馮巖巖, 楊 婷,3, 查文華, 楊成艷
(1.東華理工大學(xué) 核資源與環(huán)境國家重點實驗室,江西 南昌 330013;2.東華理工大學(xué) 土木與建筑工程學(xué)院,江西 南昌 330013;3.東華理工大學(xué) 江西省地質(zhì)環(huán)境與地下空間工程研究中心,江西 南昌 330013)
在“碳達(dá)峰、碳中和”的戰(zhàn)略目標(biāo)大背景下,核電作為一種清潔能源,在我國的能源體系中占有重要的地位和作用(荊春寧等,2022)。在積極發(fā)展和利用核電能源的同時,也將伴隨產(chǎn)生大量的核廢料(潘自強(qiáng)等,2013)。1985年中國核工業(yè)總公司提出了中國高放廢物深地質(zhì)處置發(fā)展計劃,將于2050年建成處置庫并投入使用。處置庫的選址以甘肅北山花崗巖和內(nèi)蒙古塔木素黏土巖為重點研究對象(劉帥等,2012;許文軍等,2019)。甘肅北山作為處置庫的預(yù)選場所,基巖以大面積的完整花崗巖為主(戴鵬飛等,2022),可以說是良好的天然處置場。此外,膨潤土因其極低的滲透性、良好的陽離子交換能力和吸附性以及優(yōu)越的自愈能力,成為高放廢物處置庫中緩沖/回填材料的首選材料。我國的膨潤土礦床資源儲備豐富,在已探明的膨潤土資源儲備中以鈣基膨潤土為主(吳雪蘭等,2022),鈉基膨潤土儲備相對較少。質(zhì)量較好的鈉基膨潤土開采費(fèi)用較高,而且鈉基膨潤土在較高鹽度地下水和較高溫度的影響下,百年至千年會發(fā)生鈣基化或伊利石化,因此,雖然很多學(xué)者認(rèn)為鈉基膨潤土比鈣基膨潤土更適用于高放廢物深地質(zhì)處置(Johnson et al.,1994;羅太安等,2022),但對于天然地質(zhì)圍巖良好的情況,也有考慮將鈣基膨潤土作為緩沖/回填材料的可能。因此,關(guān)于鈣基膨潤土的研究仍不容忽視。
在處置庫開挖的過程中,將不可避免地使圍巖產(chǎn)生裂隙,裂隙水在重力的作用下匯集到豎井/硐室,逐步向緩沖/回填膨潤土材料中入滲。處置庫運(yùn)行初期,膨潤土砌塊通常設(shè)計為非飽和狀態(tài),隨著地下水的不斷浸潤,膨潤土砌塊由不飽和狀態(tài)向飽和狀態(tài)發(fā)展。我國學(xué)者對高廟子(GMZ)膨潤土開展了深入探索,包括膨潤土水-熱-力耦合特性、鹽溶液作用下膨潤土性能、膨潤土在水的作用下力學(xué)性能等方面,其中膨潤土與水的相互作用中以膨潤土的膨脹特性研究為主(曹勝飛等, 2020; 陳永貴等, 2022; 葉為民等, 2013,2020; 張云龍等, 2019; 陳寶等, 2019; 郭永春等, 2016; 劉毅, 2016; 梁維云等, 2023)。前人主要對膨潤土吸水膨脹力及其微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究,而對水分在膨潤土中的運(yùn)移量和分布變化過程,以及膨潤土水化過程中各個階段的微觀結(jié)構(gòu)變化的研究則較少。但是膨脹力的變化主要是膨潤土與水相互作用時膨潤土中水分分布的改變引起的,開展水在壓實膨潤土中的運(yùn)移趨勢及分布規(guī)律方面的研究工作迫在眉睫。
為了研究水分在壓實膨潤土中的分布和運(yùn)移規(guī)律,筆者采用自主研發(fā)的徑向滲透試驗裝置,開展了鈣基膨潤土和鈉基膨潤土在不同初始干密度和飽和度下的水分運(yùn)移試驗,對比分析膨潤土類型、初始干密度和初始飽和度對水分運(yùn)移的影響,為處置庫中緩沖回填材料的穩(wěn)定性研究提供一定參考。
本試驗用土分別為內(nèi)蒙古高廟子的鈣基和鈉基膨潤土,委托中國礦業(yè)大學(xué)(徐州)現(xiàn)代分析與計算中心對其主要組成及含量進(jìn)行測試,利用X射線衍射方法測得膨潤土的主要礦物成分為蒙脫石,其中鈉基膨潤土的蒙脫石質(zhì)量分?jǐn)?shù)為67%,鈣基膨潤土的蒙脫石質(zhì)量分?jǐn)?shù)為89%。通過X射線熒光光譜儀測得兩種膨潤土的化學(xué)成分均以SiO2、Al2O3和CO2為主,其化學(xué)成分見表1。按照土工試驗方法標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 50123-2019)對膨潤土的基本物理性質(zhì)進(jìn)行了測量,實驗結(jié)果見表2。采用BT-9300LD激光粒度分析儀對兩種膨潤土粉末進(jìn)行粒徑分析,得到鈉基膨潤土的顆粒粒徑最大不超過115 μm,鈣基膨潤土的顆粒粒徑最大不超過92 μm,粒徑級配曲線如圖1所示。
圖1 高廟子膨潤土粒徑級配曲線
表1 高廟子膨潤土的化學(xué)成分
表2 高廟子膨潤土基本物理性質(zhì)
為了對比研究初始物理狀態(tài)對膨潤土水分運(yùn)移特性的影響,分別配制不同初始干密度和初始飽和度的鈣基和鈉基膨潤土。初始飽和度的選擇依據(jù)收縮試驗確定,對于初始飽和度分別為60%、75%、90%和100%的壓實膨潤土試樣,觀察試樣表面在自然條件下的裂紋發(fā)展情況。經(jīng)過28 d的試驗,初始飽和度為75%和90%的試樣表面更完整,裂紋發(fā)展不明顯,因此認(rèn)為自然條件下初始飽和度為75%~90%的試樣更易儲存。在水分運(yùn)移試驗中,選擇初始飽和度為75%和90%的試樣。水分運(yùn)移試驗方案見表3。
表3 水分運(yùn)移試樣參數(shù)表
本文采用自主設(shè)計的徑向滲透試驗裝置(圖2,專利ZL202121560942.7)測試不同初始干密度和飽和度的高廟子膨潤土試塊在水中浸潤不同天數(shù)后的水分分布。滲透裝置由不銹鋼頂?shù)装濉⒆灾仆杆陨巴?內(nèi)徑為64 mm)和螺桿等主要部件組成,不銹鋼頂?shù)装逑拗圃噳K發(fā)生軸向膨脹,而透水性砂筒不但可以抑制試塊發(fā)生徑向膨脹,而且可以實現(xiàn)水分環(huán)向地向試塊中滲透。
圖2 恒體積滲透試驗裝置
試樣制備時,依據(jù)目標(biāo)初始條件稱取相應(yīng)的膨潤土粉末,采用微機(jī)控制電液伺服萬能試驗機(jī)和特制模具將膨潤土粉末壓實成直徑64 mm,高40 mm的圓柱體試樣。壓實過程采用位移控制,以0.25 mm/min速率壓實,以保證試樣的均勻性。當(dāng)試驗機(jī)橫梁達(dá)到預(yù)定位置后保持橫梁位置不動,飽載靜置45 min,避免壓實試樣發(fā)生回彈。試樣壓制完成后,將壓實塊體置于提前浸潤排氣的透水性砂筒中,隨后將裝有試塊的砂筒固定在墊有橡膠墊的不銹鋼頂?shù)装逯g,將整套裝置放入裝有水的容器中。如果在試塊中使用濕度傳感器測量含水率則會阻礙水分的運(yùn)移路徑,影響試驗結(jié)果,因此本文采用切分試塊的方法測量含水率,試樣分得越小越能真實地反映水分的分布情況,但是考慮試驗的可操作性,也不宜切分得太小。因此, 達(dá)到目標(biāo)天數(shù)(1、2、4、8、16、32 d)后,將試塊推出砂筒,按照試樣外邊緣至中心的距離將試樣劃分成A、B、C、D、E五份塊層(圖3),每層厚度為6.4 mm,依照土工試驗方法標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 50123—2019)利用烘干法測量試樣徑向各塊層部分的含水率,繪制各個塊層的含水率隨時間的發(fā)展變化,即水分運(yùn)移時程曲線。
圖3 試樣切分示意圖
圖4為初始飽和度75%、初始干密度1.6 g/cm3的鈣基膨潤土與鈉基膨潤土水分運(yùn)移時程曲線對比圖。可以看出,兩種類型的膨潤土試塊各塊層水分運(yùn)移時程曲線形態(tài)相似。試樣里層(A、B、C層)時程曲線可分為兩個階段:第一階段為快速增長階段,在試驗進(jìn)行到8 d時,鈣基膨潤土含水率增長12%,鈉基膨潤土增長6%;第二階段為緩慢增長階段,并逐漸趨于穩(wěn)定。試樣外層(D、E層)可劃分為三個階段:第一階段為快速增長階段,試樣初期1~2 d,E層試樣含水率達(dá)到一個峰值,鈣基膨潤土增長量高達(dá)16%,鈉基膨潤土含水率增長13%;第二階段為短暫下降階段,在試驗第4 d,兩種膨潤土外層含水率均下降到一個谷值,從峰值到谷值的下降量相近,E層含水率下降均為4%;第三階段為緩慢增長階段,且各個塊層的增長速率一致。從試樣整體的含水率變化來看,初始條件相同時,鈣基膨潤土吸收的水分高于鈉基膨潤土。一方面與蒙脫石含量有關(guān),蒙脫石是膨潤土中主要的吸水性礦物,因為鈣基膨潤土中蒙脫石含量比鈉基膨潤土高,所以從外界吸收的水分更多,含水率更高;另一方面,鈉基膨潤土的表面電荷數(shù)和可交換性的鈉離子含量高,因此水化膨脹性更強(qiáng)(Gleason et al.,1997),膨潤土水化膨脹之后產(chǎn)生的膠體堵塞毛細(xì)孔,水分的運(yùn)移受到阻礙,水分運(yùn)移速率下降,含水率更低。
圖4 不同類型的膨潤土水分運(yùn)移時程曲線
圖5為初始干密度1.8 g/cm3、初始飽和度分別為75%和90%的鈉基膨潤土水分運(yùn)移時程曲線對比圖。從圖中看出,不同初始飽和度的試樣在試驗周期中的水分運(yùn)移趨勢基本一致,且在各個階段的兩種土樣對應(yīng)塊層的含水率差距維持在1%以內(nèi),但與預(yù)期不同的是,初始飽和度小的試樣中的含水率反而略高于初始飽和度高的試樣。在試驗初期,初始飽和度75%的膨潤土對應(yīng)的含水率為12%,初始飽和度90%的膨潤土對應(yīng)的含水率13.9%;試驗進(jìn)行1 d后,前者E層的含水率增長到24.2%,后者E層含水率為23.7%;試驗進(jìn)行2 d后,前者D層的含水率增長到21.7%,后者D層含水率為19.9%,試驗前兩天,初始飽和度75%的膨潤土E層和D層含水率陸續(xù)超過初始飽和度90%的膨潤土;當(dāng)試驗進(jìn)行了4 d后,初始飽和度75%的膨潤土各個塊層的含水率都要比初始飽和度90%的膨潤土高??梢姵跏硷柡投仍叫?水分在膨潤土試樣中的運(yùn)移速率更快。
圖5 不同初始飽和度的鈉基膨潤土水分運(yùn)移時程曲線
從圖4b和圖5a對比可以看出,初始干密度對時程曲線的形態(tài)有重要影響,在圖4b中,時程曲線呈現(xiàn)明顯的峰值和谷值,而初始干密度較高的試樣中,并沒有表現(xiàn)出明顯的峰值。由于試樣E層與水源最近,下面僅就E層在不同初始干密度的影響下的含水率變化進(jìn)行分析。
圖6是初始飽和度90%、初始干密度分別為1.4、1.6、1.8 g/cm3的鈉基膨潤土和初始飽和度90%、初始干密度分別為1.2、1.4、1.6 g/cm3的鈣基膨潤土試樣E層的水分運(yùn)移時程曲線。從圖6a中可以看出,隨著干密度的增加,時程曲線的峰/谷形態(tài)愈不明顯,說明初始干密度越高,試樣中的含水率越容易趨于穩(wěn)定。圖6b中可以看出,試樣含水率在試驗前8 d內(nèi)變化較大,在前2 d的變化最大,隨著初始干密度的增大,E層含水率從初始值到峰值的增長量不斷增加,初始干密度為1.2、1.4、1.6 g/cm3的鈣基膨潤土對應(yīng)的含水率增量分別為8%、10%、12%。
圖6 不同初始干密度的膨潤土E層水分運(yùn)移時程曲線
綜上所述,初始干密度對試樣水分的運(yùn)移起著重要作用影響水分運(yùn)移時程曲線形態(tài)的主要因素。在本文試驗研究范圍內(nèi),隨著初始干密度的增加,試樣E層從外界吸收的水分越多,向試樣中心運(yùn)移的水分越少,因此水分運(yùn)移時程曲線中的峰/谷現(xiàn)象越不明顯。
為了更好地解釋試樣中的水分運(yùn)移機(jī)理,從微觀角度觀察不同試驗時間下膨潤土的狀態(tài)。采用Sigma 300VP的掃描電子顯微鏡(德國蔡司公司)對樣品進(jìn)行噴金處理后鏡下觀察。
圖7為初始干密度1.4 g/cm3鈣基膨潤土在水中浸泡0 d、1 d、8 d、32 d后放大后的E層微觀結(jié)構(gòu)。未在水中浸泡過的膨潤土表現(xiàn)為片狀顆粒為主,紊流結(jié)構(gòu),黏土顆粒間緊密接觸,無明顯的大孔隙(圖7a)。浸泡1 d后的試樣外層可以看到膨潤土團(tuán)絮中極薄的花瓣狀薄片,薄片邊緣水化卷曲,可知層疊體內(nèi)部吸水,發(fā)生了層疊體的裂解(圖7b)。浸泡8 d的試樣中膨潤土表現(xiàn)為更小、更破碎、更均勻的薄片狀結(jié)構(gòu),是試樣進(jìn)一步水化的結(jié)果(圖7c)。試樣浸泡32 d后,膨潤土中分布較多極小孔隙,由于水分的浸潤,蒙脫石中的層疊體結(jié)構(gòu)坍塌,層間打開充盈著水分,試驗結(jié)束經(jīng)烘干后留下小孔隙,試樣E層基本濕化飽和,E層含水率不會發(fā)生較大浮動變化,但試樣還未均勻化(圖7d)。
圖7 鈣基膨潤土不同浸泡時間下E層微觀結(jié)構(gòu)
圖8為初始干密度1.4 g/cm3鈉基膨潤土在水中浸泡0 d、1 d、8 d、32 d后放大后的E層微觀結(jié)構(gòu)。未在水中浸泡過的鈉基膨潤土(圖8a)與鈣基膨潤土(圖7a)形貌差異較大,表現(xiàn)為薄層邊緣卷翹,相較于浸水后的薄層要厚一些。浸泡1 d后的鈉基膨潤土試樣(圖8b)不像鈣基土那樣層間分散,而是團(tuán)聚現(xiàn)象更明顯。浸泡8 d的試樣中膨潤土表現(xiàn)為一些較小的團(tuán)塊,團(tuán)塊的表面破碎,粒間連結(jié)較弱,同時存在一些較大孔隙(圖8c)。長期浸泡后的鈉基膨潤土中的薄片排列整齊,只可見零星極小孔隙(圖8d),相對于鈣基膨潤土來說,此階段的膨潤土內(nèi)部的均勻性更好。
圖8 鈉基膨潤土不同浸泡時間下E層微觀結(jié)構(gòu)
試樣最外層E層距離水源最近,所表現(xiàn)出的水分變化特征最明顯。從宏觀層面看,E層存儲的水分組成可以分為兩部分:一部分是在土體基質(zhì)吸力的作用下從環(huán)境中吸收的水分,表現(xiàn)為水分的增加,主要體現(xiàn)在時程曲線的峰值上;另一部分是在E層吸收水分后基質(zhì)吸力減小,與D層形成一定基質(zhì)勢梯度,引起E層中的毛細(xì)水向內(nèi)層運(yùn)移,表現(xiàn)為水分的減少,當(dāng)D、E兩層的基質(zhì)勢梯度差越小時,流失的水分越少、速度越慢,則流失的時長越長,時程曲線中的谷值現(xiàn)象越不明顯。
在本研究恒體積條件下,試樣尺寸為64 mm×40 mm(直徑×高度)的壓實膨潤土中,通過改變初始干密度、初始飽和度和膨潤土類型,可以發(fā)現(xiàn)水分運(yùn)移時程曲線的雙峰形態(tài)有所差異。水分運(yùn)移時程曲線的形態(tài)主要由兩個拐點(即含水率峰值和谷值)、含水率穩(wěn)定值以及三個特征值相對應(yīng)的時間點來控制。從圖5可以看出,初始飽和度對水分運(yùn)移時程曲線的形態(tài)影響較小,只影響時程曲線的峰值,初始飽和度的大小決定土體中基質(zhì)吸力的大小,從而引起吸收水分的差異,反映在時程曲線中就是峰值的高度。
而膨潤土類型和初始干密度對水分運(yùn)移時程曲線的形態(tài)有重要影響作用。從圖6b中可以看到初始干密度較低時,時程曲線雙峰形態(tài)明顯,干密度越低,則試樣中孔隙越多,相應(yīng)的宏觀孔隙中的毛細(xì)水含量越高,因此在基質(zhì)勢差的作用下水分流失的越多,在時程曲線中的雙峰形態(tài)越明顯;而隨著干密度的增大,試樣中宏觀孔隙含量減少,水分流失得越少,所以表現(xiàn)出來的谷值現(xiàn)象越不明顯。結(jié)合圖4和圖6中鈣基和鈉基兩種膨潤土的時程曲線對比中看出,鈉基膨潤土中的蒙脫石含量相對較少,因此形成的結(jié)合水含量少,導(dǎo)致儲水能力弱一點,流失的水分更快,所以峰值到谷值的時間更短;而在鈣基膨潤土中,蒙脫石含量更高,試樣吸收儲存水分的能力更強(qiáng),因此達(dá)到谷值的時間更長。
實際上,除了初始干密度、飽和度和膨潤土類型外,試樣的尺寸、溶液濃度和pH值、試驗限制條件等因素也會不同程度對時程曲線的形態(tài)產(chǎn)生影響。但是不同條件下的膨潤土與溶液相互作用,最終的影響都是改變了試樣的孔隙結(jié)構(gòu)和黏土礦物成分及含量。因此認(rèn)為,土體孔隙結(jié)構(gòu)、黏土礦物成分和含量是決定水分運(yùn)移時程曲線形態(tài)的關(guān)鍵內(nèi)在因素。
本文采用自主研發(fā)的徑向滲透試驗裝置,實現(xiàn)了恒體積下控制水分環(huán)向浸潤壓實膨潤土,得到了不同初始飽和度和干密度條件下鈣基膨潤土和鈉基膨潤土的水分運(yùn)移時程曲線,分析了水在壓實膨潤土中的運(yùn)移趨勢及影響因素,為開展高放廢物處置庫中緩沖回填材料的性能研究提供一定參考。
(1)在本文試驗條件下,膨潤土試樣各塊層的水分運(yùn)移時程曲線從試樣中心到外邊緣存在較大的差異,試樣外層呈典型的雙峰形態(tài),而試樣中心則沒有明顯的峰值。試驗結(jié)果表明,初期1~2 d水分的浸潤會引起試樣外層含水率迅速的增長,達(dá)到一定程度時(含水率增長13%~16%)出現(xiàn)拐點,含水率隨著浸潤時間的延長出現(xiàn)短暫下降后繼續(xù)緩慢增加。
(2)在相同的初始條件下,鈣基和鈉基膨潤土在水化過程中各個塊層的水分運(yùn)移時程曲線發(fā)展趨勢基本一致,但在各個發(fā)展階段水在鈣基膨潤土中均表現(xiàn)出更快的水分增長速度,在試樣內(nèi)層的水分運(yùn)移時程曲線中鈉基膨潤土要比鈣基膨潤土平緩,試樣外層水分運(yùn)移時程曲線的形態(tài)與試樣整體水分重分布有關(guān),同時膨潤土類型影響水分運(yùn)移時程曲線中達(dá)到谷值點的時間。
(3)初始干密度是影響壓實膨潤土水分運(yùn)移時程曲線形態(tài)的關(guān)鍵因素,主要控制時程曲線的峰值和谷值。初始干密度越小,試樣外層水分運(yùn)移時程曲線的雙峰形態(tài)越明顯,峰值與谷值之間的差值越大;初始干密度越大,水分運(yùn)移時程曲線的雙峰形態(tài)越不明顯,試樣外層含水率變化幅度越小。
(4)初始飽和度對水分運(yùn)移速率有重要作用,決定時程曲線達(dá)到峰值的時間。初始飽和度越小,水分在膨潤土試樣中的運(yùn)移速率更快,達(dá)到峰值所用的時間越短。