鈾尾礦庫氡析出機(jī)理及其影響因素研究進(jìn)展

梁鎧淇　洪昌壽　陳志斌等

關(guān)鍵詞：鈾尾礦庫灘面;覆蓋處置;多孔射氣介質(zhì);氡析出

中圖分類號(hào)：TL75+ 2 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

氡（222 Rn）是一種無色、無味的放射性惰性氣體，被世界衛(wèi)生組織列為僅次于吸煙的第二大肺癌誘因，也是我國明確提出應(yīng)予控制的室內(nèi)污染物;此外，白血病、皮膚癌以及出現(xiàn)在兒童中的某些癌癥也與氡的暴露密切相關(guān)[1] 。鈾礦開采、加工過程中產(chǎn)生了大量廢石和尾礦，鈾尾礦大多由細(xì)砂組成，采礦過程所提取物料的體積占比約為98%，含原始巖礦中85%的放射性，鐳為放射性的主要來源[2] 。選取合適的地質(zhì)層后，鈾尾礦經(jīng)覆蓋治理儲(chǔ)存在地表處置場中，從而形成鈾尾礦庫。由于土壤的阻滯作用，氡在其中的駐留時(shí)間延長，故可采用土壤覆蓋法抑制氡從鈾尾礦庫灘面析出[3] 。

近年來，多層覆蓋隔離方法常見于鈾尾礦庫灘面治理。從早期覆蓋階段發(fā)展至生態(tài)覆蓋階段，其設(shè)計(jì)可大致歸納為控氡屏障層（黏土層） 及用于低滲透性設(shè)計(jì)、生物阻擋、侵蝕阻擋及巖石保護(hù)等的其他層斷面[4-5] 。各鈾尾礦庫設(shè)置覆蓋層的目的可能不盡相同，但主要包括：限制人和動(dòng)物的接觸;防止水的滲入;控制氡的析出及直接輻射至可接受水平[6] 。隨著自然環(huán)境日趨復(fù)雜，新的問題、風(fēng)險(xiǎn)疊加化，使覆蓋層控氡性能極可能發(fā)生退化甚至失效。研究表明，經(jīng)退役環(huán)境治理的鈾尾礦庫灘面氡析出主要受鈾尾礦本身及灘面覆蓋層固有特性及外部因素的影響[7] 。當(dāng)多孔介質(zhì)固有特性或外部環(huán)境條件發(fā)生改變時(shí)，氡在介質(zhì)中的射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)及滲流速度均可能隨之變化，從而影響鈾尾礦庫灘面氡析出?；谕獠恳蛩氐亩嗫咨錃饨橘|(zhì)氡析出機(jī)理研究，為長期以來國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注焦點(diǎn)，主要包括擴(kuò)散-對流[8-9] 、孔（裂） 隙流體載運(yùn)[10] 、微氣泡搬運(yùn)[11] 、接力傳遞[12] 、應(yīng)力應(yīng)變[13] 及溫度壓力[14] 等作用。對于多孔射氣介質(zhì)顆粒表面的氡析出而言，其內(nèi)在影響因素主要為[15-16] ：鈾尾礦中鐳的含量、理化性質(zhì)（如孔隙度、孔隙結(jié)構(gòu)、滲透性等），氡原子的重力特征（如結(jié)晶分異、熔離作用）、放射性特征（如衰變、核反沖）、穩(wěn)定性特征（如化合物鍵性及其能量）;外在影響因素主要表現(xiàn)為：大氣環(huán)境影響氡從鈾尾礦—覆蓋層交界面經(jīng)由覆蓋層向上運(yùn)移直至析出的過程。

因此，本文綜述了關(guān)于鈾尾礦庫灘面氡析出機(jī)理及其影響因素的研究成果，主要包括：（1） 鈾尾礦庫灘面氡析出機(jī)理及決定氡析出的相關(guān)參數(shù);（2）多孔射氣介質(zhì)固有特性對鈾尾礦庫灘面氡析出的影響機(jī)制;（3）外部氣象環(huán)境條件對覆蓋層的作用機(jī)制及氡析出對相關(guān)環(huán)境因子的響應(yīng)結(jié)果。在此基礎(chǔ)上，對鈾尾礦庫灘面氡析出的相關(guān)研究方向進(jìn)行展望，提出未來研究過程中可予以考慮的問題，以期更合理地評估鈾尾礦庫灘面氡析出對相關(guān)影響因素的響應(yīng)模式，為鈾尾礦庫灘面覆蓋治理提供有意義的參考。

1 鈾尾礦庫灘面氡析出機(jī)理

1. 1 鈾尾礦庫灘面基本假設(shè)

多孔介質(zhì)是由固體基質(zhì)及大量孔隙組成的復(fù)合體，其孔隙通常被單相或多相流體所填充;射氣作用為含有鐳或其他核素的固體物質(zhì)向外部介質(zhì)自發(fā)或人為地釋放放射性氣體的過程，具備上述特性的多孔介質(zhì)即為多孔射氣介質(zhì)。就鈾尾礦庫而言，鈾尾礦本身及灘面覆蓋層均為由固體顆粒及孔隙空間組成的多孔射氣介質(zhì)，氡在顆粒之間連通的間隙運(yùn)移;若間隙中無阻擋氡和空氣運(yùn)移的物質(zhì)，射氣介質(zhì)中連通的孔隙及裂隙即為氡運(yùn)移的主要通道[17] 。

鈾尾礦為鈾尾礦庫灘面的主要氡源，其鐳含量、礦物顆粒結(jié)構(gòu)特征等性質(zhì)決定可運(yùn)移氡的產(chǎn)生能力。覆蓋層的關(guān)鍵部分為氡屏障層，通常由壓實(shí)的低放射性黏土組成，且更多地作為阻滯氡向上運(yùn)移、析出至大氣的隔離屏障。

1. 2 可運(yùn)移氡的產(chǎn)生

由于鈾提取的物理和化學(xué)過程濃縮了廢料中的鐳，鈾尾礦中幾乎包含了原礦中存在的所有鐳[18] ;覆蓋層的材料組成大多為低放射性黏土、砂石與土壤，因而覆蓋層中的氡一般可忽略不計(jì)。由此可知，鈾尾礦為鈾尾礦庫灘面的主要氡源。

氡從鈾尾礦的孔隙空間經(jīng)擴(kuò)散、對流或滲流等過程運(yùn)移至大氣;眾所周知，氡原子通過核反沖和擴(kuò)散從固體顆粒擴(kuò)散至自由孔隙空間，進(jìn)而運(yùn)移至介質(zhì)表面[18-19] 。當(dāng)鐳原子衰變?yōu)殡痹訒r(shí)，發(fā)射出α 粒子，各粒子所具有的衰變能量與質(zhì)量成反比，即α 粒子所分配的衰變能量為氡原子（86～103 keV）的104 ～ 105 倍。依據(jù)動(dòng)量守恒，各α 粒子及氡原子均朝相反方向移動(dòng)。氡原子在其軌跡上移動(dòng)，直至能量轉(zhuǎn)移到主物質(zhì)上。氡原子可在普通礦物中移動(dòng)20 ～ 70 nm，在水中可移動(dòng)100 nm，在空氣中可移動(dòng)63 μm，該距離被稱為氡的反沖距離[7] 。因此，并非所有氡原子均可在介質(zhì)的間隙中遷移。由鈾尾礦或土壤散發(fā)的氡氣分布在孔隙的氣液兩相之間，當(dāng)其運(yùn)移至干燥的土壤表面時(shí)，其可能會(huì)被吸附在固體礦物相上[20] 。圖1 為氡在礦物顆粒的反沖過程示意圖，其中，A-A′為未離開礦物顆粒的氡原子;B-B′為反沖至相鄰顆粒的氡原子;C-C′為失去剩余反沖能量在孔隙中自由擴(kuò)散的氡原子，D-D′為反沖至孔隙空氣中嵌入相鄰顆粒的氡原子，R 為反沖距離。

1. 3氡的析出

由于氡在固體顆粒內(nèi)的擴(kuò)散系數(shù)較小，難以擴(kuò)散至大氣;若其位于孔隙間，則析出可能性增大。氡從尾礦釋放至大氣主要經(jīng)歷以下過程[22-23] ：

（1）射氣作用（emanation）。鐳衰變而成的氡原子在反沖作用下從顆粒中逃逸至顆粒之間的孔隙空間。

（2） 運(yùn)移作用（ transport/ migration）。擴(kuò)散和對流使已射氣至孔隙的氡原子通過連通孔隙運(yùn)移到達(dá)地表。

（3）析出（exhalation）。運(yùn)移至暴露表面的氡原子進(jìn)入大氣。

圖2 為鈾尾礦庫灘面多層覆蓋氡析出過程示意圖。

1. 4 氡析出相關(guān)參數(shù)

（1）射氣系數(shù)

氡原子被鐳原子衰變釋放后，可能發(fā)生下述現(xiàn)象：a、移動(dòng)一小段距離，并保持在同一晶粒中;b、穿越孔隙，嵌入相鄰的晶粒中;c、釋放到孔隙中[24] 。由此可見，鈾尾礦產(chǎn)生的氡原子并非都能釋放至大氣，僅有少部分的氡原子可離開固體顆粒，從而進(jìn)入礦物顆粒的孔隙空間。其中，可離開礦物顆粒氡原子的所占比例（物質(zhì)顆粒內(nèi)部產(chǎn)生并逃逸至孔隙空間中氡的比例），稱為“ 射氣系數(shù)”、“射氣分?jǐn)?shù)”或“射氣能力”[25] 。研究表明，鈾尾礦的氡射氣系數(shù)通常介于0. 1 ～ 0. 4，巖石和土壤的氡射氣系數(shù)一般介于0. 05～0. 7[25-26] 。

引起輻射健康問題的因素為氡子體而非氡原子，然而，氡衰變產(chǎn)物不能在氣相中通過固相顆?？紫哆w移，其僅在氡存在的范圍內(nèi)才存在于大氣中[25] ?？v使環(huán)境水平的氡不會(huì)直接構(gòu)成危害，但其濃度是控制與氡子體相關(guān)的輻射健康危害因素。氡的同位素性質(zhì)列于表1。

氡原子的射氣模型可劃分為3 類[27] ：

1）假設(shè)鐳在固體顆粒中均勻分布，不受水分影響，可預(yù)測氡射氣作用的最大可能性。僅當(dāng)顆粒表面至產(chǎn)生氡的距離小于顆粒內(nèi)每個(gè)移動(dòng)方向的反沖距離時(shí)，顆粒中產(chǎn)生的氡才能從顆粒中析出;能從顆粒中析出的氡原子與未能析出的氡原子比例取決于氡析出位置與表面的垂直深度。

2）濕潤條件下，利用氡射氣的宏觀現(xiàn)象解釋其微觀現(xiàn)象。鐳層中產(chǎn)生的氡原子向礦石、鐳層或水膜內(nèi)部移動(dòng)。朝向礦石或鐳層內(nèi)部的氡原子不會(huì)從顆粒中析出;向水膜移動(dòng)的氡原子可能最終停留在鐳層、水膜或孔隙中;其余氡原子最終將嵌入相鄰顆粒。

3）干燥條件下，利用所觀測的氡射氣數(shù)據(jù)預(yù)測濕潤條件下氡射氣的平緩值。其著重于觀測氡原子離開顆粒后的行為，若氡原子的運(yùn)動(dòng)方向上無水分，空氣中氡的反沖范圍遠(yuǎn)大于水中氡的反沖范圍時(shí)，氡原子可能會(huì)與相鄰顆粒碰撞并嵌入其中;若孔隙中存在水分，氡原子停留在孔隙中的可能性增大。圖3 為氡原子射氣模型。

（2）擴(kuò)散系數(shù)

氡的固相擴(kuò)散（solid diffusion） 運(yùn)移機(jī)制以經(jīng)典菲克擴(kuò)散定律為基礎(chǔ)而建立，其認(rèn)為氡原子無時(shí)無刻進(jìn)行熱運(yùn)動(dòng)，且可自發(fā)地從高濃度區(qū)域向低濃度區(qū)域擴(kuò)散遷移[29] 。由菲克第一定律（FicksFirst Law）可知，氡的擴(kuò)散遷移通量為[30] ：

由上式可知，多孔介質(zhì)中氡的有效擴(kuò)散系數(shù)與介質(zhì)中的孔隙度呈正相關(guān)，與介質(zhì)中的含水飽和度呈負(fù)相關(guān)。因此，相對干燥的多孔介質(zhì)及良好的土壤孔隙度分布可為氡的擴(kuò)散提供更大的自由空間， 使氡的有效擴(kuò)散系數(shù)增大， 利于氡的擴(kuò)散[34-35] 。

2 鈾尾礦庫灘面氡析出影響因素及析出規(guī)律

鈾尾礦的氡遷移與鈾礦體類似，均為多作用、多形式、多條件的綜合效應(yīng)[36] 。多孔射氣介質(zhì)（鈾尾礦及灘面覆蓋層）固有特性和外部環(huán)境氣象條件是氡遷移的主要影響因素，氡的射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)、析出率等析出特性與上述因素存在較大的相關(guān)性[7，37] 。

2. 1 多孔射氣介質(zhì)固有特性的影響

如上所述，多孔射氣介質(zhì)含鐳礦物顆粒中，鐳含量及分布情況、礦物顆粒特征、孔隙結(jié)構(gòu)、含水率、溫度等多孔介質(zhì)固有特性會(huì)影響氡的射氣過程、擴(kuò)散過程等，進(jìn)而改變其表面氡析出率。

2. 1. 1 鐳含量及分布與氡析出的關(guān)聯(lián)性

鐳（226 Ra） 是多孔射氣介質(zhì)中氡（222 Rn） 的直接衰變母體核素，介質(zhì)中鐳的含量及分布與氡射氣系數(shù)密切相關(guān)[17] 。在一定程度上，其能反映氡的地質(zhì)潛勢。由于氡的地質(zhì)潛勢可反映出多孔介質(zhì)氡對大氣氡的貢獻(xiàn)度，則鐳在多孔介質(zhì)中的含量及分布情況決定了介質(zhì)中氡濃度水平與介質(zhì)暴露表面的氡析出率。已有樣品測量分析結(jié)果顯示，多數(shù)情況下礦物鐳含量與氡射氣系數(shù)存在正線性相關(guān)關(guān)系，但亦存在二者相關(guān)性不顯著的情況。鐳含量及氡析出率呈明顯正相關(guān)關(guān)系，利用鐳含量及氡析出率的經(jīng)驗(yàn)公式，可預(yù)測物相特征相似、鈾品位相近的鈾尾礦庫氡析出率。表2 為鈾尾礦庫的礦物鐳含量與氡射氣系數(shù)、氡析出率關(guān)系。

然而，土壤氣體中的氡濃度水平在小范圍區(qū)域內(nèi)具有較大差別，未能與土壤中的鐳含量構(gòu)成良好的相關(guān)性[45] ，故平均鐳含量不適用于土壤中氡含量的估計(jì)。圖4 以美國佛羅里達(dá)州磷礦區(qū)為例，說明不同土地類型鐳濃度及氡通量的范圍。

鐳分布情況是影響氡射氣過程的關(guān)鍵因素。眾所周知，鈾礦石中含有天然鈾，其中，238 U 含量為99. 275%，235 U 含量為0. 715%，234 U 含量為0. 005%。由于鈾含量和各種子核素的活性在沉積礦床內(nèi)部是可變的，且含鈾地下水與土壤或沉積物的各種成分相互作用[46] ，故鈾礦中的鈾元素分布不均。事實(shí)上，含鈾同位素在含鈾礦物中分布不均勻， 通常集中分布于材料的某些區(qū)域;由于鐳和鈾在物性上可能存在一定的聯(lián)系，因此，鐳不可能均勻分布。

鈾礦的內(nèi)部結(jié)構(gòu)與粘土磚或粉煤灰的內(nèi)部結(jié)構(gòu)完全不同，為探究氡的射氣過程，應(yīng)了解介質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)，尤其應(yīng)注意其為礦物顆?；蚯蛐晤w粒（如粉煤灰）。Morawska 和Phillips[47] 將粉煤灰顆粒視為其中一種尾礦材料，基于不同的粒子鐳原子分布模型（如圖5） 及粒子內(nèi)部結(jié)構(gòu)，研究單個(gè)分離粒子的射氣系數(shù)問題。

2. 1. 2 礦物顆粒特征

對于土壤等松散的地質(zhì)材料，粒徑分布會(huì)對其力學(xué)行為產(chǎn)生影響;當(dāng)其受風(fēng)和水的侵蝕時(shí)，該現(xiàn)象尤為明顯，上述情況在鈾尾礦庫的管理中得到證實(shí)[48] 。由氡原子的射氣機(jī)理可知，氡原子能從土壤顆粒逃逸至大氣的前提條件為，鐳原子必須在顆粒表面的反沖距離內(nèi)（根據(jù)材料的密度而有所不同），同時(shí)，反沖的方向必須可將氡原子送向顆粒的外部。顆粒的大小和形狀是控制土壤射氣系數(shù)的兩個(gè)重要因素，上述因素在一定程度上決定了有多少鈾和鐳足夠接近土壤顆粒的表面，使新形成的氡原子逃逸到孔隙空間[24] 。因此，基于礦物顆粒大小、礦物元素組成成分等礦物顆粒特征與氡的射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)所存在關(guān)系的認(rèn)識(shí)， 對于鈾尾礦庫灘面治理具有重要意義。

（1）顆粒粒徑對氡析出的影響

顆粒尺寸是多孔介質(zhì)氡析出的重要影響因素，然而學(xué)界上關(guān)于該因素與氡射氣系數(shù)所建立的關(guān)系存在差異。

Sakoda[49] 等學(xué)者基于Monte Carlo 方法建立了礦物顆粒尺寸對土壤氡射氣的影響模型，結(jié)果表明：晶粒尺寸對氡的射氣系數(shù)具有顯著影響。除含水率為100%的狀態(tài)，二者呈正相關(guān)關(guān)系;當(dāng)顆粒粒徑大于100 μm，氡的射氣系數(shù)為固定值25%，該趨勢與Sasaki[50] 等學(xué)者基于平面孔隙模型研究所得結(jié)果一致。

Markkanen 及Arvela[51] 、De Martino[52] 等學(xué)者對土壤氡射氣及析出問題研究時(shí)，得出氡射氣系數(shù)與礦物顆粒尺寸呈負(fù)相關(guān)關(guān)系的結(jié)論。Hassan[53] 等學(xué)者認(rèn)為，隨著礦物顆粒尺寸的增大，其比表面積減小。因此，直接反沖氡原子數(shù)目減少，可析出的自由氡原子數(shù)目亦相應(yīng)減少，故氡射氣系數(shù)隨礦物顆粒尺寸增大而減小。

（2） 礦物顆粒元素組成及pH 對氡析出的影響

氡的射氣系數(shù)及擴(kuò)散系數(shù)是氡析出的主要特征參數(shù)，Phong Thu[54] 等學(xué)者構(gòu)建了氡射氣系數(shù)與土壤主要組成元素及pH 值的相關(guān)系數(shù)矩陣，列于表3。結(jié)果表明，氡的射氣系數(shù)與土壤中的鐵、錳等含量正相關(guān)。其原因可能為：鐵（錳） 氧化物或鐵（錳）-氫氧化物沉淀是具有較強(qiáng)氡射氣能力的化合物，主要作為表面涂層存在[24] 。因此，在含有高鐵/ 錳含量的土壤樣品中，即土壤顆粒中含有較高濃度的鐵（錳）氧化物或羥基氧化物時(shí)，土壤顆粒中的鐳傾向于吸附在顆粒表面。除此之外，pH 對氡射氣系數(shù)也會(huì)產(chǎn)生一定的影響。

2. 1. 3 孔隙結(jié)構(gòu)特征

多孔介質(zhì)滲透與擴(kuò)散性能與其內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)特征存在依賴關(guān)系，孔隙結(jié)構(gòu)及大小對顆粒中氡的射氣作用及擴(kuò)散作用造成影響。因此，改變多孔介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)特征，必將對氡析出造成影響。

基于土壤孔隙流體和土壤孔隙結(jié)構(gòu)特征可開展氡在土壤中遷移的數(shù)學(xué)描述分析。上述特征與土壤水分、體積密度、總孔隙度、通氣孔隙度、孔隙大小分布、粒徑分布、空氣滲透性、導(dǎo)水性、內(nèi)表面積等參數(shù)有關(guān)。Nielson[55] 等學(xué)者構(gòu)建了孔隙分布模型，為從孔徑分布及其含水率角度預(yù)測氡在土壤中的擴(kuò)散系數(shù)提供了理論依據(jù)。該孔隙組合模型預(yù)測的氡擴(kuò)散系數(shù)對土壤中位孔徑的依賴性相對較小，但對孔徑分布寬度的依賴性較大。該依賴性表明，在一定的水分飽和度下，若土壤具有較大的孔隙變化范圍，則能達(dá)到更低的氡擴(kuò)散系數(shù)。將該理論應(yīng)用于鈾尾礦庫灘面治理可實(shí)現(xiàn)較好的控氡效果。

隨著土壤孔隙率的增加，氡擴(kuò)散的空間增加，其擴(kuò)散過程更易發(fā)生，故土壤孔隙率與氡的擴(kuò)散系數(shù)呈正相關(guān)關(guān)系[56] 。圖6 可用于估算孔隙度已知的射氣介質(zhì)中氡的擴(kuò)散系數(shù)，但需注意擴(kuò)散系數(shù)隨孔隙流體的類型和條件的改變而具有較大的變化。

2. 1. 4 介質(zhì)內(nèi)部溫度

在常溫狀態(tài)下，多孔介質(zhì)中部分氡通過其內(nèi)部的毛細(xì)管、孔隙擴(kuò)散至礦物顆粒外的自由空間，其余大部分氡原子則被束縛在介質(zhì)晶格中。對介質(zhì)進(jìn)行熱處理后，介質(zhì)中氡的射氣作用會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的變化。特別地， 達(dá)到塔曼溫度（ tammanntemperature）時(shí)，其晶格會(huì)發(fā)生破壞作用（如變形、松動(dòng)），使原本束縛在晶格中的氡大量析出[58] 。除此，溫度對介質(zhì)氡析出的影響還表現(xiàn)在如下兩個(gè)方面：（1）影響氡的解吸速度，以此改變氡的射氣系數(shù);（2）影響氡原子的平均動(dòng)能，使氡的擴(kuò)散系數(shù)改變。

對于輻射防護(hù)而言，量化溫度對氡析出的影響具有現(xiàn)實(shí)意義。Iskandar[59] 等學(xué)者利用累積法量化氡輻射功率對土壤溫度的依賴性，研究干燥土壤在-20 ℃ ～45 ℃ 之間氡的輻射量，建立了氡輻射功率及土壤溫度間的函數(shù)關(guān)系式，如圖7 所示。Stranden[60] 等學(xué)者認(rèn)為土壤溫度與氡析出率呈正相關(guān)關(guān)系的原因?yàn)椋簻囟鹊纳邥?huì)減緩固體顆粒對氡的吸附，利于氡的解吸，使氡射氣系數(shù)增大。綜上所述，溫度勢能作為土壤氡析出的主要驅(qū)動(dòng)力之一，會(huì)促進(jìn)其內(nèi)擴(kuò)散-對流作用的發(fā)生。當(dāng)多孔介質(zhì)體系中溫度勢增大，流速增大，對流作用加強(qiáng)。流體從低溫的地方流向高溫的地方，多孔介質(zhì)溫度梯度越大，對流作用越強(qiáng)，在氡析出多孔射氣介質(zhì)模型中， 溫度梯度越大， 氡析出量越大[61] 。

為驗(yàn)證溫度影響下礦物輻射損傷與氡擴(kuò)散存在關(guān)聯(lián)性的假說，國際原子能機(jī)構(gòu)（ IAEA） 對花崗巖、鋯石晶體、鋯石砂、榍石、磷釔礦石和獨(dú)居石等重鈾礦物逐步退火分析，將各溫度段氡原子逸出數(shù)據(jù)歸一化后，確定退火和氡析出之間存在的聯(lián)系，如圖8 所示[62] 。結(jié)果表明，除磷釔礦石和獨(dú)居石外，其余樣品在1 000 ℃ 以上的高溫下幾乎無氡原子從顆粒內(nèi)部析出，高溫處理后所觀察到的氡析出可能為超聲波清洗未去除的表面雜質(zhì)及顆粒表面所析出的氡子體。與土壤、巖石等多孔介質(zhì)在自然環(huán)境溫度所呈現(xiàn)的的氡析出規(guī)律不同，高溫退火條件下，礦物晶體結(jié)構(gòu)受損，影響晶體穩(wěn)定性，氡析出率隨退火溫度升高而減小。

2. 1. 5 含水率

多孔介質(zhì)含水率與氡射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)之間存在密切聯(lián)系。由于氡在水中的反沖距離小于空氣，當(dāng)氡原子進(jìn)入含水的孔隙時(shí)，其停留在孔隙體積中的可能性增大，無法通過孔隙進(jìn)入相鄰顆粒[63] 。

Strong 及Levins[64] 從干燥（w=0. 2%）、濕潤（w=5. 7%）和水飽和狀態(tài)的鈾尾砂中測定了氡輻射通量。結(jié)果表明，相較于完全干燥狀態(tài)，尾砂在含水飽和度為2%時(shí)，其氡射氣系數(shù)急劇增大;當(dāng)尾砂處于完全飽水狀態(tài)時(shí)，所對應(yīng)的氡射氣系數(shù)是完全干燥狀態(tài)的4 倍。然而，濕潤尾砂的氡析出率最大，干燥尾砂其次，飽水尾砂最小。出現(xiàn)上述現(xiàn)象的可能原因?yàn)?，多孔介質(zhì)中氡的射氣系數(shù)與含水率呈正相關(guān)，但其擴(kuò)散系數(shù)因孔隙存在液相而有所下降。表4 為鈾尾礦庫在不同含水率下的氡析出率。

多數(shù)學(xué)者認(rèn)為，多孔介質(zhì)中氡的析出率隨含水率的增加而增加，當(dāng)其達(dá)到特定的含水飽和度時(shí)，氡析出率逐漸下降[60，66] 。對于上述特征，其原因可歸結(jié)為[54，60，64，66-67] ：多孔介質(zhì)中水含量的增加，促發(fā)α 粒子的反沖，使氡的射氣系數(shù)增加;相應(yīng)地，孔隙中自由氡原子的數(shù)量亦會(huì)增加。直至其達(dá)到飽和狀態(tài)，氡的射氣系數(shù)趨于穩(wěn)定，擴(kuò)散系數(shù)明顯下降，多孔介質(zhì)表面析出的氡原子減少。圖9 為多孔介質(zhì)氡析出相關(guān)參數(shù)與顆粒含水率關(guān)系趨勢變化圖。

2. 2 外部氣象環(huán)境條件的影響

鈾尾礦庫灘面氡析出率一定程度上取決于鈾尾礦中的鐳含量，覆蓋層內(nèi)壓實(shí)土層的類型及其固有特性的變化;但覆蓋層內(nèi)所析出的氡亦會(huì)隨時(shí)間的變化而呈現(xiàn)不同規(guī)律。環(huán)境溫度、大氣壓力、降雨量、環(huán)境風(fēng)速等氣象因子作用于覆蓋層后，改變其內(nèi)壓實(shí)土層的孔隙結(jié)構(gòu)、溫度、含水率等，使土壤的氡射氣能力及氡運(yùn)移特性改變。由

于鈾尾礦含量基本穩(wěn)定，故鈾尾礦庫的“氡源量”潛勢大體上處于動(dòng)態(tài)穩(wěn)定;此時(shí)，覆蓋層內(nèi)土壤的特征決定了氡析出的驅(qū)動(dòng)力及擴(kuò)散-對流過程。因此，了解土壤氡析出對外部氣象環(huán)境條件的響應(yīng)特征，可為探究氣象環(huán)境因子對鈾尾礦庫灘面氡析出的影響提供參考。

2. 2. 1 環(huán)境溫度

關(guān)于環(huán)境溫度對土壤氡濃度的影響存在相互矛盾的觀察結(jié)果。部分學(xué)者認(rèn)為溫度對土壤氡濃度影響甚微;然而，亦有學(xué)者認(rèn)為溫度是造成土壤氡濃度變化的主要影響因素。表5 為環(huán)境溫度與土壤氡濃度關(guān)聯(lián)性觀察結(jié)果匯總表。

對于表6 所示的觀察結(jié)果，其得出不一致結(jié)論的可能原因?yàn)椋海?）實(shí)驗(yàn)所處地理環(huán)境不同，存在一定的地域性差異。如某些區(qū)域降水強(qiáng)度大、規(guī)律性強(qiáng)，氡運(yùn)移、析出通道被阻塞，進(jìn)而掩蓋了溫度與土壤氡濃度所存在的聯(lián)系。同時(shí)，自然環(huán)境中的土壤氡析出受外界多重氣象因子影響，土壤中氡的射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)與各氣象因子相關(guān)性難以量化。因而，外界環(huán)境溫度對土壤氡濃度影響程度表現(xiàn)不一致。（2）外界影響因素不穩(wěn)定。多數(shù)實(shí)驗(yàn)于室外開展，無法較好地控制變量，故所得實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異性較大。（3） 劃分時(shí)間尺度及數(shù)據(jù)處理方法不同，導(dǎo)致所得結(jié)果矛盾。如：Monnin和Seidel[74] 及Gaso[75] 等學(xué)者研究短時(shí)間尺度及長時(shí)間尺度土壤氡濃度與溫度之間的關(guān)聯(lián)性時(shí)，得出不一致的結(jié)論。

2. 2. 2 環(huán)境氣壓與土壤壓力

大氣壓力波動(dòng)使土壤氣與大氣之間產(chǎn)生壓力差，在此壓力差作用下土壤孔隙空間內(nèi)的氡將發(fā)生對流（或滲流），從而對氡的運(yùn)移及析出造成顯著影響。通常，大氣壓力的變化會(huì)顯著影響多孔介質(zhì)中氡通量的瞬時(shí)值。而大多數(shù)情況下，應(yīng)關(guān)注氡時(shí)間平均通量與大氣壓力之間的關(guān)系[79] 。圖10 為壓力對氡體積活度影響示意圖。

由圖10 可知，氣壓與土壤體積活度呈負(fù)相關(guān)。其主要原因可能為：氡運(yùn)移及析出是一個(gè)綜合滲流-擴(kuò)散過程，且多孔射氣介質(zhì)中的氣體與大氣在多孔介質(zhì)界面與其相互作用。當(dāng)大氣壓增加時(shí)，空氣進(jìn)入孔隙并壓縮氣體;而當(dāng)壓力降低時(shí)，空氣及土壤中的氣體從孔隙中排出[82] 。然而，F(xiàn)ujiyoshi[83] 等學(xué)者曾得出如下觀察結(jié)果：少數(shù)情況下，氡的活性隨土壤壓力增加而增加，其可能與該地區(qū)的地震活動(dòng)等事件相關(guān)。由此可推測，利用氡濃度與氣象參數(shù)間所存在的規(guī)律利于判斷自然界異常活動(dòng)事件的發(fā)生。

2. 2. 3 環(huán)境濕度與降水量

土壤氡濃度的季節(jié)性變化主要?dú)w因于土壤淺層部分的含水飽和度及保水特性[37，70，84] ，當(dāng)土壤含水率在15% ～20%時(shí)，其射氣系數(shù)最高，此時(shí)，土壤顆粒的薄層存在孔隙水，孔隙水將吸收氡原子逃逸時(shí)的部分反沖能量;當(dāng)土壤含水率較高且未達(dá)到飽和狀態(tài)時(shí)，土壤顆粒上較厚的液體封層將氡原子困于孔隙液體中，使其通過液相或進(jìn)入氣相，進(jìn)而進(jìn)行擴(kuò)散-對流機(jī)制的運(yùn)移[71] 。對于降水量及環(huán)境濕度對土壤氡析出的影響，主要有如表6 所示的觀察結(jié)果。

由表6 可知，降雨強(qiáng)度較小時(shí)，其對土壤氡析出無顯著影響;發(fā)生強(qiáng)降雨事件后，氡析出率均發(fā)生一定程度的下降。在強(qiáng)降雨條件下，表層土壤將達(dá)到含水飽和狀態(tài)，發(fā)生封蓋效應(yīng)，使氡聚集于覆蓋層之下而難以向大氣釋放，該效應(yīng)將導(dǎo)致測量的土壤氡濃度增加。此外，封蓋效應(yīng)可隔絕土壤與大氣，使土壤氡析出免受外部環(huán)境氣象條件的影響[86-87] 。相應(yīng)地，其氡析出率恢復(fù)至正常值所需時(shí)間主要取決于降水量[88] 。

2. 2. 4 環(huán)境風(fēng)速

自20 世紀(jì)40 年代，已有學(xué)者認(rèn)識(shí)到空氣流經(jīng)土壤表面時(shí)，會(huì)產(chǎn)生大氣湍流與伯努利效應(yīng)，以驅(qū)使土壤氣體從深部向上流動(dòng)[68] ，其與大氣壓力降低所產(chǎn)生的效應(yīng)基本一致[71] 。

多數(shù)學(xué)者認(rèn)為，風(fēng)對土壤氡濃度水平具有不確定的影響，或其與其他氣象因素共同作用時(shí)，因與土壤氡析出關(guān)聯(lián)性較小而未能顯現(xiàn)其作用效果[71，89] ;亦有研究表明，氡通量密度與風(fēng)速呈弱負(fù)相關(guān)性[90] 。在當(dāng)前的研究中，土壤氡濃度未能與某一特定風(fēng)速或風(fēng)向形成密切的關(guān)聯(lián)性[76] 。故可認(rèn)為環(huán)境風(fēng)速對土壤氡析出的影響甚微。

3 結(jié)論與展望

氡從鈾尾礦庫灘面源源不斷釋放，使其成為鈾礦冶行業(yè)主要輻射源。本文以國內(nèi)外學(xué)術(shù)界針對鈾尾礦庫灘面氡析出機(jī)理及影響因素的研究成果為基礎(chǔ)，通過歸納總結(jié)，獲得如下認(rèn)識(shí)、設(shè)想及思考：

（1）鈾尾礦庫灘面的主要氡源為鈾尾礦，其鐳含量、礦物顆粒結(jié)構(gòu)特征等性質(zhì)決定了可運(yùn)移氡的產(chǎn)生能力。經(jīng)環(huán)境治理后的鈾尾礦庫灘面，其中的氡屏障層作為構(gòu)成灘面覆蓋系統(tǒng)最為關(guān)鍵的部分，通常由低放射性的壓實(shí)黏土構(gòu)成，形成阻滯氡向上運(yùn)移、析出至大氣的通道。

（2）在鈾尾礦庫灘面中，可遷移氡的產(chǎn)生、遷移及析出與氡的射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)及氡析出率密切相關(guān)。以往有關(guān)氡運(yùn)移、析出機(jī)理的研究中，多將鈾尾礦庫的材料假設(shè)為單一均勻、各向同性、不可壓縮。然而，在真實(shí)的自然條件下，組成鈾尾礦庫的多孔射氣介質(zhì)并非均勻且可壓縮;相應(yīng)地，外界氣候環(huán)境的變化促使鈾尾礦庫中的多孔射氣介質(zhì)固有特性發(fā)生改變，氡析出交界面亦非如理想狀況平齊。交界面類型如圖11 所示。

如何更貼切地表達(dá)真實(shí)條件下的氡析出過程，為未來值得探索的方向。故可在假設(shè)氡析出交界面平齊的前提下，建立理想狀況氡遷移方程;通過模擬實(shí)驗(yàn)，得出相應(yīng)的氡析出模型，進(jìn)而得出對應(yīng)交界面類型的氡遷移方程修正因子，對理想模型進(jìn)行修正。

（3）對于如環(huán)境溫度、大氣壓力、降水量、環(huán)境風(fēng)速等影響鈾尾礦庫灘面氡析出的氣象因子，學(xué)界對其研究結(jié)果尚未達(dá)成共識(shí)。外界環(huán)境因素不穩(wěn)定、研究方法、研究時(shí)間尺度不一致等客觀因素均可能對觀察結(jié)果造成影響。

（4）長期以來，國內(nèi)外學(xué)者基于理論推導(dǎo)或?qū)嶒?yàn)?zāi)M等手段對多孔射氣介質(zhì)中氡析出規(guī)律進(jìn)行研究，但側(cè)重于對單或雙因素進(jìn)行理論分析或室內(nèi)試驗(yàn)研究，未將影響氡析出的眾多因素耦合作用考慮在內(nèi)。由于小尺度實(shí)驗(yàn)可能存在差異性，而大尺度實(shí)驗(yàn)所得的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象基本上是可重復(fù)的，盡管存在特異性，但可統(tǒng)計(jì)相關(guān)規(guī)律，忽視關(guān)聯(lián)性較小的因素，故探討耦合因素影響氡析出時(shí)，可考慮開展大尺度實(shí)驗(yàn)。