結(jié)合條件預(yù)優(yōu)的流動氣溶膠動態(tài)光散射正則化反演

韓錦壯，李鑫強(qiáng)，申晉，王?，B，劉偉，王雅靜

（山東理工大學(xué)電氣與電子工程學(xué)院，山東 淄博 255049）

0 引言

動態(tài)光散射（Dynamic Light Scattering，DLS）技術(shù)是測量亞微米及納米顆粒粒度及其分布的有效方法［1］，該方法通過測量懸浮顆粒散射光強(qiáng)信號的自相關(guān)函數(shù)（Autocorrelation Function，ACF），來獲取顆粒的粒度分布（Particle Size Distribution，PSD）信息［2-4］。常規(guī)的DLS測量是針對非流動樣品在固定容器中進(jìn)行，樣品中除布朗運(yùn)動外的其它宏觀運(yùn)動被認(rèn)為是不存在的。與穩(wěn)態(tài)懸浮顆粒的DLS測量不同，對于流動顆粒，由于附加平移運(yùn)動導(dǎo)致的對傳統(tǒng)DLS理論的修正，在理論與實(shí)踐中都極大地增加了動態(tài)光散射測量的難度。

對流動顆粒進(jìn)行DLS測量的探索可追溯到20世紀(jì)80年代，CHOWDHURY D P等［5］推導(dǎo)了單分散流動顆粒的ACF模型，將原表征布朗運(yùn)動的擴(kuò)散項(xiàng)改為其與表征定向運(yùn)動的平移項(xiàng)的乘積。1986年，TAYLOR T W和SORENSEN C M［6］通過研究入射光束的高斯形狀特征，發(fā)現(xiàn)平移項(xiàng)所對應(yīng)的平移特征時間是由流速和入射光束交點(diǎn)處的束腰半徑所決定，與散射體相較在入射光束焦點(diǎn)的位置無關(guān)，他們因此將ACF表達(dá)式中的高斯光束半徑改為高斯光束焦點(diǎn)處的束腰半徑。1998年，WEBER R等建立了多分散流動顆粒的ACF理論模型［7］，進(jìn)而提出可通過擬合ACF獲取氣溶膠的顆粒粒度、濃度和流速［8］。此后，用于自混頻相干測量的流動布朗運(yùn)動顆粒的ACF和功率譜模型也建立起來［9］。2021年，牟彤彤等基于WEBER R的ACF模型進(jìn)行了流動氣溶膠PSD的實(shí)測［10］，進(jìn)而分析了流動對氣溶膠PSD測量的制約機(jī)制［11］：流動氣溶膠粒度反演困難的一個重要原因是，流速的增加導(dǎo)致ACF反演方程的病態(tài)性加劇，表現(xiàn)為反演方程核矩陣條件數(shù)增大。

正則化方法是改善病態(tài)方程核矩陣條件數(shù)的常用方法，其基本原理是通過對核矩陣的奇異值進(jìn)行加法修正來實(shí)現(xiàn)核矩陣條件數(shù)的降低［12-13］，已在常規(guī)DLS粒度反演中得到廣泛應(yīng)用。對于流動顆粒，反演方程的病態(tài)程度隨著流速的增加而顯著增大，反演過程中正則化方法對病態(tài)程度的降低受到流速增加的制約。為在較高流速下得到更為準(zhǔn)確的PSD，本文采用條件預(yù)優(yōu)［14-15］結(jié)合Tikhonov正則化方法進(jìn)行流動氣溶膠的PSD反演，通過條件預(yù)優(yōu)利用先驗(yàn)流速信息降低核矩陣條件數(shù)，顯著改善了顆粒流動引起反演方程病態(tài)性增高導(dǎo)致的PSD準(zhǔn)確性降低的問題。

1 流動氣溶膠DLS測量原理

散射場中，光強(qiáng)ACF與電場ACF滿足Siegert關(guān)系［16］

式中，g(2)(τ)為歸一化的光強(qiáng)ACF，τ為延遲時間，β為相干因子，g(1)(τ)為歸一化電場ACF。

對于單分散顆粒系，電場ACF為指數(shù)衰減函數(shù)

式中，Γ為衰減線寬，其表達(dá)式為

式中，d為顆粒粒度大小，kB、T、η、λ0、n和θ分別為玻爾茲曼常數(shù)、絕對溫度、介質(zhì)的粘滯系數(shù)、入射光波長、介質(zhì)的折射率和散射角度。

對于流動顆粒，光強(qiáng)ACF衰減由擴(kuò)散運(yùn)動與平移運(yùn)動兩部分共同作用，若散射體內(nèi)的顆粒數(shù)足夠多，則其電場ACF為［10］

式中，v為氣溶膠顆粒流速為聚焦束腰，ω0為入射光的束腰，f1為透鏡的焦距。對于多分散氣溶膠，以衰減線寬為權(quán)重來表示g(1)(τ)，其離散化形式為

式中，N為離散的顆粒點(diǎn)數(shù)，G(Γi)為歸一化的衰減線寬分布，滿足=1。將式（3）帶入式（5），并直接以顆粒粒度為權(quán)重表示電場ACF，可以得到

式中，f(di)為離散PSD，滿足=1。式（6）的向量形式為

式中，g是由g(1)(τj)組成的列向量，j=1，2，…，M，M為延遲通道數(shù)，f是 由f(di)組成的列向量，i=1，2，…，N，核矩陣A可表示為

式（7）為一典型的病態(tài)方程，g的微小改變便會引起解的巨大變化。Tikhonov正則化通過正則參數(shù)和正則矩陣作用于原病態(tài)核矩陣來改善方程的病態(tài)性，其表達(dá)式為

式中，||·||2為歐式范數(shù)，α為正則參數(shù)，采用L-curve準(zhǔn)則選取，起到平衡病態(tài)核矩陣與正則化矩陣的作用，反映了正則化矩陣的權(quán)重大小。L為正則矩陣，選用二階差分矩陣，起到修正病態(tài)核矩陣的作用。f為顆粒粒度分布，需要添加非負(fù)約束。式（9）的等價形式可轉(zhuǎn)化為

不同于非流動懸浮顆粒粒度分布的常規(guī)DLS反演，由于流動氣溶膠存在定向運(yùn)動，其光強(qiáng)ACF為表征布朗運(yùn)動的擴(kuò)散項(xiàng)與表征定向運(yùn)動的平移項(xiàng)間的乘積，導(dǎo)致反演方程的病態(tài)性增加。設(shè)核矩陣A中相應(yīng)參數(shù)為分別為：λ0=532 nm，T=298.15 K，n=1.0003，θ=90°，kB=1.3807×10-23J·K-1，η=18.37×10-3mPa·s，入射光束腰ω0=0.409 mm，透鏡焦距f1=175 mm。光強(qiáng)ACF的延遲時間為1 μs到4000 μs，按比例間隔分25組，每組內(nèi)延遲時間按線性間隔。反演的PSD取值按8.32 nm間隔，在2.01 nm到1000.01 nm之間取120個點(diǎn)?？捎?jì)算出流速為0 m/s、0.4 m/s、0.8 m/s、1.2 m/s、1.6 m/s和2.0 m/s時的條件數(shù)分別為3.63×1019、3.93×1022、4.08×1031、3.38×1048、1.15×1070和8.07×1097，可見，流速的增加導(dǎo)致病態(tài)性的顯著增大。采用Tikhonov正則化后，方程的條件數(shù)分別降低為3.04×107、3.94×107、4.04×107、4.91×107、5.87×107和7.86×107，可以看出，相對于原方程，正則化方法可顯著降低條件數(shù)。但是，流動條件下的條件數(shù)明顯高于非流動情況，隨著顆粒流速的增加正則化方法的條件數(shù)也隨之增加，直接的后果是，流速的增加導(dǎo)致反演結(jié)果失真。

為降低流速增加對反演結(jié)果的影響，本文對反演方程進(jìn)行條件預(yù)優(yōu)化處理，即，構(gòu)造與式（7）等價的方程組

式中，P＞0，為條件預(yù)優(yōu)矩陣，滿足

可利用先驗(yàn)流速信息和延遲時間構(gòu)造為M×M維方陣

將式（13）帶入式（11）

得條件預(yù)優(yōu)結(jié)合Tikhonov正則化方法求取f(di)的表達(dá)式

不難看出，經(jīng)過條件預(yù)優(yōu)處理后的核矩陣條件數(shù)不再受流速的影響。

2 模擬數(shù)據(jù)反演

模擬的多分散氣溶膠PSD采用正態(tài)分布［17］

式中，a和b為PSD峰值權(quán)重的比例參數(shù)，且滿足a+b=1，μ1和μ2為PSD峰值對應(yīng)的粒度，σ1和σ2為顆粒粒度分布的標(biāo)準(zhǔn)差。表1為模擬PSD的分布參數(shù)，模擬時通過分段積分對連續(xù)分布離散化。模擬實(shí)驗(yàn)條件為λ0=532 nm，ω0=0.409 mm，f1=175 mm，T=298.15 K，n=1.0003，θ=90°，kB=1.3807×10-23J·K-1，η=18.37×10-3mPa·s，β=0.7。模擬中對應(yīng)光強(qiáng)ACF的延遲時間按1 μs到4000 μs分25組，取150個值，分組按組間比例間隔、組內(nèi)線性間隔。單峰粒度范圍從208 nm到1000 nm，雙峰粒度范圍從8 nm到1000 nm，顆粒粒度間隔均為4 nm。

表1 模擬PSD的參數(shù)Table 1 PSD simulation parameters

為與實(shí)測情況吻合，模擬中數(shù)據(jù)加入高斯隨機(jī)噪聲

式中，n（τ）為高斯隨機(jī)噪聲。

流速取值范圍通過雷諾數(shù)限制，以保證流體處于層流狀態(tài)。雷諾數(shù)為

式中，ρ0和D0分別為流體介質(zhì)的密度和流體所經(jīng)圓管的當(dāng)量直徑。取ρ0=1.293 kg/m3，D0=12 mm，由層流條件下雷諾數(shù)范圍（Re≤2000）得氣溶膠流速范圍為0～2.3 m/s。以0.4 m/s為間隔，從0.4 m/s到2.0 m/s選取5個速度值作為已知條件參數(shù)。

粒度反演時，根據(jù)式（1）由光強(qiáng)ACF求得電場ACF，再通過電場ACF反演顆粒粒度。反演效果通過峰值位置相對誤差EP和分布誤差EF評估

式中，P表示峰值位置處的粒徑，下標(biāo)true和measure分別表示真實(shí)值和反演值。

圖1和圖2分別為600 nm單峰分布和200 nm/700 nm雙峰分布?xì)馊苣z顆粒在不同流速下的反演結(jié)果，相應(yīng)的性能參數(shù)如表2和表3所示。圖中的“true PSD”表示真實(shí)的粒度分布，“Tik”代表Tikhonov正則化，“Pre-Tik”代表結(jié)合條件預(yù)優(yōu)的Tikhonov正則化，表中的PP表示峰值位置，Cond表示反演方程核矩陣的條件數(shù)。

表2 600 nm單峰氣溶膠反演結(jié)果的性能指標(biāo)Table 2 The performance indices of the recovery of 600 nm unimodal PSDs

圖1 600 nm單峰氣溶膠不同速度下的反演結(jié)果Fig.1 The recovery of 600 nm unimodal aerosol PSDs at different velocities

圖2 200 nm/700 nm雙峰氣溶膠不同速度下的反演結(jié)果Fig.2 The recovery of 200 nm/700 nm bimodal aerosol PSDs at different velocities

從圖1和表2可以看出，對于600 nm單峰氣溶膠，隨著流速的增加，反演結(jié)果中PSD出現(xiàn)展寬，峰值位置左移，Tik方法的EP和EF分別由0和0.0020增大到0.0467和0.0069。在流速相同的條件下，Pre-Tik方法的反演結(jié)果優(yōu)于Tik方法，并且隨著流速的增大，Pre-Tik方法的優(yōu)化效果愈趨明顯。顆粒流速為0時，兩種方法的EP和EF相同，當(dāng)流速達(dá)2.0 m/s時，Pre-Tik方法得到的EP和EF分別降低到0.0267和0.0057。

從圖2和表3可以看出，在200 nm/700 nm雙峰氣溶膠反演結(jié)果中，兩個峰均向粒度減小的方向偏移，且偏移隨流速增加逐漸增大，峰值位置誤差和分布誤差隨之增大，但兩種方法反演結(jié)果的性能指標(biāo)差異顯著，當(dāng)流速為2 m/s時，Tik方法反演結(jié)果的EP和EF分別為0.6600/0.2743和0.0121，Pre-Tik方法的EP和EF則分別為0.4600/0.0914和0.0091，反演結(jié)果的準(zhǔn)確性顯著提高。

表3 200 nm/700 nm雙峰氣溶膠反演結(jié)果的性能指標(biāo)Table 3 The performance indices of the recovery of 200 nm/700 nm bimodal PSDs

3 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)取自本課題組研制的流動氣溶膠DLS在線測量實(shí)驗(yàn)平臺（圖3（a）），實(shí)驗(yàn)裝置主要由氣溶膠發(fā)生器、導(dǎo)管、比色皿、激光、光子計(jì)數(shù)探測器、光子相關(guān)器等組成。單、雙峰分布?xì)馊苣z分別由3321PLUS和SX-Q5氣溶膠發(fā)生器產(chǎn)生，激光器采用MGL-III-532nm-10mW，光子計(jì)數(shù)探測器選用CH326、光子相關(guān)器選用Brookhaven BI-9000AT（圖3（b）），流速通過熱線風(fēng)速儀SAR886A測量，其他實(shí)驗(yàn)參數(shù)與模擬參數(shù)相同。相關(guān)器取150個延遲通道，通道從1μs到4000μs分25組，組間比例間隔、組內(nèi)線性間隔。顆粒粒度以10 nm間隔從10 nm到1000 nm取100個點(diǎn)。粒度反演時，通過來自光子相關(guān)器的光強(qiáng)ACF，計(jì)算出電場ACF，再由電場ACF反演PSD。反演結(jié)果如圖4、圖5、圖6和表4、表5所示，反演結(jié)果的峰值位置誤差和分布誤差分別用EP0和EF0表示，0 m/s時的反演結(jié)果作為對比參照的氣溶膠分布。

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置和相關(guān)器Fig.3 Experimental devices and Correlator

圖4 不同流速下氣溶膠顆粒的光強(qiáng)ACFFig.4 Measured light intensity ACFs at different velocities

從圖5和表4可以看出，對于單峰氣溶膠，在流速為1.09 m/s和1.77 m/s時，Tik方法反演結(jié)果的EP0分別為0.0526和0.0877，EF0分別為0.0063和0.0190，Pre-Tik方法得到的EP0分別為0.0351和0.0526，EF0分別為0.0045和0.0162，后一方法反演效果好于前者。

表4 單峰氣溶膠反演結(jié)果的性能指標(biāo)Table 4 The performance indices of the recovery of unimodal PSDs

圖5 不同流速時單峰氣溶膠的反演結(jié)果Fig.5 The recovery of unimodal aerosol PSDs at different velocities

圖6和表5表明，雙峰氣溶膠的正則化反演對流速表現(xiàn)得更為敏感，與Tik方法相比，Pre-Tik方法反演的峰值位置誤差和分布誤差均顯著下降。當(dāng)速度為1.28 m/s時，Tik方法反演出的小峰峰高僅為0速對應(yīng)PSD小 峰 峰高的0.0926倍，而Pre-Tik方法反 演出的小 峰 峰高為0速對應(yīng)PSD峰 高的0.2472倍，Pre-Tik方法反演結(jié)果的大峰峰值位置誤差約為Tik方法的1/3，Pre-Tik方法的小峰峰值位置誤差僅為Tik方法的1/5，改善效果顯著。

表5 雙峰氣溶膠反演結(jié)果的性能指標(biāo)Table 5 The performance indices of the recovery of bimodal PSDs

圖6 不同流速時雙峰氣溶膠的反演結(jié)果Fig.6 The recovery of bimodal aerosol PSDs at different velocities

4 結(jié)論

在流動氣溶膠DLS測量中，被測顆粒的定向流動導(dǎo)致基于光強(qiáng)ACF構(gòu)建的反演方程病態(tài)性增加，流速越快，方程的病態(tài)程度越高，表現(xiàn)為反演方程核矩陣的條件數(shù)增加。作為降低病態(tài)性常用方法的正則化反演方法，其在流動導(dǎo)致方程病態(tài)性增加時，不能完全消除流動導(dǎo)致的條件數(shù)增加問題。正則化方法在流動顆粒反演中的這種局限性，可通過條件預(yù)優(yōu)改善。通過條件預(yù)優(yōu)處理，以先驗(yàn)流速信息和延遲時間構(gòu)建對角陣形式的條件預(yù)優(yōu)矩陣，對病態(tài)方程進(jìn)行乘法修正，可降低流速對反演方程病態(tài)性的加劇作用，從而降低流動氣溶膠DLS測量時正則化反演方法對流速增加的敏感性。模擬與實(shí)測數(shù)據(jù)的反演結(jié)果表明，對于流動顆粒的DLS測量，采用結(jié)合條件預(yù)優(yōu)的正則化反演，可以克服正則化方法在降低條件數(shù)過程中存在的局限性，改善PSD反演的性能指標(biāo)，提高流動氣溶膠DLS測量的準(zhǔn)確性。