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    石墨烯電極彎折對(duì)2-苯基吡啶分子器件負(fù)微分電阻特性的調(diào)控和機(jī)理*

    2023-02-19 08:09:52邢海英張子涵吳文靜郭志英茹金豆
    物理學(xué)報(bào) 2023年3期
    關(guān)鍵詞:偏壓苯基吡啶

    邢海英 張子涵 吳文靜 郭志英 茹金豆

    1)(天津工業(yè)大學(xué)電子與信息工程學(xué)院,天津 300387)

    2)(中國科學(xué)院高能物理研究所,多學(xué)科研究中心,北京 100049)

    3)(大功率半導(dǎo)體照明應(yīng)用系統(tǒng)教育部工程研究中心,天津 300387)

    4)(鴻之微科技(上海)股份有限公司,上海 200120)

    采用非平衡格林函數(shù)結(jié)合密度泛函理論探討了以鋸齒型石墨烯納米帶為電極、2-苯基吡啶分子為中心區(qū)的分子器件電子輸運(yùn)性質(zhì).分析I-V 特性及透射譜隨偏壓的變化表明,電極彎折能夠調(diào)控器件負(fù)微分電阻特性,使器件峰值電壓(Vp)減小、電流峰谷比(PVR)增大,當(dāng)電極彎折角度為15°時(shí),器件獲得低峰值電壓(0.1 V)、高電流峰谷比(12.84)的負(fù)阻特性.平衡態(tài)下器件的透射譜、態(tài)密度、散射態(tài)實(shí)空間分布圖及投影態(tài)密度解釋了器件負(fù)阻特性被調(diào)控源于電極彎折使器件中心分子與電極間的波函數(shù)交疊發(fā)生變化,導(dǎo)致兩者間耦合減弱.弱耦合下外加偏壓后,器件的透射系數(shù)因能級(jí)移動(dòng)和偏壓的變化而產(chǎn)生大幅波動(dòng),使器件在低偏置電壓處即出現(xiàn)大的透射系數(shù),產(chǎn)生峰值電流Ip,降低了器件的Vp,且增大了PVR 值,其所獲得的低Vp、高PVR 的負(fù)阻特性在低功耗分子電子領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景.

    1 引言

    利用分子器件實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)電子元件的基本功能已被認(rèn)為是分子電子學(xué)的研究目標(biāo)[1?3],因而該研究領(lǐng)域備受關(guān)注,并發(fā)現(xiàn)了許多有趣的物理特性,如分子整流[4,5]、分子開關(guān)[6,7]以及負(fù)微分電阻(negative differential resistance,NDR)特性[2,8,9]等.NDR是Esaki 二極管和共振隧穿二極管(resonant tunneling diode,RTD)的基本特性[10],應(yīng)用于模數(shù)轉(zhuǎn)換器、高頻振蕩器及邏輯電路中[10?12],使用RTD能夠大幅降低動(dòng)態(tài)隨機(jī)存取存儲(chǔ)器(DRAM)的儲(chǔ)用功率.Chen等[13]研究表明,具有NDR 特性的分子器件可用于實(shí)現(xiàn)極低靜態(tài)功耗和極高密度的存儲(chǔ)單元,有望替代III-V 化合物半導(dǎo)體器件,為此許多研究人員為之付出不斷的努力并獲得大量研究成果[14?19].此外,Berg等[20]研究指出,具有低偏壓、高峰谷電流比(peak-valley ratio,PVR)的分子NDR 器件可用于DRAM 記憶單元的局域刷新.因此,低偏壓、高PVR 的分子NDR 器件具有廣闊的應(yīng)用前景.

    為獲得具有應(yīng)用價(jià)值的分子NDR 器件,一方面要探尋具有優(yōu)良特性的中心分子,另一方面也需探索電極對(duì)分子器件輸運(yùn)特性產(chǎn)生的影響.實(shí)驗(yàn)研究表明[21,22],芳香分子的導(dǎo)電性與其內(nèi)稟芳香性負(fù)相關(guān),吡啶分子中含有的氮元素降低了分子的芳香性,提高了其導(dǎo)電性.因此,基于吡啶環(huán)的分子器件研究引起廣泛關(guān)注,并觀察到其具有NDR 傳輸特性[14,15,17,23].2015 年《半導(dǎo)體國際技術(shù)路線圖》將石墨烯納米帶(GNR)列為具有彈道傳輸、電遷移電阻等優(yōu)良特性的互連材料[19],且具有平面結(jié)構(gòu)的GNR 可適用于多種電子器件的制備工藝[24,25],GNR 也因此被認(rèn)為可用于分子器件的電極[18,19,26,27].Li等[28]也發(fā)現(xiàn),以鋸齒型石墨烯納米帶(ZGNR)為電極的共軛吡啶端分子器件較某些金屬和二維石墨烯電極更具優(yōu)越性.此外,科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)僅通過控制石墨烯形變狀態(tài)即可調(diào)控其輸運(yùn)特性[29],而其所具有的高柔韌性又使得改變基于石墨烯的納米器件形狀成為可能[30],并實(shí)現(xiàn)了器件輸運(yùn)特性的調(diào)控[31,32].本文以2-苯基吡啶分子為中心區(qū)分子,以ZGNR 為電極構(gòu)建分子器件,采用非平衡格林函數(shù)(NEGF)結(jié)合密度泛函理論(DFT)探究ZGNR 電極彎折對(duì)器件NDR 特性的調(diào)控作用,探討獲得低偏壓、高PVR 的分子NDR 器件物理規(guī)律,以期為深入理解分子器件電子輸運(yùn)特性及其調(diào)控和實(shí)際應(yīng)用提供有益的參考.

    2 計(jì)算模型與方法

    圖1 為2-苯基吡啶分子器件結(jié)構(gòu)圖,器件由中心散射區(qū)和左、右電極三部分構(gòu)成.如圖所示,中心散射區(qū)由2-苯基吡啶分子構(gòu)成,左、右電極均選擇寬度為3 的ZGNR,2-苯基吡啶分子與ZGNR是通過碳-碳鍵相耦合,因此模型具有高對(duì)稱性;器件中設(shè)置5 層石墨烯緩沖層以屏蔽電極對(duì)中心區(qū)的影響,電極的懸掛鍵由氫原子鈍化.為研究石墨烯電極彎折對(duì)器件電子輸運(yùn)特性的影響,根據(jù)器件左、右電極的彎折角度15°,30°和45°構(gòu)建模型,并據(jù)此將模型分別命名為M1(0°),M2(15°),M3(30°)和M4(45°).文中模型結(jié)構(gòu)優(yōu)化和電子輸運(yùn)特性計(jì)算分別由VASP 軟件包[33,34]和基于DFT 結(jié)合NEGF 的Nanodcal[35]完成.器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化采用投影綴加平面波(projector augmented wave,PAW)方法,交換關(guān)聯(lián)泛函選擇LDA_PZ81,平面波的截?cái)嗄転?00 eV,力的收斂標(biāo)準(zhǔn)為0.02 eV/?.在輸運(yùn)性質(zhì)計(jì)算過程中,采用原子軌道線性組合(LCAO)基組,交換關(guān)聯(lián)泛函選擇LDA_PZ81,價(jià)電子軌道描述選用雙極化DZP 基組,截?cái)嗄転?0 Hartree,z方向?yàn)槠骷妮斶\(yùn)方向,x與y方向?yàn)檎婵諏?厚度20 ?)以屏蔽器件周期性影響,布里淵區(qū)采樣用Monkhorst-Pack方案進(jìn)行,k點(diǎn)網(wǎng)絡(luò)分布為1×1×10,能量的收斂標(biāo)準(zhǔn)為1×10–5eV.

    圖1 2-苯基吡啶分子器件結(jié)構(gòu)圖,圖中所示θ 為石墨烯電極彎折角度Fig.1.Structure diagram of the 2-phenylpyridine molecular device,θ represented to the bending angle of the graphene electrode.

    通過器件的電流可由Landauer-Büttiker 公式計(jì)算得出[36,37],即:

    式中,e為電子電荷;h為普朗克常數(shù);f(E)為費(fèi)米分布函數(shù);μLEf-eV/2與μREf-eV/2分別為左右電極的化學(xué)勢(shì);[μL(Vb),μR(Vb)]為貢獻(xiàn)積分電流的能量區(qū)間,稱其為偏壓窗或積分窗;設(shè)Ef為0 則[–Vb/2,+Vb/2]為偏壓窗區(qū)間;T(E,Vb)為透射函數(shù),表示在外加偏壓Vb下能量為E的電子通過體系的概率.因此,計(jì)算出電子透過體系的透射函數(shù),即可求出通過體系的電流,其可由(2)式計(jì)算[38]:

    式中,GR和GA分別為中間傳導(dǎo)電子的延遲、提前格林函數(shù),ΓL和ΓR分別為中間傳導(dǎo)分子與左、右電極的耦合函數(shù).

    3 計(jì)算結(jié)果與討論

    圖2 為器件M1—M4 外加偏壓下的I-V特性圖.如圖2(a)所示,偏置電壓小于0.6 V 時(shí),通過器件M1 的電流隨電壓增大而增大,偏置電壓在[+0.6 V,+1.0 V]區(qū)間,電流則隨電壓增加而快速減弱,呈現(xiàn)負(fù)微分電阻特性;如圖2(b)—(d)所示,器件M2—M4 分別在電壓大于0.1 V(M2),0.2 V(M3)和0.1 V(M4)時(shí),電流隨偏壓增大而大幅減小,當(dāng)偏壓分別增至0.5 V(M2)和0.6 V(M3 與M4)后,電流再次逐漸增強(qiáng).ZGNR 電極彎折后,器件M2—M4 在低外加偏壓處呈現(xiàn)負(fù)阻特性,其對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間分別為[+0.1 V,+0.5 V],[+0.2 V,+0.6 V]和[+0.1 V,+0.6 V].電極彎折使器件負(fù)阻特性的電壓區(qū)間向低偏壓移動(dòng),且NDR 曲線表現(xiàn)更明顯、清晰.

    圖2 器件M1?M4的I-V 特性曲線圖Fig.2.I-V characteristic curves of device M1?M4.

    表1 列出了器件M1—M4 負(fù)阻峰的峰值電流(Ip)、谷值電流(Iv)、峰谷電流比(PVR)及峰值電壓(Vp)等參數(shù).由表中數(shù)據(jù)可知,相較于器件M1的Vp值0.6 V,電極彎折后器件M2—M4的Vp值均降低,分別為0.1 V(M2),0.2 V(M3)和0.1 V(M4),同時(shí)PVR 值由M1 的2.08 分別增大至M2的12.84,M3 的5.16 和M4 的5.82.綜上所述,ZG NR 電極彎折調(diào)控了器件負(fù)阻特性,使器件的PVR值增大,Vp值降低,提升了器件的負(fù)阻性能.其中電極彎折角度為15°時(shí),即器件M2 的PVR 值最大為12.84,Vp值為0.1 V,其所獲得的0.1 V 的低Vp可以滿足實(shí)際應(yīng)用[16].

    表1 器件M1?M4的Ip,Iv,PVR和VpTable 1.Ip,Iv,PVR andVp of devices M1?M4.

    由(1)式和(2)式可知,透射譜曲線T(E,Vb)在偏壓窗內(nèi)的積分面積決定了通過器件電流I的強(qiáng)弱,因此,隨外加偏壓變化的透射譜是對(duì)I-V特性最直接的物理解釋.根據(jù)圖2中I-V特性,選取與負(fù)阻特性相關(guān)的特征電壓計(jì)算器件的透射譜.圖3 為偏置電壓在+0.1V,+0.2V,+0.5V,+0.6V,+0.8V和+1.0V時(shí)器件M1—M4的透射譜圖,設(shè)Ef為能量參考點(diǎn),則[–Vb/2,+Vb/2]為偏壓窗即圖中藍(lán)色線內(nèi)區(qū)域,圖中標(biāo)出了偏壓窗內(nèi)透射譜曲線的積分面積值.如圖3 所示,器件M1 在負(fù)阻特性[+0.6 V,+1.0 V]區(qū)間內(nèi),隨電壓增加偏壓窗內(nèi)透射譜積分面積不斷減小,對(duì)應(yīng)的電流也減弱(如圖2(a)所示).在此區(qū)間內(nèi)電壓為+0.6 V 時(shí)積分面積最大,達(dá)到0.017 對(duì)應(yīng)M1 的峰值電流.ZGNR 電極彎折后,器件M2 在低偏壓+0.1 V 下積分面積即達(dá)到M1 在+0.6 V 時(shí)的面積0.017,此后積分面積隨偏壓增大而快速減小,增至+0.5 V時(shí)面積最小,隨后,積分面積隨電壓增大而再次增大.因此,在[+0.1 V,+0.5 V]區(qū)間M2 呈現(xiàn)NDR特性(如圖2(b)所示),在此區(qū)間內(nèi)電壓為+0.1 V時(shí)積分面積最大,對(duì)應(yīng)M2 的峰值電流.器件M3和M4 呈現(xiàn)與器件M2 相似的變化,分別在[+0.2 V,+0.6 V]和[+0.1 V,+0.6 V]電壓區(qū)間內(nèi)積分面積逐漸減小,電流逐漸減弱,表現(xiàn)出NDR 特性,對(duì)應(yīng)的Vp值處曲線積分面積最大.根據(jù)(1)式透射譜T(E,Vb)在偏壓窗內(nèi)的積分面積是由透射系數(shù)和偏壓窗區(qū)間大小決定的.分析圖3 結(jié)果可知,1)隨外加偏壓增加偏壓窗的區(qū)間增大,但偏壓窗內(nèi)曲線積分面積卻減小,通過器件的電流減弱,說明器件M1—M4 的NDR 特性源于透射系數(shù)減小;2)器件M2—M4 分別在低偏壓0.1 V 和0.2 V 處(偏壓窗區(qū)間小)即產(chǎn)生大的積分面積獲得峰值電流Ip是源于此處透射系數(shù)大,由此也說明了ZGNR 電極彎折調(diào)控了NDR 特性,使器件的峰值電壓Vp減小、PVR 值增大,NDR 對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間向低偏壓方向移動(dòng).

    圖3 器件M1—M4 在偏置電壓為+0.1 V,+0.2 V,+0.5 V,+0.6 V,+0.8 V 和+1.0 V 時(shí)的透射譜圖,紅色虛線為Ef 能級(jí),藍(lán)色線為偏壓窗區(qū)間Fig.3.Transmission spectra of M1?M4 under the bias voltage of +0.1 V,+0.2 V,+0.5 V,+0.6 V,+0.8 V and +1.0 V,the red dashed line represented to the Fermi level,the blue line represented to the bias window interval.

    為深入闡述電極彎折對(duì)器件NDR 特性的影響,文中給出平衡態(tài)下器件的透射譜、態(tài)密度及散射態(tài)實(shí)空間分布圖.圖4 為平衡態(tài)下(Vb=0)器件M1—M4 的透射譜圖.如圖4(a)—(d)所示,器件M1在Ef附近[0,1.5 eV]有高且寬的透射峰,說明其具有強(qiáng)的電子輸運(yùn)能力;ZGNR 電極彎折后,器件M2—M4在Ef附近的透射峰變成窄的尖峰,對(duì)應(yīng)能量區(qū)域的透射系數(shù)減小.由于器件的中心分子與電極間的耦合強(qiáng)弱決定了透射峰的寬度[39],耦合越弱則透射譜的共振透射峰越窄[40,41],即器件M2—M4 的2-苯基吡啶分子與ZGNR 電極間的耦合較M1 減弱,因而表現(xiàn)出透射峰變窄、透射系數(shù)減小.另一方面,由態(tài)密度能夠獲得能級(jí)E處中心分子與電極間耦合強(qiáng)弱的信息[2,8],即Ef處器件態(tài)密度值越小則中心分子與電極間的耦合越弱[42].圖5 為器件M1—M4 的態(tài)密度圖,如圖5(a)中插圖所示,器件M2—M4在Ef處的態(tài)密度值均較器件M1 減小,說明電極彎折后器件M2—M4 的中心區(qū)2-苯基吡啶分子與ZGNR 電極間的耦合減弱,這與Ef附近透射譜峰變窄、透射系數(shù)減小相符.如圖5(a)所示,ZGNR 電極的彎折不僅減弱了器件在Ef處的態(tài)密度,同時(shí)影響了Ef以上的占據(jù)態(tài)和以下的未占據(jù)態(tài),使Ef附近表現(xiàn)出更多更強(qiáng)的局域特性,而電子態(tài)的強(qiáng)局域性會(huì)使器件中心分子與電極間的耦合減弱[28].圖5(b)為平衡態(tài)下器件M1—M4在Ef處延器件傳輸方向的散射態(tài)實(shí)空間分布圖,如圖所示,器件具有一條傳輸通道,與平衡態(tài)下器件透射譜具有一個(gè)共振透射峰相符(見圖4),其中器件M1 整個(gè)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出離域的散射態(tài);因ZGNR 電極彎折,器件M2—M4 則表現(xiàn)出散射態(tài)更多地局域在器件左側(cè),器件右側(cè)特別是右電極的散射態(tài)減弱,該圖直觀地說明了電極彎折使器件中的電子態(tài)表現(xiàn)更強(qiáng)的局域性.綜上分析可知,ZGNR 電極彎折后器件中心區(qū)2-苯基吡啶分子與ZGNR 電極間的耦合減弱.

    圖4 平衡態(tài)下(Vb=0)器件M1—M4 的透射譜圖,紅色虛線為Ef 能級(jí)Fig.4.Transmission spectra of device M1?M4 under zero bias(Vb=0),the red dotted line represented to the Fermi level.

    圖5 平衡態(tài)下(Vb=0)器件M1—M4 的態(tài)密度圖(a)及Ef 處的實(shí)空間散射態(tài)分布圖(b)Fig.5.Density of states(a)and the real-space scattering states distribution atEf(b)under zero bias(Vb=0)of device M1?M4.

    為探討器件中心分子與電極間耦合力減弱的主因,文中計(jì)算了平衡態(tài)Ef處ZGNR 電極、2-苯基吡啶分子的投影態(tài)密度,列于表2.如表中數(shù)據(jù)所示,電極彎折后器件M2—M4 態(tài)密度降低值中ZGNR 電極的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于2-苯基吡啶分子的,因此Ef處器件總態(tài)密度減小主要來自ZGNR 電極的態(tài)密度,而2-苯基吡啶分子的不構(gòu)成其主要因素.由于文中器件模型具有高對(duì)稱性,各器件的中心分子及電極材料相同,且左、右兩電極的彎折角度相同,彎折方向?qū)ΨQ(如圖1 所示),因此ZGNR電極彎折改變了中心分子與電極間的電子相互作用,使兩者間的波函數(shù)交疊發(fā)生變化是器件中心2-苯基吡啶分子與電極間耦合減弱的主因.

    表2 平衡態(tài)下器件電極和中心分子在Ef 處投影態(tài)密度值及其在總態(tài)密度降低值的貢獻(xiàn)Table 2.Projected density of states under zero bias(value and percentage in M1?M4)on electrode and 2-phenylpyridine atEf.

    研究表明[43],弱耦合下的透射系數(shù)會(huì)隨外加偏壓的變化在不同能級(jí)間產(chǎn)生大幅波動(dòng).一方面,外加偏壓會(huì)引起能級(jí)移動(dòng),另一方面,與波函數(shù)交疊相關(guān)的透射系數(shù)對(duì)外加偏壓變化敏感,且器件中心分子與電極間波函數(shù)交疊的變化反映了兩者間耦合的強(qiáng)弱[8,43,44].由于ZGNR 電極彎折使器件中心分子與電極間的耦合減弱,在弱耦合條件下,外加偏壓后器件的透射系數(shù)則因能級(jí)的移動(dòng)和偏壓的變化而產(chǎn)生大幅波動(dòng),故器件M2—M4 在外加低偏置電壓(0.1 V 或0.2 V)處即出現(xiàn)大的透射系數(shù),使電流大幅增強(qiáng),獲得峰值電流Ip,降低了器件的Vp值,且增大了PVR 值,NDR 特性對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間向低偏壓方向移動(dòng).表3 為器件M1—M4在偏置電壓分別為零偏壓,+0.1 V,+0.2 V,+0.5 V(M2),+0.6 V(M1,M3與M4)和+1.0V下散射態(tài)實(shí)空間分布圖(與圖5(b)共用色坐標(biāo)).如表中散射態(tài)圖所示,在外加偏壓下器件均有一個(gè)傳輸通道,與圖3 中透射譜在各偏壓窗內(nèi)具有一個(gè)共振透射峰相符.器件M1 的外加偏壓由+0.1 V 經(jīng)+0.2 V增至+0.6 V 過程中,整個(gè)器件結(jié)構(gòu)均具有強(qiáng)且均勻的散射態(tài),表明散射態(tài)由左電極經(jīng)中心分子導(dǎo)通至右電極,在+0.6 V 處散射態(tài)最強(qiáng),器件M1 在此處透射譜積分面積最大,獲得峰值電流Ip(如圖3所示);當(dāng)偏壓增至+1.0 V 時(shí),M1 右側(cè)散射態(tài)減弱,此處透射譜積分面積最小,對(duì)應(yīng)器件M1 的峰谷電流Iv.ZGNR 電極彎折且外加偏壓后,零偏壓下局域在器件M2—M4 左電極的散射態(tài)導(dǎo)通至右電極,并分別在+0.1 V(M2),+0.2 V(M3)和+0.1 V(M4)處表現(xiàn)強(qiáng)且均勻的散射態(tài),相應(yīng)電壓處3 個(gè)器件具有峰值電流Ip,透射譜積分面積也最大;當(dāng)偏壓分別增至+0.5 V(M2)和+0.6 V(M3,M4)時(shí)器件M2—M4 右側(cè)散射態(tài)減弱,即從器件左側(cè)導(dǎo)通至右側(cè)的散射態(tài)減少,器件在此電壓處出現(xiàn)峰谷電流Iv,透射譜積分面積也最小;當(dāng)偏壓繼續(xù)增至+1.0 V,器件M2—M4 右側(cè)散射態(tài)表現(xiàn)增強(qiáng),器件電流再次增大,透射譜積分面積也增加.表中散射態(tài)圖直觀地說明了ZGNR 電極彎折后各器件在外加偏壓下I-V特性和透射譜的變化過程,同時(shí)結(jié)合前述分析解釋了因ZGNR 電極彎折使器件Vp值減小,PVR 值增大,負(fù)阻特性被調(diào)控的機(jī)理.

    表3 器件M1—M4 在零偏壓、+0.1 V,+0.2 V,+0.6 V 和+1.0 V 下散射態(tài)實(shí)空間分布圖,色坐標(biāo)參考圖5(b)Table 3.Real-space scattering state distribution of devices M1?M4 under zero bias,+0.1 V,+0.2 V,+0.6 V and +1.0 V,all the figures share the same color bar given in Fig.5(b).

    4 結(jié)論

    本文采用非平衡格林函數(shù)(NEGF)結(jié)合密度泛函理論(DFT)探討了鋸齒型石墨烯納米帶(ZGNR)電極彎折對(duì)2-苯基吡啶分子器件負(fù)微分電阻特性的調(diào)控機(jī)理.由I-V特性及透射譜隨偏壓的變化說明,器件具有NDR 特性,且ZGNR 電極彎折能夠調(diào)控NDR 特性,提升器件的負(fù)阻性能.分析認(rèn)為,ZGNR 電極彎折后器件的2-苯基吡啶分子與ZGNR 電極間耦合減弱,弱耦合條件下,外加偏壓后器件的透射系數(shù)因能級(jí)的移動(dòng)和偏壓的變化而產(chǎn)生大幅波動(dòng),故器件M2—M4 在外加低偏置電壓(0.1 V 或0.2 V)處即出現(xiàn)大的透射系數(shù),產(chǎn)生峰值電流Ip,降低了器件的Vp值,且增大了PVR 值,NDR 對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間向低偏壓方向移動(dòng).平衡態(tài)下器件M1—M4 的透射譜、態(tài)密度和散射態(tài)實(shí)空間分布圖解釋了ZGNR 電極彎折后器件的中心分子與電極間的耦合減弱,由投影態(tài)密度計(jì)算結(jié)果解釋了二者間耦合減弱是源于ZGNR 電極彎折.電極彎折改變了中心分子與電極間電子的相互作用,使兩者間的波函數(shù)交疊發(fā)生變化是器件中心2-苯基吡啶分子與ZGNR 電極間耦合減弱的主因.因此,分子器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)不僅取決于中心分子和電極的固有特性,兩者間耦合強(qiáng)弱的變化對(duì)其輸運(yùn)特性也產(chǎn)生顯著影響.本文中高對(duì)稱結(jié)構(gòu)的分子器件,通過控制電極彎折角度能夠調(diào)控中心分子與電極間耦合的強(qiáng)弱進(jìn)而影響了器件的輸運(yùn)特性.ZGNR 電極彎折后,器件M2—M4 的NDR均較M1 表現(xiàn)出Vp減小,PVR 增大,其中電極彎折角度為15°時(shí),器件M2 的PVR 值最大為12.84,Vp值減小至0.1 V,其所獲得的低Vp、高PVR 的負(fù)阻特性在低功耗分子電子領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景.

    綜上所述,本文中采用基礎(chǔ)吡啶分子構(gòu)建的器件模型結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單,利用了石墨烯材料的優(yōu)良特性,如引言中所述“控制石墨烯形變狀態(tài)可調(diào)控其輸運(yùn)特性”,通過彎折ZGNR 電極調(diào)控器件中心分子與電極間的耦合,使器件表現(xiàn)出實(shí)際應(yīng)用中希望的低Vp、高PVR 的NDR 特性,為實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)制備提供可能.

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