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    TKX-50/BTF雙組分炸藥與黏結(jié)劑間界面作用的MD模擬

    2023-03-02 02:16:44高富炳范家珂安崇偉
    兵器裝備工程學(xué)報(bào) 2023年2期
    關(guān)鍵詞:結(jié)合能晶面氫鍵

    高富炳,范家珂,安崇偉

    (中北大學(xué) 環(huán)境與安全工程學(xué)院,太原 030051)

    1 引言

    高聚物黏結(jié)炸藥(PBXs)主要由高分子聚合物黏結(jié)劑與炸藥顆粒間實(shí)現(xiàn)包覆粘連形成,其具有許多特殊性能,由于黏結(jié)劑的加入,對(duì)混合體系的感度及力學(xué)性能均有所改善[1]。1,1’-二羥基-5,5’-聯(lián)四唑二羥胺鹽(TKX-50)作為一種多氮元素的含能離子鹽,具有爆速高,機(jī)械感度與沖擊波感度較低的特性[2],苯并三氧化呋咱(BTF)具有較高的能量與較好的傳爆性能[3-5]。因此,將固相高能炸藥TKX-50與BTF混合以期綜合兩者的優(yōu)良性能。

    一直以來(lái),構(gòu)建合適的多組分炸藥體系以解決單一炸藥在應(yīng)用中存在的缺陷被眾多學(xué)者廣泛研究。張蕾等[6]根據(jù)第一性原理對(duì)CL-20/BTF共晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算,結(jié)果表明相對(duì)無(wú)氫BTF晶體,CL-20/BTF共晶的熱力學(xué)穩(wěn)定性得到了較大提升。王偉等[7]運(yùn)用最小自由能法計(jì)算了含TKX-50/CL-20的聚疊氨縮水甘油醚(GAP)基固體推進(jìn)劑能量性能,預(yù)估了TKX-50/CL-20復(fù)配推進(jìn)劑的應(yīng)用效能。劉佳輝等[8]制備了TKX-50/F2314混合炸藥,與常見(jiàn)的HMX、RDX、TATB基混合炸藥相比其具有較高的爆速,撞擊感度顯著降低,且對(duì)沖擊波刺激較為鈍感。Yu Yuehai等[9]通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬計(jì)算了4種黏結(jié)劑F2311、F2641、聚乙二醇(PEG)和乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(EVA)與TKX-50基炸藥的力學(xué)性能,表明PEG對(duì)TKX-50力學(xué)性能改善效果最佳。Ma song等[10]計(jì)算出TKX-50/三氟氯乙烯(PCTFE)的結(jié)合能一般低于TKX-50/PVDF,且黏結(jié)劑的加入對(duì)TKX-50的力學(xué)性能得到改善,感度有所降低。

    本研究針對(duì)TKX-50/BTF炸藥體系,搭建了F2311、F2602與直鏈?zhǔn)椒尤?shù)脂(PF)3種高聚物黏結(jié)劑結(jié)構(gòu),進(jìn)行MD模擬計(jì)算炸藥體系與不同黏結(jié)劑體系間結(jié)合能、界面作用方式及力學(xué)性能,為T(mén)KX-50/BTF雙組分炸藥篩選物理相容性較好、力學(xué)性能改善效果較優(yōu)的熱塑性黏結(jié)劑提供理論支撐,并對(duì)改善混合炸藥體系壓制成型性有一定的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

    2 計(jì)算模型與計(jì)算方法

    2.1 高聚物黏結(jié)劑分子結(jié)構(gòu)搭建

    本文選用3種熱塑性高分子黏結(jié)劑:F2311、F2602與PF,搭建相應(yīng)PBXs模型。F2311為偏氟乙烯(PVDF)與PCTFE以 1∶1摩爾比形成的無(wú)規(guī)共聚物,在本次模擬中端基加H或F以飽和,取鏈接數(shù)n=10;F2602與F2311同屬二元系氟橡膠,為PVDF與六氟丙烯(HFP)形成的聚合物,尾端加H以飽和;PF是以酚類(lèi)與醛類(lèi)在酸或堿的催化作用下相互縮合而成的高分子化合物,其因催化條件的不同分為熱塑性與熱固性?xún)深?lèi)[11-12],本文搭建的熱塑性酚醛樹(shù)脂是一種線(xiàn)性預(yù)聚物,其分子結(jié)構(gòu)為線(xiàn)性結(jié)構(gòu),端基以苯酚加以飽和。后續(xù)計(jì)算均在Materials Studio 2020中完成。

    利用Build Polymer工具搭建黏結(jié)劑分子模型,經(jīng)結(jié)構(gòu)優(yōu)化后在Forcite模塊中執(zhí)行MD計(jì)算,在NVT系綜下,溫度設(shè)定為298 K,計(jì)算時(shí)間為2 500 ps,待體系能量收斂后,取計(jì)算結(jié)果最后一幀為黏結(jié)劑穩(wěn)定結(jié)構(gòu),3種黏結(jié)劑結(jié)構(gòu)如圖1所示。

    圖1 3種高聚物黏結(jié)劑分子模型Fig.1 Three molecular models of polymer binders

    2.2 炸藥分子表面靜電勢(shì)計(jì)算

    模擬搭建的兩種炸藥TKX-50[13]與BTF[14]晶體結(jié)構(gòu)均取自單晶衍射數(shù)據(jù),TKX-50屬單斜晶系,空間群為P21/c,BTF屬斜方晶系,空間群為Pna21。TKX-50作為一種含能離子鹽[15],在模擬過(guò)程中為保證計(jì)算的可靠性,需利用Dmol3模塊對(duì)TKX-50及BTF的電荷進(jìn)行計(jì)算分配。密度泛函選擇GGA-PBE,基組選擇DNP,自洽收斂標(biāo)準(zhǔn)(SCF tolerance)定為Fine,最大自洽循環(huán)次數(shù)(Max.SCF cycles)定為200步,同時(shí)進(jìn)行電子密度(electron density)、表面靜電勢(shì)(electrostatics)、布居分析(population analysis)的計(jì)算,計(jì)算將重新分配電荷給每一個(gè)原子,結(jié)果以炸藥分子的電子等密度輪廓線(xiàn)形式表達(dá)。

    如圖2所示,根據(jù)密度泛函理論(DFT),分子的局部正靜電勢(shì)反映鍵的強(qiáng)弱,局部正靜電勢(shì)越大,其相應(yīng)鍵的鍵能反而越低[16-17],TKX-50的強(qiáng)正電區(qū)域集中于羥胺陽(yáng)離子(NH3OH+)處,BTF具有很高吸電子成分的氮雜原子,在分子的中心部分消耗電子電荷,因此在此區(qū)域留下較強(qiáng)的正電勢(shì),強(qiáng)正電區(qū)域集中于其缺電性六元環(huán)處。在后續(xù)計(jì)算中,均以Mulliken電荷分布作為原子電荷,TKX-50的羥胺陽(yáng)離子局部正電勢(shì)較高,在MD模擬過(guò)程中易游離分散于體系模型中

    圖2 TKX-50與BTF分子表面的靜電勢(shì)Fig.2 Electrostatic potential on the surface of TKX-50 and BTF

    2.3 PBXs構(gòu)型搭建及MD計(jì)算細(xì)節(jié)

    為保證PBXs模型與實(shí)際情況相符,實(shí)現(xiàn)黏結(jié)劑與炸藥層的充分接觸,采用Build Layers工具搭建PBXs層狀模型,即TKX-50層/黏結(jié)劑/BTF層構(gòu)型。使用Morphology模塊的BFDH方法分別對(duì)TKX-50及BTF的主要晶面進(jìn)行預(yù)測(cè),發(fā)現(xiàn)TKX-50的主要晶面為(0 1 1)、(0 2 0)、(1 0 0)、(1 1 0)及(1 1 -1),其所占面積分別為42.47%、19.88%、18.42%、15.68%、3.55%,BTF的主要晶面為(0 2 0)、(1 1 0)、(0 1 1)、(0 1 -1)、(1 1 1)及(1 1 -1),其所占面積分別為34.98%、32.96%、15.36%、15.36%、0.67%、0.67%。因此,本文選取TKX-50中的(0 1 1)晶面與BTF的(0 2 0)晶面搭建PBXs層狀模型進(jìn)行后續(xù)研究。

    為比較不同黏結(jié)劑與炸藥體系的界面作用,此次模擬選擇搭建的炸藥體系TKX-50與BTF質(zhì)量比均為7∶3,黏結(jié)劑體系相對(duì)總混合體系的質(zhì)量占比為5%左右。首先,對(duì)TKX-50單胞進(jìn)行5×3×4的超晶胞擴(kuò)建,BTF單胞擴(kuò)建為4×3×4的超晶胞,分別切割TKX-50超晶胞的(0 1 1)晶面與BTF的(0 2 0)晶面,使用Build Layers工具,根據(jù)黏結(jié)劑質(zhì)量占比,將5條F2311鏈放入炸藥層間,完成TKX-50/BTF/F2311體系PBXs初始構(gòu)型的搭建。對(duì)F2602及PF體系的PBXs同樣進(jìn)行擴(kuò)建超晶胞、切割晶面、構(gòu)建層狀結(jié)構(gòu)的操作,將3種PBXs分別記作TKX-50/BTF/F2311、TKX-50/BTF/F2602和TKX-50/BTF/PF,相應(yīng)的黏結(jié)劑含量分別為 5.4%、5.1%、4.7%。

    選用PCFF力場(chǎng),使用Forcite模塊對(duì)3種體系進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化。對(duì)優(yōu)化后結(jié)構(gòu)進(jìn)行MD計(jì)算時(shí),選用NPT系綜,采用Nose恒溫器和Berendsen恒壓器,在常壓下,溫度設(shè)置為298 K,時(shí)間步長(zhǎng)1 fs,總模擬計(jì)算時(shí)長(zhǎng)400 ps,其中前200 ps用于體系結(jié)構(gòu)的平衡,后200 ps用于數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析。計(jì)算完成后得到的TKX-50/BTF/F2311、TKX-50/BTF/F2602和TKX-50/BTF/PF平衡構(gòu)型如圖3所示。通過(guò)對(duì)體系平衡結(jié)構(gòu)進(jìn)行單點(diǎn)能的計(jì)算分析,得到不同黏結(jié)劑與炸藥體系的結(jié)合能,利用徑向分布函數(shù)進(jìn)行體系界面作用進(jìn)行非鍵力的作用分析,最后任務(wù)選擇Mechanical Properties,方式選擇恒定應(yīng)變,對(duì)3種PBXs體系進(jìn)行力學(xué)性能的預(yù)測(cè)。

    圖3 3種PBXs體系平衡構(gòu)型Fig.3 Equilibrium structures of the three kinds of PBXs models

    3 結(jié)果與討論

    3.1 體系平衡的判定

    在MD模擬中,針對(duì)不同類(lèi)型的體系,平衡的判斷方式也不相同。本次模擬的PBXs體系包含炸藥層與黏結(jié)劑層,在NPT系綜下進(jìn)行控溫與控壓,因此需要體系溫度、能量、密度均達(dá)到收斂條件,才能判定體系達(dá)到平衡。

    以TKX-50/BTF/PF體系為例,其溫度、能量及密度曲線(xiàn)如圖4所示,從密度變化的角度分析,體系初始構(gòu)型的搭建需確保黏結(jié)劑與炸藥分子均處于模型盒子中,因此初始結(jié)構(gòu)較為稀疏,密度偏低,MD模擬過(guò)程中在設(shè)定壓力條件下對(duì)盒子進(jìn)行壓縮,體系密度逐漸上升,最終體系溫度、能量及密度的瞬時(shí)值均隨模擬進(jìn)行在可控范圍內(nèi)存在小幅波動(dòng),其平均值已趨于穩(wěn)定,證明此時(shí)體系已經(jīng)達(dá)到平衡。

    圖4 TKX-50/BTF/PF體系平衡收斂曲線(xiàn)Fig.4 TKX-50/BTF/PF convergence curve

    3.2 黏結(jié)劑與炸藥體系的結(jié)合能

    對(duì)各體系進(jìn)行炸藥與黏結(jié)劑間結(jié)合能(Ebind)的計(jì)算,結(jié)合能定義為分子間相互作用能的負(fù)值。針對(duì)PBXs體系,結(jié)合能反映的是黏結(jié)劑與炸藥體系混合的能力,結(jié)合能越大,表明炸藥體系與黏結(jié)劑間的相互作用越強(qiáng),進(jìn)而反映體系物理相容性越好[18]。炸藥體系與黏結(jié)劑的結(jié)合能可由式(1)計(jì)算得到:

    Ebind=-(Etotal-Epolymer-Ebase)

    (1)

    表1 不同黏結(jié)劑與TKX-50/BTF炸藥體系的結(jié)合能(kJ·mol-1)Table 1 Binding energies of different binders and the TKX-50/BTF explosive system

    3.3 徑向分布函數(shù)

    通過(guò)對(duì)徑向分布函數(shù)(RDF)的計(jì)算分析可判斷高聚物黏結(jié)劑與炸藥層間界面相互作用,通常分子間的相互作用包括氫鍵作用與范德華力(vdW),在RDF分析中,氫鍵的距離一般在2.6~3.1 ?,強(qiáng)范德華作用通常在3.1~5.0 ?[19],在g(r)曲線(xiàn)中上述距離范圍內(nèi)有較明顯峰的出現(xiàn),可以說(shuō)明存在相對(duì)穩(wěn)定的相互吸引作用。因此,選取與高聚物黏結(jié)劑距離較近的炸藥層進(jìn)行分析,將炸藥層分子中的氫、氧、氮分別標(biāo)記為H、O、N,F(xiàn)2311中氟與氫分別標(biāo)記為F1、H1,F(xiàn)2602中氟與氫分別標(biāo)記為F2、H2,PF中氧與氫分別標(biāo)記為O1、H3,3種PBXs的g(r)曲線(xiàn)如圖5所示。

    圖5 3種PBXs的徑向分布函數(shù)Fig.5 Radial distribution function of the three kinds of PBXs

    由圖5(a)F1-H曲線(xiàn)可知,F(xiàn)2311中的氟(F1)與炸藥層中的H同時(shí)出現(xiàn)在2.6 ?附近的概率較大,其g(r)值最大達(dá)到6.5左右,表示這兩種原子間存在較強(qiáng)的氫鍵作用,且在3.2 ?附近再次出現(xiàn)峰值,表明該原子對(duì)間還存在一定的vdW作用,圖5(a)O-H1與N-H1曲線(xiàn)可見(jiàn),炸藥層中的O原子和N原子與F2311中的H原子(H1)主要存在較弱的氫鍵作用。因此,TKX-50/BTF與F2311間存在氫鍵作用與vdW作用,以氟氫原子對(duì)產(chǎn)生的氫鍵作用為主,這也是他們之間相互作用較強(qiáng)的主要根源。由圖5(b)F2-H曲線(xiàn)可見(jiàn),g(r)曲線(xiàn)在2.6 ?與3.4 ?附近均出現(xiàn)較高峰值,表明在F2602中的氟(F2)與炸藥層中的H之間同時(shí)存在一定的氫鍵作用與vdW作用,圖5(b)N-H2曲線(xiàn)在3.6 ?附近出現(xiàn)峰值約為1.4,說(shuō)明炸藥層中N原子與F2602中H原子(H2)存在較弱的vdW作用,圖5(b)O-H2曲線(xiàn)峰值出現(xiàn)在2.1?附近,表示炸藥層中O原子與F2602中的H原子(H2)也存在一定的氫鍵作用。圖5(c)O1-H曲線(xiàn)表明PF與炸藥層中O1-H原子對(duì)也存在一定的氫鍵和vdW作用,圖5(c)N-H3曲線(xiàn)呈現(xiàn)逐漸上升趨勢(shì),說(shuō)明PF中H(H3)與炸藥層中N存在著vdW作用。

    3.4 PBXs的力學(xué)性能

    優(yōu)異的力學(xué)性能對(duì)壓裝型PBXs炸藥顯得尤為重要,本文分別對(duì)3種加入了不同黏結(jié)劑的PBXs層狀模型進(jìn)行力學(xué)性能計(jì)算。將TKX-50/BTF/F2311、TKX-50/BTF/F2602和TKX-50/BTF/PF分別命名為PBXⅠ、PBXⅡ和PBXⅢ,計(jì)算得到各體系的彈性系數(shù)矩陣Cij下表2中。

    表2 TKX-50/BTF混合體系與3種PBXs的彈性系數(shù)(GPa)

    Table 2 Elastic constants of three PBXs and TKX-50/BTF

    ElasticConstantTKX-50/BTFPBXⅠPBXⅡPBXⅢC1123.6119.3117.5719.52C2224.6318.4721.0319.22C3322.6817.8019.3019.99C446.014.824.754.07C555.504.464.694.40C665.334.214.004.37C1212.1310.149.8310.61C1312.3410.009.3410.90C2312.988.979.9710.24

    依據(jù)Voigt理論與Reuss理論方法[20],分別給出晶體的體積模量KV、KR,剪切模量GV、GR的計(jì)算公式

    9KV=(C11+C22+C33)+2(C12+C23+C13)

    (2)

    15GV=(C11+C22+C33)-(C12+C23+C13)+

    3(C44+C55+C66)

    (3)

    1/KR=(S11+S22+S33)+2(S12+S23+S13)

    (4)

    15/GR=4(S11+S22+S33)-4(S12+S23+S13)+

    3(S44+S55+S66)

    (5)

    將2種理論方法計(jì)算的模量進(jìn)行算術(shù)平均得到平均體積模量K與平均剪切模量G,并根據(jù)K、G、楊氏模量E、泊松比ν之間的關(guān)系得到楊氏模量E與泊松比ν的計(jì)算公式:

    (6)

    (7)

    楊氏模量E與材料抵抗彈性形變的能力有關(guān),其值越小,表明材料的彈性越好;剪切模量G越小,表明材料的塑性越好;體積模量K用于關(guān)聯(lián)材料的斷裂強(qiáng)度,其值越大,表明材料的斷裂強(qiáng)度越大;K/G為材料體積模量與剪切模量的比值,用來(lái)表示材料受到較強(qiáng)沖擊作用而不致破壞的性能,其值越大材料的韌性越強(qiáng);柯西壓(C12-C44)可用來(lái)衡量材料的延展性,其值為負(fù)數(shù),則材料顯脆性,若為正,則表明材料的延展性較好[21-22]。據(jù)此計(jì)算出各體系的力學(xué)性能,如表3所示。

    表3 TKX-50/BTF混合體系與3種PBXs的力學(xué)性能Table 3 Mechanical properties of three kinds of PBXs and TKX-50/BTF

    由表3數(shù)據(jù)分析可知,相對(duì)TKX-50/BTF混合體系,加入了黏結(jié)劑的3種PBXs的E、K與G值均有所下降,表明黏結(jié)劑的加入使材料的剛性減弱,柔性增強(qiáng);4種體系的泊松比均在0.3左右,與可壓材料實(shí)際情況較為符合,具有一定的塑性;各體系的C12-C44值均為正數(shù),表明TKX-50/BTF混合體系自身具有一定的延展性,而隨著黏結(jié)劑PF的加入,TKX-50/BTF/PF體系的C12-C44值與K/G值相較TKX-50/BTF有所增加且數(shù)值最大,而F2311與F2602的加入對(duì)體系的力學(xué)性能改善效果并不明顯。因此預(yù)測(cè)隨著PF的加入,材料的韌性與延展性有所提升,力學(xué)性能的改善效果優(yōu)于其他兩種氟橡膠F2311與F2602。

    4 結(jié)論

    1) 以結(jié)合能判斷體系物理相容性來(lái)分析,預(yù)示與TKX-50/BTF混合體系的相容性順序:F2311>PF>F2602,其中F2311與混合體系結(jié)合能最大,表明其相較F2602與PF更適合加入TKX-50/BTF混合體系中,形成的PBXs穩(wěn)定性更好。

    2) 徑向分布函數(shù)g(r)分析表明,黏結(jié)劑F2311、F2602和PF與炸藥層間存在一定強(qiáng)度的氫鍵作用與vdW作用,其中以F2311中的F與炸藥層中的H存在較強(qiáng)的氫鍵作用,同時(shí)也從側(cè)面說(shuō)明了其結(jié)合能較大、相容性較好的原因。

    3) TKX-50/BTF與3種添加了不同黏結(jié)劑的PBXs力學(xué)性能計(jì)算結(jié)果表明,黏結(jié)劑的加入均使體系剛性減弱,柔性增強(qiáng),力學(xué)性能得以改善;其中PF對(duì)體系力學(xué)性能的改善效果最為突出,使材料韌性與延展性得到增強(qiáng),更利于PBXs的加工、運(yùn)輸與使用。

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