碳纖維增強(qiáng)樹脂基復(fù)合材料與金屬材料的膠接及混合連接技術(shù)研究進(jìn)展

張 龍，馬冀君，李鋒偉，高 琪，王以寧，劉盈斌，楊 森，王志強(qiáng)，楊亞峰，于方麗

(1.西安航空學(xué)院 材料工程學(xué)院，西安 710077；2.航空工業(yè)慶安集團(tuán)有限公司，西安 710077；3.陜西煤業(yè)化工技術(shù)研究院有限責(zé)任公司，西安 710100；4.中國電子科技集團(tuán)公司第三十九研究所，西安 710065)

0 CFRP與金屬材料膠粘技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀

CFRP具有密度小、比強(qiáng)度和比模量高、耐腐蝕等優(yōu)異性能，廣泛用于國防、航空航天、交通運(yùn)輸、醫(yī)療器械等領(lǐng)域[1-3]。因CFRP存在成本高、服役溫度范圍窄且力學(xué)性能易受濕熱環(huán)境影響等問題，通常將其與金屬材料(鋁合金、鋼、鈦合金等)連接作為結(jié)構(gòu)材料使用，以便在保證結(jié)構(gòu)可靠前提下最大限度發(fā)揮CFRP的性能優(yōu)勢(shì)[4-6]。由于CFRP的物理和化學(xué)特性與金屬材料差異較大，傳統(tǒng)的鉚接、焊接等連接工藝不能滿足要求，CFRP與金屬材料的有效連接成為該領(lǐng)域研究的重點(diǎn)問題之一[7-10]。隨著膠粘劑膠接性能的不斷提高，工藝簡單、成型性好、成本低廉、適用性廣的膠接和基于膠接的混合連接技術(shù)逐漸成為解決CFRP與金屬材料之間有效連接的首選方法[11-13]。

膠接技術(shù)是利用膠粘劑與母材之間的化學(xué)或物理反應(yīng)將異種材料進(jìn)行有效連接的一種方法[14]。膠接接頭能有效避免應(yīng)力集中，提高材料的抗振性，廣泛應(yīng)用在航空產(chǎn)業(yè)的機(jī)身、油箱、艙門等結(jié)構(gòu)件制造工藝中，但膠接接頭存在耐老化性和耐沖擊性較差，接頭受環(huán)境影響較大等問題[6,15]。基于膠接和機(jī)械連接的混合連接技術(shù)可將膠接與機(jī)械連接的優(yōu)勢(shì)相結(jié)合，從而保證接頭具有更大的承載能力、更強(qiáng)的抗疲勞性能和更高的安全性，已應(yīng)用于航空航天和汽車制造等領(lǐng)域。純膠接技術(shù)和基于膠接的混合連接技術(shù)各有優(yōu)勢(shì)：通常對(duì)于應(yīng)力較小的薄壁結(jié)構(gòu)，應(yīng)盡可能采用膠接；而對(duì)于連接件較厚、受力較大的結(jié)構(gòu)，通常采用膠鉚或膠螺混合連接工藝，以保證接頭具有更高的可靠性。

1 CFRP與金屬材料的膠接機(jī)理及工藝影響因素

CFRP與金屬材料的純膠接技術(shù)是一種基于高分子膠粘劑與被粘母材表面經(jīng)物理或化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生強(qiáng)相互作用，從而在CFRP與金屬材料之間建立有效連接的技術(shù)。膠粘劑是膠接工藝中的關(guān)鍵，主要成分為脂類高分子聚合物，其在固化劑、增塑劑等輔料作用下發(fā)生交聯(lián)固化反應(yīng)，同時(shí)與母材表面連接。接頭粘接強(qiáng)度受被粘母材表面狀態(tài)、膠層厚度、固化參量以及服役環(huán)境等因素影響較為嚴(yán)重。深入認(rèn)識(shí)膠粘機(jī)理以及膠粘工藝中各因素對(duì)粘接強(qiáng)度的影響，對(duì)于優(yōu)化膠粘工藝、增強(qiáng)膠粘接頭強(qiáng)度具有非常重要的意義。

1.1 膠粘機(jī)理

粘接過程涉及表面化學(xué)、物理流變學(xué)以及斷裂力學(xué)等多個(gè)學(xué)科領(lǐng)域，20世紀(jì)60年代國際學(xué)術(shù)界初步形成了較為完整的粘接理論體系。目前，膠粘劑粘接機(jī)理的主要理論有機(jī)械互鎖理論、擴(kuò)散理論、吸附理論和靜電理論。雖然每種理論均能較好地解釋某特定范圍內(nèi)的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，但是目前尚未有全面合理解釋膠粘機(jī)理的統(tǒng)一理論[16-17]。

1.1.1 機(jī)械互鎖理論

機(jī)械互鎖理論在膠粘技術(shù)中應(yīng)用較為廣泛，該理論認(rèn)為膠接是膠粘劑進(jìn)入被粘接表面不規(guī)則空間形成機(jī)械互鎖的結(jié)果，該理論表明被粘母材表面粗糙度增加膠粘剝離強(qiáng)度顯著增強(qiáng)。機(jī)械互鎖理論可較好地解釋金屬與聚合物之間的粘接特征，但不能解釋光滑表面之間粘接現(xiàn)象的作用機(jī)理[18-19]。

1.1.2 擴(kuò)散理論

擴(kuò)散理論認(rèn)為膠粘劑的高分子鏈聚合物存在分子運(yùn)動(dòng)，當(dāng)其與金屬表面接觸時(shí)會(huì)產(chǎn)生分子混合交織，使金屬表面與膠接層緊緊固定在一起，達(dá)到混合膠粘的效果，最終使膠粘劑與金屬表面形成界面層。根據(jù)該理論，適當(dāng)改變膠粘劑的濃度有利于分子運(yùn)動(dòng)，增大擴(kuò)散速率，提高膠粘接頭的力學(xué)性能[20-21]。

1.1.3 吸附理論

吸附理論認(rèn)為膠接與吸附現(xiàn)象類似，當(dāng)膠粘劑與被粘物接觸時(shí)發(fā)生浸潤現(xiàn)象，膠粘劑分子移動(dòng)到被粘物表面，極性基團(tuán)逐漸接近，當(dāng)極性基團(tuán)距離小于5×10-10m時(shí)，膠粘劑和被粘物表面分子相互吸引，形成有效的表面張力，通過分子間作用力形成牢固的膠接粘合。該理論認(rèn)為吸附過程包括兩個(gè)階段：第一階段膠粘劑分子通過布朗運(yùn)動(dòng)擴(kuò)散到被粘物表面；第二階段膠粘劑分子與被粘物表面距離縮小，分子間作用力增大產(chǎn)生吸附力，從而提高粘接強(qiáng)度[22-24]。

1.1.4 靜電理論

靜電理論認(rèn)為膠粘劑表面和被粘物表面形成了正負(fù)離子雙電層，在庫侖力的作用下發(fā)生靜電吸引，從而產(chǎn)生粘接。該理論假設(shè)兩種材料在交互作用時(shí)，電子發(fā)生轉(zhuǎn)移，產(chǎn)生帶電的界面層。靜電理論在解釋硅烷涂層對(duì)某些酸性材料粘接方面有較高應(yīng)用價(jià)值，但對(duì)于堿性增強(qiáng)材料并不適宜，且該理論僅在能形成雙電層的膠接體系中成立，不具有普適性[25-27]。

1.2 CFRP與金屬材料膠接強(qiáng)度的影響因素分析

1.2.1 膠接層厚度

膠接層厚度是影響CFRP與金屬材料純膠接接頭力學(xué)性能的重要因素之一。候皓天[28]分別測(cè)試了膠層厚度為0.2 mm、0.4 mm和0.6 mm的CFRP/Al單搭接接頭膠粘強(qiáng)度。通過拉伸測(cè)試發(fā)現(xiàn)隨著膠層厚度的增大，粘接強(qiáng)度逐漸降低，這與膠層厚度較小時(shí)拉伸變形量小，膠粘區(qū)域末端應(yīng)力集中小有關(guān)。將接頭進(jìn)一步經(jīng)10%NaCl溶液，在28±2 ℃條件下老化165天后，發(fā)現(xiàn)0.2 mm、0.4 mm和0.6 mm厚的接頭粘接強(qiáng)度分別下降了21.3%、19.7%和12.9%。由此可見，膠層厚度對(duì)接頭的耐環(huán)境腐蝕性能也有較大影響。有研究表明膠層厚度存在一定的最優(yōu)值，Diharjo等[29]研究發(fā)現(xiàn)CFRP/Al-2024單搭接接頭的膠層厚度從0.2 mm增加到0.4 mm時(shí)剪切強(qiáng)度增加了5.91%，但是當(dāng)膠層厚度繼續(xù)增加至1.0 mm時(shí)剪切強(qiáng)度大幅度降低(降幅可達(dá)47.69%，圖1)。然而，Lavalette等[30]利用有限元分析方法建立CZM內(nèi)聚力模型發(fā)現(xiàn)膠層厚度從0.1 mm增加到0.4 mm時(shí)，CFRP/Al接頭粘接強(qiáng)度變化較小，該結(jié)論也得到了管狀接頭拉伸試驗(yàn)證實(shí)?？梢?，膠層厚度對(duì)接頭粘接強(qiáng)度的影響比較復(fù)雜，在實(shí)際工程中應(yīng)結(jié)合接頭應(yīng)用環(huán)境測(cè)試以獲得最佳參數(shù)和性能。

圖1 (a) CFRP/Al單搭接接頭拉伸測(cè)試，(b)接頭剪切強(qiáng)度隨膠層厚度的變化[29]

1.2.2 表面處理工藝

被粘母材的表面狀態(tài)也是影響接頭力學(xué)性能的關(guān)鍵因素之一，母材表面幾何結(jié)構(gòu)和成分的改變對(duì)接頭的剪切強(qiáng)度以及失效形式會(huì)產(chǎn)生顯著影響。Bora等[31]對(duì)比了鋁合金表面硅烷處理工藝中三甲氧基硅烷濃度變化對(duì)CFRP/Al接頭粘接強(qiáng)度的影響，發(fā)現(xiàn)硅烷體積占比為3%時(shí)接頭剪切強(qiáng)度可高至16.44 MPa。如果將鋁合金表面進(jìn)行預(yù)先打磨，則可將接頭剪切強(qiáng)度進(jìn)一步提高至17.27 MPa。硅烷處理使得樹脂和金屬之間形成化學(xué)鍵結(jié)合，鋁合金表面均勻且較深的溝槽所產(chǎn)生的機(jī)械互鎖對(duì)增強(qiáng)界面剪切強(qiáng)度起到正面作用。

針對(duì)金屬材料表面幾何結(jié)構(gòu)對(duì)接頭力學(xué)性能的影響，Akman等[32]系統(tǒng)研究了AA2024鋁合金表面激光誘導(dǎo)溝槽結(jié)構(gòu)對(duì)CFRP/AA2024界面剪切強(qiáng)度的影響，結(jié)果表明剪切強(qiáng)度隨粘接面積的增加和溝槽入口寬度的增大而提高。粘接面積增加，而溝槽入口寬度減小會(huì)導(dǎo)致剪切強(qiáng)度的降低(圖2)。此外，研究結(jié)果還表明，鋁合金表面合適的溝槽結(jié)構(gòu)可以使得CFRP表面的失效模式從膠粘模式轉(zhuǎn)變?yōu)槔w維撕裂模式。同時(shí)，該實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果也證實(shí)了膠粘結(jié)構(gòu)的機(jī)械互鎖作用受限于被粘母材表面的幾何特征。

圖2 鋁合金表面激光誘導(dǎo)溝槽結(jié)構(gòu)對(duì)CFRP/AA2024界面剪切強(qiáng)度的影響[32]

金屬表面噴砂和氧化處理是改善接頭粘接行為的有效手段。Li等[33]對(duì)比了Ti表面處理方式對(duì)Ti/CFRP單搭接頭界面剪切強(qiáng)度的影響，發(fā)現(xiàn)Ti表面噴砂后界面剪切強(qiáng)度從7.3 MPa提高到17.6 MPa。進(jìn)一步對(duì)Ti表面進(jìn)行陽極化處理，由于表面存在氧化膜多孔結(jié)構(gòu)，界面剪切強(qiáng)度增至22.6 MPa。Zhang等[34]通過磷酸陽極氧化處理在A6061表面制備了多孔氧化膜，發(fā)現(xiàn)氧化膜的存在使得CFRP/A6061剪切強(qiáng)度從5.3 MPa提高至40.0 MPa(圖3)，強(qiáng)度提高的原因與膜層表面多孔結(jié)構(gòu)的機(jī)械互鎖效應(yīng)和界面間強(qiáng)有力的化學(xué)鍵合有關(guān)。

圖3 6061鋁合金表面陽極化時(shí)間對(duì)CFRP/A6061膠粘界面剪切強(qiáng)度的影響[34]

此外，研究者發(fā)現(xiàn)CFRP表面結(jié)構(gòu)變化能夠影響接頭的力學(xué)性能，Schanz等[35]研究了激光處理CFRP表面對(duì)其與鋁合金粘接性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當(dāng)紅外激光功率小于28.6 J/cm2時(shí)只對(duì)碳纖維產(chǎn)生表層損傷，不會(huì)影響CFRP/Al接頭的剪切強(qiáng)度；當(dāng)功率大于37.3 J/cm2時(shí)會(huì)對(duì)CFRP淺層的碳纖維造成嚴(yán)重?fù)p傷，進(jìn)而明顯降低Al/CFRP接頭的剪切強(qiáng)度。

也有研究表明，常規(guī)的膠粘劑黏度較大，在粘接鋁合金與CFRP時(shí)并不能完全填充鋁合金表面堿蝕后的孔隙，通過在鋁合金表面預(yù)制一層樹脂膜填充鋁合金表面的孔隙，然后進(jìn)一步使用膠粘劑將其與CFRP粘接，可將CFRP/Al單搭接接頭的剪切強(qiáng)度提高約10%，如圖4所示[36]。因此，被粘金屬材料表面的幾何結(jié)構(gòu)、原子狀態(tài)顯著影響其與CFRP的粘接特征，針對(duì)特定連接副和膠粘劑體系構(gòu)建合理的表面結(jié)構(gòu)可有效增強(qiáng)接頭的綜合力學(xué)性能。

圖4 預(yù)制樹脂膜對(duì)CFRP/Al單搭接接頭力學(xué)性能的影響:(a)剪切強(qiáng)度；(b)載荷-拉伸曲線[36]

1.2.3 膠接過程控制

膠接過程中工藝控制也是影響CFRP與金屬材料接頭的關(guān)鍵因素之一。如何減少膠接接頭的界面缺陷、提高粘接效率一直備受關(guān)注。

Wang等[37-38]發(fā)現(xiàn)膠接過程中通過超聲振動(dòng)可促進(jìn)膠粘劑進(jìn)入鋁合金氧化層的多孔結(jié)構(gòu)中，增大界面接觸面積，有效地形成互鎖結(jié)構(gòu)，可使CFRP/Al接頭剪切強(qiáng)度提高55%，接頭失效模式由界面失效轉(zhuǎn)變?yōu)榛旌鲜?圖5)。此外，超聲振動(dòng)時(shí)間是影響最為顯著的參數(shù)。Wu等[39]研究表明使用硅烷偶聯(lián)劑KH560對(duì)鋁合金進(jìn)行前處理可將CFRP/Al接頭的剪切強(qiáng)度提高215.5%，接頭失效模式也發(fā)生明顯變化(如圖6所示)。若在膠粘過程中施加超聲振動(dòng)，剪切強(qiáng)度的提高幅度可進(jìn)一步增至267.5%。這是因?yàn)槌曔^程能夠加劇鋁合金表面接枝環(huán)氧官能團(tuán)與膠粘劑之間的分子碰撞，在鋁合金與膠粘劑界面形成更多的化學(xué)鍵，同時(shí)超聲振動(dòng)有利于膠接層中氣泡的破裂與溢出，建立更有效的界面連接。另外，Yang等[40]研究表明固化過程中施加的壓力對(duì)CFRP/Al接頭粘接強(qiáng)度影響顯著，當(dāng)固化壓力從0.1 MPa增加至0.3 MPa時(shí)接頭的粘接強(qiáng)度逐漸增大。由此可知，膠接過程控制的關(guān)鍵在于將膠粘劑分子有效地與被粘母材建立連接，施加超聲振動(dòng)、增大固化壓力等均可有效提高CFRP與金屬材料接頭的力學(xué)性能。該方法簡單實(shí)用，在工程中應(yīng)用前景廣闊。

圖5 膠粘過程超聲振動(dòng)對(duì)CFRP/Al接頭失效模式的影響：(a)無超聲振動(dòng)；(b)超聲振動(dòng)[38]

圖6 硅烷偶聯(lián)劑KH560對(duì)CFRP/Al接頭失效模式的影響：(a)有KH560；(b)無KH560[39]

1.2.4 服役溫度與濕度

CFRP與金屬材料接頭的膠粘強(qiáng)度受環(huán)境溫度與濕度的影響較為復(fù)雜。Machado等[41]研究發(fā)現(xiàn)，在準(zhǔn)靜態(tài)拉伸條件下，當(dāng)環(huán)境溫度從-30 ℃升高至80 ℃時(shí)，CFRP/Al膠粘接頭強(qiáng)度表現(xiàn)出低的溫度敏感性，而CFRP/CFRP膠粘接頭則具有顯著的溫度依懶性。CFRP/Al膠粘接頭強(qiáng)度溫度敏感性低是因?yàn)殇X合金基體相對(duì)于CFRP具有低的溫度敏感性，雖然膠粘固化區(qū)會(huì)因?yàn)榄h(huán)境溫度升高損失一定強(qiáng)度，但其韌性增加，故在一定范圍內(nèi)隨著溫度的升高，CFRP/Al膠粘接頭強(qiáng)度并沒有明顯下降。然而，Mu等[42]研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)環(huán)境溫度從-40 ℃升高至80 ℃時(shí)，CFRP/Al膠粘接頭強(qiáng)度隨溫度呈指數(shù)關(guān)系下降(如圖7所示)，當(dāng)測(cè)試溫度接近玻璃轉(zhuǎn)化溫度Tg時(shí)，膠粘劑明顯軟化且具有一定的塑性，導(dǎo)致膠粘強(qiáng)度顯著下降。同樣，Nguyen等[43]在使用Araldite 420雙組分環(huán)氧樹脂膠制備的CFRP/steel膠粘接頭強(qiáng)度也發(fā)現(xiàn)有類似的變化，隨著溫度從20 ℃升高至60 ℃，接頭強(qiáng)度逐漸降低，且接頭力學(xué)性能隨溫度的變化關(guān)系基本符合Hart-Smith模型。Zheng等[44]將CFRP/Al膠接接頭置于60 ℃熱水中進(jìn)行老化試驗(yàn)，結(jié)果表明：老化20天時(shí)，粘接強(qiáng)度由未老化10.4 MPa減小至6.8 MPa，降幅達(dá)34.6%，接頭失效形式從常規(guī)失效模式(CMF)轉(zhuǎn)變?yōu)榻鞘Ｊ?CNF)；老化時(shí)間增長至40天時(shí)，粘接強(qiáng)度又增大至8.6 MPa，接頭失效形式為邊失效模式(SIF)(如圖8所示)?？芍?，濕熱環(huán)境對(duì)CFRP/Al接頭的失效行為影響顯著。

圖7 不同環(huán)境溫度對(duì)CFRP/Al膠粘接頭強(qiáng)度的影響[42]

濕度對(duì)接頭力學(xué)行為也有較大影響，Heshmati等[45]經(jīng)老化時(shí)長為一年的試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：隨著濕度的增加，膠接層的彈性模量線性減?。欢虝r(shí)間濕度環(huán)境的暴露會(huì)略微增加接頭強(qiáng)度；在較低濕度環(huán)境下，達(dá)到臨界時(shí)間后也會(huì)導(dǎo)致鋼/膠接層局部界面失效。高向陽等[46]在溫度為70 ℃，濕度為85% RH濕熱條件下測(cè)試J-271膠層試樣的性能，發(fā)現(xiàn)在濕熱條件下試樣的拉伸強(qiáng)度下降了31.4%。

綜上可知，較高的溫度和濕度均不利于膠粘接頭長期安全服役，在實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)采取相應(yīng)措施防止?jié)駸岘h(huán)境對(duì)膠接結(jié)構(gòu)性能的不利影響。

雖然CFRP與金屬材料純膠接技術(shù)工藝簡單、成本低廉且不受被粘母材固有性質(zhì)及幾何形狀的影響，應(yīng)用較為廣泛，但是在航空航天、武器裝備、軌道交通等要求較高的領(lǐng)域其應(yīng)用還是受到一定程度的限制。受限的主要原因在于CFRP/金屬材料純膠接連接件的可靠性和安全性仍顯不足，當(dāng)連接件承載較大載荷時(shí)，純膠粘接頭易在膠粘界面處發(fā)生瞬時(shí)失效。

圖8 濕熱老化條件對(duì)CFRP/Al膠粘接頭強(qiáng)度與失效模式的影響[44]

2 CFRP與金屬材料膠接-機(jī)械混合連接技術(shù)研究進(jìn)展

將膠接與傳統(tǒng)機(jī)械連接相結(jié)合的混合連接作為一種新型的連接技術(shù)通過實(shí)現(xiàn)膠接與機(jī)械連接優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)，可明顯提高連接的安全性和可靠性。目前，CFRP與金屬材料膠接-機(jī)械混合連接技術(shù)中的膠鉚與膠螺已成為應(yīng)用較為廣泛的混合連接形式。盡管如此，混合連接技術(shù)的連接形式不同，接頭強(qiáng)度和適用場合也不同。

2.1 膠鉚混合連接技術(shù)

膠鉚是將膠粘工藝與傳統(tǒng)鉚接相結(jié)合的一種混合連接技術(shù)。膠鉚混合連接技術(shù)結(jié)合了膠粘技術(shù)與鉚接技術(shù)的各自優(yōu)點(diǎn)，不僅可增大接頭的能量吸收值，克服純鉚接存在應(yīng)力集中、剝離強(qiáng)度低的問題，而且加入膠粘劑還能更好地提高連接密封和耐腐蝕性能，延長工件使用壽命。同時(shí)，引入膠粘工藝可進(jìn)一步減少鉚釘數(shù)量，降低工件整體重量。此外，相較于純膠接、純鉚接連接，膠鉚混合連接接頭的抗剪強(qiáng)度明顯提高，能量吸收值明顯增大。因此，膠鉚技術(shù)被廣泛應(yīng)用于汽車制造和航空制造等領(lǐng)域。隨著技術(shù)的不斷發(fā)展，膠鉚連接逐漸趨于輕質(zhì)化和高性能化?？梢灶A(yù)期，膠鉚連接技術(shù)將在更多領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。

2.1.1 膠鉚混合連接的工藝流程

CFRP與金屬材料的膠鉚混合連接工藝主要包括膠粘和鉚接兩個(gè)過程。具體流程如下：第一步，在膠接之前通常需要對(duì)金屬粘接面進(jìn)行處理。一般采用砂紙對(duì)表面進(jìn)行打磨，去除表面雜質(zhì)及氧化皮(根據(jù)需要確定是否進(jìn)行進(jìn)一步化學(xué)處理)；第二步，涂膠工藝。為避免膠接層中形成氣孔，涂膠時(shí)方向盡量保持一致，同時(shí)為保證粘接面的潤濕效果以及膠層的均勻性，涂膠時(shí)需對(duì)兩個(gè)粘接面均進(jìn)行涂膠；第三步，鉚接工藝。將完成涂膠工藝尚未固化的接頭用夾具固定，在合適位置進(jìn)行鉚接；第四步，按照膠粘劑的固化溫度與時(shí)間要求進(jìn)行固化，待膠粘劑完全固化后即完成了膠鉚混合連接工藝[47-53]。

2.1.2 工藝控制對(duì)CFRP-金屬膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的影響分析

(1)鉚釘特征對(duì)膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的影響。膠鉚混合連接中鉚釘數(shù)量、材質(zhì)和分布位置等均會(huì)不同程度影響接頭的力學(xué)性能。Cui等[47]設(shè)計(jì)了四種膠粘-電磁鉚接混合連接形式，在保持膠粘工藝相同的情況下調(diào)整電磁鉚接形式，結(jié)果表明最大的抗剪強(qiáng)度均由膠接層貢獻(xiàn)，且鉚釘?shù)臄?shù)量與分布位置對(duì)接頭的失效行為影響顯著(圖9)。由圖9可見，隨著鉚釘數(shù)量的增加，第一峰值載荷變化不大，第二峰值載荷逐漸增大，而且膠鉚連接相對(duì)于純膠接具有更大的能量吸收值。這與鋁合金-不銹鋼膠粘-電磁鉚接混合連接中得到的結(jié)果類似[48]。類似地，黨停停[49]在CFRP/TC4膠鉚連接工藝中發(fā)現(xiàn)：鉚釘數(shù)量增多，第一峰值載荷略微降低，而第二峰值載荷明顯增大；當(dāng)雙鉚釘連接且鉚釘分布平行于拉伸方向時(shí)接頭的斷裂韌性要比鉚釘垂直于拉伸方向的高，能量吸收值也大。這與劉璟琳在研究單搭接雙鉚釘膠鉚連接6061-T6工藝中的測(cè)試結(jié)果類似[50]。

圖9 CFRP/Al膠鉚接頭中鉚釘數(shù)量與分布對(duì)剪切強(qiáng)度-位移曲線的影響[47]

由此可見，CFRP與金屬材料膠鉚混合連接接頭所承載的峰值載荷主要由膠接層貢獻(xiàn)，在膠接層失效后鉚接開始起作用，鉚釘數(shù)量的增加必然會(huì)減小膠粘面積從而降低峰值載荷，因此鉚釘?shù)臄?shù)量不宜過多。另外，Sun等[51]發(fā)現(xiàn)鉚接方向?qū)δz鉚接頭失效方式也有較大影響，從CFRP一側(cè)鉚接的接頭失效后纖維撕裂失效占比約為38.90%，共聚失效占比約31.20%，平均峰值剪切載荷為6.5 kN，平均能量吸收值為4.40 J；而從Al一側(cè)鉚接的接頭其失效后輕微纖維撕裂失效占比約為34.86%，共聚失效占比約為28.48%，平均峰值剪切載荷為6.2 kN，平均能量吸收值為4.16 J(圖10)。比較前述結(jié)果可知，在CFRP/Al膠鉚工藝中從CFRP基體進(jìn)行鉚接可提供更高的可靠性。王世鵬等[52]研究表明：鉚釘釘腳張開度越小，在接頭拉伸過程中鉚釘越容易傾斜，接頭強(qiáng)度有所降低；鉚釘釘腳張開度越大，出現(xiàn)拉脫失效的概率越小，且在不拉脫的前提下，能量吸收與鉚釘傾斜的程度正相關(guān)。此外，還有研究表明，鉚釘材質(zhì)會(huì)對(duì)接頭的疲勞性能產(chǎn)生顯著影響。Marannano等[53]通過實(shí)驗(yàn)證明：在通過膠鉚連接CFRP和鋁合金時(shí)，使用鋼制鉚釘?shù)慕宇^具有更好的力學(xué)性能，尤其是高周疲勞性能；使用鋁制鉚釘?shù)哪z鉚接頭相對(duì)于純膠接接頭，其低周疲勞性能會(huì)增加2～3倍，高周疲勞幾乎沒有增加?？傮w來看，使用鋼制鉚釘后，低周疲勞和高周疲勞性能均可增加5～6倍。因此，根據(jù)接頭的服役工況，科學(xué)設(shè)計(jì)合理的鉚接結(jié)構(gòu)，可有效提高膠鉚混合連接接頭的疲勞性能，增加接頭的可靠性。

圖10 鉚接方向?qū)FRP/Al膠鉚接頭失效模式的影響[51]

(2)搭接長度與CFRP鋪層特征對(duì)膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的影響。接頭搭接長度是膠鉚工藝設(shè)計(jì)的重點(diǎn)，確定搭接長度要兼顧接頭的力學(xué)性能與輕量化。Chen等[54]發(fā)現(xiàn)CFRP與Al膠鉚連接時(shí)，搭接長度越大，峰值載荷越高，能量吸收值也明顯增大，但接頭剛度變化不大(圖11)。在剪切過程中，隨著載荷的不斷增大，接頭首先會(huì)經(jīng)歷裂紋萌生與裂紋擴(kuò)展，當(dāng)載荷繼續(xù)增加到臨界峰值時(shí)膠接層徹底斷裂，CFRP與Al分離，鉚接承載載荷。相對(duì)于純膠接和純鉚接，膠鉚混合連接表現(xiàn)出更高的峰值載荷和更大的能量吸收。因此，膠鉚混合連接方式具有更高的可靠性和安全性。卞海玲等[55]也發(fā)現(xiàn)CFRP/6061鋁合金膠鉚接頭的搭接長度越大，接頭的最大失效載荷和能量吸收值隨之增大。

圖11 搭接長度對(duì)CFRP/Al接頭載荷-位移曲線的影響[54]

Chen等[13]通過對(duì)CFRP/Al單搭接膠鉚接頭中搭接長度、膠層厚度和鉚釘直徑對(duì)接頭承載載荷和能量吸收值的影響進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn)，搭接長度對(duì)峰值載荷的影響最大，膠層厚度次之，鉚釘直徑影響最小。同時(shí)，搭接長度對(duì)能量吸收值的影響最大，鉚釘直徑次之，膠層厚度影響最小，如圖12所示。因此，根據(jù)接頭的承載載荷，設(shè)計(jì)合理的搭接長度是實(shí)現(xiàn)CFRP與金屬材料之間高效連接的關(guān)鍵。

圖12 不同鉚釘直徑與膠層厚度對(duì)CFRP/Al膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的影響[13](a)峰值載荷 (b)能量吸收值((1) 3.0-0.5 (鉚釘直徑(mm)-膠層厚度(mm)), (2) 5.0-0.5, (3) 3.0-1.0, (4) 5.0-1.0)

Liu等[56]研究了搭接頭長度一定條件下CFRP厚度、鋪層角度對(duì)CFRP/Al膠鉚接頭最大剪切載荷和能量吸收的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：CFRP在鋪層角度為±45°和復(fù)雜角度時(shí)，CFRP厚度越大，CFRP/Al膠鉚接頭剪切強(qiáng)度越高，能量吸收值也越大；鋪層角度為0°/90°時(shí)，CFRP厚度對(duì)接頭剪切強(qiáng)度和能量吸收能力影響不大；相對(duì)于鋪層角度為±45°和復(fù)雜角度的CFRP/Al膠鉚接頭，鋪層角度為0°/90°的剪切強(qiáng)度和能量吸收值最大。

然而，文獻(xiàn)[57]研究結(jié)果與前述的不同。在接頭長度一定的條件下，F(xiàn)ranco等[57]發(fā)現(xiàn)，當(dāng)CFRP鋪層為[(0°/90°/(±45°)2)]s時(shí)，CFRP/Al膠接-自沖鉚接混合接頭的能量吸收值比鋪層為[(0°/90°)3]s時(shí)提高了142.0%，峰值載荷提高了15.5%；接頭加熱固化過程對(duì)CFRP鋪層為[(0°/90°/(±45°)2]s時(shí)的峰值載荷可以提高15.6%，而對(duì)鋪層為[(0°/90°)3]s時(shí)僅可提高13.2%。由此可見，CFRP鋪層角度與厚度的變化對(duì)膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的影響較為復(fù)雜。

2.1.3 環(huán)境因素對(duì)CFRP-金屬膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的影響分析

由于膠粘劑大都屬于長鏈高分子物質(zhì)，其在高溫、高濕或鹽溶液的影響下容易發(fā)生結(jié)構(gòu)失穩(wěn)，導(dǎo)致膠鉚接頭力學(xué)性能發(fā)生較大變化。Chen等[58]發(fā)現(xiàn)服役溫度對(duì)CFRP/Al膠鉚接頭的失效行為影響顯著。當(dāng)溫度從-30 ℃提高到100 ℃時(shí)，接頭的峰值抗剪強(qiáng)度和能量吸收值都是先增大后減小，且溫度太低或者太高對(duì)接頭的抗剪強(qiáng)度和能量吸收能力均會(huì)產(chǎn)生不利影響(圖13)。隨著接頭老化周期數(shù)的增加，膠鉚混合連接接頭的峰值載荷相較于未老化的降低了31.9%，而純膠接接頭的峰值載荷相較于未老化的降低了40.4%，可見，膠鉚混合連接能明顯降低CFRP/Al膠鉚接頭的老化速率。

圖13 服役溫度對(duì)CFRP/Al膠鉚接頭力學(xué)性能的影響[58]

研究工作還表明，膠粘劑對(duì)膠鉚混合連接中鉚釘?shù)拿芊庾饔檬沟勉T釘中部基本不受環(huán)境的腐蝕，雖然鉚釘頭部腐蝕嚴(yán)重，但對(duì)接頭力學(xué)性能的影響有限[59]。Li等[60]發(fā)現(xiàn)鹽霧腐蝕環(huán)境對(duì)CFRP/Al膠鉚接頭的失效模式影響較大。具體為：在0.1 m/s拉伸速率下未經(jīng)老化的膠鉚接頭為剪切破壞失效模式，隨著老化時(shí)間的增長，失效模式轉(zhuǎn)變?yōu)檩p度纖維撕裂和膠接層失效模式；在1.0 m/s和5.0 m/s拉伸速率下未經(jīng)老化的膠鉚接頭為CFRP撕裂失效模式，隨著老化時(shí)間的增長，接頭失效模式同樣轉(zhuǎn)變?yōu)檩p度纖維撕裂和膠接層失效模式(圖14)?？梢姡谕獠凯h(huán)境因素影響下，膠鉚混合連接接頭力學(xué)性能的變化既與純膠接接頭存在類似之處又有其獨(dú)有的特征。系統(tǒng)地揭示環(huán)境因素對(duì)膠鉚混合連接接頭的作用規(guī)律可有效判斷接頭的安全服役壽命，提高膠鉚混合連接接頭的環(huán)境可靠性。

圖14 CFRP/Al膠鉚接頭在不同鹽霧老化時(shí)間與不同拉伸速率下的失效模式對(duì)比[60]

2.2 膠螺混合連接技術(shù)

膠螺混合連接是將膠粘技術(shù)與螺栓連接相結(jié)合的一種混合連接方式。膠粘是通過各種膠粘劑將不同的工件相互連接，而螺栓連接是進(jìn)一步通過螺栓的緊固力將工件進(jìn)行連接。膠螺混合連接結(jié)合了膠接和螺栓連接的優(yōu)點(diǎn)，不但能削弱純膠接層的剝離應(yīng)力，減緩裂紋的萌生與擴(kuò)展，而且能提高螺栓連接抵抗劈裂應(yīng)力的能力，以防接頭的瞬間失效，增強(qiáng)接頭的抗疲勞和抗蠕變性能[61]。理想的膠螺連接方式是膠接層與螺接同時(shí)在服役過程中起作用。然而，由于這兩種連接方式的剛度不同，載荷通常以非均衡形式施加于膠螺接頭，其中膠接層通常承受的載荷較大，而螺接承受的載荷較小[62]。

2.2.1 膠螺混合連接的工藝流程

膠螺混合連接主要存在兩種典型工藝：一種工藝是先將接頭通過膠粘連接，待膠接層固化后打孔，再用螺栓緊固完成膠螺連接的工藝；另一種是根據(jù)螺栓直徑先在接頭上預(yù)制孔，涂膠粘接后待膠接層未固化之前用螺栓緊固，待膠接層固化完成膠螺連接工藝。顯然，兩種工藝的明顯區(qū)別在于螺接是在膠接層固化之前還是之后。

通常，第一種工藝更適合承載較大載荷[63]。第二種工藝相對(duì)于第一種接頭連接區(qū)域的應(yīng)變分布更為均勻，在接頭承受較小載荷時(shí)螺栓能夠與膠接層相互協(xié)調(diào)承載載荷，傳力性較好，但由于螺栓緊固過程中可能會(huì)導(dǎo)致膠接層厚度不均勻從而使接頭的強(qiáng)度下降[64]。另外，第一種工藝的連接接頭存在承載強(qiáng)度分散性大的問題，連接的可靠性較差。第二種工藝的接頭膠接層和螺栓連接緊密，連接的可靠性相對(duì)較高[64]。

2.2.2 膠螺混合連接失效模型

Oterkus等[65]建立了膠接-單螺栓混合連接模型并采用半解析法進(jìn)行求解，結(jié)果發(fā)現(xiàn)即使膠接層相對(duì)于螺栓具有更低的剛度，載荷也主要是先經(jīng)過膠接層進(jìn)行傳遞。其原因在于接頭的膠接面積大、厚度小，使得膠接層具有較高的剪切剛度，不允許螺栓在相反的方向存在較大的位移。Barut等[66]提出的層狀復(fù)合材料之間膠螺單搭接接頭模型的半解析方法分析結(jié)果同樣也表明，即使膠接層具有較低的彈性模量，大多數(shù)載荷也是通過膠接層傳遞，這與Oterkus等[65]的研究結(jié)果一致。另外，當(dāng)膠螺連接接頭的脫膠長度小于某臨界值時(shí)，膠接層承載全部載荷，只有當(dāng)脫膠長度超過該臨界值時(shí)螺栓才開始承載載荷。

Paroissien等[67]基于宏單元技術(shù)建立了適用于非平衡連接件膠螺混合連接接頭應(yīng)力分析的簡化模型，該模型可以預(yù)測(cè)膠螺混合連接接頭失效過程中的準(zhǔn)靜態(tài)行為。采用該模型可以分析膠接-雙螺栓混合連接接頭在拉伸過程中，接頭的邊緣(圖15中A和B箭頭所示位置)最開始承受載荷，接頭中間區(qū)域的最后受力情況(圖15中C箭頭所示位置)。通過該模型對(duì)非平衡連接膠螺接頭構(gòu)型的優(yōu)化，可實(shí)現(xiàn)在連接材料體積減小12%的基礎(chǔ)上將第一峰值載荷提高10%。

圖15 膠螺混合連接接頭損傷失效模型分析[67]

2.2.3 工藝控制對(duì)膠螺混合連接接頭力學(xué)性能的影響

膠螺混合連接接頭的拉伸位移-載荷曲線一般可分為ACL區(qū)域(Adhesive-carried-load)和BCL區(qū)域(Bolt-carried-load)。接頭在膠接層失效之前的拉伸行為類似于膠接接頭(ACL區(qū)域)，而在膠接層失效之后則表現(xiàn)為螺接特征(BCL區(qū)域)，如圖16所示。

圖16 膠螺混合連接接頭載荷-位移曲線與接頭損傷演變[68]

膠螺混合連接接頭的力學(xué)性能顯著依賴于接頭的膠接與螺接工藝，使用低模量、高強(qiáng)度的膠粘劑可增加接頭膠接失效前的連接強(qiáng)度，使用高強(qiáng)度螺栓則可增強(qiáng)膠接層失效后的承載能力和能量吸收值[68-69]。

增大螺栓擰緊力矩可明顯改善接頭的抗疲勞性能。Esmaeili等[70-71]基于疲勞體積模型分析表明，膠螺混合連接接頭的疲勞壽命與螺接的擰緊力矩大小呈正相關(guān)關(guān)系。當(dāng)螺栓擰緊力矩從1 N·m增大至5 N·m時(shí)，接頭在拉伸過程中螺孔邊緣的最大應(yīng)力從278 MPa降至252 MPa，且接頭的疲勞壽命明顯提高。接頭疲勞壽命提高的原因在于，增大螺栓擰緊力矩，接頭膠接層使得連接件呈彈性應(yīng)力分布，螺孔邊緣應(yīng)力減小，疲勞體積的有效距離減小，從而使疲勞壽命提高。

膠螺混合連接接頭的搭接長度也會(huì)影響其力學(xué)性能。Franco等[72]研究發(fā)現(xiàn)：相較于純膠接接頭，GFRP/Al膠螺混合連接接頭具有更高的損傷容限和能量吸收值；當(dāng)搭接長度合適時(shí)，膠螺混合連接接頭還具有更高的靜強(qiáng)度；合適的螺栓擰緊力矩可使接頭靜力學(xué)性能提高60～70%；接頭搭接長度過長會(huì)導(dǎo)致接頭靜強(qiáng)度減弱20%左右；合適的螺栓擰緊力矩可使疲勞強(qiáng)度增加約150%(圖17)。

圖17 膠螺混合連接接頭在不同擰緊力矩下的力學(xué)性能變化[72]

膠粘劑的類型也影響接頭的連接強(qiáng)度與失效模式。Kweon等[73]在CFRP/Al膠螺混合連接中分別使用膠粘劑型結(jié)構(gòu)膠EA9394S和膠膜型結(jié)構(gòu)膠FM73進(jìn)行研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：使用EA9394S結(jié)構(gòu)膠時(shí)，螺栓連接強(qiáng)度比膠粘強(qiáng)度要高，混合連接能夠明顯提高連接強(qiáng)度；使用FM73結(jié)構(gòu)膠時(shí)，由于螺栓連接強(qiáng)度低于膠粘強(qiáng)度，螺栓連接對(duì)混合接頭的連接強(qiáng)度貢獻(xiàn)較小。

與膠鉚混合連接類似，膠螺混合連接中層狀復(fù)合材料的鋪層角度對(duì)接頭加工過程與接頭力學(xué)性能也有較大影響。Wang等[74]利用有限元分析法研究了碳纖維鋪層角度對(duì)CFRP/Al鉆孔損傷的影響，發(fā)現(xiàn)鉆孔過程中CFRP層間剝離是最主要的損傷形式。當(dāng)碳纖維鋪層為[0°]24時(shí)，CFRP/Al中CFRP的剝離最為嚴(yán)重，[0°/90°]12s次之，[-45°/90°/45°/-45°]3s的剝離程度最低。在CFRP/GFRP的膠螺混合接頭中，鋪層角度對(duì)接頭力學(xué)性能的影響非常明顯。當(dāng)CFRP與GFRP鋪層角度為[(0°/90°)/(0°/90°)/(0°/90°)]s時(shí)，接頭的強(qiáng)度比螺接接頭高30%，而鋪層角度為[(0°/90°)/(±45°)/(0°/90°)]s時(shí)則要高出70%。由此可見，鋪層角度對(duì)涉及CFRP的連接接頭都存在類似的影響規(guī)律[75]。

Bois等[76]建立了CFRP與2024鋁合金的雙搭接膠螺混合接頭模型分析發(fā)現(xiàn)，該模型的準(zhǔn)確度主要依賴于螺栓連接的剛度。此外，研究結(jié)果還表明，螺栓擰緊力矩從0增大至3.5 N·m或螺釘與螺孔間隙從0.02 mm增大為0.15 mm時(shí)，接頭強(qiáng)度沒有發(fā)生明顯改變。另外，膠螺混合連接接頭的強(qiáng)度與d/w的值有關(guān)(d為螺栓孔直徑，w為接頭寬度)：d/w=0.21時(shí)的接頭強(qiáng)度高于d/w=0.42時(shí)的強(qiáng)度；d/w=0.30時(shí)，接頭連接效率最高，可達(dá)0.66。

綜上，在CFRP與金屬材料的膠螺混合連接工藝中，增大螺栓的擰緊力矩、優(yōu)化搭接長度與鋪層角度、合理選擇螺栓連接d/w值等均可對(duì)膠螺連接接頭的力學(xué)性能進(jìn)行有效調(diào)控。

3 結(jié)語

純膠接、膠鉚、膠螺混合連接技術(shù)是CFRP與金屬材料實(shí)現(xiàn)異質(zhì)有效連接的主要途徑。從理論上揭示純膠接的機(jī)械互鎖、擴(kuò)散、吸附與靜電機(jī)理對(duì)于理解膠粘劑在CFRP與金屬材料界面的作用機(jī)制至關(guān)重要。對(duì)被粘母材表面進(jìn)行粗糙化與硅烷處理、膠接過程施加超聲振動(dòng)以增強(qiáng)金屬表面官能團(tuán)與膠粘劑之間的吸附作用等均可明顯提高膠粘接頭的力學(xué)性能?；谀z接的膠鉚與膠螺混合連接技術(shù)可解決純膠接接頭耐沖擊性差、可靠性不足等問題。鉚接與螺接的引入使混合連接工藝變復(fù)雜的，同時(shí)也使得連接工藝有更大的優(yōu)化空間。膠鉚接頭與膠螺接頭既有相似之處，也有不同之處。相似之處在于：膠鉚與膠螺接頭膠接層因其剪切模量值大先承載，只有當(dāng)膠接層脫膠失效后機(jī)械連接才起作用；相較于純膠接接頭，混合連接接頭抗疲勞性能更佳；不同之處在于接頭結(jié)構(gòu)與連接工藝差異引起的傳力路徑、載荷分配以及剝離失效形式不同。從發(fā)展的角度看，如何提高膠接與鉚接、螺接等機(jī)械連接的剛度匹配度，提升膠鉚與膠螺混合連接接頭的載荷分配均衡性依然是混合連接領(lǐng)域需要進(jìn)一步研究的難點(diǎn)問題。