鹽度和水流擾動對河口水體污染物在上覆水-沉積物垂向運移的影響

唐詩月 唐敏炯 張昀哲

摘要：

為保障長江河口地區(qū)用水安全以及精準預測水源地水質(zhì)變化，利用環(huán)形水槽裝置，開展了鹽度和水流擾動對污染物在上覆水-沉積物垂向運移的影響研究。結(jié)果表明：水流擾動強度對氨氮因子的垂向運移總體起到促進作用，鹽度對氨氮因子垂向運移呈波動抑制作用，其中，水流擾動在鹽度對上覆水氨氮濃度的影響機制中起到重要作用；水流擾動對上覆水總磷運移起到促進作用，鹽度對總磷運移所起作用呈分段波動關系；水流擾動的增強對沉積底泥吸附總磷起到線性促進作用，但影響較小，鹽度對沉積底泥吸附總磷起到先促進后抑制的作用。

關鍵詞：

鹽度； 水流擾動； 氨氮； 總磷； 上覆水-沉積物； 垂向運移； 長江口

中圖法分類號：X52

文獻標志碼：A

DOI：10.15974/j.cnki.slsdkb.2023.05.013

文章編號：1006-0081（2023）05-0079-08

0 引 言

保障飲用水安全是維持國家經(jīng)濟高速發(fā)展、社會穩(wěn)定和生態(tài)安全的重要根基［1］，但是由于鹽水入侵及海洋污染等問題，入?？诘牡Y源難以利用［2-3］。在徑流和潮流的雙重作用下，河口地區(qū)常存在鹽度梯度不同的分布特征，而枯季入海徑流較小時常常發(fā)生咸潮上溯現(xiàn)象［4-5］，直接影響臨海城市飲用水補給［6］。水體中泥沙有兩種狀態(tài)：懸浮物和沉積物，有機質(zhì)覆蓋在細小的黏土和氧化物等顆粒上，形成懸浮-膠體（Fe（OH） 3、Al（OH） 3等）體系［7］。而污染物通常有溶解態(tài)、吸附態(tài)兩個附存狀態(tài)［8］，鹽度的增加不同程度地破壞了膠體體系的存在狀態(tài)，使之產(chǎn)生絮凝現(xiàn)象，進而影響水中污染物在吸附態(tài)和溶解態(tài)間的轉(zhuǎn)化［9-10］。簡而言之，河口地區(qū)由于潮徑作用而存在周期性的鹽水、淡水交匯作用，導致物理（水動力）、化學（氯離子）兩方面的波動，從而引起污染物在兩相中的遷移轉(zhuǎn)化［11-12］，因此鹽水入侵成為河口水源地供水安全的制約因素［13］。上海市瀕江臨海，一直以黃浦江為主要供水來源。隨著城市供水需求增加，從長江口取水成為解決上海市水源緊缺的關鍵［14］。長江河口由于“三級分叉，四口入?！钡奶攸c，河口鹽度分布非常復雜［15-16］，故為保障用水安全以及精準預測水源地水質(zhì)變化，開展鹽度波動對污染物在水沙界面運移影響的研究非常必要。

目前，針對鹽度波動對長江口污染物遷移問題，已有諸多學者開展了部分研究，范新峰等［17］構(gòu)建了長江口及近岸海域的水動力耦合鹽度數(shù)值模型，并利用該模型模擬了長江口咸潮入侵的三維特征，表層鹽度較低而底層鹽度較高。劉啟貞［18］探究了長江口泥沙顆粒粒徑、受力、絮凝原理及其受鹽度的影響，并對各種金屬陽離子以及有機質(zhì)等絮凝影響因子作了詳細的室內(nèi)絮凝實驗分析。徐亞宏等［19］通過測定有色溶解有機物（CDOM）的吸收光譜和熒光光譜，探究了鹽度梯度變化對有機物分布變化的影響。結(jié)果表明：有機污染物從西向東至口外，呈先增后減規(guī)律，且4種組分都在河口出現(xiàn)不保守混合，在最大渾濁帶處存在添加過程，并達到峰值，在口外有去除過程。

上述研究多集中于鹽度因子和鹽度波動對金屬陽離子及有機物等污染物的影響，對揭示鹽水入侵影響污染物在水沙界面的運移具有重要意義。但迄今為止，鮮有針對由鹽水入侵引起的鹽度因子變化對水質(zhì)常規(guī)因素潛在影響的研究。鑒于野外實驗影響因素眾多，本文利用環(huán)形水槽裝置開展鹽度波動對污染物在上覆水-沉積物垂向運移影響的模擬實驗，分析污染物氨氮及總磷在水沙界面運移的特征。

1 實驗方案

為定量研究鹽度和水流擾動強度對上覆水解吸污染因子的影響，采集青草沙水源地沉積底泥開展室內(nèi)垂向運移實驗。較小的泥沙受鹽水環(huán)境的影響，極易由于陰陽離子聚合發(fā)生絮凝作用，形成絮凝體沉降，增加上覆水污染因子匯入沉積底泥通量。而在底部沉積底泥中，孔隙水鹽度波動會造成沉積顆粒間電化學排斥力變化，影響沉積底泥的含水率與密實度，進一步對污染因子由沉積底泥至上覆水的解吸過程造成間接影響。青草沙水庫沉積物中污染物濃度數(shù)據(jù)與粒徑分布見圖1和表1。沉積物中氨氮、總磷及有效磷測定方法分別是氯化鉀溶液提?。止夤舛确ǎ?0］、過硫酸鉀氧化法［21］及碳酸氫鈉提取-鉬銻抗比色法［22］。

1.1 實驗裝置

實驗裝置選用河海大學港口航道工程與海岸海洋科學實驗中心環(huán)境泥沙實驗室環(huán)形水槽，開展鹽度波動對上覆水與沉積物垂直運移影響機制的研究。

環(huán)形水槽裝置見圖2，該水槽由PVC板制成，寬0.30 m，高0.43 m。水槽由2條直道和2條半圓形彎道段組成，直道長2.5 m，半圓形彎道內(nèi)圓半徑為0.65 m、外圓半徑為0.95 m。有一半徑為0.1 m的圓形轉(zhuǎn)輪，將其放置在距離內(nèi)側(cè)彎道與直道交匯處0.30 m的位置，轉(zhuǎn)輪在電機驅(qū)動裝置下開始轉(zhuǎn)動，撥動上層水體，進一步帶動整個水槽內(nèi)的水流擾動。實驗前，使水槽內(nèi)水深 H 恒定為35 cm，在沿水槽中心線方位設置10個測量斷面（1～10號），利用聲學多普勒流速儀（Acoustic Doppler Velocimeter，ADV）測量各斷面的流速分布，并對水槽內(nèi)流場的分布情況進行分析。由分析結(jié)果可得，8號斷面處流速沿水深變化規(guī)律滿足對數(shù)分布，故可通過測量8號斷面處水體中的氨氮及總磷濃度變化，研究水槽中污染因子在沉積物-上覆水界面的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。

1.2 實驗步驟

1.2.1 實驗沉積物取樣制備

在長江口青草沙水庫水源地設置沉積物采樣點位，利用自制原位沉積物采樣器（授權(quán)專利號為“ZL201310184563.6”，圖3）采集表層沉積物，剔除礫石和較大雜質(zhì)后，勻化裝入清潔的塑膠方盤，用聚乙烯保鮮膜在盤底鋪墊，盤口覆蓋帶回實驗室。另外，適量預留沉積物樣品，放在瓷盤內(nèi)，置于陰涼通風處慢慢風干，去掉大部分水分。至半干時壓碎大塊，除去動植物殘體、雜石等。自然風干后，80 ℃恒溫干燥12 h，用有機玻璃研磨，過100目尼龍篩。

1.2.2 解吸實驗

采集青草沙水庫沉積底泥樣品開展解吸實驗。上覆水為超純水，用VE-100LH-A實驗室超純水機制備（水中總磷及氨氮值低于檢出限）；實驗沉積底泥厚度約6 cm，實驗前先將沉積底泥原位樣均勻鋪在水槽底部，并將床面抹平，待其自然沉降密實后，緩慢注入超純水至實驗水深（約20 cm）。考慮到靜態(tài)濃度梯度也會引起沉積底泥解吸，實驗擾動等級同樣由靜置逐步提高。初步設置6個水流擾動強度：靜置（0）、微擾動（25 r/min）、低擾動（50 r/min）、中擾動（100 r/min）、較強擾動（300 r/min）、強擾動（500 r/min），不同擾動強度與水流流速的對應關系見表2（由ADV實時監(jiān)測所得）。根據(jù)實測鹽度數(shù)據(jù)，每組實驗同樣設置4個鹽度水平。根據(jù)長江口水域?qū)崪y鹽度數(shù)據(jù)，將鹽度梯度設置為0，1‰，5‰，15‰。實驗從鹽度為0開始，各組擾動強度下，每隔10 min在泥區(qū)和水區(qū)各取少量水樣測量濁度，待濁度穩(wěn)定后，在8號斷面處取水樣測定上覆水中污染物濃度。取出最后一組水樣之后關閉擾動裝置，利用人工海水晶將水槽內(nèi)鹽度調(diào)節(jié)至1‰，重新從靜置開始，逐步提高水流擾動強度，重復鹽度為0時的實驗步驟。按照此實驗方法依次完成鹽度為5‰，15‰的實驗。氨氮測定方法為納氏試劑分光光度法（HJ535-2009），總磷測定方法為鉬酸銨分光光度法（GB/T 11893-1989）。

1.3 數(shù)據(jù)分析

為定量化、統(tǒng)一化描述鹽度波動對污染物在上覆水-沉積物間分配的影響，定義垂向運移系數(shù) β ij ：

β ij=S iS j－1i=1，2，3，4；j=2，3，4，5，6（1）

式中： i 為鹽度梯度下標，表示0，1‰，5‰，15‰四種鹽度條件； j 為第2～6檔擾動條件下標（換算對應流速分別為0.01，0.15，0.2，0.5 m/s和0.7 m/s）； S i 為不同鹽度條件下上覆水中污染物濃度， S j 為不同水流擾動條件下上覆水中污染物濃度，mg/L。由式（1）可得：當 β ij>0 時，該特定水鹽條件對污染物分配在水相起促進作用；反之，當 β ij<0 時，該特定水鹽條件對污染物分配在水相起抑制作用。運用 IBM SPSS Statistics 26對不同鹽度條件下（0，1‰，5‰，15‰）各污染物響應水體擾動強度的關系進行曲線擬合。采用對數(shù)模型、指數(shù)模型、二次模型、三次模型4種預設模型進行擬合，選擇確定系數(shù) R 2值最大的一種模型的擬合公式作為該組擬合關系。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同水鹽條件的影響

2.1.1 水鹽條件對氨氮運移的影響

（1） 水流擾動強度對氨氮在上覆水與沉積物間的垂直運移影響。當鹽度一定時，水流擾動強度的增加使氨氮從沉積物大量轉(zhuǎn)移至上覆水，見圖4。靜置條件下，沉積物運移到上覆水的氨氮分別為0.033，0.059，0.040 mg/L和0.033 mg/L，此時主要是間隙水在向上覆水中運輸氨氮；在輕微的水流擾動強度下（流速為0.01～0.20 m/s），隨著水流擾動強度的增加，水槽中的沉積底泥在水流的動力作用下產(chǎn)生少量的懸浮，沉積底泥中的氨氮逐漸釋放出來，沉積底泥吸附氨氮的表面積也隨之減少，上覆水中氨氮濃度增加，沉積底泥的氨氮吸附量減少。當水流流速達到0.50 m/s時，沉積底泥在水動力作用下產(chǎn)生大量的懸浮，沉積底泥吸附氨氮的表面積大幅減小，上覆水中氨氮濃度大幅增加，沉積底泥的氨氮吸附量進一步減少。此時，上覆水中氨氮濃度分別為0.41，0.28，0.08 mg/L和0.28 mg/L。繼續(xù)加強水流擾動強度，上覆水中氨氮濃度開始減小，沉積底泥的氨氮吸附量逐漸增大。這可能是因為沉積底泥中的氨氮向上覆水釋放與上覆水中的氨氮向沉積底泥沉積這種垂向運移過程達到了一種動態(tài)平衡，此后，水流擾動強度對上覆水與沉積物垂直運移過程的影響基本可以忽略［23-24］，證明了水體擾動本身帶來的流動稀釋作用已經(jīng)大于切應力帶來的污染物解吸導致的局部濃度升高作用。

（2） 鹽度對氨氮在上覆水與沉積物間的垂直運移影響。鹽度變化與上覆水中氨氮濃度的變化呈現(xiàn)正相關關系，與沉積底泥的氨氮吸附量表現(xiàn)負相關關系，見圖5。在微擾動（50 r/min）及以下的水動力條件下，隨著鹽度的增長，氨氮含量呈現(xiàn)出先增后減再增的波形。處于中擾動（100 r/min）及以上的水動力條件時，氨氮含量線呈“V”形，即隨著鹽度增加，氨氮含量逐漸降低，在鹽度為5‰時達到谷值，之后隨鹽度增加，上覆水中氨氮含量逐漸上升。鹽度對氨氮在上覆水與沉積物間的垂直運移的影響機制可以具體分為兩個部分：① 鹽度為0‰時且擾動較小（0～50 r/min）時，沉積底泥釋放到上覆水的氨氮分別為0.033，0.039 mg/L和0.021 mg/L，此時NH 4+多以吸附態(tài)的形式存在，氨氮從沉積底泥解吸至上覆水的速率最小。鹽度逐漸增加至1‰時，沉積底泥的氨氮濃度逐漸減少，上覆水中氨氮濃度隨之增加，可能是因為當鹽度增加時，陽離子總數(shù)（多數(shù)為Na+，Mg2+，Ca2+）也隨之增加，與NH 4+競爭負電荷吸附電位，大量的NH 4+與陽離子交換從沉積底泥中解吸進入上覆水，上覆水中氨氮濃度達到第一個峰值，分別為0.069，0.057 mg/L和0.040 mg/L。鹽度繼續(xù)增加到5‰，上覆水中氨氮濃度反而逐漸下降，沉積底泥的氨氮吸附量則逐漸增加，這是因為當前的鹽度條件提高了沉積底泥中硝化細菌和亞硝化細菌活性［25］，使硝化速率和亞硝化速率增大，沉積底泥吸附氨氮的效率提高，上覆水中氨氮濃度逐漸減小。最后鹽度增大至15‰時，大量的氨氮通過上覆水與沉積底泥垂向運移過程進入上覆水，上覆水中氨氮濃度達到最大值，分別為0.033，0.123 mg/L和0.063 mg/L，這一方面是因為高鹽度環(huán)境抑制了硝化細菌和亞硝化細菌的活性，另一方面是鹽度增加時，水中的陰離子與NH 4+形成離子對，抑制了沉積底泥對NH 4+的吸附作用，促使更多的NH 4+從沉積底泥中釋放出來。② 在水流擾動強度較高的環(huán)境下（100～500 r/min），鹽度的變化在上覆水與沉積底泥氨氮垂向運移過程中呈現(xiàn)了另一種規(guī)律，鹽度從0上升至5‰過程中，沉積底泥的氨氮吸附量逐漸增加，上覆水中的氨氮濃度則隨之下降，并在5‰處達到谷值，分別為0.016 mg/L，0.082 mg/L，0.039 mg/L，這是由于在鹽度作用下，沉積底泥中的顆粒物產(chǎn)生絮凝，形成懸浮絮凝體，對上覆水中的氨氮產(chǎn)生吸附作用，使大量氨氮通過上覆水與沉積底泥垂向運移過程進入沉積底泥中。

2.1.2 水鹽條件對總磷運移影響

（1） 水流擾動強度對總磷在上覆水與沉積物間的垂直運移影響。與氨氮相似，在所有鹽度梯度對照組中，水流擾動強度的增加使總磷在上覆水與沉積物間的垂直運移過程中，均有從沉積底泥轉(zhuǎn)移至上覆水的趨勢，尤其在鹽度為15‰時表現(xiàn)出明顯先減后增趨勢。由圖6可以看出，隨著水流擾動強度不斷增強，沉積底泥向上覆水中解吸的總磷也不斷增加，同時，擾動強度的增加促進了沉積底泥的再懸浮，故沉積底泥的總磷吸附量大量減少，上覆水中的總磷濃度逐漸增加。在實驗中所設置的4種鹽度條件下，擾度強度與上覆水中總磷濃度變化曲線的斜率分別為0.001 1，0.000 7，0.005 6和0.008 6。因此，與低鹽度水環(huán)境條件相比，在鹽度較高的水環(huán)境條件中，隨著水流擾動強度的增強，上覆水中總磷濃度的上升速率也更大。整體上來講，水流擾動強度促進了總磷通過上覆水與沉積物間的垂直運移從沉積底泥轉(zhuǎn)移至上覆水。

（2） 鹽度變化對總磷在上覆水與沉積物間的垂直運移影響。相同水流擾動強度下，總磷總是隨著鹽度的增加而大量的從上覆水進入沉積底泥，見圖7。在實驗中所設置的6種水流擾動強度下，鹽度與上覆水中總磷濃度變化曲線的斜率分別為-0.001 5，-0.001 4，-0.001 3，-0.001 2，-0.001 2和-0.001 1。這可能是因為：一方面，隨著鹽度的增加，上覆水中發(fā)生顆粒絮凝，使沉積底泥對總磷的吸附量增加，水中總磷濃度下降［26］；另一方面，沉積底泥中的活性鋁和有機質(zhì)等與上覆水中的磷發(fā)生聚合，在沉積底泥表面形成絮凝體，導致沉積底泥中的總磷吸附量增加，上覆水中總磷濃度下降。

2.2 鹽度波動的影響系數(shù)分析

2.2.1 氨 氮

對于氨氮因子而言，三次模型對于各鹽度梯度條件都具有良好的擬合程度，但相對于總磷指數(shù)而言，可決系數(shù)整體較低，如圖8所示。以鹽度5‰為界：當鹽度小于5‰時，其最高次位系數(shù)為負；當鹽度大于5‰時，其最高次位系數(shù)為正。

3 結(jié) 論

（1） 實驗水體中，水流擾動強度對氨氮因子的垂向運移總體起到促進作用，鹽度對氨氮因子垂向運移呈波動抑制作用，其中水流擾動在鹽度對上覆水氨氮濃度的影響機制中起到重要作用。

（2） 水流擾動對上覆水總磷濃度起到促進作用，鹽度與總磷運移呈分段波動關系。

（3） 水流擾動的增強對沉積底泥吸附總磷起到線性促進作用，且影響較小。而鹽度對沉積底泥吸附的總磷起到先促進后抑制作用。

水流擾動強度和鹽度在覆水與沉積物間的垂直運移過程中起到重要作用，但是兩者在過程中的影響作用并不是獨立存在的，它們相互聯(lián)系，共同影響覆水與沉積物間的垂直運移過程。實驗研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，水流擾動對于沉積底泥吸附氨氮的抑制作用是暫時的，但這一結(jié)論在水流擾動影響沉積底泥吸附總磷的實驗研究中并沒有表現(xiàn)出來，需要更進一步的多因子實驗來驗證。

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（編輯：李 慧）

Abstract：

In order to ensure the safety of water utilization and accurately predict the change of water quality in water source areas，the impact of salinity and flow disturbance on the vertical transport of pollutants in overlying flow-sediment was studied by using the annular flume device.The results showed that the intensity of flow disturbance played an overall role in promoting the vertical transport coefficient of ammonia nitrogen factor，while the salinity had a fluctuating inhibitory effect on the vertical transport coefficient of ammonia nitrogen factor.Among them，the water flow disturbance played an important role in the mechanism of salinity on the concentration of ammonia nitrogen in overlying water.The flow disturbance improved the concentration of total phosphorus in overlying flow，and salinity had a segmented fluctuation relationship with the transport coefficient of total phosphorus.The increase of flow disturbance linearly and slightly promoted the adsorption of total phosphorus in sedimentary sediments.Nevertheless，the salinity first promoted and then inhibited the adsorption of total phosphorus in sediments.

Key words：

salinity； flow disturbance； ammonia nitrogen； total phosphorus； overlying flow-sediment； vertical transport； Yangtze River Estuary