測(cè)氡儀標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的可行性研究

任宏微 姚玉霞 陳其峰

1 中國地震局地球物理研究所，北京市民族大學(xué)南路5號(hào)，100081 2 應(yīng)急管理部國家自然災(zāi)害防治研究院，北京安寧莊路1號(hào)，100085 3 甘肅省地震局平?jīng)龅卣鸨O(jiān)測(cè)中心站，甘肅省平?jīng)鍪袕V成路中街231號(hào)，744000 4 山東省地震局聊城地震監(jiān)測(cè)中心站，山東省聊城市中華南路24號(hào)，252000

氡觀測(cè)是地震前兆地下流體觀測(cè)手段中的重點(diǎn)測(cè)項(xiàng)，在地震預(yù)報(bào)中發(fā)揮著重要作用[1-8]。通常采用能提供一定氡氣活度的氡氣固體源(RN-150氡氣固體源、FD-3024氡氣固體源及RN-FD循環(huán)式氡氣固體源)對(duì)地震系統(tǒng)的測(cè)氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)，然而目前存在臺(tái)站氡氣固體源老化、新源購置困難、安檢運(yùn)輸嚴(yán)格等問題，導(dǎo)致測(cè)氡儀校準(zhǔn)出現(xiàn)困難[9]。有學(xué)者提出能代替測(cè)氡儀有源校準(zhǔn)的標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法[10]，即在實(shí)驗(yàn)室和臺(tái)站分別采用標(biāo)準(zhǔn)儀器與RN-FD循環(huán)式氡氣固體源同時(shí)對(duì)閃爍法測(cè)氡儀(以FD-125測(cè)氡儀為代表)進(jìn)行校準(zhǔn)對(duì)比實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了該方法的可行性。該方法的應(yīng)用條件為：保證進(jìn)入標(biāo)準(zhǔn)儀器的氡濃度大于1 000 Bq/m3[10-11]。黃仁桂等[12]使用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法與氡室校準(zhǔn)法同時(shí)對(duì)FD-125測(cè)氡儀校準(zhǔn)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析，結(jié)果表明，二者相對(duì)偏差符合氡觀測(cè)計(jì)量溯源的技術(shù)要求，進(jìn)一步驗(yàn)證了標(biāo)準(zhǔn)儀器法的可靠性。

目前地震系統(tǒng)使用最廣泛的氡源是進(jìn)口RN-150和國產(chǎn)FD-3024小型氡氣固體源，二者的使用原理和校準(zhǔn)方法與RN-FD循環(huán)式氡氣固體源和氡室不同：RN-FD循環(huán)式氡氣固體源和氡室均采用與測(cè)氡儀串聯(lián)循環(huán)的方式對(duì)儀器進(jìn)行校準(zhǔn)[13]；而進(jìn)口RN-150和國產(chǎn)FD-3024小型氡氣固體源采用測(cè)氡儀負(fù)壓吸入氡源的方式進(jìn)行校準(zhǔn)[14-15]。

本文將標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)與RN-150小型氡氣固體源校準(zhǔn)進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)一步驗(yàn)證標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)方法的可行性，為該方法在臺(tái)站的試用推廣提供更多的理論依據(jù)。

1 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法

1.1 AlphaGUARD 系列測(cè)氡儀

AlphaGUARD測(cè)氡儀是國際公認(rèn)的具有良好穩(wěn)定性與準(zhǔn)確性的脈沖電離法測(cè)氡儀，可作為刻度工作的標(biāo)準(zhǔn)傳遞裝置，用來確保其他主動(dòng)式或被動(dòng)式測(cè)氡儀的校準(zhǔn)質(zhì)量[16]。AlphaGUARD測(cè)氡儀的主要類型包括AlphaGUARD PQ2000PRO測(cè)氡儀與AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀。其中 AlphaGUARD PQ2000PRO測(cè)氡儀具有被動(dòng)擴(kuò)散測(cè)量模式，常放置于氡室中實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)氡室濃度[17-18]；AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀具有主動(dòng)測(cè)量模式，常用于土壤氡、水氡等日常測(cè)量[19-21]。本文將AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀作為標(biāo)準(zhǔn)儀器，通過測(cè)量水中溶解氡的含量來校準(zhǔn)其他測(cè)氡儀。

1.2 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的原理

標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法是將AlphaGUARD 測(cè)氡儀、FD-125測(cè)氡儀的閃爍室、溶解有一定氡氣的水樣、 AquaKIT鼓氣瓶、Alpha抽氣泵及干燥管等進(jìn)行串聯(lián)，形成閉合的循環(huán)系統(tǒng)，如圖1所示。當(dāng)水中溶解的氡氣被脫出后，氡氣進(jìn)入整個(gè)閉合系統(tǒng)中，氡濃度被AlphaGUARD測(cè)氡儀捕捉。已知濃度的氡氣進(jìn)入閃爍室后，閃爍室內(nèi)氡活度就能被計(jì)算出來，利用活度除以脈沖即可求得K值。

圖1 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法實(shí)驗(yàn)連接示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment connection of standard instrument calibration method

2 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)方法

本文選擇山東聊城水化實(shí)驗(yàn)站展開實(shí)驗(yàn)，該臺(tái)站是中國地震水化臺(tái)網(wǎng)一類基準(zhǔn)臺(tái)，連續(xù)多年的水氡觀測(cè)資料質(zhì)量較好，能保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可靠性。該臺(tái)站目前使用RN-150小型氡氣固體源進(jìn)行測(cè)氡儀校準(zhǔn)，符合實(shí)驗(yàn)對(duì)比條件。實(shí)驗(yàn)過程如圖2所示。

圖2 實(shí)驗(yàn)過程Fig.2 Experiment process

2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

使用閃爍法或電離法進(jìn)行儀器校準(zhǔn)時(shí)，會(huì)受到溫度和氣壓的影響[22]，因此需要對(duì)FD-125測(cè)氡儀及AlpaGUARD P2000F測(cè)氡儀的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行氣壓及溫度校正。

對(duì)AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀測(cè)量的系統(tǒng)氡體積活度及FD-125測(cè)氡儀閃爍室脈沖計(jì)數(shù)進(jìn)行溫度和氣壓校準(zhǔn)后，得到可參與計(jì)算的氡體積活度與脈沖計(jì)數(shù)。將校正后的體積活度乘以閃爍室體積(0.000 5 m3)，再除以校正后的脈沖計(jì)數(shù)，得到校準(zhǔn)系數(shù)。每個(gè)閃爍室進(jìn)行2次校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)，每個(gè)閃爍室2次校準(zhǔn)系數(shù)相對(duì)均值偏差均小于5%。將每次得到的校準(zhǔn)系數(shù)求平均得到閃爍室校準(zhǔn)系數(shù)，相關(guān)測(cè)量記錄見表1。由表可見，3個(gè)閃爍室應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法得到的校準(zhǔn)系數(shù)K分別為0.008 77 Bq/脈沖/min、0.008 71 Bq/脈沖/min及0.008 85 Bq/脈沖/min。

表1 標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法測(cè)量記錄

3 RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)

3.1 RN-150氡氣固體源

RN-150氡氣固體源中的氡氣是由放置于儲(chǔ)氣罐底部特制鉛盒內(nèi)的固體放射性鐳源(226Ra)釋放得到，在10～12個(gè)氡的半衰期(3.825 d)后達(dá)到放射性平衡狀態(tài)，氡氣總量保持不變[15]。使用小型氡氣固體源對(duì)測(cè)氡儀器進(jìn)行標(biāo)定時(shí)，首先采用標(biāo)準(zhǔn)體積的定值分配器量取儲(chǔ)氣罐中氡氣總量的0.1%，然后送入測(cè)氡儀器中進(jìn)行測(cè)量。由于鐳源的活度、衰變速率和體積都是確定的，因此每次吸取的氡氣量也是已知的。圖3為小型氡氣固體源結(jié)構(gòu)示意圖。

圖3 小型氡氣固體源結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Structure schematic diagram of small radon gas solid source

由于RN-150氡氣固體源使用年限較長，因此通常將損壞源的固體鐳源取出，放入屏蔽大容器內(nèi)進(jìn)行內(nèi)部設(shè)計(jì)，形成RN-FD循環(huán)式氡氣固體源。該容器上方有2個(gè)出氣口閥門、2個(gè)進(jìn)氣口閥門和1個(gè)雙氣路密封抽氣泵，還有電源插頭等配件，出氣口、進(jìn)氣口分別與抽氣泵的進(jìn)氣口、出氣口連接，再與測(cè)氡儀連接構(gòu)成封閉的內(nèi)循環(huán)系統(tǒng)[13]。循環(huán)式固體氡氣源的結(jié)構(gòu)示意圖如圖4所示。

圖4 循環(huán)式氡氣固體源結(jié)構(gòu)示意圖Fig.4 Structure schematic diagram of circulating radon gas solid source

與RN-150小型氡氣固體源相同，循環(huán)式固體氡氣源中的鐳源從發(fā)生衰變到平衡狀態(tài)，期間氡氣總量保持不變。但與RN-150小型氡氣固體源不同的是，循環(huán)式氡氣固體源沒有安裝定值分配器，整個(gè)容器內(nèi)的氡都會(huì)參與循環(huán)。

3.2 RN-150氡氣固體源定值

氡氣固體源校準(zhǔn)采用的是聊城水化實(shí)驗(yàn)站的RN-150小型氡氣固體源，為保證對(duì)比實(shí)驗(yàn)所用儀器的溯源一致性，需要使用AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀對(duì)該固體源進(jìn)行定值。由于交通運(yùn)輸?shù)仍?，聊城地震臺(tái)的RN-150氡氣固體源已經(jīng)超過3 a沒有檢定，活度可能已經(jīng)發(fā)生變化，因此有必要對(duì)其重新定值。

RN-150小型氡氣固體源定值的具體方法參考中國地震局編制的地震及前兆數(shù)字觀測(cè)技術(shù)規(guī)范中RN-150小型氡氣固體源校準(zhǔn)FD-125測(cè)氡儀的方法[23]，僅將FD-125測(cè)氡儀換成AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀。將RN-150小型氡氣固體源、AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀、壓力表及真空泵進(jìn)行串聯(lián)(圖5)，通過對(duì)AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀抽真空變?yōu)樨?fù)壓的方式，將氡源里的氡氣吸入AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀中，讀取AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀的氡體積活度數(shù)值，再將該數(shù)值乘以AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀抽真空后的內(nèi)部體積，得到氡氣固體源的活度。RN-150小型氡氣固體源2次定值過程及結(jié)果記錄見表2。由表可見，2次定值操作后將每次得到的活度值求平均，得到RN-150小型氡氣固體源的活度為19.01 Bq。

圖5 RN-150小型氡氣固體源定值過程連接示意圖Fig.5 Connection schematic diagram of RN-150 small radon gas solid source calibration process

表2 RN-150小型氡氣固體源定值記錄

3.3 RN-150小型氡氣固體源校準(zhǔn)

聊城水化實(shí)驗(yàn)站的研究時(shí)段為2017-04-23～25，本文實(shí)驗(yàn)開始時(shí)間為2017-05-10，考慮到時(shí)間間隔僅為半個(gè)月左右，且3個(gè)閃爍室還有每日觀測(cè)水樣的任務(wù)，因此本文不對(duì)3個(gè)閃爍室重新校準(zhǔn)，而是直接利用聊城水化站3次校準(zhǔn)得到的脈沖計(jì)數(shù)參與計(jì)算。

首先將閃爍室的脈沖計(jì)數(shù)減去本底后進(jìn)行溫度和氣壓校正，得到校正后的脈沖值；然后利用RN-150氡氣固體源重新定值后的活度值除以校正后的脈沖計(jì)數(shù)，得到閃爍室的校準(zhǔn)系數(shù)。每個(gè)閃爍室進(jìn)行3次校準(zhǔn)操作，3次校準(zhǔn)系數(shù)相對(duì)均值偏差均小于5%。FD-125測(cè)氡儀3個(gè)閃爍室的3次校準(zhǔn)過程及結(jié)果記錄見表3。由表可見，將3次校準(zhǔn)系數(shù)分別求平均，得到1號(hào)、2號(hào)及3號(hào)閃爍室的校準(zhǔn)系數(shù)K分別為0.008 75 Bq/脈沖/min、0.008 42 Bq/脈沖/min、0.008 61 Bq/脈沖/min。

表3 FD-125測(cè)氡儀校準(zhǔn)記錄

4 標(biāo)準(zhǔn)儀器與RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)結(jié)果對(duì)比分析

將標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)得到的校準(zhǔn)系數(shù)減去RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)得到的校準(zhǔn)系數(shù)，再除以氡氣固體源校準(zhǔn)系數(shù)，乘以100%，得到3個(gè)閃爍室(1號(hào)、2號(hào)及3號(hào))的相對(duì)誤差分別為0.2%、3.4%和2.8%(表4)，相對(duì)誤差滿足目前地震監(jiān)測(cè)中氡觀測(cè)的技術(shù)要求[24]，說明標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法基本可以代替目前使用的氡氣固體源校準(zhǔn)方法，驗(yàn)證了其可行性。

表4 標(biāo)準(zhǔn)儀器與RN-150氡氣固體源校準(zhǔn)對(duì)比

5 結(jié) 語

本文利用目前應(yīng)用最為廣泛的RN-150氡氣固體源與AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀，開展FD-125測(cè)氡儀3個(gè)閃爍室校準(zhǔn)的對(duì)比實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，相比于氡氣固體源得到的K值，利用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)得到的K值誤差分別為0.2%、3.4%和2.8%，相對(duì)誤差均滿足目前地震監(jiān)測(cè)中氡觀測(cè)的技術(shù)要求，驗(yàn)證了標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的可行性。

標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法與臺(tái)站廣泛應(yīng)用的小型氡氣固體源(RN-150氡氣固體源)、RN-FD循環(huán)式氡氣固體源及氡室等校準(zhǔn)方式的實(shí)驗(yàn)對(duì)比結(jié)果均證明，標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法可代替有源校準(zhǔn)。但使用標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí)還需注意以下幾個(gè)問題：

1)為保證測(cè)量的準(zhǔn)確性，利用標(biāo)準(zhǔn)儀器(AlphaGUARD P2000F測(cè)氡儀)校準(zhǔn)測(cè)氡儀前需要將標(biāo)準(zhǔn)儀器的量值溯源至標(biāo)準(zhǔn)氡室中。

2)根據(jù)之前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，利用標(biāo)準(zhǔn)儀器對(duì)測(cè)氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí)，需保證水中脫出的氡氣在整個(gè)氣路系統(tǒng)內(nèi)的濃度大于1 000 Bq/m3。

3)由于日常使用閃爍法測(cè)氡儀測(cè)量氡氣濃度時(shí)經(jīng)常會(huì)忽略氣壓對(duì)閃爍室探測(cè)效率的影響，因此為保證校準(zhǔn)條件與測(cè)量條件的一致性，在利用標(biāo)準(zhǔn)儀器對(duì)閃爍法測(cè)氡儀進(jìn)行校準(zhǔn)時(shí)，閃爍室也無需進(jìn)行氣壓校正。

需要說明的是，地震系統(tǒng)的閃爍法測(cè)氡儀包括水氡測(cè)量使用的FD-125測(cè)氡儀及氣氡測(cè)量使用的SD-3A和BG2015R測(cè)氡儀。雖然本文僅以FD-125測(cè)氡儀為代表來驗(yàn)證標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法的可行性，但該方法也同樣適用于SD-3A與BG2015R測(cè)氡儀。地震系統(tǒng)測(cè)氡儀除了包括大部分閃爍法測(cè)氡儀外，還包括少量電離法測(cè)氡儀。云南省地震局有關(guān)專家也曾對(duì)電離法測(cè)氡儀展開實(shí)驗(yàn)研究，結(jié)果表明，標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn)法可對(duì)電離法測(cè)氡儀進(jìn)行有效校準(zhǔn)[25]。后期可結(jié)合氡室校準(zhǔn)法進(jìn)一步驗(yàn)證并確定校準(zhǔn)條件。