs水溶液中,30 s后移除MPD-Ag NPs水溶液,將納濾膜在50 ℃下熱處理10 min,得到PA-Ag NPs納濾膜。根據(jù)MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù),將所得到的納濾膜分別命名為NFM-0、NFM-1、NFM-2和NFM-3。

    1.4 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜性能測試

    在0.7 MPa下預(yù)壓納濾膜30 min,待性能穩(wěn)定后,在25 ℃、0.6 MPa條件下,以1 g/L的Na2SO4、MgSO4、MgCl2和NaCl為進(jìn)料液,測試納濾膜的分離性能。膜水通量J和溶質(zhì)截留率R分別通過式(1)—(2)計算:

    I=VA×t(1)

    R/%=1-CpCf×100(2)

    其中:V為透過液體積,L;A為有效測試膜面積,m2;t為時間,h;Cf 、Cp分別為進(jìn)料液和透過液中的無機(jī)鹽質(zhì)量濃度,g/L,通過FE30型數(shù)顯電導(dǎo)率儀測定得到。

    1.5 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜耐氯性能的評價

    將納濾膜浸泡在pH值4的NaClO溶液(1 g/L),浸泡不同時間(0、2、4、6 h和10 h)后取出納濾膜,用去離子水沖洗,對浸泡后的納濾膜進(jìn)行納濾性能測試,通過比較納濾膜通量和截留率的變化來評估納濾膜的耐氯性能。

    1.6 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜抗菌性能的評價

    通過平板計數(shù)法評估納濾膜的抗菌性能。將100 μL、OD600=0.1的菌種均勻滴加在經(jīng)紫外光照射、直徑約為1.5 cm的納濾膜表面,置于37 ℃培養(yǎng)3 h。將100 μL稀釋后的菌液涂布在LB瓊脂培養(yǎng)基上,在37 ℃下培養(yǎng)12 h后觀察菌落數(shù)量,每種膜樣品至少重復(fù)3次。由式(3)計算出抑菌率(Eb):

    Eb/%=1-NtNc×100(3)

    其中:Nt與Nc分別為測試膜片與空白對照膜片的菌落數(shù)。

    采用抑菌圈法評估納濾膜的抗菌性能。將OD600為0.1的大腸桿菌菌液稀釋10倍后,取100 μL大腸桿菌菌液,以涂布法接種于LB瓊脂培養(yǎng)基上。然后將經(jīng)紫外光照消毒過后的納濾膜(直徑1.5 cm)放入固體培養(yǎng)基,并將培養(yǎng)基置于37 ℃培養(yǎng)箱中培養(yǎng)12 h,最后監(jiān)測抑菌區(qū)是否存在。

    觀察納濾膜表面細(xì)菌黏附情況。將1 cm2消毒滅菌后的納濾膜置于大腸桿菌分散液中,在37 ℃下培養(yǎng)24 h。取出膜片,用0.01 mol/L PBS緩沖液漂洗3次后,浸入含體積分?jǐn)?shù)為3%的戊二醛的PBS緩沖液中,4 ℃下保持4 h,使得大腸桿菌固定在納濾膜表面。然后用去離子水沖洗納濾膜3次,以除去多余的戊二醛。將納濾膜在25 ℃干燥24 h,然后通過SEM觀察表面細(xì)菌黏附情況。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 MPD- Ag NPs的形成及化學(xué)組成的分析

    采用紫外-可見光吸收光譜對形成的MPD-Ag NPs進(jìn)行表征,結(jié)果如圖2所示。MPD溶液在350~700 nm范圍內(nèi)均無紫外-可見光吸收峰,而含有AgNO3的MPD溶液在476 nm處有一個明顯的吸收峰(見圖2(a)),該峰為Ag NPs的特征吸收峰,證明MPD誘導(dǎo)還原Ag離子形成Ag NPs[16]。通過XPS對MPD-Ag NPs進(jìn)行表征,在Ag 3d的高分辨分譜圖中(圖2(b))可觀察到結(jié)合能為367 eV 和373 eV 的2個特征衍射峰,分別屬于Ag 3d5/2 和 Ag 3d3/2。2個特征衍射峰的差值為6.0 eV[17], 說明MPD-Ag NPs中Ag是以金屬態(tài)形式存在,MPD還原Ag離子生成Ag NPs。

    2.2 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜化學(xué)組成的分析

    通過紅外表征納濾膜的化學(xué)組成,結(jié)果如圖3所示。由圖3可知:在NFM-(0-3)的紅外譜圖中,均在1630 cm-1處觀察到酰胺的特征吸收峰,說明PIP和TMC通過界面聚合形成了PA分離層[18];NFM-1、NFM-2和NFM-3的紅外譜圖中,在1542 cm-1處均發(fā)現(xiàn)屬于伯胺的N—H特征吸收峰,PIP分子中無伯胺基團(tuán),而MPD-Ag NPs中含有伯胺基團(tuán),顯示MPD-Ag NPs與PA膜表面的酰氯基團(tuán)化學(xué)反應(yīng)接枝在膜表面,以上結(jié)果表明本文成功制備了PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜。

    2.3 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜表面形貌和表面元素的分析

    圖4為NFM-0和NFM-2的SEM表面形貌,從圖中可以看出:與NFM-0相比,NFM-2的表面形貌未發(fā)生明顯變化,均可觀察到結(jié)節(jié)狀突起結(jié)構(gòu),這是PIP與TMC形成PA納濾膜的典型形貌。

    NFM-2的EDS能譜圖及Ag 元素分布圖結(jié)果如圖5所示。NFM-2表面檢測出Ag元素,再次證明MPD-Ag NPs的成功接枝,同時可以觀察到NFM-2膜表面較NFM-0粗糙(見圖5(a)),一方面可能是由于MPD-Ag NPs的引入,另一方面可能是由于少量的MPD參與界面聚合,形成較為較大的突起結(jié)構(gòu)。在圖5(b)中可觀察到Ag元素的均勻分布,說明制備的MPD-Ag NP分散性好,可較為均勻的負(fù)載在納濾膜表面。

    2.4 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜化表面親水性和荷電性的分析

    本文進(jìn)一步通過接觸角測試對NFM-(0-3)的表面親水性進(jìn)行表征,結(jié)果顯示:NFM-(1-3)的接觸角較NFM-0略有增大(見圖6),可能是由于MPD-Ag NPs的引入提高了納濾膜表面粗糙度所引起[11],表明NFM-(1-3)具有與NFM-0相近的親水性。

    對NFM-(1-3)的表面Zeta電位進(jìn)行表征,結(jié)果如圖7所示。圖7顯示:NFM-(0-3)均為荷負(fù)電納濾膜,且NFM-(1-3)的表面電位較NFM-0低,PA納濾膜表面的負(fù)電荷主要來自表面酰氯水解后形成的羧酸基團(tuán),MPD-Ag NPs的氨基與膜表面殘留的酰氯基團(tuán)發(fā)生反應(yīng),降低膜表面羧酸基團(tuán)的數(shù)量,因此NFM-(1-3)的表面電位低于NFM-0。

    2.5 MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)對納濾膜性能的影響

    通過式(1)—(2)計算納濾膜的水通量和Na2SO4截留率,分析MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)對納濾膜性能的影響,結(jié)果如圖8所示。NFM-0的水通量為18.71 L/(m2·h),對Na2SO4的截留率為97.65%。當(dāng)表面接枝MPD-Ag NPs時,隨著MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高,水通量呈先上升后下降的變化規(guī)律。尤其當(dāng)MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.02%時,納濾膜的水通量略提升至21.11 L/(m2·h),對Na2SO4的截留率為97.95%。進(jìn)一步提高M(jìn)PD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)至0.05%時,納濾膜的水通量降低至13.68 L/(m2·h)。這一現(xiàn)象與文獻(xiàn)報道的結(jié)果相一致[19-20],可能的原因是隨著MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高,納濾膜表面負(fù)載更多的MPD-Ag NPs,增加水的傳質(zhì)阻力,從而導(dǎo)致通量的降低。綜合考慮納濾膜的水通量和對Na2SO4的截留率,認(rèn)為0.02%為MPD-Ag NPs最佳質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

    NFM-0和NFM-2對4種無機(jī)鹽的分離性能影響的結(jié)果如圖9所示。測試4種鹽時,NFM-2的水通量均略高于NFM-0,NFM-0和NFM-2對4種無機(jī)鹽截留率從大到小的順序為:Na2SO4、MgSO4、MgCl2、NaCl(見圖9(a)),為典型荷負(fù)電納濾膜的截留規(guī)律[21],與圖7表面Zeta電位測試結(jié)果(即NFM-0和NFM-2均為荷負(fù)電納濾膜)相一致。荷負(fù)電納濾膜表面與二價陰離子SO42-存在強(qiáng)靜電排斥,因此NFM-2對Na2SO4 和MgSO4截留率較高(見圖9(b)),Mg2+能夠屏蔽一部分膜表面負(fù)電荷,Na2SO4的截留率大于MgSO4;Mg2+的離子半徑大于Cl-的離子半徑[22],NFM-2對MgCl2和NaCl截留率相近,說明道南效應(yīng)在NFM-2的分離中起到主導(dǎo)作用[21]。相比于NFM-0,NFM-2的水通量和無機(jī)鹽截留率均未有明顯的降低,是MPD-Ag NPs未對PA分離層的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生明顯影響,且在膜表面具有良好的分散性,對水的傳質(zhì)阻力較小。

    將NFM-0和NFM-2浸泡在pH值4的NaClO水溶液中,浸泡不同時間后取出測試納濾性能,結(jié)果如圖10所示。NFM-0對Na2SO4的截留率由97.65%降低至61.26%。這主要是由于酸性條件下,具有強(qiáng)氧化能力的次氯酸為主要的活性氯物種,次氯酸能夠使PA發(fā)生N-氯化反應(yīng),從而使得納濾膜對Na2SO4的截留率降低[23]。隨著浸泡時間的延長,NFM-2對Na2SO4的截留率略有下降。當(dāng)浸泡時間為10 h時,NFM-2對Na2SO4的截留率仍為91.2%。此外,由圖10可觀察到NFM-2的通量較NFM-0的通量變化較小。耐氯性能的提高可能是因為表面化學(xué)鍵合的MPD-Ag NPs作為阻隔層保護(hù)了內(nèi)部的PA分離層。上述結(jié)果表明,MPD-Ag NPs的引入有利于納濾膜耐氯性能的提高。

    2.6 PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜抗菌性能的表征

    通過平板計數(shù)法評估NFM-2膜對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抑制作用,結(jié)果如圖11所示。以未添加MPD-Ag NPs的納濾膜(NFM-0)作為對照組,通過式(3)計算殺菌率,NFM-2對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的殺菌率分別為92.46%和84.35%,殺菌性能較NFM-0有所提高(見圖11)。NFM-2膜的抗菌性能主要來自于分離層中嵌入的MPD-Ag NPs,NFM-2表面上的MPD-Ag NPs能夠釋放Ag離子,通過與細(xì)菌細(xì)胞蛋白結(jié)合,引起蛋白質(zhì)變性,從而終止細(xì)菌的代謝和繁殖,實現(xiàn)有效殺菌[24]。

    大腸桿菌在NFM-0周圍生長良好,而NFM-2周圍出現(xiàn)抑菌圈(見圖12(a)),通過SEM觀察浸泡在大腸桿菌溶液中納濾膜的表面形貌(見圖12(b)),NFM-0表面可觀察到完整的大腸桿菌,NFM-2表面無完整的大腸桿菌且表面黏附的大腸桿菌殘余物明顯減少(見圖12(b)),說明NFM-2較NFM-0具有更優(yōu)異的抗菌抗黏附性能。

    3 結(jié) 論

    本文以常見的界面聚合單體MPD為原料,還原Ag離子,獲得具有可反應(yīng)性的MPD-Ag NPs。利用MPD-Ag NPs表面氨基與PA納濾膜表面酰氯基團(tuán)發(fā)生反應(yīng),通過簡單易操作的二次界面聚合法,制備了負(fù)載Ag NPs的抗菌PA-Ag NPs復(fù)合納濾膜。主要結(jié)論如下:

    a)通過紫外-可見光吸收光譜和XPS表征證明MPD可還原Ag離子形成Ag NPs。通過紅外表征證明生成的MPD-Ag NPs中氨基基團(tuán)能與PA納濾膜表面的酰氯基團(tuán)發(fā)生反應(yīng),MPD-Ag NPs通過化學(xué)鍵負(fù)載在PA納濾膜表面,從而提高M(jìn)PD-Ag NPs的分布均勻性和穩(wěn)定性。

    b)MPD-Ag NPs的引入對納濾膜分離性能的提升作用并不明顯。當(dāng)MPD-Ag NPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.02%時,所制備納濾膜水通量由18.71 L/(m2·h)略提升至21.11 L/(m2·h),對Na2SO4的截留率為97.95%。

    c)NFM-2對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的殺菌率分別為92.46%和84.35%。浸泡在大腸桿菌溶液后,NFM-2表面黏附的大腸桿菌殘余物明顯減少。說明該方法制備的納濾膜具有比原始PA納濾膜NFM-0更高的抗菌性能和更優(yōu)異的抗黏附性能。

    參考文獻(xiàn):

    [1]彭華文,趙強(qiáng). 離子單體界面聚合制備納濾膜的研究進(jìn)展[J]. 膜科學(xué)與技術(shù), 2021, 41(6):213-225.

    [2]李清泉,譚惠芬, 韓子龍,等. 一種天然聚電解質(zhì)制備荷正電納濾膜的研究[J]. 水處理技術(shù), 2023, 49(2): 30-34.

    [3]張思齊,馬忠寶, 任龍飛,等. 聚酰胺納濾膜對不同電性抗生素的去除及其機(jī)理研究[J]. 水處理技術(shù), 2023, 49(2):35-39.

    [4]王希,江志彬,洪鑫軍, 等. 一種耐細(xì)菌黏附納濾膜的制備及其性能研究[J].膜科學(xué)與技術(shù), 2021, 41(1):64-72.

    [5]汪文華,雷彩虹,余媛, 等. 基于Zn2+與Mo6+共摻雜TiO2復(fù)合粒子的抗菌PVDF平板膜制備及其性能分析[J].浙江理工大學(xué)學(xué)報, 2022, 47(4):524-532.

    [6]Peng S G, Chen Y M, Jin X P, et al. Polyimide with half encapsulated silver nanoparticles grafted ceramic composite membrane: Enhanced silver stability and lasting anti-biofouling performance [J]. Journal of Membrane Science, 2020, 611(1):118340.

    [7]Yang Z, Takagi R, Zhang X Y, et al. Engineering a dual-functional sulfonated polyelectrolyte-silver nanoparticle complex on a polyamide reverse osmosis membrane for robust biofouling mitigation [J]. Journal of Membrane Science, 2021, 618(15):118757.

    [8]Park S H, Ko Y S, Park S J, et al. Immobilization of silver nanoparticle-decorated silica particles on polyamide thin film composite membranes for antibacterial properties[J]. Journal of Membrane Science, 2016, 499(1):80-91.

    [9]Yi M, Liu Y F, Zhu T Y, et al. In-situ silver recovery for biofouling mitigation with catechol-assisted nanofiltration membrane [J]. Desalination, 2023, 547(1):116233.

    [10]Guo Q Q, Li J G, Chen T K, et al. Antimicrobial thin-film composite membranes with chemically decorated ultrasmall silver nanoclusters [J], ACS Sustainable Chemistry& Engineering, 2019, 7(17):14848-14855.

    [11]Huo H Q, Mi Y F, Yang X, et al. Polyamide thin film nanocomposite membranes with in-situ integration of multiple functional nanoparticles for high performance reverse osmosis [J]. Journal of Membrane Science, 2023, 669(5):121311.

    [12]秘一芳,安全福.界面聚合聚酰胺納濾膜滲透選擇性能優(yōu)化的研究進(jìn)展[J].化工進(jìn)展, 2020, 39(6):2093-2104.

    [13]Xiao H F, Chu C H, Xu W T, et al. Amphibian-inspired amino acid ionic liquid functionalized nanofiltration membranes with high water permeability and ion selectivity for pigment wastewater treatment [J]. Journal of Membrane Science, 2019, 586(15):44-52.

    [14]Tian J, Luo Y, Li H, et al. Ag@poly(mphenylenediamine)-Ag core-shell nanoparticles: One-step preparation, characterization, and their application for H2O2 detection[J]. Catalysis Science & Technology, 2011, 1(8):1393-1398.

    [15]Zhang Y, Wang L, Tian J, et al. Ag@poly(m-phenylenediamine) core-shell nanoparticles for highly selective, multiplex nucleic acid detection[J]. Langmuir, 2011, 27(6):2170-2175.

    [16]Jeon S K, Lee J H. Rationally designed in-situ fabrication of thin film nanocomposite membranes with enhanced desalination and anti-biofouling performance [J]. Journal of Membrane Science, 2020, 615(1):118542.

    [17]Ray P G, Biswas S, Roy T, et al. Sonication assisted hierarchical decoration of Ag-NP on zinc oxide nanoflower impregnated eggshell membrane: evaluation of antibacterial activity and in-vitro cytocompatibility[J]. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2019, 7(16): 13717-13733.

    [18]Fang W X, Shi L, Wang R. Mixed polyamide-based composite nanofiltration hollow fiber membranes with improved low-pressure water softening capability [J]. Journal of Membrane Science, 2014, 468(15):52-61.

    [19]Zhang W T, Guo D X, Li Z W, et al. A new strategy to accelerate co-deposition of plant polyphenol and amine for fabrication of antibacterial nanofiltration membranes by in-situ grown Ag nanoparticles [J]. Separation and Purification Technology, 2022, 280(1):119866.

    [20]Yi M, Tian L, Liu Y F, et al. Thin-film composite polyamide membranes with in situ attached Ag nanoparticles for fouling-mitigated wastewater treatment[J]. ACS EST Water, 2021, 1(18):1901-1910.

    [21]謝艷新,楊倩,王輝,等. 荷負(fù)電分離膜的研究進(jìn)展[J]. 印染助劑, 2019, 36(11): 6-11.

    [22]Trivedi J S, Bhalani D V, Bhadu G R, et al. Multifunctional amines enable the formation of polyamide nanofilm composite ultrafiltration and nanofiltration membranes with modulated charge and performance [J]. Journal of Material Chemistry A, 2018, 6: 20242-20253.

    [23]李夢菲, 楊少霞, 楊宏偉, 等. 哌嗪聚酰胺納濾膜的氯氧化特性及機(jī)理[J]. 膜科學(xué)與技術(shù), 2023, 43(1): 27-36.

    [24]包詩玉, 孫昊宇, 龍茜, 等. 銀系抗菌劑與有機(jī)抗菌劑對大腸桿菌的聯(lián)合毒性效應(yīng)[J]. 環(huán)境化學(xué), 2022, 41(3): 871-882.

    (責(zé)任編輯:廖乾生)

    收稿日期: 2023-03-20? 網(wǎng)絡(luò)出版日期:2023-05-05網(wǎng)絡(luò)出版日期

    基金項目: 浙江省大學(xué)生科技創(chuàng)新計劃(新苗)(2022R406A005)

    作者簡介: 李姝雨(2000- ),女,山西臨汾人,本科生,主要從事納濾膜方面的研究。

    通信作者: 秘一芳,E-mail:myf@zstu.edu.cn

    猜你喜歡
    聚酰胺抗菌
    竹纖維織物抗菌研究進(jìn)展
    C32空氣開關(guān)外殼用聚酰胺66原料的研發(fā)
    拯救了無數(shù)人的抗菌制劑
    紡織品靠什么獲得抗菌性能?
    生物基聚酰胺“泰綸”吸濕排汗、本質(zhì)阻燃
    三聚氰胺氰尿酸鹽/氧化銻/石墨烯復(fù)合阻燃玻璃纖維增強(qiáng)聚酰胺6復(fù)合材料
    中國塑料(2016年11期)2016-04-16 05:26:00
    聚酰胺12非等溫?zé)岱纸鈩恿W(xué)研究
    中國塑料(2016年5期)2016-04-16 05:25:36
    黃連和大黃聯(lián)合頭孢他啶體內(nèi)外抗菌作用
    聚酰胺12制品3D打印成型力學(xué)性能研究
    中國塑料(2015年12期)2015-10-16 00:57:21
    一株抗菌蛋白產(chǎn)生菌的篩選鑒定及其純化
    亚洲国产精品sss在线观看| 99精品久久久久人妻精品| 成人国语在线视频| 香蕉久久夜色| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 亚洲精品av麻豆狂野| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产xxxxx性猛交| 国产精品日韩av在线免费观看 | 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 亚洲中文av在线| 国产色视频综合| 校园春色视频在线观看| 日韩精品中文字幕看吧| 国产精品影院久久| 色综合站精品国产| 国产国语露脸激情在线看| 精品一区二区三区av网在线观看| 精品国产亚洲在线| 99精品欧美一区二区三区四区| 电影成人av| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 欧美性长视频在线观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 视频在线观看一区二区三区| 欧美国产日韩亚洲一区| 一级a爱视频在线免费观看| 丁香欧美五月| 91av网站免费观看| 制服诱惑二区| 窝窝影院91人妻| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲自拍偷在线| 亚洲av电影在线进入| 制服诱惑二区| 国产激情欧美一区二区| 色哟哟哟哟哟哟| 国产精品,欧美在线| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美另类亚洲清纯唯美| 九色亚洲精品在线播放| 免费av毛片视频| 久久亚洲真实| 久久午夜综合久久蜜桃| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 免费高清视频大片| 免费在线观看黄色视频的| 国内精品久久久久精免费| 亚洲熟女毛片儿| 精品国产美女av久久久久小说| 一个人观看的视频www高清免费观看 | av视频免费观看在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲第一av免费看| 一级片免费观看大全| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产视频一区二区在线看| 国产av一区二区精品久久| 色播亚洲综合网| 操出白浆在线播放| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 9热在线视频观看99| 成人国产一区最新在线观看| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲三区欧美一区| 老汉色∧v一级毛片| 国产亚洲精品第一综合不卡| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 亚洲五月色婷婷综合| 国产精品综合久久久久久久免费 | 高清毛片免费观看视频网站| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精品久久久久久精品电影 | 久久午夜亚洲精品久久| 校园春色视频在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 日本五十路高清| 日本 av在线| 免费高清在线观看日韩| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美一级a爱片免费观看看 | 中文字幕人妻熟女乱码| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 成人精品一区二区免费| 激情视频va一区二区三区| 午夜免费成人在线视频| 国产一区二区在线av高清观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 禁无遮挡网站| √禁漫天堂资源中文www| 757午夜福利合集在线观看| 又紧又爽又黄一区二区| 午夜两性在线视频| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲国产精品sss在线观看| 久久精品国产清高在天天线| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 两个人免费观看高清视频| 国产精品久久久人人做人人爽| 免费av毛片视频| 久久香蕉国产精品| 午夜福利一区二区在线看| 国产不卡一卡二| 亚洲第一青青草原| 美女高潮到喷水免费观看| 三级毛片av免费| 在线观看舔阴道视频| 色在线成人网| 18美女黄网站色大片免费观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 99热只有精品国产| 两人在一起打扑克的视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 丁香欧美五月| 一级,二级,三级黄色视频| 久久影院123| 亚洲精品国产区一区二| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产精品一区二区精品视频观看| 天堂√8在线中文| 日本一区二区免费在线视频| 成人国产综合亚洲| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美日本中文国产一区发布| 色av中文字幕| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲精品美女久久av网站| 国产成人av教育| 国产亚洲精品一区二区www| 一级a爱片免费观看的视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 午夜免费鲁丝| 啦啦啦免费观看视频1| av超薄肉色丝袜交足视频| 九色国产91popny在线| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 90打野战视频偷拍视频| 高清在线国产一区| 嫩草影视91久久| 精品国产乱码久久久久久男人| 日韩欧美在线二视频| 亚洲中文字幕日韩| 黄色视频,在线免费观看| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲中文字幕日韩| 日本免费a在线| 亚洲国产精品久久男人天堂| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲五月天丁香| 天堂影院成人在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产激情久久老熟女| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久久久久久午夜电影| 伦理电影免费视频| 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久中文字幕一级| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产精品久久久av美女十八| 精品欧美国产一区二区三| 午夜日韩欧美国产| 欧美午夜高清在线| 很黄的视频免费| 日韩国内少妇激情av| 丰满的人妻完整版| 99久久国产精品久久久| 久久香蕉精品热| 亚洲中文av在线| 99久久综合精品五月天人人| 亚洲中文字幕日韩| 久久久精品欧美日韩精品| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲成人免费电影在线观看| av在线天堂中文字幕| 亚洲国产中文字幕在线视频| 男人舔女人的私密视频| 中亚洲国语对白在线视频| 国产精品一区二区免费欧美| 欧美av亚洲av综合av国产av| 99在线视频只有这里精品首页| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 1024香蕉在线观看| 成人国语在线视频| 午夜福利高清视频| 久久精品91无色码中文字幕| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 日韩欧美一区视频在线观看| 无人区码免费观看不卡| 国产视频一区二区在线看| 日韩视频一区二区在线观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 波多野结衣高清无吗| 亚洲五月天丁香| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲欧美精品综合久久99| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 午夜福利一区二区在线看| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 日本黄色视频三级网站网址| 午夜亚洲福利在线播放| 看黄色毛片网站| 精品国产美女av久久久久小说| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产伦一二天堂av在线观看| 88av欧美| 中文字幕色久视频| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 不卡一级毛片| 免费人成视频x8x8入口观看| 91在线观看av| av视频免费观看在线观看| 一进一出抽搐动态| 精品不卡国产一区二区三区| 搡老妇女老女人老熟妇| 男男h啪啪无遮挡| 精品一品国产午夜福利视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 一级毛片高清免费大全| 1024香蕉在线观看| 人妻久久中文字幕网| 少妇粗大呻吟视频| 日韩高清综合在线| 成人永久免费在线观看视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产精品一区二区免费欧美| 国产免费av片在线观看野外av| 99久久国产精品久久久| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 色综合欧美亚洲国产小说| 国产乱人伦免费视频| 啦啦啦 在线观看视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 日韩欧美国产一区二区入口| 大香蕉久久成人网| 国产精品99久久99久久久不卡| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 日韩欧美在线二视频| 97碰自拍视频| 操出白浆在线播放| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 男女下面插进去视频免费观看| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 窝窝影院91人妻| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 99久久综合精品五月天人人| 涩涩av久久男人的天堂| 女警被强在线播放| 色哟哟哟哟哟哟| av超薄肉色丝袜交足视频| 香蕉久久夜色| 精品久久久久久久毛片微露脸| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 欧美黄色淫秽网站| 日韩精品青青久久久久久| 又大又爽又粗| 精品福利观看| 一夜夜www| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲熟妇熟女久久| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲国产精品999在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 免费在线观看影片大全网站| tocl精华| 国产精品1区2区在线观看.| 大陆偷拍与自拍| 国产激情欧美一区二区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 精品久久久久久,| 在线观看日韩欧美| 亚洲一区二区三区色噜噜| 久久亚洲真实| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 91在线观看av| 免费高清在线观看日韩| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲av成人av| 午夜久久久久精精品| 国产又爽黄色视频| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 中文字幕人妻丝袜一区二区| 91大片在线观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲成国产人片在线观看| 此物有八面人人有两片| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产精品av久久久久免费| 免费观看精品视频网站| 在线永久观看黄色视频| 亚洲国产精品久久男人天堂| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品一区二区在线不卡| 国产私拍福利视频在线观看| 国产av一区在线观看免费| 一a级毛片在线观看| 亚洲成国产人片在线观看| 波多野结衣高清无吗| 一级作爱视频免费观看| ponron亚洲| 欧美色视频一区免费| 在线观看免费视频日本深夜| 久久精品91无色码中文字幕| 在线观看免费视频日本深夜| 久久久久九九精品影院| 国产亚洲精品久久久久久毛片| a级毛片在线看网站| 日韩精品中文字幕看吧| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 高清在线国产一区| 亚洲视频免费观看视频| 最新美女视频免费是黄的| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产激情久久老熟女| 亚洲第一av免费看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美国产日韩亚洲一区| 久久精品国产清高在天天线| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国内精品久久久久精免费| 岛国视频午夜一区免费看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美丝袜亚洲另类 | 精品午夜福利视频在线观看一区| 成人三级黄色视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产av在哪里看| 国内精品久久久久久久电影| 国产av在哪里看| 免费在线观看亚洲国产| 午夜福利18| 性少妇av在线| 在线视频色国产色| 99久久综合精品五月天人人| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 免费少妇av软件| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲欧美精品综合久久99| 搡老岳熟女国产| 大码成人一级视频| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品一区二区在线不卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 中文字幕av电影在线播放| 国产精品九九99| 亚洲 欧美一区二区三区| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲av成人一区二区三| 国产精品av久久久久免费| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 丝袜美腿诱惑在线| 岛国在线观看网站| 在线观看午夜福利视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲av片天天在线观看| 久久中文字幕一级| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 满18在线观看网站| 午夜激情av网站| 18美女黄网站色大片免费观看| 精品不卡国产一区二区三区| 香蕉国产在线看| 12—13女人毛片做爰片一| 一区在线观看完整版| 黄色 视频免费看| tocl精华| 久久欧美精品欧美久久欧美| aaaaa片日本免费| 午夜免费成人在线视频| 欧美一级毛片孕妇| 久热这里只有精品99| svipshipincom国产片| 久久精品国产清高在天天线| 久久青草综合色| 久久久水蜜桃国产精品网| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 免费在线观看日本一区| 亚洲中文av在线| 亚洲午夜理论影院| 高清黄色对白视频在线免费看| 免费无遮挡裸体视频| 久久亚洲真实| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美成狂野欧美在线观看| 午夜视频精品福利| 免费在线观看亚洲国产| 国产xxxxx性猛交| 成人18禁在线播放| 日韩欧美三级三区| 怎么达到女性高潮| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 999精品在线视频| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 亚洲avbb在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 国产一区二区三区在线臀色熟女| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 一边摸一边抽搐一进一小说| 欧美日韩黄片免| av福利片在线| 波多野结衣av一区二区av| 欧美一级毛片孕妇| 久久天堂一区二区三区四区| 窝窝影院91人妻| 亚洲av电影在线进入| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产精品 国内视频| 久久精品91蜜桃| 国产欧美日韩一区二区精品| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 国产精品免费一区二区三区在线| 黄色毛片三级朝国网站| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美乱妇无乱码| 纯流量卡能插随身wifi吗| 桃色一区二区三区在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 免费高清在线观看日韩| 免费无遮挡裸体视频| 国产精华一区二区三区| 亚洲 国产 在线| 国产区一区二久久| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲 欧美一区二区三区| av在线天堂中文字幕| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 制服诱惑二区| 91成人精品电影| 亚洲av电影不卡..在线观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 成人精品一区二区免费| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲欧美激情在线| 精品无人区乱码1区二区| 国产xxxxx性猛交| 久久影院123| 久久久久久久午夜电影| 日韩精品中文字幕看吧| 午夜精品在线福利| 久久人人精品亚洲av| 国产亚洲欧美精品永久| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 搡老熟女国产l中国老女人| 夜夜爽天天搞| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲欧美激情综合另类| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 国产精品免费一区二区三区在线| 国产成人精品久久二区二区免费| av视频在线观看入口| 亚洲电影在线观看av| 久久这里只有精品19| 在线观看一区二区三区| 精品久久久久久久久久免费视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产国语露脸激情在线看| 日本欧美视频一区| 制服人妻中文乱码| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 手机成人av网站| 青草久久国产| 日本五十路高清| 国产精品永久免费网站| 久久香蕉国产精品| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 午夜精品在线福利| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 成在线人永久免费视频| 精品不卡国产一区二区三区| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 久久青草综合色| 黄频高清免费视频| 999久久久精品免费观看国产| 女人精品久久久久毛片| 久久中文看片网| 久久精品国产综合久久久| av网站免费在线观看视频| 一区二区三区高清视频在线| 成人三级做爰电影| 十八禁网站免费在线| 中文字幕精品免费在线观看视频| 99riav亚洲国产免费| 国产精品影院久久| 国产人伦9x9x在线观看| 成在线人永久免费视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 久热这里只有精品99| 99国产精品99久久久久| 中亚洲国语对白在线视频| 自线自在国产av| 宅男免费午夜| netflix在线观看网站| 老鸭窝网址在线观看| 久久久久久人人人人人| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲中文av在线| 亚洲色图av天堂| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 男女午夜视频在线观看| 精品第一国产精品| 日本免费a在线| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 免费不卡黄色视频| 亚洲激情在线av| 久久精品国产综合久久久| www.www免费av| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产在线精品亚洲第一网站| 香蕉丝袜av| 中文亚洲av片在线观看爽| 免费在线观看亚洲国产| 宅男免费午夜| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 男人操女人黄网站| 一级a爱片免费观看的视频| 中文字幕久久专区| 免费人成视频x8x8入口观看| 嫩草影视91久久| 亚洲精品国产色婷婷电影| or卡值多少钱| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产单亲对白刺激| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲色图av天堂| 国产麻豆69| 国产精品久久久久久精品电影 | 亚洲自拍偷在线| 国产成人av激情在线播放| 国产亚洲精品久久久久5区| 激情视频va一区二区三区| 精品欧美一区二区三区在线| 国产精品九九99| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲免费av在线视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 91麻豆精品激情在线观看国产| 亚洲av成人一区二区三| 久久性视频一级片| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 精品高清国产在线一区| 午夜免费激情av| 久久久国产欧美日韩av| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 午夜精品国产一区二区电影| 多毛熟女@视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 色哟哟哟哟哟哟| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 妹子高潮喷水视频| 精品午夜福利视频在线观看一区| 女性生殖器流出的白浆| 久久香蕉精品热| 欧美成人免费av一区二区三区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 婷婷六月久久综合丁香| 精品久久久精品久久久| 69精品国产乱码久久久| 精品一品国产午夜福利视频| 国产亚洲精品av在线| 国产精华一区二区三区| av在线播放免费不卡| 精品高清国产在线一区| 国产精华一区二区三区| 久久狼人影院| 亚洲中文日韩欧美视频| 青草久久国产| 国产高清激情床上av| 一本综合久久免费| 久99久视频精品免费| 国产91精品成人一区二区三区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 欧美日韩精品网址|