反應堆安全殼高精度氣溶膠自然沉積模型的開發(fā)及驗證

李濟深 張 斌 高鵬程 繆 凡 單建強

1（西安交通大學 核科學與技術學院 西安 710049）

2（西安交通大學 動力工程多相流國家重點實驗室 西安 710049）

核安全是核能發(fā)展和應用的生命線。在壓水堆嚴重事故過程中，反應堆包殼失效導致裂變產(chǎn)物釋放到壓力容器中，裂變產(chǎn)物中最重要的部分是以氣溶膠的形式遷移，可能通過主回路破口排放到安全殼。如果安全殼失效，裂變產(chǎn)物將被釋放到環(huán)境中，導致放射性污染。核電站采用安全殼噴淋系統(tǒng)（Containment Spray System，CSS）降低事故后氣相懸浮的放射性物質。然而，從福島核事故中得到的教訓是，能動設備對核電站嚴重事故緩解是不可靠的。一旦發(fā)生全場斷電事故（Station Blackout，SBO），作為有效去除放射性裂變產(chǎn)物的安全殼噴淋將會失效。因此，先進壓水堆采用了非能動安全殼熱量導出系統(tǒng)（Passive Containment Heat Removal System，PCS）對安全殼冷卻。安全殼氣相懸浮的氣溶膠會通過自然沉積機理沉降到壁面或地坑水，降低大氣放射性，這成為嚴重事故安全殼氣溶膠分析的重要現(xiàn)象。

鑒于對源項后果評估的重要性，許多研究機構對安全殼氣溶膠自然沉積行為進行了實驗研究，如DEMONA［1］、KAEVER［2］、THAI［3］。此外，目前國際上已經(jīng)開發(fā)了許多氣溶膠分析程序并做了大量的代碼 驗 證 工 作 。 Herranz 等［4］對 比 了 ASTEC［5］、MELCOR［6］、ECART［7］三 種 代 碼 模 擬 ABCOVE（Aerosol Behavior Code Validation and Evaluation）實驗。三種程序采用了相同的氣溶膠沉積模型，模擬結果與實驗值存在一定誤差。Passalacqua等［8］使用JERICHO和 AEROSOLS-B2模擬 LACE（Light Water Reactor Aerosoal Containment Experiments）實驗，模擬氣溶膠質量下降趨勢與實驗值差異較大。Kang等［9］基于ABCOVE實驗數(shù)據(jù)擬合的經(jīng)驗關系式改進COMPASS-FP模塊。近年來，國內學者對氣溶膠自然沉積現(xiàn)象和模型進行了一些研究工作。盧俊晶［10］研究了多組分吸濕性氣溶膠增長理論和氣溶膠重力沉降行為，并分析了壓水堆核電廠相對濕度、氣溶膠粒徑和非吸濕性組分質量對重力沉降去除系數(shù)的影響。孫雪霆［11］基于模擬AP系列非能動安全殼冷卻的氣溶膠遷移機理試驗平臺，研究水蒸氣凝結對氣溶膠擴散泳的影響。張?zhí)扃?2］研究氣溶膠粒徑、安全殼壁面溫度梯度對氣溶膠熱泳沉積效應的影響。

ISAA［13-14］代碼中實現(xiàn)的氣溶膠自然沉積模型與國際上已開發(fā)分析程序中實現(xiàn)的氣溶膠模型相似，原有模型在定性上能夠正確模擬氣溶膠沉積行為，但在定量上存在誤差。原有模型假設氣溶膠為球形顆粒，相比于非球形的真實情況，氣溶膠將獲得更大的沉降速率。計算安全殼復雜熱工水力的情況下，模型對壓力溫度的響應較差。一些與溫度和粒徑相關的變量，但在模型中取經(jīng)驗常數(shù)，導致克努森數(shù)和布朗擴散速率求解誤差。此外，原有熱泳沉積模型不適用于高電導率和高克努森數(shù)工況。由于這些原因，原有模型在安全殼早期氣溶膠注入安全殼過程中計算的自然沉積速率過大導致低估氣溶膠質量峰值，而在安全殼長期冷卻期大大高估了氣溶膠殘余質量。

為滿足先進壓水堆嚴重事故安全殼源項后果評估的需求，本文針對ISAA程序氣溶膠模型精度不足的問題，改進了安全殼氣溶膠自然沉積模型。在自然沉積模型中引入氣溶膠動態(tài)形狀因子，以修正非球形顆粒的自然沉積速率。修正滑移因子，引入動量、能量調節(jié)系數(shù)，采用包含壓力梯度、水蒸氣分壓、散射核的擴散泳模型，使自然沉積模型能夠準確響應壓力溫度變化帶來的影響。采用模型公式計算平均自由程和擴散邊界層厚度，使自然沉積模型能夠更加精確求解克努森數(shù)和布朗擴散速率。采用一個由蒙特卡洛型數(shù)值模型創(chuàng)建的新模型以擴展熱泳沉積模型在高電導率和高克努森數(shù)時的適用范圍。為驗證改進后的ISAA程序，選取了AHMED、ABCOVE和LACE實驗評估改進代碼。這項工作有助于了解安全殼熱工水力環(huán)境對氣溶膠自然沉積行為的影響，獲得模擬精度更高的代碼分析手段，發(fā)現(xiàn)現(xiàn)階段ISAA程序在氣溶膠行為模擬上的不足，并探索代碼未來的改進方向。

1 高精度氣溶膠模型開發(fā)

高精度氣溶膠模型在ISAA裂變產(chǎn)物行為模塊中實現(xiàn)。ISAA是一體化系統(tǒng)級計算機代碼，用于模擬核反應堆的嚴重事故過程。ISAA采用模塊化方法，使用多個不同的模塊來模擬嚴重事故期間的不同物理現(xiàn)象。主要模塊的調用關系和功能如圖1所示。ISAA的模塊可以分為三類：第一類與基本的物理現(xiàn)象有關，如流體動力學、熱構件之間的傳熱傳質、流體材料物性和氣體燃燒等；第二類與反應堆中包含的物理現(xiàn)象有關，如堆芯燃料及堆芯結構的熔化、堆芯熔融物遷移、下封頭失效、堆腔中熔融物與混凝土相互作用、衰變熱產(chǎn)生、放射性核素釋放以及遷移、安全殼噴淋和特殊安全設施等；第三類為前兩者提供輔助求解支持，如表格函數(shù)、材料屬性、數(shù)據(jù)采集與處理、方程求解器等。

圖1 ISAA主要模塊功能和關系示意圖Fig.1 Diagram of the relationships and functions of main modules in ISAA

1.1 ISAA原始氣溶膠模型

氣溶膠自然沉積模型用于預測輕水堆事故期間氣溶膠行為。裂變產(chǎn)物可以在輕水堆事故早期從燃料中釋放并隨后從反應堆冷卻劑系統(tǒng)中排出時形成氣溶膠。在事故后期發(fā)生的其他事件和過程中（例如MCCI、水池沸騰、安全殼直接加熱和爆燃）也可能產(chǎn)生氣溶膠。

氣溶膠行為分析中主要關注的氣溶膠參數(shù)是氣溶膠顆粒的質量和組成及其在整個反應堆冷卻劑系統(tǒng)和安全殼中的分布。氣溶膠凝聚和沉積過程的計算基于MAEROS代碼［15］。MAEROS的氣溶膠凝聚和沉積模型用于計算控制體中每個時步氣溶膠尺寸分布的變化。顆粒凝聚，沉積在熱結構表面上，以及氣溶膠源的影響都集成在MAEROS計算中。此外，水蒸氣向氣溶膠表面冷凝和氣溶膠吸濕生長現(xiàn)象可通過冷凝蒸發(fā)模型來模擬。

氣溶膠尺寸分布的建模由復雜的積分-微分方程控制，將MAEROS方程離散化為可以數(shù)值求解的形式。在MAEROS求解方法中，氣溶膠質量被分成m個區(qū)段，Q?，k(t)被定義為在時間t的區(qū)段?中每單位體積流體氣溶膠總質量。

式中：dQ?，k/dt為在時間t內區(qū)段?的氣溶膠質量時間變化率；k為氣溶膠組分；?為氣溶膠離散區(qū)段；?-1為冷凝；?+1為蒸發(fā)。

式（1）中的每項表示特定區(qū)段中組分k質量濃度變化的不同機理為凝聚系數(shù)，該系數(shù)結合了重力凝聚和擴散凝聚等不同物理過程下的影響為冷凝/蒸發(fā)系數(shù)，表示水和氣溶膠顆粒的冷凝或蒸發(fā)為氣溶膠源項為自然沉積去除。

自然沉積去除模型考慮了氣溶膠重力沉積、布朗擴散、熱泳和擴散泳4種機理沉積到結構表面。將這4種沉積效應考慮到MAEROS方程中。

重力沉積僅對方向朝上的表面有效，對于方向朝下的表面，該機理抵消其他沉積的過程。重力沉積速度由下式給出：

式中：νgrav為重力沉積向下終端速度；dp為顆粒直徑；ρp為顆粒密度；g為重力加速度；μ為動力黏度；Cn為坎寧安滑移校正因子，它減少斯托克斯阻力，以解決非連續(xù)性效應。

式中：Fslip為滑移因子，1.257；Kn為克努森數(shù)：

式中：λ為平均自由程。在模型中平均自由程取空氣在298 K時的值（約6.9×10-8m）。

布朗擴散沉積由氣溶膠從較高濃度區(qū)域擴散到較低濃度區(qū)域產(chǎn)生。擴散沉積速度由式（5）給出：

式中：νdiff為擴散沉積速度；κ為玻爾茲曼常數(shù)，1.38×10-23；Δ為擴散邊界層厚度，1×10-5m。

熱泳沉積由氣體中的溫度梯度施加在氣溶膠顆粒上的力產(chǎn)生。熱泳沉積速度νtherm由式（6）給出：

式中：kgap/kp為氣體導熱系數(shù)與氣溶膠顆粒導熱系數(shù)之比；?T為結構表面溫度梯度；ρgas為氣體密度；Tw為壁溫；Ct為熱調節(jié)系數(shù)，2.25。

擴散泳沉積由水冷凝或蒸發(fā)時，相鄰氣體中存在的組分梯度產(chǎn)生。兩個相關的機制將產(chǎn)生這些梯度。首先，存在一個朝向表面的氣體凈摩爾通量，并且該凈通量將傾向于隨著斯蒂芬流［16］移動氣溶膠顆粒。第二，分子影響轉移到顆粒相對側的動量差將傾向于使顆粒沿著濃度降低的方向移動。擴散泳動沉積速度νdiffusio由式（7）給出：

式中：Ms為水的分子量；MNC為不可冷凝氣體的分子量；Wcond為表面冷凝質量通量；ρb為氣體密度；ρs為水蒸氣飽和密度；Xs為氣體中水蒸氣的摩爾分數(shù)；XNC為大氣中不可冷凝氣體的摩爾分數(shù)。

自然沉積模型通過計算每個表面的重力、布朗擴散、熱泳和擴散泳沉積速率，以如下形式給出氣溶膠去除率項

式中：Nstr為用于控制體中氣溶膠沉積的結構表面總數(shù)；Q?，k為區(qū)段?組分k的密度；Kj，?為區(qū)段?的氣溶膠在熱結構表面j的沉積速率：

式中：Aj為熱結構面積；V為控制體中大氣體積。

1.2 高精度氣溶膠自然沉積模型

原有模型的氣溶膠物理方程是為完全致密的球形氣溶膠顆粒編寫的。當然，真正的氣溶膠顆粒從來都不是真正的球體。在干燥的環(huán)境中，隨著氣溶膠凝聚，球形氣溶膠顆粒會產(chǎn)生變形。在反應堆嚴重事故期間安全殼潮濕環(huán)境中，預計不會出現(xiàn)如此大的顆粒變形。通常，在潮濕環(huán)境中形成的氣溶膠凝聚體是多孔的并且接近球形。由于粒子不是完全致密的，因此需要引入氣溶膠動態(tài)形狀因子對氣溶膠方程進行一些修正。

Powers［17］認為，水在顆粒凝聚的凹孔中凝結產(chǎn)生的表面張力效應會導致顆粒收縮成多孔球形結構。這些形狀因子僅取決于氣溶膠材料的堆積密度：

式中：α是球體的有效密度除以構成氣溶膠的材料的密度。如Powers和 Burson［18］所論證，氣溶膠顆粒內的空隙將充滿水，那么：

式中：ε為填充分數(shù)；ρw為水的密度。

Powers和Burson［18］發(fā)現(xiàn)：

式中：dpr是構成凝聚的初級粒子的直徑。

考慮氣溶膠顆粒動態(tài)形狀因子的重力沉積速度由式（14）給出：

為了使重力沉積模型能夠準確響應溫度變化帶來的影響，引入動量、能量調節(jié)系數(shù)并對滑移因子進行修正。Phillips［19］對滑移因子問題的理論研究得出了不同的表達式和非幾何相關性：

式中：αt為能量調節(jié)系數(shù)，C1=(2-αm)/αm，C2=1/(2-αm)，αm為動量調節(jié)系數(shù)。

能量調節(jié)系數(shù)由以下表達式［20］計算：

式中：η是氣體和表面材料的分子量之比。

動量調節(jié)系數(shù)是從用于研究滑移修正因子的數(shù)據(jù)中得出的。Rader［21］認為動量調節(jié)系數(shù)只是氣體成分的函數(shù)，并給出表1中各種氣體的動量調節(jié)系數(shù)。

表1 不同氣體的動量調節(jié)系數(shù)Table 1 Accommodation coefficients of momentum of various gases

在克努森數(shù)的求解中需要計算氣體分子的平均自由程。原有模型中平均自由程取經(jīng)驗常數(shù)（約6.9×10-8m），但平均自由程通常與溫度有關。對于氣體混合物的平均自由程為：

式中：MW是氣體的平均分子量；R是氣體常數(shù)。

考慮氣溶膠顆粒動態(tài)形狀因子的擴散沉積速度由式（18）給出：

原有布朗擴散模型中認為擴散邊界層厚度是恒定的，與流動條件和氣溶膠粒徑無關，因此布朗擴散邊界層厚度取經(jīng)驗常數(shù)（1×10-5m），這使得布朗擴散速率被低估。事實上，擴散運動導致顆粒沉積之前，較大的顆粒將被輸送到更靠近表面的位置。因此，擴散邊界層厚度應該取決于粒徑。Vandevate［22］給出了布朗擴散邊界層厚度公式：

原有熱泳沉積模型在低電導率和低克努森數(shù)下計算熱泳沉積速率，無法在高電導率和高克努森數(shù)時應用。但是，有一個由蒙特卡羅型數(shù)值模型創(chuàng)建的新模型以擴展模型適用范圍［23］：

為了使擴散泳模型能夠準確響應壓力和溫度變化帶來的影響，采用了一個新的包含壓力梯度、水蒸氣分壓、散射核的計算公式。Williams和Schmitt［24］在理論研究擴散泳效應時定義了散射核，為了近似校正粒子的非球形性并將推導擴展到小粒子狀態(tài)：

式中：σ12為散射核；Pw為水蒸氣分壓；PT為總壓力；?w為水蒸氣在大氣中的擴散系數(shù)；?Pw為水蒸氣分壓梯度。

考慮動量和能量調節(jié)推導出散射核：

式中：Mg為氣體質量；Xg為氣體摩爾分數(shù)；與動量和能量調節(jié)相關的系數(shù)由式（23）求解：

2 氣溶膠自然沉積模型驗證

為了驗證改進氣溶膠自然沉積模型，選取了AHMED、ABCOVE和LACE實驗評估改進代碼。AHMED實驗是在封閉安全殼恒定熱工條件下研究氣溶膠重力沉降。實驗過程中控制安全殼內溫度壓力不變，壁面維持較小的溫度梯度且沒有大量蒸汽冷凝導致的質量通量，可以認為實驗過程中沒有熱泳和擴散泳效應。此外，該實驗顆粒直徑為2.4 μm，布朗擴散沉積貢獻微小。因此，該實驗可用于單一驗證重力沉積。ABCOVE實驗的AB5測試是在封閉安全殼瞬態(tài)熱工條件下研究氣溶膠重力沉降。實驗中沒有水蒸氣，因此該實驗過程中沒有熱泳和擴散泳效應。該實驗顆粒直徑為0.25 μm，布朗擴散沉積占有一定貢獻。因此，該實驗可用于驗證重力和布朗擴散沉積。LACE實驗的LA4測試是安全殼泄漏整體性實驗，實驗過程包含了大量蒸汽冷凝、安全殼壁面導熱、管道泄壓排氣等。因此整體性實驗涵蓋了4種沉積機理。

驗證主要目標是關注氣相氣溶膠質量隨時間的變化，以評估修改后的代碼對計算精度的提升。因為氣溶膠模型修改對熱工水力結果幾乎沒有影響，所以僅給出ISAA模擬的熱工水力結果并與實驗值比較，以說明本文在實驗的熱工水力條件下討論氣溶膠沉積結果。

2.1 AHMED實驗

氣溶膠和傳熱測量裝置（Aerosol and Heat Transfer Measurement Device，AHMED）由 VTT（Technical Research Centre of Finland）氣溶膠技術團隊于1991年建造［25］。通過將氣溶膠形式的NaOH注入大氣中，在AHMED設備進行了一系列氣溶膠實驗。這些實驗旨在研究受控溫度和濕度條件下的吸濕和非吸濕氣溶膠行為。由于設施的簡單性和相對較低的氣溶膠濃度，AHMED提供了豐富的吸濕氣溶膠數(shù)據(jù)，且不受大型整體性實驗相關的熱工水力耦合現(xiàn)象的影響。

AHMED設備由一個1.81 m3的圓柱形容器組成，半徑為0.635 m，沉降面積為1.27 m2。該實驗使用Pt100型溫度傳感器在13個位置測量壁溫，并在14個位置測量內部和外部環(huán)境溫度。該實驗使用加熱電纜控制容器壁的溫度。所有容器內表面和氣體溫度大致相等。在整個實驗過程中監(jiān)測容器和輸入管線壓力以及蒸汽和空氣流速。容器內的壓力保持在與環(huán)境相同的壓力（0.1 MPa）。使用濕度探測器在三個位置測量相對濕度。AHMED設備參數(shù)在表2中提供。

表2 AHMED設備和實驗條件[25-26]Table 2 Facility and experimental conditions of AHMED[25-26]

將NaOH氣溶膠注入到相對濕度恒定的容器中。由于良好的導熱和相對穩(wěn)定的熱工條件，大部分氣溶膠主要以重力向壁面沉積。氣溶膠低濃度使凝聚過程緩慢，因此，主要現(xiàn)象是氣溶膠顆粒由于開爾文效應和溶解度等吸濕效應從大氣中吸收水分，從而吸濕生長。吸濕性增長一直持續(xù)到顆粒尺寸大到足以使重力沉積效應變得顯著為止。在本文中，ISAA用于模擬相對濕度（Relative Humidity，RH）為22%、82%和96%的NaOH實驗。AHMED實驗的詳細條件在表2中提供。

圖2分別顯示了用ISAA和改進ISAA計算AHMED實驗在RH為22%、82%和96%時安全殼大氣中的歸一化氣溶膠質量。具有水溶性的NaOH在具有濕度的安全殼環(huán)境下表現(xiàn)出吸濕增長現(xiàn)象。NaOH氣溶膠不斷吸水生長，使得顆粒尺寸變大，加速了實驗過程早期的重力沉降。對比三種濕度可以看出，RH為96%的工況氣溶膠沉降速度明顯加快。ISAA和改進ISAA計算不同濕度條件下NaOH氣溶膠沉降曲線與測試數(shù)據(jù)趨勢一致。

圖2 不同熱工水力條件下NaOH氣溶膠歸一化質量(a) RH=22%, 323.15 K, 0.1 MPa，(b) RH=82%, 300.15 K, 0.1 MPa，(c) RH=96%, 296.15 K, 0.1 MPa Fig.2 Normalized mass of NaOH aerosol at various thermal hydraulic condidions(a) RH=22%, 323.15 K, 0.1 MPa, (b) RH=82%, 300.15 K, 0.1 MPa, (c) RH=96%, 296.15 K, 0.1 MPa

為了量化改進模型的精度提升，表3給出三種工況最大誤差點進行比較。對比結果可以看出，改進ISAA的計算誤差更小。改進ISAA氣溶膠模型在高濕度條件下與實驗值擬合更好，而這種條件更加符合真實事故下安全殼環(huán)境。

表3 AHMED計算值與測量點比較Table 3 Comparing calculated and measured points of AHMED

2.2 ABCOVE實驗

氣溶膠行為代碼驗證和評估（Aerosol Behavior Code Validation and Evaluation，ABCOVE）計劃［27］研究了LMFBR中的核氣溶膠行為，在位于漢德福工程開發(fā)實驗室的安全殼系統(tǒng)測試裝置（Containment Systems Test Facility，CSTF）中進行了一系列實驗。這些實驗為評估氣溶膠代碼在模擬假設事故期間安全殼建筑物中氣溶膠沉積方面提供了依據(jù)。本文使用AB5測試結果評估改進模型。在AB5測試中，通過將鈉以高速噴射到空氣中，產(chǎn)生了單一組分的氣溶膠。AB5測試的主要目的是提供關于氣溶膠行為的實驗數(shù)據(jù)。

如圖3所示，CSTF安全殼是一個852 m3的碳鋼容器，安裝在混凝土坑中。所有內表面都涂有改性酚醛涂料，外表面覆蓋有25.4 mm厚的玻璃纖維絕緣層。安全殼的其他參數(shù)在表4中提供。

圖3 用于AB5測試的CSTF安全殼容器布置[27]Fig.3 Arrangement of CSTF containment vessels for AB5 test[27]

測試氣溶膠由鈉霧火產(chǎn)生，通過位于5.15 m高程的兩個噴嘴將鈉從外部供應罐注入CSTF容器。實驗過程在872 s內噴灑223 kg鈉，所有鈉經(jīng)過氧化轉化為氣溶膠。在測試中多次注入壓縮空氣（23.3% O）以補充采樣損失并防止安全殼壓力變?yōu)樨撝?。在檢修門打開前，安全殼容器保持密封5.136×105s（5.94 d）。AB5測試的詳細條件在表5中提供。

表5 AB5測試實驗條件[27]Table 5 Experimental conditions of AB5 test[27]

圖4顯示了ISAA計算得出的AB5測試溫度和壓力變化。圖5顯示了用ISAA和改進ISAA計算得出的AB5測試安全殼大氣中的氣溶膠懸浮質量。由于在安全殼環(huán)境中沒有蒸汽，壁溫溫度梯度很小，該實驗過程幾乎沒有擴散泳和熱泳，因此AB5測試中干氣溶膠沉積機理主要為重力沉積。

圖4 AB5測試中溫度和壓力Fig.4 Temperature and pressure in the AB5 test

圖5 AB5測試中Na氣溶膠氣相質量Fig.5 Airborne mass of Na aerosol in the AB5 test

測得的空氣質量在鈉霧火期間不斷增加，在383 s達到最大值145 kg。ISAA模擬質量增加在303 s達到峰值為118.73 kg，相對誤差18.1%，改進后ISAA模擬質量增加在353 s達到峰值為130.13 kg，相對誤差10.3%。在鈉霧火后約2 h，空氣中的質量降低至最大質量的1%，該過程中氣溶膠質量的下降趨勢與實驗數(shù)據(jù)一致。對比計算結果可以看出，改進ISAA能夠更加準確模擬鈉氣溶膠質量峰值和平臺期。在鈉霧火結束后，ISAA和改進ISAA模擬質量下降階段的趨勢有細微差異。

2.3 LACE實驗

輕水堆氣溶膠安全殼實驗（Light Water Reactor Aerosoal Containment Experiments，LACE）［28］是一項合作計劃，旨在調查假定高源項后果事故情況的氣溶膠行為?？紤]的事故情況包括安全殼隔離失效，安全殼在事故早期破損，安全殼失效與大量裂變產(chǎn)物泄漏同時發(fā)生等。在漢福德工程開發(fā)實驗室的CSTF進行了6項大規(guī)模實驗。本文選取了LA4測試結果評估改進模型。

LA4［29］測試用于模擬LWR嚴重事故中后期安全殼失效的安全殼條件。LA4測試的目的是確定氣溶膠在高蒸汽濃度條件下，氣溶膠在安全殼建筑中的行為。圖6顯示了實驗裝置中靠近容器上部的排氣口和各種注入管線的位置，以及測量傳熱和傳質速率裝置的位置。在加熱階段通過靠近容器底部的蒸汽管線注入蒸汽，并在實驗階段以低速率保持穩(wěn)態(tài)條件。氣溶膠注入管線位于容器的中平面附近。氮氣和蒸汽用于氣溶膠載體介質。大氣氣溶膠濃度是通過在測試期間過濾器采集的樣品來確定的，隨后對這些樣品進行化學分析以確定質量和組成。LA4容器的詳細信息見表6。

表6 LA4測試安全殼容器參數(shù)[29]Table 6 Containment vessel properties of LA4 test[29]

圖6 用于測試LA4的CSTF容器布置[29]Fig.6 Arrangement of CSTF containment vessels for LA4 test[29]

LA4測試過程包含7個連續(xù)的熱工水力階段，如下所示：

第1階段（-3 000～0 s）是快速升溫階段，將蒸汽注入到容器中以將容器的大氣溫度提高約70 K并建立所需的蒸汽濃度。

第2階段（0～1 830 s）是CsOH單一注入階段，CsOH氣溶膠與蒸汽混合注入安全殼大氣。

第3階段（1 830～3 030 s）是混合注入階段，CsOH和MnO氣溶膠與蒸汽混合注入安全殼大氣。

第4階段（3 030～4 812 s）是MnO單一注入階段，MnO氣溶膠與蒸汽混合注入安全殼大氣。

第5階段（4 812～16 800 s）是長穩(wěn)態(tài)期，通過容器底部的蒸汽管線以低速率注入蒸汽保持穩(wěn)態(tài)條件。

第6階段（16 800～36 000 s）是排氣階段，打開靠近容器上部的排氣口，此時安全殼內混合氣體從排氣口排出。當閥門排氣停止時，關閉排氣口。

第7階段（36 000～342 000 s）是冷卻階段，停止所有氣體注入。當安全殼內部壓力低于外部環(huán)境壓力時，再次打開排氣口防止安全殼壓力變?yōu)樨搲骸?/p>

表7給出了LA4實驗初始條件，表8為各階段氣體的注入速率和溫度，表9給出了兩種氣溶膠的注入速率和尺寸分布參數(shù)。

表7 LA4測試實驗初始條件[29]Table 7 Experimental initial conditions of LA4 test[29]

表8 LA4測試實驗條件[29-30]Table 8 Experimental conditions of LA4 test[29-30]

表9 LA4測試氣溶膠源條件[31]Table 9 Aerosol source conditions of LA4 test[31]

圖7顯示了用ISAA計算得出的LA4測試溫度和壓力變化。圖8和圖9分別顯示了用ISAA和改進ISAA計算得出的LA4測試安全殼大氣中CsOH和MnO氣溶膠懸浮質量。在實驗初期，安全殼建立了穩(wěn)定的蒸汽環(huán)境。在氣溶膠注入期，濕氣溶膠吸水生長，大顆粒發(fā)生顯著的重力沉降。在冷卻期，大量蒸汽向安全殼壁面冷凝，顆粒熱泳和擴散泳沉積也起到了重要作用。在實驗末期，殘余的微小顆粒通過布朗擴散效應向安全殼壁面沉積。

圖7 LA4測試中溫度和壓力Fig.7 Temperature and pressure in the LA4 test

圖8 LA4測試CsOH氣溶膠氣相質量(a) 早期，(b) 整體過程Fig.8 Airborne mass of CsOH aerosol in the LA4 test(a) Early period, (b) Entire period

圖9 LA4測試MnO氣溶膠氣相質量 (a) 早期，(b) 整體過程Fig.9 Airborne mass of MnO aerosol in LA4 test (a) Early period, (b) Entire period

表10分別給出LA4測試峰值和殘余質量的相對誤差。對比結果可以看出，改進ISAA在整體性實驗中模擬氣溶膠峰值的計算誤差更小，并且對實驗末期氣溶膠殘余質量的計算精度有著顯著提升。例如LA4測試中，實驗測量MnO的殘余質量為3.55×10-6kg，ISAA模擬殘余質量為7.44×10-5kg，誤差超過20倍，大大高估了冷卻期氣溶膠殘留質量，而改進ISAA模擬殘余質量為6.04×10-6kg，誤差為1.7倍。

表10 LA4測試計算值與測量點比較Table 10 Comparing calculated and measured points of test LA4

然而從整體性實驗計算結果對比中也發(fā)現(xiàn)了現(xiàn)階段ISAA在氣溶膠模擬方面的缺陷。在LACE實驗中氣溶膠在安全殼卸壓和泄漏過程中會通過管道遷移至環(huán)境。ISAA模擬氣溶膠遷移考慮控制體濃度和管道流速，一旦控制體濃度和管道流速變得微小，氣溶膠遷移速率幾乎為0。但真實情況下只要安全殼和外界管道保持連接，氣溶膠可通過擴散機理向環(huán)境遷移。因此ISAA低估了LA4氣溶膠在低濃度和低流速熱工水力條件下的泄漏質量，導致氣溶膠在排氣期的質量變化趨勢與實驗值不一致。

3 結語

本文針對ISAA程序氣溶膠模型精度不足的問題，改進安全殼氣溶膠自然沉積模型。為了驗證改進氣溶膠自然沉積模型，選取了AHMED、ABCOVE和LACE實驗評估改進代碼。

1）改進模型考慮了氣溶膠形狀因子，并將其引入到自然沉積模型中。相比于球形顆粒，不規(guī)則非球形顆粒會獲得較低的自然沉積速率；

2）在重力、熱泳和擴散泳沉積模型中修正滑移因子，引入了動量調節(jié)系數(shù)、能量調節(jié)系數(shù)，改進擴散泳沉積模型中考慮了壓力梯度、水蒸氣分壓和散射核碰撞等因素，這些修正使得改進模型能夠更加精確模擬氣溶膠質量峰值，響應安全殼壓力溫度對氣溶膠自然沉積速率的影響；

3）改進模型精確求解了影響布朗擴散沉積速率的擴散邊界層厚度，改進重力、布朗擴散和擴散泳沉積模型能夠顯著提高安全殼氣溶膠殘留質量的計算精度。

總體來看，改進ISAA性能能夠滿足分析先進壓水堆嚴重事故安全殼內氣溶膠自然沉積行為的需要。未來將針對當前氣溶膠模型中發(fā)現(xiàn)的問題做進一步優(yōu)化，開發(fā)和改進氣溶膠模型使代碼能夠具備精確分析一回路管道氣溶膠遷移的能力。

作者貢獻聲明李濟深負責軟件開發(fā)、初稿準備；張斌負責調研、方法論；高鵬程負責修改文章，數(shù)據(jù)整理；繆凡負責實驗調研；單建強負責審核修改文章。