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    銅綠微囊藻和微囊藻毒素的去除研究進(jìn)展

    2022-12-21 08:38:50王鏵陳龍飛陳廣洲
    應(yīng)用化工 2022年11期
    關(guān)鍵詞:微囊混凝銅綠

    王鏵,陳龍飛,陳廣洲,3

    (1.安徽建筑大學(xué) 水污染控制與廢水資源化安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230601;2.安徽建筑大學(xué) 環(huán)境污染控制與廢棄物資源化利用安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230601;3.安徽建筑大學(xué) 安徽省生態(tài)文明研究院,安徽 合肥 230601)

    由于水體的富營養(yǎng)化,導(dǎo)致湖泊、河流中藻類水華爆發(fā)頻繁。水中含有大量藍(lán)藻會(huì)影響水體的色度和濁度,嚴(yán)重污染水質(zhì),影響飲水安全[1]。水華中的藻類繁多,不同的地域水中主要藻類的類型也不同。以太湖、滇池、巢湖為例,水中藻類主要是銅綠微囊藻[2]。銅綠微囊藻屬于有毒藻類,在生長代謝過程中,會(huì)產(chǎn)生微囊藻毒素(MCS),而MCS在人體內(nèi)的積累,會(huì)損害人的肝臟,更甚者引發(fā)癌變[3]。

    傳統(tǒng)的飲用水處理工藝包括混凝、沉淀、過濾、消毒,能夠?qū)⒑逅械你~綠微囊藻和胞內(nèi)MCS有效去除和降解。但當(dāng)水中藻密度過高時(shí),需要投加大量的混凝劑,會(huì)增加運(yùn)行成本,且除藻效果較差[4];而進(jìn)入管網(wǎng)中的藻類會(huì)促使管中細(xì)菌的滋生,對(duì)水質(zhì)造成二次污染,藻類有機(jī)物質(zhì)也會(huì)和余氯發(fā)生反應(yīng)[5]。此外,在水處理工藝中,在二沉池中沉降下來的污泥中也會(huì)包含大量的銅綠微囊藻,在污泥儲(chǔ)藏過程中,微囊藻細(xì)胞裂解死亡,會(huì)釋放出大量MCS[6]。這些胞外MCS能較好地溶解在水中,會(huì)對(duì)水體產(chǎn)生二次污染。隨著水處理技術(shù)的發(fā)展,已經(jīng)有很多的方法用于去除銅綠微囊藻以及降解MCS。本文主要對(duì)去除銅綠微囊藻和降解MCS的方法進(jìn)行系統(tǒng)性闡述,以期為未來藻處理提供思路。

    1 銅綠微囊藻的去除方法和機(jī)理

    藍(lán)藻水華的頻繁爆發(fā),已經(jīng)嚴(yán)重影響人們的飲用水安全。傳統(tǒng)的水處理工藝在處理含藻水時(shí)由于藻細(xì)胞密度較小,混凝時(shí)形成的絮體較為松散,混凝效果差,去除效果不是很理想。除藻的方法有化學(xué)法、生物法和物理法。藍(lán)藻是能進(jìn)行光合作用的自養(yǎng)型生物,藍(lán)藻的光合作用主要是依賴光系統(tǒng)反應(yīng)中心Ⅰ、光系統(tǒng)Ⅱ和藻膽體進(jìn)行能量的轉(zhuǎn)換[7],而氧化劑能夠破壞藻細(xì)胞光合作用過程中能量和質(zhì)量的傳遞?;瘜W(xué)法主要是利用氧化劑如 H2O2、KMnO4、O3、氯化物,通過抑制藻細(xì)胞生長和光合作用,使藻細(xì)胞失活,提高藻類的去除率。

    微囊藻運(yùn)動(dòng)性強(qiáng),形態(tài)多樣,聚合氯化鋁對(duì)藻細(xì)胞的去除效果不明顯。Wang等[8]研究了KMnO4對(duì)銅綠微囊藻的作用效果,采用了預(yù)氧化結(jié)合絮凝的方式,用KMnO4對(duì)銅綠微囊藻進(jìn)行氧化預(yù)處理,結(jié)合聚合氯化鋁(PAC)進(jìn)一步處理;較PAC單獨(dú)處理,發(fā)現(xiàn)經(jīng)KMnO4氧化后的藻細(xì)胞,混凝后去除率可以達(dá)到100%。在氧化預(yù)處理含藻水時(shí),氧化劑的劑量十分重要,氧化劑投加量較大會(huì)在除藻的同時(shí)造成藻細(xì)胞裂解死亡,導(dǎo)致胞內(nèi)有機(jī)物如MCS釋放到水體中,使水體的水質(zhì)惡化。此外,當(dāng)投加量較大時(shí),溶液中會(huì)殘存Mn2+。為了解決上述問題,Jeong 等[9]將KMnO4與活性炭結(jié)合,發(fā)現(xiàn)在除藻的同時(shí),活性炭能夠有效吸附藻類代謝副產(chǎn)物藻毒素和殘留的Mn2+,microcystin-LR的去除率在90%以上,效果較好。在組合方面,Jian等[10]將KMnO4和砂濾膜結(jié)合處理含藻水,相較于活性炭僅能吸附水中的有毒物質(zhì),砂濾膜可以將微囊藻以及其代謝副產(chǎn)物攔截在膜上,在滅藻的同時(shí)可以緩解濾膜的污染,提高濾膜工作的效率。Qi 等[11]將KMnO4與 Fe(Ⅱ)結(jié)合,氧化預(yù)處理含藻水后添加混凝劑,發(fā)現(xiàn)對(duì)銅綠微囊藻去除率將近80%,水中Mn2+的濃度也遠(yuǎn)低于0.05 mg/L;同時(shí),F(xiàn)e(Ⅱ)能夠適當(dāng)?shù)匾种芀MnO4的強(qiáng)氧化作用,避免藻細(xì)胞結(jié)構(gòu)被破壞[12],但KMnO4預(yù)氧化也存在一些不足,當(dāng)KMnO4濃度過高會(huì)使水體呈現(xiàn)粉紅色。

    生物法相對(duì)化學(xué)法具有不產(chǎn)生二次污染、低耗能等優(yōu)點(diǎn),Xu 等[13]用蠟樣芽孢桿菌菌劑對(duì)有藍(lán)藻的蝦塘進(jìn)行了溶藻試驗(yàn),56 d后藍(lán)藻的溶藻率高達(dá) 93.75%。溶藻細(xì)菌是一種以直接或間接方式溶解破壞藻細(xì)胞結(jié)構(gòu)或抑制藻類生長的細(xì)菌,除外還有利用沉水植物的化感作用來影響藻類的生長的研究[14]。盧露等[15]在廣州流花湖分離獲得一株溶藻菌株EA-1,研究其銅綠微囊藻的溶藻效果最終實(shí)現(xiàn)3 d內(nèi)完全除藻,葉綠素a含量為2.39 mg/L時(shí),共培養(yǎng)6 d后,抑制率為(84.1±1.3)%。而物理法主要為機(jī)械除藻等方法,缺點(diǎn)在于不能去除部分藻類死亡后釋放的有毒物質(zhì),且難以大面積使用,成本較高[16]。

    藍(lán)藻難以被有效去除,除了自身特點(diǎn)外,藻類有機(jī)物質(zhì)的產(chǎn)生也是十分重要的因素,藻類有機(jī)物質(zhì)包括胞外和胞內(nèi)有機(jī)物質(zhì)[17],主要由多糖、蛋白和脂類組成[18]。而混凝劑會(huì)和藻類有機(jī)物質(zhì)反應(yīng),阻礙混凝劑的水解,使得除藻效果較差[19]。氯化預(yù)處理能夠降解水中溶解性有機(jī)物質(zhì),降低其對(duì)混凝效果的影響。Ma 等[12]研究了氯化對(duì)混凝效果的影響,氯化預(yù)處理銅綠微囊藻后,胞內(nèi)蛋白和其他有機(jī)物會(huì)釋放到水體中,而氯化能夠有效降解水中溶解性有機(jī)物質(zhì),降低其對(duì)混凝劑的影響。氯化主要通過使藻細(xì)胞失活降低藻細(xì)胞的移動(dòng)性來提高混凝的能力。但氯化預(yù)處理銅綠微囊藻,會(huì)導(dǎo)致消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)生,比如三氯甲烷、鹵乙酸和N-亞硝基二甲胺[20]。

    H2O2和O3是相對(duì)環(huán)保型氧化劑,相較于 KMnO4和Cl2只能應(yīng)用于水處理過程中的前氧化,H2O2和O3可以用于實(shí)際水體應(yīng)急處理藍(lán)藻的爆發(fā)。H2O2和O3除藻的機(jī)理主要是依賴其強(qiáng)氧化性,滅活水體中的藻細(xì)胞,阻礙藻細(xì)胞光合作用,抑制藻細(xì)胞增殖。H2O2對(duì)銅綠微囊藻滅活效果會(huì)受到藻群大小的影響,藻群越大,抗氧化能力越強(qiáng),H2O2滅藻效果越差[21]。因此,在藍(lán)藻爆發(fā)早期,水體中藻密度較小時(shí),利用H2O2可以取得較好的效果。Chen 等[22]研究H2O2對(duì)不同藻密度的處理效果,發(fā)現(xiàn)藻密度低的池塘銅綠微囊藻滅活效果要好于藻密度高的池塘,氧化預(yù)處理會(huì)使藻細(xì)胞表面特點(diǎn)改變,但破壞的程度和氧化劑用量有關(guān)。Coral 等[23]研究了不同濃度O3氧化對(duì)銅綠微囊藻的破壞,由于氧化預(yù)處理破壞細(xì)胞結(jié)構(gòu)使胞內(nèi)有機(jī)物質(zhì)包括MCS、土臭素和2-甲基異冰片醇釋放到水體中,使水體中溶解性有機(jī)物增加;以溶解性有機(jī)碳作為藻細(xì)胞被破壞程度的指標(biāo),發(fā)現(xiàn)O3在較低濃度下,水中溶解性有機(jī)物質(zhì)的含量較低,藻細(xì)胞完整性保持較好。

    2 新型材料除藻研究進(jìn)展

    由于氧化預(yù)處理在處理含藻水時(shí)存在著諸多問題,例如臭氧成本較高、預(yù)氯化會(huì)產(chǎn)生消毒副產(chǎn)物、KMnO4濃度過高會(huì)使水體變成粉紅色等。同時(shí),較高濃度氧化劑預(yù)氧化會(huì)破壞銅綠微囊藻的細(xì)胞膜,導(dǎo)致胞內(nèi)溶解性有機(jī)物質(zhì)釋放到水體中。因此,近年來,通過材料改性去除銅綠微囊藻和MCS正在逐漸成為研究熱點(diǎn)。

    黏土價(jià)格便宜,儲(chǔ)存量大,吸附能力強(qiáng),在去除微囊藻有很好的應(yīng)用[24]。黏土種類較多,包括高嶺土、膨潤土、凹凸棒土、伊利土等,黏土除藻的機(jī)理主要是電中和、吸附架橋、網(wǎng)捕卷掃和壓縮雙電層。海泡石和凹凸棒土的顆粒相互交雜形成的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和纖維結(jié)構(gòu),能夠很好地?cái)r截水中的藻細(xì)胞,達(dá)到除藻的目的;蒙脫石可以通過電中和的方式與藻細(xì)胞結(jié)合形成絮體,之后通過架橋形成更大的絮體,能很好地混凝藻細(xì)胞,同時(shí)黏土混凝除藻的能力和黏土中Al2O3和MgO的含量呈正相關(guān)[25]。由于大多數(shù)情況下黏土和銅綠微囊藻具有相同電性,在混凝過程中產(chǎn)生靜電排斥,因此去除能力并不理想。因此,研究關(guān)注于對(duì)黏土進(jìn)行有效改性,如黏土有很大的陽離子交換容積,利用陽離子改性,可以增強(qiáng)黏土表面正電荷,與藻細(xì)胞發(fā)生靜電反應(yīng),提高黏土混凝能力。谷娜等[26]利用復(fù)合 PHMB-磁性蒙脫土除藻,改變蒙脫石電位值,由負(fù)轉(zhuǎn)正,提高了黏土吸附能力,利用帶磁性的特點(diǎn),分解藻絮體,提高其回收性。Liu 等[27]實(shí)驗(yàn)表明蒙脫石、高嶺土、伊利石能夠吸附水中microcystin-LR,但黏土本身吸附量較小,且水中有機(jī)物會(huì)和MCS競爭黏土表面活性位點(diǎn),影響吸附量;而通過對(duì)黏土進(jìn)行改性,增加其比表面積、孔徑和表面活性位點(diǎn)等方式,能夠提高其吸附性能[28]。Sukenik等[29]用陽離子十八烷基三甲基胺改性膨潤土,研究了復(fù)合材料對(duì)銅綠微囊藻混凝和MCS的吸附作用;改性后膨潤土表面正電荷增多,除藻能力增強(qiáng),高達(dá)100%;相較于蒙脫石[25]僅能吸附44 μg/g的MCS,改性后的膨潤土吸附性能明顯提高。

    殼聚糖的游離氨基使得殼聚糖能與銅綠微囊藻靜電吸引,長鏈聚合物能與藻細(xì)胞形成架橋結(jié)構(gòu),因此是一種良好的混凝劑和改性劑[30-31]。Huang 等[32]將殼聚糖與黏土混合改性制作復(fù)合材料,通過網(wǎng)捕和吸附架橋與藻細(xì)胞形成絮體,大幅提高了對(duì)藻的沉降效果。粉煤灰是火電廠產(chǎn)生的燃料廢渣,Yuan 等[33]利用殼聚糖改性粉煤灰進(jìn)行除藻,其機(jī)理主要為電中和和交聯(lián)作用。此外,Zhu 等[34]以秸稈為原料利用水熱法合成焦木酸,不僅能中和水中的藻細(xì)胞,而且焦木酸含有的有機(jī)酸和酚類能夠很好地抑制藻類生長,達(dá)到除藻控藻的目的。碳納米材料除了能吸附MCLR外,對(duì)微囊藻毒素RR(MC-RR)也有著很高的吸附效率[35]。對(duì)于同種吸附劑來說,不同形狀的吸附劑會(huì)因?yàn)楸缺砻娣e和吸附容積的不同,從而影響吸附效果[36]。Huang等[37]研究了不同形狀的活性炭對(duì)MCS的吸附效率,發(fā)現(xiàn)比表面積較大的木炭對(duì)藻毒素的吸附效果最佳。但上述方法都存在不足,難以將混凝劑有效地從溶液中分離。近年來,新型磁性混凝材料的制備逐漸成為熱點(diǎn)。Qi 等[38]利用磁性的Zn摻雜Fe3O4去除微囊藻,不僅能提高微囊藻去除率,還能對(duì)磁性材料進(jìn)行回收。He 等[39]制備磁性殼聚糖,對(duì)MCS的最大吸附量是590 μg/g,將磁性材料從溶液中回收,如此反復(fù)5次,對(duì)MCS仍保持較高的吸附量。利用磁性復(fù)合材料有很大的應(yīng)用前景,不僅能夠?qū)⒉牧匣厥?,還可以再重復(fù)使用[40]。不同材料改性后對(duì)微囊藻的去除效果對(duì)比情況見表1。

    表1 改性材料對(duì)銅綠微囊藻去除效果Table 1 Removal effect of modified materials for removing microcystis aeruginosa

    3 其它處理方法研究進(jìn)展

    除了上述方法外,利用膜處理技術(shù)也可以去除水中銅綠微囊藻和MCS。對(duì)常規(guī)水處理廠工藝進(jìn)行改進(jìn),利用膜處理技術(shù)能夠提高混凝除藻和去除MCS的能力。Campinas[47]研究了超濾膜(UF)對(duì)含藻水的處理效果,由于藻細(xì)胞的直徑遠(yuǎn)大于膜孔直徑,所以微囊藻細(xì)胞可以被完全去除,UF對(duì)MCS的去除率最高可以達(dá)到65%。Sengul等[48]的實(shí)驗(yàn)表明,在不同的跨膜壓力下,UF能夠去除55%的MCS。此外,利用KMnO4預(yù)氧化銅綠微囊藻后通過UF膜,可以減少微囊藻對(duì)UF膜的污染。

    近年來,有學(xué)者探索利用低溫等離子體去除銅綠微囊藻和降解MCS。低溫等離子主要會(huì)產(chǎn)生活性氧簇物質(zhì),如·OH、H2O2和O3,能夠進(jìn)入藻細(xì)胞內(nèi)部滅活藻細(xì)胞,此外,低溫等離子體還能降解MCLR[49]。但利用低溫等離子處理微囊藻僅適用于較小范圍,還無法應(yīng)用在受藻污染的河流、湖泊中。光催化由于低能耗、低成本和可持續(xù)利用等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用到污染物的降解和生物的滅活。Wang 等[50]制備新型光催化劑在可見光催化下在高效除銅綠微囊藻的同時(shí)還能抑制藻類的生長。

    4 結(jié)論與展望

    針對(duì)飲用水中銅綠微囊藻及藻毒素的去除問題,本文對(duì)其研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述。化學(xué)方法處理含藻水,容易引起水的二次污染,而利用吸附劑處理含藻水可以很好地解決問題,同時(shí)吸附具有操作簡單、經(jīng)濟(jì)的特點(diǎn)。

    (1)傳統(tǒng)的預(yù)氧化Cl2、H2O2、O3處理含藻水,通過失活銅綠微囊藻,提高了絮凝除藻效率,但利用氧化法會(huì)破壞藻細(xì)胞的膜結(jié)構(gòu),從而使藻細(xì)胞內(nèi)部的代謝副產(chǎn)物釋放到水體中,此外添加的過量氧化劑會(huì)在水中殘留,影響水質(zhì)。

    (2)新型材料經(jīng)濟(jì)實(shí)惠,便于操作,既能充當(dāng)混凝劑去除銅綠微囊藻也可以作為吸附劑去除MCS,同時(shí),不會(huì)對(duì)水體產(chǎn)生二次污染、影響水質(zhì)。

    (3)為了能夠?qū)κ褂眠^的材料回收再利用,制備磁性復(fù)合材料具有很好的研究前景。

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