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    氧化鋁粒子電極改性的研究

    2022-12-29 12:00:10張?zhí)礓?/span>
    遼寧化工 2022年12期
    關(guān)鍵詞:電催化染料去除率

    張?zhí)礓?/p>

    (沈陽建筑大學(xué) 市政與環(huán)境工程學(xué)院,遼寧 沈陽 110168)

    電化學(xué)廢水處理技術(shù)可以產(chǎn)生羥基自由基,用來增強氧化能力,分解有機物,受到世界各國的關(guān)注認(rèn)可[1]。目前,大部分印染公司使用的染料是合成染料[2]。這些染料含有偶氮鍵和芳香結(jié)構(gòu),其特點是高著色、低生物降解性,其中一些物質(zhì)不可生物降解[3]。

    就現(xiàn)在而言,印染廢水在我國工業(yè)廢水排放中體量很大,印染廢水的處理形勢十分艱難,開發(fā)處理難降解染料廢水和工業(yè)廢水的有效技術(shù)和方法已成為水處理領(lǐng)域的一個研究熱點[4]。其中三維電極工藝是研究的焦點[5]。

    電極材料是決定三維電極電催化性能的關(guān)鍵。微孔顆粒的介入,顯著增加了電極的面積,這樣電化學(xué)反應(yīng)發(fā)生在整個三維空間中,提升了傳質(zhì)效率,大大提高在裝置中的電流利用率,電催化效率顯著提升[6]。目前顆粒電極材料很多,活性炭是其中一種[7-8],然而,活性炭導(dǎo)電性高,被電流擊穿容易造成陽極和陰極之間短路,導(dǎo)致處理成本高。第二種,廢礦物,如楊璇[9]等使用鐵渣作為顆粒電極直接處理綠色模擬廢水,但鐵等離子體的溶解容易造成二次環(huán)境污染。第三,金屬氧化物,尤其是負載型金屬氧化物顆粒電極,由于其優(yōu)異的催化性能和很強的選擇性而受到越來越多的關(guān)注。目前,在三維電極[10]的研究中,使用活性氧化鋁粒子電極處理方式的報道很少。

    在本次試驗中,使用浸漬法制備了載有氧化錫的粒子電極。通過正交測試確定最佳制備工藝參數(shù),并討論其電催化氧化性能。

    1 試驗部分

    1.1 試驗材料

    1.1.1 主要原料及試劑結(jié)晶四氯化錫,分析純;活性三氧化二鋁,分析純;自制石墨電極。

    1.1.2 主要儀器及設(shè)備

    pH計,電子天平,可見分光光度計。

    1.1.3 試驗裝置

    試驗裝置如圖1所示。

    圖1 電化學(xué)反應(yīng)器

    使用自制的圓柱體反應(yīng)器,選取不銹鋼作為反應(yīng)器的陰極,定制特殊尺寸石墨柱作為陽極部分,裝置下部進水,裝置上部排水,曝氣盤從裝置下部伸入電解質(zhì)溶液中曝氣,使溶液混合均勻,加入自制的粒子電極,構(gòu)建三維電極體系。在反應(yīng)體系中加入Na2SO4作為電解質(zhì),側(cè)面開口,方便取樣。反應(yīng)時間60 min,每隔一定時間取槽內(nèi)溶液進行分析,計算染料去除率與COD去除率評價電催化氧化效果。

    1.1.4 廢水水質(zhì)

    本實驗水樣采用自制的質(zhì)量濃度為100 mg·L-1的甲基橙模擬廢水,測得原始水樣COD質(zhì)量濃度為146 mg·L-1。

    1.2 分析檢測方法

    采用快速密閉催化消解法進行COD的測定,pH測定采用pH計測定。

    1.3 γ-Al2O3粒子電極的制備

    1)γ-Al2O3的清洗。去離子水沖洗,沖洗后放入超聲波清潔器中清洗25 min,干燥10 h后放置備用。

    2)γ-Al2O3表面預(yù)處理。放到稀堿、稀酸溶液中浸泡攪拌25 min,用蒸餾水洗凈后,超聲清洗30 min,干燥10 h后備用。

    3)空載與負載γ-Al2O3粒子電極處理。選取部分等量γ-Al2O3粒子電極分為1、2兩組,1組浸漬蒸餾水6 h后,于105℃條件下干燥10 h,然后在馬弗爐中以450 ℃焙燒4 h,樣品記為1。2組浸漬等量的0.5 mol·L-1的四氯化錫溶液,浸漬6 h后于105℃條件下干燥10 h,然后在馬弗爐中以450 ℃焙燒4 h,樣品記為2。

    4)正交試驗所需γ-Al2O3粒子電極處理。另取部分干燥的γ-Al2O3,接續(xù)分別配置0.1、0.3、0.5 mol·L-1用稀鹽酸酸化的四氯化錫溶液,將預(yù)處理好的干燥γ-Al2O3浸漬在配好的溶液中,并攪拌30 min,再將其浸漬對應(yīng)時間,瀝干后干燥10 h。稱取100 g干燥后的活性氧化鋁置于450 ℃的馬弗爐中焙燒,時長為6 h,得到第一組實驗用粒子電極。按此制備方法制備其他組別。

    1.4 正交篩選實驗設(shè)計方案

    在浸漬時間、浸漬液濃度、焙燒時間和焙燒溫度4個方面,測定了染色廢水去除率和COD去除率。通過正交試驗確定了顆粒電極的最佳制備工藝參數(shù)。實驗因子和水平分布如表1所示。

    表1 正交實驗因素水平

    2 結(jié)果與討論

    2.1 正交實驗設(shè)計及結(jié)果

    本實驗選用正交表進行篩選實驗,得出數(shù)理分析結(jié)果表2如下。

    表2 COD去除率-正交試驗數(shù)理分析

    從表2可以看出浸泡時間(A)、浸泡液濃度(B)、焙燒時間(C)、焙燒溫度(D)4個因素對COD去除率的影響,影響最主要是焙燒時間,其次是浸泡時間,其余兩個因素差別不大。

    2.2 浸漬液濃度的影響

    不同浸漬液濃度下的染料去除率如圖2所示。從圖2可以看出,當(dāng)浸漬液濃度為0.1 mol·L-1時,顆粒電極的電催化活性最好,去除率為79.87%,比另外兩組提高了約3.3%。這可能是浸漬液濃度較高時,氯化錫在氧化鋁表面沉降過快,堆積在一起,馬弗爐煅燒后形成的SnO2晶體體積過大,堵塞了氧化鋁表面的孔隙,阻礙了吸附效果,降低了降解效果。

    圖2 不同浸漬液濃度下的染料去除率

    2.3 浸漬時間的影響

    浸漬時間的長短會影響錫在粒子表面負載的多少,進而影響焙燒后的含量。不同浸漬時間下的染料去除率如圖3所示。由圖3可知,當(dāng)浸漬時間為6 h時,粒子電極電催化活性表現(xiàn)最佳,去除率達到81.23%,比浸漬12 h時高出3%左右,比浸漬18 h時高出7%左右。

    圖3 不同浸漬時間下的染料去除率

    2.4 焙燒時間的影響

    隨著煅燒時間的延長,氧化錫的晶體結(jié)構(gòu)不斷變化。不同焙燒時間下的染料去除率如圖4所示。從圖4可以看出,當(dāng)煅燒時間為6 h時,粒子電極的電催化活性最好,甲基橙的去除率是80.97%,比2 h時高8%,比6 h時高3%。如果煅燒時間短,它會粘附在顆粒表面,氯化錫未完全燒盡,氧化錫晶體未完全形成;煅燒時間過長,氧化鋁表面可能斷裂,Al2O3載體的微孔結(jié)構(gòu)可能受損,比表面積可能降低,從而降低催化活性。

    圖4 不同焙燒時間下的染料去除率

    結(jié)合以上分析,可以確定顆粒電極的最佳浸漬濃度為0.1 mol·L-1,最佳浸漬時間為6 h,最佳烘烤時間為6 h。

    2.5 焙燒溫度的影響

    煅燒溫度會影響氧化錫的晶型變化,進而影響其電催化活性。不同焙燒溫度下的染料去除率如圖5所示。由圖5可知,550 ℃的溫度時,粒子電極的電催化能力相對較強,甲基橙的去除率為81.73%,比450℃的去除率高出約6%,比650 ℃的去除率高出約11%。主要原因是當(dāng)煅燒溫度較低時,負載SnO2的結(jié)晶度可能不完整,導(dǎo)致電催化性能較差。當(dāng)煅燒溫度上升到650 ℃時,隨著顆粒電極煅燒溫度的升高,處理效率沒有進一步提高,表明550℃時二氧化錫的結(jié)晶度更好。如果煅燒溫度過高,可能會導(dǎo)致?lián)]發(fā),并減少摻雜量。相似研究結(jié)果表明,煅燒溫度對PtFeOx/γ-Al2O3的催化性能起著重要作用[11]。一方面,它影響鉑物種的價態(tài)分布和催化劑表面羥基的數(shù)量,還影響鉑和鐵物種之間的相互作用。另一方面,它影響催化劑表面上界面活性中心Pt-O-Fe的形成。因此,本實驗選擇550℃作為粒子電極的最佳煅燒溫度。

    圖5 不同焙燒溫度下的染料去除率

    2.6 最佳改性條件

    在本實驗中,以0.1 mol·L-1浸漬濃度、6 h浸漬時間、6 h燒制時間、550 ℃燒制溫度制成的粒子電極的電催化性能是最好的。

    2.7 改性前后去除效果對比

    電極改性前后降解COD去除率、甲基橙去除率的變化如圖6、圖7所示。

    圖6 SnO2/γ-Al2O3和Al2O 3對甲基橙染料去除率的對比

    圖7 SnO2/γ-Al2O3和Al2O 3對甲基橙廢水COD去除率的對比

    負載后,氧化鋁處理系統(tǒng)的降解效果高于負載前,反應(yīng)時間為60 min 時,負載前的染料去除率僅為48.25%,COD為27.23%;SnO2/γ-Al2O3系統(tǒng)的染料去除率升高了32.13%,提升至80.38%,而且COD去除率提升到了60.18%。

    由此可見,粒子電極最佳制備條件下的染料去除率與COD去除率都有明顯提升,證明SnO2/γ-Al2O3對甲基橙印染廢水有較好的電催化處理能力。

    3 結(jié)論

    1)根據(jù)正交試驗設(shè)計,通過浸漬焙燒法制備了摻雜SnO2的改性γ-Al2O3粒子電極,并將其應(yīng)用于三維電極反應(yīng)器處理印染廢水,確定了影響負載氧化物γ-Al2O3粒子電極制備因素的制備條件和主次順序,焙燒時間的影響大于浸漬時間,其余兩個因素差異不大。

    2)在優(yōu)化制備條件后的顆粒電極的催化活性去除效果更加顯著。當(dāng)反應(yīng)電壓為6 V,氣體流量為200 mL·min-1,pH=7.2,電解液質(zhì)量濃度為1 g·L-1時,負載后粒子電極的染料去除率和COD去除率分別達到80.38%和60.18%,在最佳制備條件下,其催化氧化性能高于負載前的粒子電極。結(jié)果表明,能提高反應(yīng)體系的電催化性能的主要原因是改性后的SnO2活性組分。

    3)本實驗中處理印染廢水的γ-Al2O3粒子電極制備方法可以為γ-Al2O3粒子電極的進一步探索提供參考數(shù)據(jù)。

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