松遼盆地梨樹(shù)斷陷原油高碳數(shù)三環(huán)萜烷分布特征及主控因素

羅雨婷 張敏

摘 要 對(duì)梨樹(shù)斷陷71個(gè)湖相原油樣品的飽和烴和芳烴進(jìn)行了氣相色譜和色譜—質(zhì)譜（GC-MS）分析，根據(jù)其生物標(biāo)志化合物組合特征的差異將梨樹(shù)斷陷的原油劃分為三種類型，不同成因類型的原油樣品中三環(huán)萜烷的分布特征差異明顯，其中Ⅰ類原油三環(huán)萜烷的濃度明顯高于Ⅱ類原油，而Ⅱ類原油Σ三環(huán)萜烷/17α（H）-藿烷比值明顯高于Ⅰ類原油，但不同類型原油中均存在較高含量的高碳數(shù)三環(huán)萜烷（C28TT-C29TT），其相對(duì)百分含量均高于低碳數(shù)三環(huán)萜烷（C19TT-C20TT、C21TT、C23TT）。從沉積環(huán)境、母質(zhì)來(lái)源和成熟度三方面對(duì)高碳數(shù)三環(huán)萜烷的主控因素進(jìn)行了探討，結(jié)果表明，梨樹(shù)斷陷不同類型原油的母質(zhì)來(lái)源都是以細(xì)菌及低等水生生物為主，（C28TT-C29TT）/17α（H）-藿烷與伽馬蠟烷指數(shù)有一定的正相關(guān)性，說(shuō)明偏還原性的咸水環(huán)境是高碳數(shù)三環(huán)萜烷富集的次要影響因素。就該研究區(qū)而言，Σ三環(huán)萜烷/17α（H）-藿烷比值與成熟度參數(shù)Ts（/ Ts+Tm）、C29-αββ（/ αββ+ααα）和MDR均有良好的正相關(guān)性，表明熱演化程度越高的原油越有利于高碳數(shù)三環(huán)萜烷的富集。由此可見(jiàn)，成熟度是梨樹(shù)斷陷不同類型原油高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)豐度產(chǎn)生差異的主控因素。

關(guān)鍵詞 高碳數(shù)三環(huán)萜烷；主控因素；成熟度；梨樹(shù)斷陷；原油

第一作者簡(jiǎn)介 羅雨婷，女，1999年出生，碩士研究生，有機(jī)地球化學(xué)，E-mail： 17371273092@163.com

通信作者 張敏，男，教授，博士生導(dǎo)師，石油地質(zhì)學(xué)和油氣地球化學(xué)，E-mail： zmjpu@163.com

中圖分類號(hào) P618.13 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

0 引言

三環(huán)萜烷是飽和烴重要組成部分之一，Anderset al.[1]在1971年首次于綠河頁(yè)巖的抽提物中發(fā)現(xiàn)了三環(huán)萜烷；1983年，Moldowan et al. [2]研究發(fā)現(xiàn)加利福尼亞原油中的三環(huán)萜烷系列可以延伸到C45；十年后，de Grande et al.[3]在分析不同原油和烴源巖時(shí)發(fā)現(xiàn)三環(huán)萜烷的碳數(shù)至少可以延伸到C54，且分布范圍在C19-C54的三環(huán)萜烷中，湖泊咸水和海相碳酸鹽環(huán)境中三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度較高，表明其前身物受到沉積水體鹽度的控制；與此同時(shí)，國(guó)內(nèi)學(xué)者開(kāi)始將三環(huán)萜烷化合物應(yīng)用于原油的生源輸入及油源對(duì)比等研究。

1999年，在泌陽(yáng)坳陷第三系湖相碳酸鹽巖中檢測(cè)到豐富的C20TT-C25TT，并提出利用三環(huán)萜烷參數(shù)（TCT）來(lái)確定未成熟和低成熟碳酸鹽巖烴源巖的熱成熟度[4]。進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)三環(huán)萜烷的研究更加深入，認(rèn)為三環(huán)萜烷參數(shù)可用來(lái)劃分原油類型，表征原油的成因，且大多數(shù)研究認(rèn)為沉積相類型的差異可能造成三環(huán)萜烷分布模式的不同，因此三環(huán)萜烷可用于判斷不同的沉積環(huán)境?，F(xiàn)有的研究表明，海相和咸水湖相沉積物中的三環(huán)萜烷峰型以C23TT 為主，淡水湖相沉積物中的三環(huán)萜烷峰型以C21TT為主，而煤系地層或以高等植物輸入為主的陸相沉積物中三環(huán)萜烷的峰型則以C19TT-C20TT的短鏈三環(huán)萜烷為主[5]。

前人的研究表明，三環(huán)萜烷類化合物在地質(zhì)體中蘊(yùn)藏著豐富的地質(zhì)—地球化學(xué)意義，通過(guò)對(duì)三環(huán)萜烷類化合物與特定生物標(biāo)志物的對(duì)比研究，可以進(jìn)行油源對(duì)比、烴源巖成因類型、沉積環(huán)境、生物降解和熱成熟度的判斷與評(píng)價(jià)[6?7]，但目前還沒(méi)有對(duì)原油中豐富三環(huán)萜烷的來(lái)源和沉積環(huán)境進(jìn)行明確的定義，Philp et al.[8]在1986年提出三環(huán)萜烷是海洋藻類或細(xì)菌的指示物，濃度較高的不是來(lái)自咸水沉積環(huán)境的原油，而是來(lái)自淡水—微咸水沉積環(huán)境的原油。并且全球范圍內(nèi)高碳數(shù)三環(huán)萜烷（C28TT-C29TT）較C19TT-C20TT、C21TT、C23TT相對(duì)百分含量高的情況比較少見(jiàn)，但在松遼盆地梨樹(shù)斷陷的湖相原油中卻普遍存在。本文以松遼盆地梨樹(shù)斷陷的湖相原油樣品為例，研究高含量高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)豐度的變化，系統(tǒng)剖析了梨樹(shù)斷陷原油中三環(huán)萜烷的分布特征，并對(duì)高碳數(shù)三環(huán)萜烷的主控因素進(jìn)行了探討，為沉積環(huán)境、有機(jī)質(zhì)來(lái)源、熱演化程度等研究提供了新思路，對(duì)該區(qū)湖相原油的精細(xì)劃分及對(duì)主力烴源巖的厘定和油氣勘探具有重要的意義。

1 地質(zhì)概況

松遼盆地是中國(guó)東部大型中、新生代沉積盆地，是我國(guó)最大的陸相含油氣盆地之一（圖1）[9?12]。梨樹(shù)斷陷是松遼盆地的一個(gè)次級(jí)構(gòu)造單元，下有四個(gè)次級(jí)構(gòu)造單元：北部斜坡帶、中央構(gòu)造帶、東部斜坡帶和桑樹(shù)臺(tái)洼陷[13]。該斷陷地理位置上位于吉林省公主嶺市秦家屯鎮(zhèn)和八屋鎮(zhèn)之間，構(gòu)造上位于松遼盆地東南隆起區(qū)，是晚侏羅世—早白堊世地層發(fā)育最全、有機(jī)質(zhì)演化程度最高的斷陷盆地之一[14]。

梨樹(shù)斷陷為斷坳疊置的復(fù)合型含油氣盆地，經(jīng)歷了5個(gè)構(gòu)造演化階段：斷陷期、斷坳轉(zhuǎn)換期、坳陷期、構(gòu)造反轉(zhuǎn)期和萎縮期[15?16]。該斷陷沉降幅度大，沉積發(fā)育，其中斷陷構(gòu)造層發(fā)育上侏羅統(tǒng)火石嶺組（T3h），下白堊統(tǒng)沙河子組（K1sh）、營(yíng)城組（K1yc）和登婁庫(kù)組（K1d）；坳陷構(gòu)造層發(fā)育下白堊統(tǒng)泉頭組（k1q），上白堊統(tǒng)青山口組（k2qn）、姚家組（K2y）和嫩江組（K2n）[12，17]。其中沙河子組和營(yíng)城組為區(qū)內(nèi)主力烴源巖，發(fā)育深湖相—半深湖相碎屑沉積；登婁庫(kù)組為斷陷萎縮階段沉積，發(fā)育淺湖相—三角洲相碎屑沉積，烴源巖不發(fā)育[18?19]。從沙河子組到營(yíng)城組再到登婁庫(kù)組，古氣候與古植被均經(jīng)歷一系列變化，表現(xiàn)為氣候逐漸變干，氣溫逐漸變高，湖水在登婁庫(kù)組中后期呈旋回式變化，由原來(lái)的淡— 微咸水變成半咸水[13]。

2 樣品與實(shí)驗(yàn)

在松遼盆地梨樹(shù)斷陷采集了71個(gè)原油樣品，主要取樣點(diǎn)在秦家屯、太平莊、八屋、四五家子和七棵樹(shù)，主要分布層位為K1h、K1sh、K1yc、K1d及K1q。

原油樣品氣相色譜和色譜—質(zhì)譜（GC-MS）分析實(shí)驗(yàn)條件如下。

色譜分析：HP6890N 氣相色譜儀，HP-PONA 毛細(xì)柱，0.20 mm×50 m，膜厚0.5 μm，初始溫度50 ℃，恒溫3 min，以5 ℃/min 速率升溫至300 ℃后恒溫25 min，氮?dú)饬魉贋?.0 mL/min，分流比為20∶1，進(jìn)樣溫度300 ℃，F(xiàn)ID檢測(cè)器溫度為300 ℃。

飽和烴定量色譜—質(zhì)譜分析：色譜—質(zhì)譜儀型號(hào)為HP GC 6890/5973MSD。色譜柱為HP-5MS彈性石英毛細(xì)柱（30 m×0.25 mm×0.25 μm），以脈沖不分流方式進(jìn)樣，脈沖壓力為15 psi，進(jìn)樣器溫度300 ℃，He為載氣，流速1 mL/min。升溫程序如下：初始溫度50 ℃ ，恒溫2 min 后，以3 ℃/min 的速率升溫至310 ℃，并維持恒溫18 min，EI電離方式，電離能量70 eV。

芳烴定量色譜—質(zhì)譜分析：色譜—質(zhì)譜儀型號(hào)為HP GC6890/5973MSD。色譜柱為HP-5MS 60 m×0.25 mm×0.25 μm，汽化室溫度為290 ℃，進(jìn)樣方式是脈沖不分流進(jìn)樣且采用恒流模式，載氣流速為1 mL/ min。柱爐溫的升溫程序?yàn)椋阂?0 ℃/min 升至100 ℃，然后再以3 ℃/ min升至310 ℃，恒溫18 min。質(zhì)譜采用EI 電離方式，電子能量為70 eV，接口溫度為280 ℃，采集方式為全掃描模式，掃描質(zhì)量范圍為50～450 amu。

3 結(jié)果與討論

3.1 不同類型原油判識(shí)指標(biāo)

針對(duì)松遼盆地梨樹(shù)斷陷原油成因類型的劃分，已有不同的學(xué)者根據(jù)其生標(biāo)組合特征做出詳細(xì)研究，本文采用Zhang et al.[20]對(duì)梨樹(shù)斷陷原油成因類型劃分的標(biāo)準(zhǔn)，篩選出4個(gè)代表性參數(shù)：Ts/Tm、C29Ts/C29H、G（伽馬蠟烷）/C30H、C30*（重排藿烷）/C30H，并根據(jù)其組成特征的差異性，將研究區(qū)原油劃分為3種類型，具體的原油判識(shí)指標(biāo)見(jiàn)表1。其中Ⅰ類原油主要分布在梨樹(shù)斷陷東部的秦家屯、四五家子地區(qū)，主要分布層位為K1d 和K1q；Ⅱ類原油主要分布在梨樹(shù)斷陷中西部的皮家、八屋地區(qū)，主要分布層位為K1yc 和K1sh；Ⅲ類原油主要為Ⅰ類和Ⅱ類原油的混源油，主要分布在梨樹(shù)斷陷中部和北東部的八屋、太平莊、七棵樹(shù)等地區(qū)，主要分布層位為K1yc。

根據(jù)研究區(qū)原油生物標(biāo)志化合物的參數(shù)（表2），Ⅰ類原油的C30*/C30H<0.2（平均值為0.11，n=44）；Ⅱ類原油C30*/C30H>0.5（平均值為0.88，n=9）；Ⅲ類混源油的C30*/C30H在Ⅰ類原油和Ⅱ類原油之間（平均值為0.32，n=18）。整體上，Ⅰ類原油具有較低的ΣTT/H（ 藿烷）、G/C30H、C29Ts/C29H、Ts/Tm、C30*/C30H 和C29甾烷-αββ（/ αββ＋ααα）比值，但具有相對(duì)較高的C24TeT（四環(huán)萜烷）/C26TT；Ⅱ類原油則與之不同，ΣTT/H、G/C30H、C29Ts/C29H、Ts/Tm、C30*/C30H 和C29 甾烷-αββ（/ αββ＋ααα）的比值較高，而C24TeT/C26TT值偏低，Ⅲ類混源油的各項(xiàng)參數(shù)則在Ⅰ類原油與Ⅱ類原油之間。

對(duì)比m/z191質(zhì)量色譜圖（圖2），根據(jù)三環(huán)萜烷和藿烷的分布特征可以明顯看出，I類原油三環(huán)萜烷的含量明顯低于藿烷，總?cè)h(huán)萜烷（ΣTT）/17α（H）-藿烷（C30H）的比值范圍為0.20～0.99（平均值為0.40，n=44），Ⅱ類原油三環(huán)萜烷的含量相對(duì)藿烷則明顯增大，ΣTT/C30H比值范圍為1.88～8.91（平均值為5.14，n=9）；Ⅲ類混源油三環(huán)萜烷相對(duì)藿烷的含量在I類原油和Ⅱ類原油之間，ΣTT/C30H比值范圍為0.96～4.57（平均值為2.06，n=18）。從I 類原油到Ⅱ類原油，ΣTT/C30H的比值逐漸增大，三環(huán)萜烷相對(duì)藿烷的含量逐漸增加，高碳數(shù)三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度（（C28-C29）TT/C30H）也在逐漸增大（表3）。

除此之外，Ⅰ類原油與Ⅱ類原油成熟度也表現(xiàn)出一定的差異。芳烴參數(shù)F1、F2常用于判斷原油成熟度，該參數(shù)對(duì)各個(gè)成熟度階段的樣品均具有較好的指示作用[21?23]。從圖3可以看出，梨樹(shù)斷陷原油總體處于低熟—成熟階段，I類原油處于低熟—成熟階段，Ⅱ類原油處于成熟階段，且I類原油與Ⅱ類原油成熟度變化連續(xù)性較好，表明整體上研究區(qū)I類原油和II 類原油的成熟度存在一定的差異，但差異較小。

3.2 不同類型原油三環(huán)萜烷的分布特征

梨樹(shù)斷陷不同類型原油中三環(huán)萜烷的分布模式主要表現(xiàn)出以C28-29TT 的優(yōu)勢(shì)分布（C19TTC23TT

盡管不同類型原油中三環(huán)萜烷濃度差別很大，但不同類型原油三環(huán)萜烷相對(duì)百分含量的數(shù)值差別不大，且高碳數(shù)三環(huán)萜烷的相對(duì)百分含量均很高，就其百分含量而言（表4），不同類型原油高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)百分含量占整體三環(huán)萜烷的27%以上。整體上，研究區(qū)內(nèi)不同類型原油樣品中高碳數(shù)三環(huán)萜烷（C28TT-C29TT）相對(duì)含量均高于低碳數(shù)三環(huán)萜烷（C19TT-C20TT、C21TT、C23TT）。

3.3 原油中高碳數(shù)（C28TT?C29TT）三環(huán)萜烷的主控因素

3.3.1 沉積環(huán)境

從沉積學(xué)的角度來(lái)看，梨樹(shù)斷陷主要發(fā)育湖相的沉積環(huán)境，沉積水體表現(xiàn)為微咸水—咸水性質(zhì)。類異戊二烯烷烴中的姥鮫烷（Pr）和植烷（Ph）、伽馬蠟烷指數(shù)及三環(huán)萜烷生物標(biāo)志化合物參數(shù)都可以用來(lái)反映烴源巖的沉積環(huán)境[24]。

姥植比（Pr/Ph）是反映氧化—還原性較為有效的參數(shù)，通常將Pr/Ph≤1表示為還原環(huán)境，12.5 表示為氧化環(huán)境[25]。松遼盆地梨樹(shù)斷陷不同類型原油的Pr/Ph值范圍為0.67～1.25，平均值為0.94，由姥植比范圍可見(jiàn)，梨樹(shù)斷陷的沉積環(huán)境較為相似，不同類型原油均表現(xiàn)為弱氧化—弱還原環(huán)境。Ⅱ類原油和Ⅲ類原油大多數(shù)樣品其高碳數(shù)（C28TT-C29TT）三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度（（C28TT-C29TT）/C30H）與姥植比有一定的負(fù)相關(guān)性（圖5a），整體上，從I類原油到Ⅱ類原油，研究區(qū)原油樣品表現(xiàn)出偏還原的環(huán)境更利于高碳數(shù)三環(huán)萜烷富集的現(xiàn)象，但其相關(guān)性可能與其分布范圍較窄無(wú)關(guān)。除姥植比外，Pr/nC17與Ph/nC18比值不僅可以用于氧化還原環(huán)境的判識(shí)，還可以評(píng)價(jià)有機(jī)質(zhì)的熱演化階段[26]。Pr/nC17與Ph/nC1關(guān)系圖亦顯示該研究區(qū)原油均形成于弱氧化—弱還原沉積環(huán)境（圖5b），說(shuō)明有機(jī)質(zhì)沉積時(shí)水體的氧化還原性并不是影響梨樹(shù)斷陷原油三環(huán)萜烷相對(duì)豐度的主要因素。

伽馬蠟烷是一種非藿烷類的三萜烷，通常認(rèn)為是通過(guò)四膜蟲醇的脫水和加氫作用而形成的[27?28]，高含量的伽馬蠟烷通常與高鹽沉積環(huán)境以及某種嗜鹽菌的發(fā)育有關(guān)[29]，其豐度可以指示沉積環(huán)境的鹽度[30?33]，且伽馬蠟烷指數(shù)（G/C30H）越高，反映古鹽度也越高[34?36]。梨樹(shù)斷陷的G/C30H比值范圍在0.31～1.10，平均值為0.41，整體上研究區(qū)介于微咸水—咸水湖相環(huán)境。I 類原油G/C30H 比值介于0.16～0.46，平均值為0.3；Ⅱ類原油的G/C30H介于0.31～1.10，平均值為0.68；Ⅲ類原油的G/C30H 介于0.38～0.84，平均值為0.54。梨樹(shù)斷陷原油高碳數(shù)三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度與水體的咸化程度呈較好的正相關(guān)性（圖6a），整體上，高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)豐度越高的原油其沉積水體的鹽度越大，這與de Grande et al.[3]偏還原性的咸水環(huán)境可能更利于長(zhǎng)鏈三環(huán)萜烷形成的研究結(jié)論一致，表明有機(jī)質(zhì)沉積時(shí)水體的咸化程度對(duì)梨樹(shù)斷陷原油三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度有一定的影響。

三環(huán)萜烷的參數(shù)也可以用來(lái)判斷不同的沉積環(huán)境，目前研究表明海相和咸水湖相沉積物呈現(xiàn)C23TT優(yōu)勢(shì)，淡水湖相沉積物呈現(xiàn)C21TT優(yōu)勢(shì)，煤系地層或以高等植物輸入為主的陸相沉積物則表現(xiàn)為C19TTC20TT的短鏈三環(huán)萜烷優(yōu)勢(shì)，并且在湖泊咸水和海相碳酸鹽環(huán)境中三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度較高[5，37?38]。在本次分析下的梨樹(shù)斷陷原油樣品中，C19TT-C23TT的分布特征是以C23TT為主的典型咸湖相原油三環(huán)萜烷分布模式。長(zhǎng)鏈三環(huán)萜烷指數(shù)ETR[ETR=（C28TT+C29TT）（/ C28TT+C29TT+Ts）]常用于反映沉積物沉積時(shí)期的水體鹽度[39]。梨樹(shù)斷陷原油樣品的ETR指數(shù)與G/C30H呈正相關(guān)性（圖6b），說(shuō)明ETR指數(shù)是反映鹽度和堿度的有效指標(biāo)，ETR高值代表沉積環(huán)境鹽堿度高。其中Ⅱ類原油的ETR值>Ⅲ類混源油>I類原油（圖6b），表明咸水條件在一定程度上可以促進(jìn)高碳數(shù)三環(huán)萜烷前身物的形成。Philp et al.[8]曾提出三環(huán)萜烷受鹽度控制，并猜測(cè)淡—微咸型環(huán)境具有與海洋型環(huán)境相似的鹽度，從而促進(jìn)這些生物的生長(zhǎng)，與本文咸水環(huán)境更利于高碳數(shù)三環(huán)萜烷富集的結(jié)論一致。

綜上所述，結(jié)合姥鮫烷與植烷、伽馬蠟烷和三環(huán)萜烷等生物標(biāo)志化合物參數(shù)，對(duì)松遼盆地梨樹(shù)斷陷原油樣品的烴源巖沉積環(huán)境進(jìn)行探討，表明高碳數(shù)三環(huán)萜烷的形成可能受水體鹽度的影響，且一定的鹽度對(duì)高碳數(shù)三環(huán)萜烷的生成具有明顯的促進(jìn)作用。

3.3.2 母質(zhì)來(lái)源

目前對(duì)于三環(huán)萜烷類化合物的來(lái)源仍存在爭(zhēng)議，Philp et al.[8]認(rèn)為高豐度的三環(huán)萜烷可能是某種藻類富集的結(jié)果，Neto et al.[40]通過(guò)對(duì)熱解產(chǎn)物的研究分析，認(rèn)為Tasmanite 藻和Leiosphaerdias 藻可能是形成高豐度三環(huán)萜烷的前身物。Revill et al.[41]在對(duì)塔斯瑪尼亞油頁(yè)巖抽提物穩(wěn)定碳同位素資料分析基礎(chǔ)上，進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)高豐度三環(huán)萜烷的來(lái)源還有除Tasmanite 藻外其他的藻類或細(xì)菌。一般來(lái)說(shuō)，C19TTC21TT三環(huán)萜烷化合物來(lái)源于高等植物，高豐度的C23TT往往與藻類有關(guān)，C26TT三環(huán)萜烷則與低等水生藻類有關(guān)[42]，而更高碳數(shù)（C28TT-C29TT）三環(huán)萜烷的生源研究較為模糊，暫無(wú)具體的論斷。此外，也有研究表明三環(huán)萜烷類化合物可能是由藿烷類化合物隨成熟度增加而逐漸轉(zhuǎn)變生成的[43]。

C24四環(huán)萜烷（TeT）通常被認(rèn)為來(lái)源于陸源高等植物，C24TeT/C26TT常用作生源指標(biāo)判斷有機(jī)質(zhì)的母質(zhì)來(lái)源[42?43]，C24TeT/C26TT比值越高反映其有機(jī)質(zhì)來(lái)源越偏陸相來(lái)源。從圖7中可以看出，梨樹(shù)斷陷原油總?cè)h(huán)萜烷（C19TT-C29TT）和高碳數(shù)三環(huán)萜烷（C28TTC29TT）的相對(duì)豐度均與C24TeT/C26TT呈良好的負(fù)相關(guān)性，Ⅰ類原油的C24TeT/C26TT值高于Ⅱ類原油，表明Ⅰ類原油陸源有機(jī)質(zhì)的輸入較Ⅱ類原油多，但整體上負(fù)相關(guān)說(shuō)明該研究區(qū)高碳數(shù)三環(huán)萜烷的母質(zhì)來(lái)源可能與陸源高等植物無(wú)關(guān)，主要源于低等水生藻類或細(xì)菌。其中綠色區(qū)域中的點(diǎn)為Ⅱ類原油八屋區(qū)塊的三個(gè)原油樣品點(diǎn)，姜連等[44]研究表明該區(qū)塊原油樣品中原始生烴母質(zhì)的陸源有機(jī)質(zhì)貢獻(xiàn)較其他井位大，C19TT-C20TT表現(xiàn)出相對(duì)較高的豐度。整體上八屋區(qū)塊3個(gè)原油樣品點(diǎn)的分布趨勢(shì)與其他原油樣品點(diǎn)無(wú)異，這表明異常的3個(gè)原油樣品點(diǎn)初始生烴母質(zhì)與其他類型原油一致，只因后期受到陸源高等植物輸入的影響，使其在沉積生烴的過(guò)程中表現(xiàn)出較為明顯的C19TT-C20TT以及C24TeT優(yōu)勢(shì)。

三環(huán)萜烷參數(shù)（C19TT+C20TT）/C23TT的比值也常用于判斷有機(jī)質(zhì)來(lái)源[45]，除了Ⅱ類原油八屋區(qū)塊的3個(gè)陸源輸入較豐富的樣品點(diǎn)外，梨樹(shù)斷陷原油的（C19TT+C20TT）/C23TT范圍相似，其中I類原油（C19TT+C20TT）/C23TT 比值為0.67～1.17，平均值為0.87；Ⅱ類原油的（C19TT+C20TT）/C23TT比值為0.75～1.28，平均值為0.66；Ⅲ 類原油的（C19TT+C20TT）/C23TT 為0.68～1.33，平均值為0.94。整體上原油（C19TT+C20TT）/C23TT介于0.67～1.33，平均值為0.82，表明梨樹(shù)斷陷原油三環(huán)萜烷的母質(zhì)來(lái)源均以水生藻類以及菌類的貢獻(xiàn)為主。

此外，研究發(fā)現(xiàn)梨樹(shù)斷陷不同類型原油樣品中的三環(huán)萜烷參數(shù)與重排藿烷參數(shù)之間呈良好的相關(guān)性。（C28TT-C29TT）/C30H與C30*、C29Ts呈明顯的正相關(guān)性（圖8），且（C28TT-C29TT）/C30H與C29Ts的相關(guān)性較C30*更好，表明高碳數(shù)三環(huán)萜烷可能與重排藿烷具有相同的母質(zhì)來(lái)源。當(dāng)前關(guān)于重排藿烷的生源，有學(xué)者認(rèn)為所有重排藿烷和17α（H）-藿烷均來(lái)源于細(xì)菌藿烷的前身物[46]，而一些學(xué)者則認(rèn)為C30*的相對(duì)豐度可能與陸源生物或紅藻等生物有關(guān)[7，18，47]?，F(xiàn)有研究表明母質(zhì)來(lái)源中細(xì)菌比例的增加會(huì)導(dǎo)致三環(huán)萜烷相對(duì)豐度的增加[48]，結(jié)合圖8中C28TT-C29TT與C30*、C29Ts之間的正相關(guān)性，認(rèn)為梨樹(shù)斷陷原油樣品的烴源巖在偏咸水的沉積環(huán)境條件下，低等水生藻類或某種特定的細(xì)菌（如嗜鹽菌細(xì)胞膜的類脂物）是高碳數(shù)C28TT-C29TT三環(huán)萜烷前身物的主要輸入來(lái)源。而Ⅰ類原油與Ⅱ類原油高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)豐度產(chǎn)生差異的原因可能與水體咸化程度所導(dǎo)致的沉積時(shí)母源貢獻(xiàn)的差異有一定關(guān)系，Ⅱ類原油生烴母質(zhì)沉積環(huán)境水體較深且咸度較高，相較于Ⅰ類原油，Ⅱ類原油的沉積環(huán)境更有利于嗜鹽菌的生成。

根據(jù)上文的討論結(jié)果，Ⅰ類原油的咸化程度低于Ⅱ類原油，G/C30H（咸化程度）與（C28TT-C29TT）/（C19TT+C20TT）之間無(wú)明顯相關(guān)性（圖9a），而C29Ts/C30H與（C28TT-C29TT）/C30H關(guān)系圖顯示隨著咸化程度的增大，C30*的相對(duì)豐度明顯增大（圖9b）。結(jié)合已有的研究結(jié)論，水體沉積環(huán)境的氧化還原性并不完全控制著C30*的形成[18]。因此，梨樹(shù)斷陷原油C30*相對(duì)豐度隨咸化程度良好的線性關(guān)系表明其可能是受水體鹽度的影響。并且根據(jù)前文研究結(jié)果，重排藿烷與三環(huán)萜烷具有很好的相關(guān)性，再次證明三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度受到水體鹽度的影響，低等水生藻類及細(xì)菌輸入是梨樹(shù)斷陷原油中三環(huán)萜烷前身物的主要母質(zhì)來(lái)源。

整體上，結(jié)合三環(huán)萜烷參數(shù)C24TeT/C26TT 和C23TT/（C19TT+C20TT）的分析，認(rèn)為研究區(qū)原油樣品的母質(zhì)來(lái)源主要為湖相低等水生生物及細(xì)菌，而高碳數(shù)三環(huán)萜烷C28TT-C29TT的富集或受益于嗜鹽菌細(xì)胞膜的類脂物貢獻(xiàn)。

3.3.3 成熟度

梨樹(shù)斷陷烴源巖熱演化程度有一定的差異[19]，且成熟度可能是導(dǎo)致三環(huán)萜烷相對(duì)豐度高于藿烷的一種原因，一般隨著成熟度的提高，三環(huán)萜烷會(huì)優(yōu)先從干酪根或者瀝青中釋放出來(lái)[4，49]。此外，一些生物標(biāo)志化合物會(huì)受到成熟度的影響，藿烷類化合物的熱穩(wěn)定性弱于三環(huán)萜烷，隨著熱演化程度的加深，藿烷類化合物逐漸被分解，導(dǎo)致三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度高于藿烷。因此，在選擇反映原油成熟度的生物標(biāo)志化合物參數(shù)時(shí)，應(yīng)考慮其適用性范圍。根據(jù)梨樹(shù)斷陷原油的特性，選擇C27-三降藿烷（Ts、Tm）、C29-αββ/（αββ+ααα）、芳烴參數(shù)MDR反映不同類型原油的成熟度，探討成熟度對(duì)梨樹(shù)斷陷原油中三環(huán)萜烷相對(duì)豐度的影響。

在評(píng)價(jià)有機(jī)質(zhì)來(lái)源相同的原油成熟度時(shí)，常用Ts/（Ts+Tm）這一指標(biāo)來(lái)判斷。梨樹(shù)斷陷原油三環(huán)萜烷的母質(zhì)來(lái)源均是以低等水生生物和細(xì)菌為主要輸入，因此可以使用Ts/（Ts+Tm）來(lái)評(píng)價(jià)研究區(qū)的成熟度。其中Ⅰ類原油Ts/（Ts+Tm）比值介于0.40～0.79，平均值為0.56；Ⅱ類原油Ts/（Ts+Tm）比值介于0.76～0.91，平均值為0.86；Ⅲ類混源油Ts/（Ts+Tm）比值在Ⅰ類原油與Ⅱ類原油之間，平均值為0.72，整體表現(xiàn)出三環(huán)萜烷相對(duì)豐度更高的原油分布在成熟度更高的范圍內(nèi)（圖10a，c）。

同時(shí)，在描述原油成熟度時(shí)還常用到C29-αββ/（αββ+ααα）這一生物標(biāo)志化合物參數(shù)，且該參數(shù)對(duì)未熟至成熟范圍內(nèi)的原油具有高專屬性[50]。其中Ⅰ類原油C29-αββ（/ αββ+ααα）比值介于0.31～0.53，平均值為0.39；Ⅱ類原油C29-αββ（/ αββ+ααα）比值介于0.52～0.62，平均值為0.57；Ⅲ 類混源油C29- αββ/（αββ+ααα）比值介于0.49～0.58，平均值為0.53。同樣表明三環(huán)萜烷相對(duì)豐度更高的原油分布在成熟度更大的范圍內(nèi)（圖10b，d）。

Ⅰ類原油三環(huán)萜烷相對(duì)豐度與成熟度的正相關(guān)性強(qiáng)于Ⅱ類原油（圖10），表明Ⅰ類原油三環(huán)萜烷豐度受成熟度的影響更大，且高碳數(shù)三環(huán)萜烷（C28TTC29TT）的相對(duì)豐度同樣受到成熟度的影響，其相對(duì)豐度隨著成熟度的增大而增加。但整體上三環(huán)萜烷內(nèi)部組成隨成熟度的變化具有一致性，表明成熟度并不會(huì)影響三環(huán)萜烷的分布模式，這與陳哲龍等[51]的研究結(jié)論一致。此外，利用Ts/（Ts+Tm）比值和C29-αββ/（αββ+ααα）比值，分析不同類型原油成熟度的分布，結(jié)合圖11可以看出這兩個(gè)成熟度參數(shù)具有良好的正相關(guān)性，說(shuō)明成熟度對(duì)梨樹(shù)斷陷原油三環(huán)萜烷豐度變化影響較大，表現(xiàn)為原油的成熟度越高，三環(huán)萜烷的相對(duì)豐度就越高。

除此之外，二苯并噻吩系列化合物隨熱成熟度增高而變化的規(guī)律性較強(qiáng)[21，52]，芳烴參數(shù)甲基二苯并噻吩比值MDR[MDR=（4-MDBT）（/ 1-MDBT）]通常會(huì)隨著熱演化程度的增加而增加，具體表現(xiàn)為隨著成熟度增加，4-甲基二苯并噻吩（4-MDBT）相對(duì)豐度增大，1-甲基二苯并噻吩（1-MDBT）相對(duì)豐度減小，使得甲基二苯并噻吩比值增大[53?54]。（C19TT-C29TT）/C30H 和（C28TT-C29TT）/C30H與MDR均為正相關(guān)關(guān)系（圖12），表明三環(huán)萜烷相對(duì)豐度更高的原油分布在成熟度更高的范圍內(nèi)，且高成熟度有利于高碳數(shù)三環(huán)萜烷的相對(duì)富集。

4 結(jié)論

通過(guò)分析松遼盆地梨樹(shù)斷陷湖相原油中生物標(biāo)志化合物的組合特征，發(fā)現(xiàn)不同成因類型的原油樣品中三環(huán)萜烷的分布特征差異明顯。從I類原油到Ⅱ類原油，ΣTT/C30H的比值逐漸增大，三環(huán)萜烷的濃度逐漸減小，且不同成因類型的原油中均存在較高含量的高碳數(shù)三環(huán)萜烷（C28TT-C29TT），其相對(duì)百分含量均高于低碳數(shù)三環(huán)萜烷（C19TT-C20TT、C21TT 、C23TT）。梨樹(shù)斷陷不同類型原油三環(huán)萜烷分布特征的差異性表明，沉積時(shí)母源貢獻(xiàn)的差異對(duì)高碳數(shù)三環(huán)萜烷的生成具有一定的影響。高碳數(shù)三環(huán)萜烷C28TT-C29TT的富集或與嗜鹽菌細(xì)胞膜的類脂物貢獻(xiàn)有關(guān)，且偏還原性的咸水環(huán)境更利于高碳數(shù)三環(huán)萜烷的富集。但沉積環(huán)境以及由此引起的沉積有機(jī)質(zhì)生源的差別并不是該研究區(qū)高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)豐度產(chǎn)生差異的主要影響因素。

就研究區(qū)而言，梨樹(shù)斷陷不同類型原油高碳數(shù)三環(huán)萜烷相對(duì)豐度產(chǎn)生差異的主控因素為成熟度，ΣTT/C30H 比值與成熟度參數(shù)Ts/（Ts+Tm）、C29- αββ/（αββ+ααα）、MDR有良好的正相關(guān)性，表明三環(huán)萜烷相對(duì)豐度更高的原油分布在成熟度更大的范圍內(nèi)，且高碳數(shù)C28TT-C29TT的相對(duì)豐度隨熱演化程度的增高而增大。

致謝 成文過(guò)程中，四位審稿專家和編輯在文章的內(nèi)容、結(jié)構(gòu)、討論等方面做了耐心的修改與補(bǔ)充，并提出了建設(shè)性的意見(jiàn)，在此一并表示感謝！

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