飛秒四波混頻在超快超強(qiáng)激光技術(shù)中的應(yīng)用（特邀）

王鵬，宣雅萍，2，徐藝林，2，申雄，黃舜林，2，劉軍，2，李儒新，2

（1 中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所強(qiáng)場(chǎng)激光物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)科學(xué)院超強(qiáng)激光科學(xué)卓越創(chuàng)新中心，上海 201800）

（2 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)材料與光電研究中心，北京 100049）

0 引言

超快超強(qiáng)激光通常是指具有亞皮秒以下脈沖寬度和百太瓦以上峰值功率的特殊光場(chǎng)。這種超短脈寬和超高峰值功率的光場(chǎng)可以在實(shí)驗(yàn)室中創(chuàng)造出多種極端物理實(shí)驗(yàn)條件，比如超快時(shí)間、超強(qiáng)電場(chǎng)、超強(qiáng)磁場(chǎng)、超高溫度及超高壓力等，甚至可以在實(shí)驗(yàn)室模擬只有在恒星內(nèi)部、黑洞邊緣和核爆中心才有的極端物理?xiàng)l件。超快超強(qiáng)激光是拓展人類認(rèn)知的最重要的研究工具之一，在某些方面甚至是不可替代的研究工具。目前，超快超強(qiáng)激光已廣泛應(yīng)用于物理、天文、化學(xué)、生物、材料、醫(yī)學(xué)及交叉學(xué)科等世界重要前沿科學(xué)領(lǐng)域，并在工業(yè)、醫(yī)療、通信等重要領(lǐng)域也得到應(yīng)用［1-5］。根據(jù)著名科學(xué)家DANSON C N 的文獻(xiàn)［1］，當(dāng)前國(guó)際上已經(jīng)有幾十臺(tái)PW 量級(jí)的超快超強(qiáng)激光，輸出峰值功率達(dá)10 PW 的兩個(gè)超快超強(qiáng)激光裝置也已經(jīng)投入運(yùn)行，它們分別是位于中國(guó)上海張江的羲和一號(hào)裝置（Superintense-Ultrafast Laser Facility，SULF）和歐洲極強(qiáng)光設(shè)施計(jì)劃（Extreme Light Infrastructure-Nuclear Physics，ELI-NP）裝置［6，7］。此外，國(guó)內(nèi)的中物院八所聯(lián)合廣東中山市、清華大學(xué)聯(lián)合鄭州大學(xué)、北京大學(xué)、上海交通大學(xué)等也都有1～10 PW 級(jí)超快超強(qiáng)激光的研制計(jì)劃。近年來(lái)，為了獲得更高峰值功率的激光，歐盟和多個(gè)國(guó)家都提出了研制100 PW 量級(jí)的超快超強(qiáng)激光的計(jì)劃。這些超快超強(qiáng)激光的聚焦光強(qiáng)有望達(dá)到1023～1024W/cm2，從而可以研究真空極化、反物質(zhì)、暗能量、引力波、光核物理等國(guó)際基礎(chǔ)物理的重大前沿課題。

在超快超強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展過(guò)程中，創(chuàng)新激光技術(shù)的提出與應(yīng)用對(duì)超快超強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展起到了至關(guān)重要的作用。比如，啁啾脈沖放大（Chirped Pulse Amplification，CPA）技術(shù)的提出突破了激光峰值功率提升近二十年的平臺(tái)期，極大地促進(jìn)了超快超強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展與應(yīng)用［8］。MOUROU G 教授與他的學(xué)生STRICKLAND D 教授也因?yàn)樵诔旒す夥糯笾刑岢霾?yīng)用CPA 技術(shù)而獲得了2018年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。除了激光放大技術(shù)，超快超強(qiáng)激光技術(shù)還包括高對(duì)比度種子激光產(chǎn)生、脈沖展寬、脈沖壓縮、激光時(shí)域和空域參數(shù)測(cè)量與優(yōu)化等多個(gè)步驟與內(nèi)容。在超快超強(qiáng)激光技術(shù)的這些研究?jī)?nèi)容中，各種不同的非線性光學(xué)過(guò)程發(fā)揮著非常重要的作用。比如，在100 PW 量級(jí)的激光放大過(guò)程中，由于受限于晶體材料尺寸，目前單級(jí)放大只能采用基于DKDP 非線性晶體的光參量啁啾脈沖放大（Optical Parametric Chirped Pulse Amplification，OPCPA）技術(shù)［9］。除了OPCPA 這類二階非線性光學(xué)過(guò)程，由于超短的脈沖寬度和超強(qiáng)的激光強(qiáng)度，超快超強(qiáng)激光經(jīng)過(guò)材料的時(shí)候非常容易出現(xiàn)三階或更高階的光學(xué)非線性效應(yīng)。相比于二階非線性過(guò)程，三階非線性過(guò)程有更豐富的非線性光學(xué)效應(yīng)和現(xiàn)象，比如自聚焦、自相位調(diào)制、交叉相位調(diào)制、三倍頻、相干反斯托克斯拉曼散射、四波混頻等。因此，研究和應(yīng)用這些三階非線性過(guò)程將進(jìn)一步提升超快超強(qiáng)激光自身性能，并拓展其應(yīng)用范圍。

本文總結(jié)近年來(lái)利用飛秒四波混頻，包括交叉偏振波產(chǎn)生（Cross-Polarization Wave，XPW）、自衍射效應(yīng)（Self-Diffraction，SD）、瞬態(tài)光柵效應(yīng)（Transient Grating，TG）、四波光參量放大（Four-Wave Optical Parametric Amplification，F(xiàn)WOPA）等，來(lái)構(gòu)建新穎同心多色渦旋/徑向偏振飛秒超快光源，獲得寬帶高對(duì)比度種子激光，研制脈沖對(duì)比度單發(fā)測(cè)量?jī)x，以及研制脈沖形狀寬度單發(fā)測(cè)量?jī)x。簡(jiǎn)述了飛秒四波混頻過(guò)程的相關(guān)基礎(chǔ)與理論；報(bào)告最近在構(gòu)建新穎同心多色渦旋/徑向偏振飛秒激光和時(shí)空渦旋飛秒激光特性測(cè)量方面取得的一些進(jìn)展；利用非共線飛秒四波混頻來(lái)產(chǎn)生高對(duì)比度種子激光的進(jìn)展；在對(duì)比度單發(fā)測(cè)量方面提出的“四階相關(guān)儀”新方法中利用飛秒四波混頻過(guò)程來(lái)獲得干凈的參考脈沖；介紹了基于SD 和TG 效應(yīng)的自參考光譜干涉方法來(lái)實(shí)時(shí)測(cè)量脈沖形狀寬度，并研制四類測(cè)量?jī)x器；最后進(jìn)行了總結(jié)與展望。

1 飛秒四波混頻原理及簡(jiǎn)介

四波混頻效應(yīng)是輸入光場(chǎng)中的頻率分量ω1、ω2以及ω3在非線性材料中相互作用，生成新的頻率分量ω4的光與物質(zhì)相互作用過(guò)程，常見(jiàn)的四波混頻過(guò)程包括交叉偏振波產(chǎn)生、自衍射效應(yīng)、瞬態(tài)光柵效應(yīng)、四波光參量放大等。

相比于二階非線性過(guò)程，四波混頻過(guò)程有以下優(yōu)點(diǎn)：1）四波混頻使用的非線性材料對(duì)材料的對(duì)稱性沒(méi)有要求，所有的材料都有三階非線性系數(shù)，使用普通的玻璃片或者寶石片等透明介質(zhì)就可以作為非線性材料，其價(jià)格便宜，易于加工成大尺寸；2）由于非線性材料選擇的多樣化，入射光的光譜以及偏振適用范圍大，基于四波混頻過(guò)程進(jìn)行頻率變換，可以獲得各種頻率段的飛秒光，甚至在EUV 頻段都可以發(fā)生四波混頻過(guò)程；3）由于是三階非線性過(guò)程，理論上信號(hào)光的脈沖時(shí)域?qū)Ρ榷扰c入射光時(shí)域?qū)Ρ榷鹊娜畏匠烧?，因而?duì)信號(hào)光脈沖對(duì)比度的提升能力更強(qiáng)，極高的對(duì)比度提升能力促進(jìn)了其在對(duì)比度提升脈沖凈化以及對(duì)比度表征取樣光產(chǎn)生等領(lǐng)域的應(yīng)用；4）基于三階非線性過(guò)程獲得的信號(hào)光，其脈沖的時(shí)間輪廓被過(guò)濾，頻譜和頻譜相位得到了平滑，這樣的信號(hào)光在脈沖表征中是優(yōu)異的參考光。四波混頻的優(yōu)良特性極大促進(jìn)了其在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。

2 新穎光場(chǎng)產(chǎn)生與放大

在超快激光的發(fā)展與應(yīng)用過(guò)程中，特別是超快光譜的應(yīng)用中，為了拓展飛秒激光的波長(zhǎng)范圍，基于非線性晶體的光參量放大（Optical Parametric Amplification，OPA）得到了迅速的發(fā)展。并且，采用非共線光參量放大（Noncollinear Optical Parametric Amplification，NOPA）技術(shù)可以拓展相位匹配帶寬，從而可以獲得周期量級(jí)脈寬的飛秒激光脈沖。這些不同波段的飛秒激光脈沖被廣泛應(yīng)用于原子和分子、半導(dǎo)體磁性材料、超導(dǎo)材料、量子結(jié)構(gòu)體系、納米和表面體系、化學(xué)反應(yīng)、生物大分子等眾多體系的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程研究［10-12］。近年來(lái)，隨著超快光譜技術(shù)應(yīng)用的深入和新型超快光譜技術(shù)的發(fā)展，不同于傳統(tǒng)的泵浦-探測(cè)技術(shù)只需要相同光譜的兩個(gè)飛秒激光脈沖，新技術(shù)及應(yīng)用則需要同時(shí)多個(gè)不同顏色的飛秒超快激光來(lái)進(jìn)行復(fù)雜過(guò)程的超快動(dòng)力學(xué)研究，比如一些二維超快光譜探測(cè)技術(shù)［13-15］。而且，一些重要超快過(guò)程的實(shí)驗(yàn)研究甚至需要同時(shí)用到三個(gè)不同中心波長(zhǎng)且脈寬約10 fs 的超快激光。如2010年，Nature 報(bào)道利用520 nm、620 nm 和900 nm 三色約10 fs 的超快光場(chǎng)直接成功地揭示了視紫質(zhì)這一眼錐細(xì)胞中的重要蛋白質(zhì)最初光致異構(gòu)過(guò)程的錐形交叉超快動(dòng)力學(xué)。在這些實(shí)驗(yàn)裝置中，為了獲得多個(gè)不同波長(zhǎng)的飛秒激光，通常采用多個(gè)NOPA 光學(xué)系統(tǒng)來(lái)獲得［16］。這樣復(fù)雜的光路設(shè)計(jì)不僅使整個(gè)系統(tǒng)成本高昂、調(diào)節(jié)操作復(fù)雜，還存在穩(wěn)定可靠性低、難以精準(zhǔn)同步等問(wèn)題，并且這種設(shè)計(jì)同時(shí)獲得的多色飛秒超快光場(chǎng)數(shù)量很有限，這些問(wèn)題限制了這種多色飛秒超快光譜方法的推廣應(yīng)用。

不同于NOPA，最近基于塊狀透明材料中的飛秒級(jí)聯(lián)四波混頻效應(yīng)，一套裝置就可同時(shí)獲得了10 色以上的多色飛秒超快光場(chǎng)，光譜范圍主要覆蓋可見(jiàn)-近紅外波段［17-24］。并且，隨著飛秒超快激光應(yīng)用的進(jìn)一步拓展和深入，一些特殊模場(chǎng)和偏振的光場(chǎng)，比如渦旋光場(chǎng)和矢量偏振光場(chǎng)，在很多應(yīng)用中也呈現(xiàn)出獨(dú)特的性能和優(yōu)勢(shì)，并且在與物質(zhì)相互作用時(shí)候呈現(xiàn)出獨(dú)特的新現(xiàn)象，進(jìn)而也得到越來(lái)越多的重視。而最近研究表明基于級(jí)聯(lián)四波混頻不僅可以獲得多色飛秒超快光場(chǎng)，而且還可以通過(guò)精確調(diào)控入射激光的時(shí)空與偏振特性實(shí)現(xiàn)偏振與空間模場(chǎng)的傳遞，獲得渦旋/矢量偏振特性的多色飛秒超快光場(chǎng)［25，26］。

2.1 多色飛秒激光產(chǎn)生

2000年，CRESPO H 等利用來(lái)自染料激光器的波長(zhǎng)分別為618 nm 和561 nm 的激光脈沖作為泵浦光束，在BK7 玻璃材料中發(fā)現(xiàn)了多色飛秒激光產(chǎn)生的新現(xiàn)象［27］。此后，基于級(jí)聯(lián)四波混頻多色光產(chǎn)生和調(diào)控得到了更多的關(guān)注和研究［17-24］。2008年，LIU J 等利用鈦寶石激光脈沖作為泵浦源，白寶石片作為非線性材料，基于飛秒級(jí)聯(lián)四波混頻獲得15 級(jí)頻率上轉(zhuǎn)換信號(hào)光和2 級(jí)頻率下轉(zhuǎn)換信號(hào)光，總光譜覆蓋范圍從紫外到紅外，超過(guò)1.5 個(gè)倍頻程的多色光［17］。2009年，LIU J 等利用1 mm 厚的熔融石英作為非線性材料，通過(guò)改變兩泵浦光的夾角，實(shí)現(xiàn)多色光光譜的調(diào)諧［20］。為了能獲得更短的多色激光脈沖，通過(guò)控制兩束入射泵浦光的啁啾，可以使兩入射的泵浦激光具有相反的啁啾，利用參量過(guò)程中的光譜相位的轉(zhuǎn)移特性，可以將入射激光的光譜相位轉(zhuǎn)移到產(chǎn)生的多色飛秒激光脈沖上，從而獲得負(fù)啁啾或近無(wú)啁啾的多色飛秒激光，利用玻璃材料補(bǔ)償負(fù)啁啾就可以獲得近傅里葉變換極限的多色激光脈沖［18］，實(shí)驗(yàn)光路原理如圖1。

不僅可以在一個(gè)方向上獲得多色飛秒激光，如果入射激光帶有啁啾，可以通過(guò)控制兩入射激光脈沖的延時(shí)，選擇在兩個(gè)方向上任意一側(cè)獲得多色飛秒激光。并且，在適當(dāng)?shù)难訒r(shí)情況下，還可以同時(shí)在兩側(cè)獲得多色飛秒激光。不僅可以在一維方向上獲得多色飛秒激光，如果透明材料是各向異性材料，實(shí)驗(yàn)上還可以獲得二維多色飛秒激光［21］。并且，二維多色飛秒激光的強(qiáng)度和排列隨透明材料在垂直入射激光方向旋轉(zhuǎn)而改變，其原理和結(jié)果如圖2。

最初的基于飛秒四波混頻的多色飛秒激光產(chǎn)生都是采用空心光纖展寬光來(lái)獲得。為了簡(jiǎn)化裝置，直接在25 fs 鈦寶石激光器后，利用簡(jiǎn)單光路就可以獲得8 μJ 的多色飛秒激光輸出［22］，如圖3。這一定程度上相當(dāng)于多個(gè)NOPA 系統(tǒng)，在需要同時(shí)用到多個(gè)不同波長(zhǎng)飛秒激光的超快光譜或顯微成像應(yīng)用中具有顯著的優(yōu)勢(shì)和潛力。

另外一方面，利用鈦寶石飛秒激光及其倍頻激光在氣體中的飛秒四波混頻，已可以產(chǎn)生DUV 和中紅外波段的寬帶飛秒激光，從而大大地拓展應(yīng)用范圍［28］。

2.2 同心多色徑向偏振飛秒激光產(chǎn)生

在級(jí)聯(lián)飛秒四波混頻的多色飛秒激光產(chǎn)生研究中，由于是三階非線性過(guò)程，可采用任意透明材料來(lái)產(chǎn)生，沒(méi)有晶體切角和相位角的要求。即，飛秒四波混頻可以在360°的任意方向上發(fā)生。基于這一思路，將兩入射激光的空間模式與偏振進(jìn)行調(diào)控，讓兩束激光同心共線地入射到透明材料上，其中一路光束經(jīng)球面透鏡聚焦以匯聚的方式入射到透明材料中，另外一路經(jīng)球透鏡和錐透鏡聚焦以發(fā)散的方式入射到透明材料中，因而兩路光在晶體內(nèi)交疊，從而產(chǎn)生同心多色徑向偏振飛秒激光［25］。

實(shí)驗(yàn)光路如圖4，鈦寶石放大器輸出的800 nm/30 fs 的超快激光脈沖經(jīng)一片二向色鏡（DM1）分為波長(zhǎng)大于800 nm 和小于800 nm 的兩束光，再分別經(jīng)兩個(gè)中心波長(zhǎng)為780 nm 和830 nm 的液晶聚合物渦旋半波片將高斯光束轉(zhuǎn)換成徑向偏振光。然后一束經(jīng)焦距500 mm 的球透鏡聚焦，另外一路經(jīng)焦距200 mm 的熔融石英平凸透鏡和頂角為178°的錐透鏡聚焦，兩路光經(jīng)第二個(gè)二向色鏡（DM2）合束到一塊0.5 mm 厚的H-ZLAF90 玻璃片中。當(dāng)兩束飛秒激光脈沖在玻璃片中時(shí)空重合時(shí)，基于飛秒級(jí)聯(lián)四波混頻過(guò)程就產(chǎn)生了同心多色徑向偏振飛秒激光。

實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的同心多色徑向偏振飛秒激光如圖4。實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生了10級(jí)頻率上轉(zhuǎn)換信號(hào)光，其中每一環(huán)就是一個(gè)級(jí)次的飛秒四波混頻光束，從里往外級(jí)次逐漸增加。經(jīng)過(guò)線偏振檢偏器后的多色光如圖5（c）～（o），透過(guò)檢偏器后的多色光分布方向和檢偏器方向一致，說(shuō)明產(chǎn)生的每一級(jí)多色信號(hào)光都是徑向偏振光。這一實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了飛秒四波混頻過(guò)程中的偏振傳遞特性，偏振態(tài)可以從泵浦光傳遞到多色信號(hào)光。值得注意的是，在三波參量過(guò)程中，受限于晶體的相位匹配角，這種360°的偏振傳遞特性是不能實(shí)現(xiàn)的。這一實(shí)驗(yàn)也表明在飛秒四波混頻過(guò)程中，通過(guò)對(duì)兩入射激光的偏振進(jìn)行調(diào)控，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)產(chǎn)生的多色信號(hào)光偏振態(tài)、光譜、時(shí)空結(jié)構(gòu)和能量等多個(gè)參量進(jìn)行調(diào)控。該方法也可以簡(jiǎn)便地拓展到其他波段多色共心環(huán)狀矢量光束的產(chǎn)生，如紫外、中紅外甚至遠(yuǎn)紅外等。

2.3 同心多色渦旋飛秒激光產(chǎn)生

飛秒四波混頻也是光參量過(guò)程，因此參量過(guò)程中，光譜相位和空間相位可以傳遞［26］。利用光譜相位的傳遞特性，LIU J 等提出了正負(fù)啁啾入射來(lái)獲得負(fù)啁啾多色光，從而避免復(fù)雜的啁啾鏡來(lái)補(bǔ)償光譜相位。如果對(duì)兩入射激光的空間參量也引入相位，比如引入渦旋相位，那么出射的多色飛秒激光也會(huì)擁有渦旋相位?；谶@一思路，將兩入射激光變?yōu)闇u旋激光，讓兩束激光同心共線并有一定夾角地入射到透明材料上，可以產(chǎn)生同心多色渦旋飛秒激光。

此處的實(shí)驗(yàn)光路與圖4 類似，不同的地方是，分束后的兩束光分別經(jīng)螺旋相位板調(diào)制成渦旋激光。反射光經(jīng)延遲線后經(jīng)焦距為250 mm 的球透鏡（L1）聚焦，另外一路光經(jīng)焦距為300 mm 的球透鏡（L2）聚焦，然后經(jīng)第二個(gè)二向色鏡（DM2）合束到1 mm 厚的YAG 薄片里面，其中YAG 放在L1 的焦點(diǎn)后而在L2 的焦點(diǎn)前。當(dāng)兩路光在YAG 里面時(shí)空重疊時(shí)，發(fā)生級(jí)聯(lián)四波混頻，產(chǎn)生同心多色渦旋飛秒激光。

實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的同心多色渦旋飛秒激光如圖6，實(shí)驗(yàn)獲得了9 級(jí)多色渦旋光。利用一個(gè)自制的干涉儀可以分析該多色光的每一級(jí)的拓?fù)浜芍?，?shí)驗(yàn)結(jié)果如圖7。該干涉儀使入射光和它的鏡像光發(fā)生干涉，由上下干涉條紋數(shù)量差可以計(jì)算出拓?fù)浜芍档拇笮?。通過(guò)控制兩路泵浦光的軌道角動(dòng)量可以實(shí)現(xiàn)對(duì)產(chǎn)生的每一級(jí)信號(hào)光的軌道角動(dòng)量的調(diào)控。此外，實(shí)驗(yàn)也驗(yàn)證了當(dāng)改變多色光的軌道角動(dòng)量的時(shí)候，同一級(jí)次多色光的光譜保持不變。相比于基于級(jí)聯(lián)四波混頻產(chǎn)生的一維和二維多色光，這里產(chǎn)生的多色光是同心結(jié)構(gòu)，因此可以實(shí)現(xiàn)同時(shí)準(zhǔn)直和聚焦，并且產(chǎn)生的多焦點(diǎn)在光束傳播方向上不同深度，每個(gè)焦點(diǎn)可以具有不同的波長(zhǎng)和拓?fù)浜芍担@在手性檢測(cè)、粒子捕獲操控等方面具有重要應(yīng)用前景。這一實(shí)驗(yàn)也通過(guò)對(duì)兩入射激光的渦旋和光譜等操控，利用四波混頻的相位傳遞和參量轉(zhuǎn)換特性等，實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)生的多色信號(hào)光軌道角動(dòng)量、光譜、時(shí)空結(jié)構(gòu)和能量等的多維度同時(shí)調(diào)控。該方法同樣可以方便地拓展到其他波段的同心多色超快激光的產(chǎn)生，如紫外、中紅外、遠(yuǎn)紅外等。

2.4 飛秒四波混頻參量放大

相比于二階非線性的OPA，因?yàn)椴恍枰厥獾姆蔷€性晶體，飛秒四波混頻參量放大適用的光譜范圍更寬。并且，飛秒四波混頻過(guò)程中，自相位調(diào)制和交叉相位調(diào)制會(huì)同時(shí)發(fā)生，從而可以在放大的同時(shí)增大光譜寬度，具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。在以往OPA 中，為了獲得寬光譜的大脈沖能量的信號(hào)光，一般先要有寬光譜的種子源。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，利用窄光譜的種子源及寬光譜的泵浦光，以非共線的方式發(fā)生四波混頻，也可以在增大種子光脈沖能量的同時(shí)，增加其光譜寬度［29］。

實(shí)驗(yàn)裝置如圖8，鈦寶石多通放大器發(fā)射出來(lái)的中心波長(zhǎng)800 nm 的超快激光脈沖經(jīng)一分束片分成兩路，其中反射一路光的脈沖能量約為1 mJ，其作為第一個(gè)四波混頻裝置的入射光。第一個(gè)四波混頻裝置產(chǎn)生的多色信號(hào)光經(jīng)準(zhǔn)直后作為第二個(gè)四波混頻裝置的種子光。另外透射的一路光作為第二個(gè)四波混頻裝置的泵浦光。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖9。利用不同波段不同波長(zhǎng)的四個(gè)窄光譜的種子光都獲得了光譜寬度遠(yuǎn)大于原種子光光譜的信號(hào)光。如圖9（b），當(dāng)使用全光譜寬度7 nm 的中心波長(zhǎng)850 nm 種子光，可以獲得全光譜寬度300 nm 的寬光譜信號(hào)光。此外，以上四個(gè)窄光譜種子光產(chǎn)生寬光譜信號(hào)光的夾角都一樣，因此有望利用該方法獲得光譜可調(diào)諧的寬光譜信號(hào)光。由窄光譜種子光產(chǎn)生寬光譜信號(hào)光的過(guò)程，可以利用OPA 波矢相互作用來(lái)解釋。窄光譜的種子光和寬光譜的泵浦光相互作用產(chǎn)生一個(gè)光譜更寬的閑頻光，然后該閑頻光繼續(xù)和泵浦光相互作用產(chǎn)生光譜更寬的信號(hào)光，以上為一個(gè)相互作用周期，這樣周期不斷循環(huán)，直至系統(tǒng)達(dá)到平衡不再有新頻率成分的信號(hào)光或者新頻率成分的閑頻光產(chǎn)生，可以把以上相互作用過(guò)程稱為“乒乓四波混頻”。

實(shí)驗(yàn)提供了一種產(chǎn)生寬光譜信號(hào)光或者光譜可調(diào)信號(hào)光的新方法。該方法可以方便地拓展到其他波段，如紫外、中紅外、遠(yuǎn)紅外等。此外，該方法也有利于進(jìn)一步認(rèn)識(shí)OPA 過(guò)程中波的相互作用過(guò)程，指導(dǎo)OPA 的應(yīng)用等。

3 高對(duì)比度種子激光產(chǎn)生

在超快超強(qiáng)激光的應(yīng)用中，由于超強(qiáng)激光的聚焦功率密度高達(dá)1021～1024W/cm2，而固體材料的損傷閾值通常在1011～1012W/cm2，這就要求激光的對(duì)比度高達(dá)1010～1013以避免前沿預(yù)脈沖在主脈沖未到達(dá)靶材之前而提前打壞靶材?？梢哉f(shuō)激光脈沖的時(shí)域?qū)Ρ榷仁浅劢构鈴?qiáng)之外最為重要的光學(xué)參量，而要獲得高對(duì)比度超快超強(qiáng)激光的第一步是獲得高對(duì)比度的種子激光。

在過(guò)去的十多年，高對(duì)比度種子激光主要通過(guò)在雙CPA 系統(tǒng)的中間添加各種非線性光學(xué)過(guò)程，通過(guò)各級(jí)非線性過(guò)程的時(shí)域?yàn)V波來(lái)提升對(duì)比度。本節(jié)報(bào)告提出的基于非共線飛秒四波混頻來(lái)獲得寬帶高對(duì)比度種子激光的新方法［30，31］。

3.1 頻率簡(jiǎn)并飛秒四波混頻

XPW 是頻率簡(jiǎn)并而偏振非簡(jiǎn)并的飛秒四波混頻過(guò)程，把信號(hào)光分離出來(lái)必須使用線性偏振片，但是目前線性偏振片的消光比一般在104∶1，這就限制了對(duì)比度提升的能力。

為了克服XPW 方法中必須的偏振元件對(duì)于對(duì)比度提升的限制，可以采用同為頻率簡(jiǎn)并飛秒四波混頻的SD 方法來(lái)提升對(duì)比度［30］。SD 過(guò)程中，有兩個(gè)入射激光脈沖以一定的夾角入射到任意透明材料，在入射激光兩側(cè)得到不同級(jí)次的自衍射信號(hào)光。由于產(chǎn)生的SD 信號(hào)光與兩入射激光脈沖在空間上是分離的，因此SD 信號(hào)光的對(duì)比度提升沒(méi)有偏振元件消光比的限制。并且，相比于XPW 效應(yīng)只有BaF2等極少數(shù)材料可用，SD 效應(yīng)可以應(yīng)用于任意透明材料，光譜適用范圍更寬。兩入射激光也使得操控參量更多，當(dāng)然操控參量多也會(huì)影響輸出激光的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)裝置如圖10，入射光經(jīng)過(guò)1∶1 的分束片分為兩束，兩束入射光分別經(jīng)過(guò)柱透鏡聚焦到0.15 mm 的玻璃片中，空氣中交叉角度1.6°，獲得的一級(jí)信號(hào)光使用小孔濾出并縮束入射到三階自相關(guān)儀進(jìn)行對(duì)比度的表征。

當(dāng)兩束SD 入射光的強(qiáng)度均為4.9 mJ 時(shí)，入射光兩側(cè)獲得的一級(jí)信號(hào)光強(qiáng)度可以達(dá)到780 μJ 和630 μJ，因而兩束入射光到一級(jí)信號(hào)光的能量裝換效率最高達(dá)到7.8%。

入射光和信號(hào)光的對(duì)比度測(cè)量比較如圖11。待測(cè)光的自發(fā)輻射襯底相對(duì)主脈沖強(qiáng)度約10-7，受限于對(duì)比度測(cè)量裝置的測(cè)量能力，經(jīng)過(guò)SD 過(guò)程脈沖凈化之后，信號(hào)光的自發(fā)輻射襯底相對(duì)主脈沖強(qiáng)度約10-12，其實(shí)三階非線性過(guò)程信號(hào)光對(duì)比度正比于入射光對(duì)比度的三次方，真實(shí)的信號(hào)光對(duì)比度應(yīng)該更好。插圖為入射光和信號(hào)光在3 ps 以內(nèi)的對(duì)比度信息，可以明顯發(fā)現(xiàn)，對(duì)比度提升了至少7 個(gè)數(shù)量級(jí)。

由于自衍射過(guò)程兩束入射光存在一個(gè)交叉角度，獲得的信號(hào)光會(huì)存在角色散，兩束入射光中的不同頻率成分，在相位匹配的限制下，獲得的信號(hào)光出射方向不同。實(shí)驗(yàn)中采集光斑內(nèi)不同位置的光譜形狀如圖12，不同位置的光譜寬度相當(dāng)，但是中心波長(zhǎng)明顯偏移了約20 nm，由于角色散特性變化接近于線性分布，因而可以使用常用的棱鏡進(jìn)行色散補(bǔ)償。

角色散補(bǔ)償?shù)墓饴吩O(shè)計(jì)中，SD 信號(hào)光首先經(jīng)過(guò)一個(gè)凹面反射鏡成像到一個(gè)頂角60°的棱鏡上，調(diào)節(jié)入射角度以匹配棱鏡的角色散特性以及信號(hào)光的角色散特性，最終可以消除信號(hào)光的角色散。不同空間位置的光譜特性如圖13，空間光譜均勻性得到了明顯的提升。基于簡(jiǎn)單的裝置，信號(hào)光的角色散就可以得到補(bǔ)償，這將進(jìn)一步拓展SD 信號(hào)光的應(yīng)用。

3.2 頻率非簡(jiǎn)并飛秒四波混頻

在10 拍瓦及以下的超強(qiáng)激光中，通常采用基于鈦寶石晶體的CPA 技術(shù)來(lái)進(jìn)行放大，其中高對(duì)比度種子激光產(chǎn)生的常用方法是基于鈦寶石前端的輸出激光采用XPW 和SD 等頻率簡(jiǎn)并飛秒四波混頻來(lái)獲得。對(duì)于數(shù)十拍瓦及百拍瓦量級(jí)的超強(qiáng)激光，由于受限鈦寶石口徑，目前技術(shù)方案是基于OPCPA 技術(shù)，可供使用的非線性晶體DKDP 口徑可以高達(dá)350 mm，而為了匹配DKDP 晶體的增益曲線，這時(shí)候種子光的中心波長(zhǎng)需要在910 nm，XPW 或者SD 這種簡(jiǎn)并四波混頻過(guò)程不再適用。以往通?；诙嗉?jí)NOPA 過(guò)程進(jìn)行頻率轉(zhuǎn)換和對(duì)比度提升［32，33］，但是裝置相對(duì)復(fù)雜，基于一級(jí)四波混頻過(guò)程可以獲得高能量高對(duì)比度的910 nm 信號(hào)光，為種子光產(chǎn)生提供了新思路［31］。

裝置的原理如圖14，寬光譜800 nm 飛秒光在通過(guò)一個(gè)雙色鏡后分成兩部分用于級(jí)聯(lián)四波混頻的兩個(gè)入射光，為了進(jìn)一步分離兩個(gè)輸入光束的光譜，實(shí)驗(yàn)中使用了截止頻率800 nm 的短通濾波片進(jìn)一步過(guò)濾反射光。兩個(gè)入射光分別使用焦距為500 mm 的柱透鏡聚焦到α-BBO 上。產(chǎn)生的一階頻率下轉(zhuǎn)換信號(hào)光被成像到一枚棱鏡上進(jìn)行角色散補(bǔ)償，最終由柱面反射鏡準(zhǔn)直。

調(diào)節(jié)入射光的時(shí)間和空間重合，可以看到在入射光的兩側(cè)產(chǎn)生一系列多色光，如圖15（a），可以觀察到多到18 級(jí)的頻率上轉(zhuǎn)換信號(hào)光。使用光譜儀分析其光譜特性，如圖15（b），整個(gè)多色光的光譜范圍從400～1 000 nm，其中一級(jí)頻率下轉(zhuǎn)換信號(hào)光的光譜覆蓋800～1 000 nm。

由于只有一級(jí)非線性過(guò)程，信號(hào)光具有很好的穩(wěn)定性。半小時(shí)以內(nèi)每間隔1 min 采集一次光譜，其穩(wěn)定性如圖16（a），而半小時(shí)的能量穩(wěn)定性是0.5% RMS，如16（b）。此外，增大入射光的能量，信號(hào)光的強(qiáng)度還會(huì)一直升高，四波混頻過(guò)程還沒(méi)有進(jìn)入飽和區(qū)域，說(shuō)明信號(hào)光的輸出穩(wěn)定性還有進(jìn)一步提升的可能性。

由于級(jí)聯(lián)四波混頻的入射光非共線相互作用，獲得的信號(hào)光會(huì)產(chǎn)生一定的角色散，這種角色散可以使用角色散元件進(jìn)行補(bǔ)償，通過(guò)匹配非共線過(guò)程獲得的角色散以及棱鏡產(chǎn)生的角色散，一級(jí)頻率下轉(zhuǎn)換信號(hào)光的角色散可以得到很好的補(bǔ)償。補(bǔ)償前后光斑內(nèi)不同位置的光譜特性如圖17（a）和（b）。

一級(jí)頻率下轉(zhuǎn)換信號(hào)光是基于三階非線性過(guò)程獲得，和自衍射過(guò)程類似，其對(duì)比度應(yīng)該同樣得到凈化和提升，但是910 nm 的激光脈沖的對(duì)比度測(cè)量沒(méi)有合適的商用測(cè)量裝置?；诹硪惶租亴毷糯笃鬏敵龉猓@得中心波長(zhǎng)830 nm 的一級(jí)頻率上轉(zhuǎn)換信號(hào)光，以匹配商用三階自相關(guān)的適用光譜范圍，入射光的對(duì)比度和信號(hào)光的對(duì)比度測(cè)量如圖18。基于級(jí)聯(lián)四波混頻過(guò)程，信號(hào)光的對(duì)比度應(yīng)該是入射光的對(duì)比度的三次方，脈沖前后沿的A和C都符合這種特性規(guī)律。圖中B是由于α-BBO 晶體的前后表面反射引入，D、E、F都是裝置自身引入的小脈沖。

4 對(duì)比度單發(fā)測(cè)量技術(shù)

超快超強(qiáng)激光，特別是PW 激光通常運(yùn)行在低重頻甚至單發(fā)情況，這給激光時(shí)域特性參量的測(cè)量提出了新的需求。因?yàn)榈椭仡l或單發(fā)運(yùn)行，不能進(jìn)行傳統(tǒng)掃描式測(cè)量，這就需要發(fā)展單發(fā)測(cè)量技術(shù)。1993年，三階自相關(guān)儀被用于對(duì)比度單發(fā)測(cè)量，測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍約106［34］。2021年，通過(guò)使用光纖陣列結(jié)合光電倍增管作為探測(cè)裝置，測(cè)量的動(dòng)態(tài)范圍甚至高達(dá)1013［35］。在三階自相關(guān)儀中，取樣光是基于倍頻過(guò)程獲得，因而在互相關(guān)和頻過(guò)程存在群速度失配影響時(shí)間分辨率。此外，倍頻過(guò)程的脈沖凈化能力有限，測(cè)量的保真性受限制。另一種對(duì)比度單發(fā)測(cè)量方法是基于自參考光譜干涉（Self-Reference Spectral Interferometry，SRSI）的方法，取樣光是基于XPW 過(guò)程獲得，時(shí)間分辨率可以達(dá)到20 fs，但是測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍和時(shí)間窗口分別被限制在108和20 ps［36］。

4.1 四階相關(guān)儀

2019年本課題組研發(fā)了用于對(duì)比度單發(fā)測(cè)量的四階自相關(guān)儀，以期望解決對(duì)比度單發(fā)測(cè)量時(shí)間分辨率以及保真性的問(wèn)題［37，38］。四階自相關(guān)的取樣光是利用簡(jiǎn)并四波混頻過(guò)程獲得，理論上基于三階非線性過(guò)程獲得的信號(hào)光的對(duì)比度是其入射光對(duì)比度的三次方，更高對(duì)比度的取樣光極大減弱了取樣光后沿小脈沖對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響，保證了測(cè)量的保真性；其次，待測(cè)光和取樣光的中心波長(zhǎng)差別很小，群速度失配的影響有限，因而測(cè)量的時(shí)間分辨率有巨大提升潛力。

設(shè)計(jì)搭建的對(duì)比度單發(fā)測(cè)量四階互相關(guān)儀主要包括三個(gè)部分：取樣光產(chǎn)生、互相關(guān)過(guò)程、信號(hào)光采集以及處理過(guò)程，實(shí)驗(yàn)裝置如圖19。入射光由一個(gè)反射/透射（R∶T）比率為30∶70 的分束片分為兩束。透射光被用于基于自衍射過(guò)程獲得高能量高對(duì)比度取樣光，而反射光束被用作待測(cè)光。透射光進(jìn)一步分為兩束并被兩個(gè)柱透鏡聚焦在楔形玻璃薄片上。當(dāng)兩個(gè)入射光時(shí)間空間重合之后，就會(huì)基于自衍射過(guò)程獲得一系列信號(hào)光。用小孔選取能量最高的一級(jí)自衍射信號(hào)光并使用柱面反射鏡準(zhǔn)直用于取樣光。高能量的取樣光和待測(cè)光都是用兩個(gè)擴(kuò)束器擴(kuò)束，然后被兩個(gè)200 mm 焦距的柱面反射鏡聚焦到一個(gè)寬度21 mm 楔形非線性BBO 晶體。兩束光在空氣中以約63°的交叉角相交，并基于互相關(guān)和頻獲得信號(hào)光。最后，信號(hào)光被成像到16 位sCMOS 相機(jī)進(jìn)行強(qiáng)度分析。為了便于分析信號(hào)光強(qiáng)度，可以使用一個(gè)條形密度衰減片對(duì)主脈沖信號(hào)光強(qiáng)度進(jìn)行衰減，同時(shí)使用了一個(gè)鍍膜的楔形板在原始相關(guān)信號(hào)下面引入了一個(gè)衰減的參考復(fù)制信號(hào)。此外，在sCMOS 相機(jī)前安裝了中心波長(zhǎng)400 nm 的帶通濾波片，以避免來(lái)自環(huán)境的噪音。

首先利用飛秒鈦寶石放大器測(cè)試裝置。入射光的能量約8 mJ，光斑直徑為10 mm。最終基于自衍射過(guò)程獲得的自衍射信號(hào)光能量約150 μJ。調(diào)節(jié)待測(cè)光和取樣光的交叉角度以及時(shí)間空間重合，就可以觀察到藍(lán)色信號(hào)光產(chǎn)生，他們被成像到sCMOS 上，如圖20 所示，上方強(qiáng)度大的是原始的自相關(guān)信號(hào)，其中主脈沖已經(jīng)被一個(gè)條形的衰減片所衰減。下方?jīng)]有飽和度的較弱信號(hào)光是由鍍膜的楔板的前后反射引入的衰減的復(fù)制信號(hào)光，它可以用來(lái)獲得上方信號(hào)光中依然使相機(jī)過(guò)曝的前后沿小脈沖的強(qiáng)度。 sCMOS 相機(jī)檢測(cè)到的信號(hào)光在垂直和水平方向上分別覆蓋了約20×1 770 像素區(qū)域，基于互相關(guān)時(shí)間空間轉(zhuǎn)換原理，其時(shí)間窗口信息被編碼到空間水平方向上。時(shí)間窗口的計(jì)算式為t=2× l × p ×sinθ/c，其中l(wèi)是sCMOS 傳感器的像素大小，p是相對(duì)于主脈沖中心的像素?cái)?shù)，θ是采樣光與自相關(guān)信號(hào)在空氣中的交叉角，c是空氣中的光速，1 770 個(gè)像素點(diǎn)大約對(duì)應(yīng)時(shí)間窗口為65 ps。將沿垂直方向的20 個(gè)像素的強(qiáng)度相加，并減去sCMOS 的背景噪聲，就可以得到沿水平方向的強(qiáng)度曲線。原始信號(hào)光中依然過(guò)曝的信號(hào)光其強(qiáng)度可以通過(guò)楔形板引入的參考光進(jìn)行恢復(fù)，最終結(jié)合衰減片的衰減系數(shù)就可以恢復(fù)出BBO 晶體處的信號(hào)光強(qiáng)度分布，表征著對(duì)比度信息。

實(shí)驗(yàn)測(cè)量表征了兩發(fā)激光脈沖不同時(shí)間窗口的對(duì)比度信息并進(jìn)行了拼接，同時(shí)還使用三階自相關(guān)儀進(jìn)行了測(cè)量以對(duì)比測(cè)量結(jié)果，如圖21。待測(cè)光后沿有個(gè)很強(qiáng)的小脈沖A，這樣的小脈沖會(huì)在三階自相關(guān)信號(hào)光前沿引入一個(gè)偽脈沖，但是基于四階自相關(guān)，由于取樣光的對(duì)比度更高，后沿小脈沖對(duì)測(cè)量保真性的影響就極大減弱。

時(shí)間分辨率是對(duì)比度測(cè)量裝置的另一個(gè)重要參數(shù)，通過(guò)和三階自相關(guān)的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，四階自相關(guān)裝置對(duì)比度接近160 fs，如圖22。

為進(jìn)一步驗(yàn)證裝置的測(cè)量能力，利用另一套鈦寶石放大器以提高入射光的能量。當(dāng)入射光的能量高達(dá)20 mJ，待測(cè)光和取樣光的能量分別為4 mJ 和450 μJ，和數(shù)據(jù)采集裝置的本底噪聲相比，裝置的測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍可以到接近1011，測(cè)量結(jié)果如圖23。同樣地，測(cè)量結(jié)果也和三階自相關(guān)裝置測(cè)量結(jié)果匹配。圖中小脈沖A是利用一個(gè)1 mm 玻璃片前后表面反射引入的小脈沖，以驗(yàn)證測(cè)量的準(zhǔn)確性以及測(cè)量的保真性。

雜散噪聲影響著測(cè)量的動(dòng)態(tài)范圍，需要盡量減弱雜散噪聲強(qiáng)度。在實(shí)驗(yàn)中，一方面，由于SHG 對(duì)相位匹配條件敏感，可以設(shè)計(jì)BBO 切角讓待測(cè)光和取樣光相對(duì)于BBO 的光軸的角度大角度偏離相位匹配角，另一方面，要保證BBO 晶體的清潔度，不要有損傷或者灰塵。分別遮擋待測(cè)光和取樣光，采集雜散噪聲并和相機(jī)雜散噪聲對(duì)比，如圖24 所示，雜散噪聲和相機(jī)的本底噪聲強(qiáng)度相當(dāng)。

最后，從拍瓦系統(tǒng)中分出一部分高對(duì)比度飛秒光，進(jìn)一步驗(yàn)證裝置的測(cè)量能力，分出的待測(cè)光的能量約10 mJ，四階自相關(guān)測(cè)量結(jié)果以及三階自相關(guān)測(cè)量結(jié)果如圖25。在-40 ps 左右，待測(cè)光的對(duì)比度約為2×1010，這也進(jìn)一步驗(yàn)證了測(cè)量裝置高動(dòng)態(tài)范圍的測(cè)量能力。

取樣光的獲取對(duì)于四階自相關(guān)至關(guān)重要，基于自衍射雖然可以獲得滿足要求的取樣光，但是自衍射過(guò)程需要兩束入射光的時(shí)間空間重合，裝置調(diào)節(jié)相對(duì)復(fù)雜，自衍射過(guò)程的效率相對(duì)較低。為了進(jìn)一步優(yōu)化四階自相關(guān)裝置并提升測(cè)量的動(dòng)態(tài)范圍，設(shè)計(jì)了基于XPW 過(guò)程獲得取樣光的四階自相關(guān)裝置［37］。

裝置的原理設(shè)計(jì)如圖26，入射光首先被分為兩束，其中反射光作為待測(cè)光，透射光經(jīng)過(guò)線性偏振片并柱透鏡一維線聚焦，焦點(diǎn)附近放置了兩個(gè)氟化鋇晶體，基于XPW 過(guò)程獲得高能量取樣光，從氟化鋇晶體出射光經(jīng)過(guò)準(zhǔn)直，并使用另一個(gè)線性偏振片濾出取樣光。取樣光進(jìn)一步經(jīng)過(guò)啁啾鏡色散補(bǔ)償壓縮脈寬并最終和待測(cè)光大角度交叉于BBO 晶體中。獲得的互相關(guān)信號(hào)光使用兩個(gè)柱透鏡成像到sCMOS 相機(jī)上，水平方向1∶1 成像，豎直方向聚焦，使得互相關(guān)信號(hào)光在水平方向占用的像素行數(shù)盡量少。主脈沖同樣使用了條形衰減片進(jìn)行強(qiáng)度衰減，并使用400 nm 帶通濾波片去除環(huán)境噪聲。

首先實(shí)驗(yàn)研究了取樣光的特性。當(dāng)整個(gè)裝置入射光的能量為6 mJ 時(shí)，XPW 過(guò)程入射光能量為4 mJ，而取樣光的單脈沖能量為400 μJ，雖然轉(zhuǎn)換效率只有10%，但是由于入射光是一維線聚焦，取樣光的能量足夠高，這樣的高能量取樣光有益于裝置測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍的提升。使用光譜儀測(cè)量取樣光的光譜，光譜范圍覆蓋673 nm 到900 nm，中心波長(zhǎng)不變；經(jīng)過(guò)啁啾鏡色散補(bǔ)償之后，脈沖寬度使用二階自相關(guān)儀測(cè)量為27.2 fs。此外，取樣光一維線聚焦之后，空間強(qiáng)度分布均勻，由于單發(fā)測(cè)量是依靠大角度交叉待測(cè)光和取樣光以分波前的方式實(shí)現(xiàn)，光強(qiáng)分布的均勻性保證了測(cè)量的準(zhǔn)確性。

調(diào)節(jié)待測(cè)光和取樣光的交叉角度以及時(shí)間空間重合，可以在他們中間看到藍(lán)色的互相關(guān)信號(hào)光產(chǎn)生，信號(hào)光經(jīng)過(guò)衰減并成像到sCMOS 相機(jī)上，如圖27（a），信號(hào)光在豎直方向上只占用了約10 行像素點(diǎn)，水平方向占用約800 個(gè)像素點(diǎn)。豎直方向像素強(qiáng)度求和，信號(hào)光在水平方向的強(qiáng)度分布如圖27（b）。

由于實(shí)驗(yàn)使用的BBO 厚度相對(duì)較厚，出射互相關(guān)信號(hào)光在水平方向發(fā)散，影響了信號(hào)光成像到sCMOS相機(jī)過(guò)程的空間分辨率，盡管待測(cè)光脈沖寬度只有25 fs，但是互相關(guān)信號(hào)光占據(jù)的像素點(diǎn)約25 個(gè)像素點(diǎn)，對(duì)應(yīng)時(shí)間寬度約920 fs。水平方向每25 個(gè)像素點(diǎn)求和，像素點(diǎn)在水平方向的強(qiáng)度分布來(lái)表征待測(cè)光的時(shí)間域?qū)Ρ榷?，雖然測(cè)量的時(shí)間分辨率退化，但是測(cè)量的動(dòng)態(tài)范圍得到提升?；謴?fù)出的對(duì)比度信息如圖28（a），分別在取樣光和待測(cè)光中插入一個(gè)厚度為0.5 mm 的玻璃片，這樣就會(huì)在脈沖前沿或者脈沖脈沖后沿5 ps 處引入相對(duì)強(qiáng)度約10-3的脈沖（如圖（a）中a和A），驗(yàn)證了裝置的測(cè)量準(zhǔn)確性。由于使用的BBO 晶體口徑小，限制了測(cè)量時(shí)間窗口，但測(cè)量窗口以外的相機(jī)自身噪聲相對(duì)主脈沖的強(qiáng)度約6×10-12，表征著高動(dòng)態(tài)范圍測(cè)量能力。實(shí)驗(yàn)中同時(shí)測(cè)量了互相關(guān)信號(hào)光的能量約10 μJ，對(duì)應(yīng)著光子數(shù)約2×1013，而相機(jī)噪聲對(duì)應(yīng)的光子數(shù)約為64，這樣估測(cè)出的測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍約3.2×10-12，和互相關(guān)測(cè)量結(jié)果相符合，進(jìn)一步驗(yàn)證高動(dòng)態(tài)范圍測(cè)量能力。此外，分別遮擋待測(cè)光和取樣光，雜散噪聲的強(qiáng)度也和相機(jī)噪聲強(qiáng)度相當(dāng)，如圖28（b）。

4.2 基于對(duì)比度降低的SRSI-ETE 對(duì)比度單發(fā)測(cè)量

SRSI-ETE 技術(shù)用于對(duì)比度單發(fā)測(cè)量具有極高的測(cè)量時(shí)間分辨率，但是其測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍有限只達(dá)到了108。為了進(jìn)一步提高測(cè)量的動(dòng)態(tài)范圍，首先通過(guò)脈沖啁啾、反飽和吸收、光克爾透鏡效應(yīng)等過(guò)程定量降低待測(cè)脈沖的對(duì)比度，然后再對(duì)降低了對(duì)比度的激光脈沖進(jìn)行測(cè)量，并最終結(jié)合對(duì)比度降低量及測(cè)量值重建出入射激光脈沖的對(duì)比度信息［39］，其基本原理如圖29。

直接調(diào)節(jié)待測(cè)光的脈沖寬度，比如經(jīng)過(guò)一定厚度的玻璃材料或者調(diào)節(jié)壓縮光柵，這樣主脈沖以及一些前后沿小脈沖的強(qiáng)度會(huì)相應(yīng)降低，但是ASE 的強(qiáng)度基本維持不變，這就相當(dāng)于入射光的對(duì)比度得到了降低。實(shí)驗(yàn)中入射光的脈沖寬度分別為240 fs、670 fs、1 476 fs，他們的對(duì)比度信息通過(guò)三階自相關(guān)儀測(cè)量，測(cè)量結(jié)果如圖30，圖中a處的相對(duì)強(qiáng)度分別為9.7×10-8、2.7×10-7、5.9×10-7，強(qiáng)度比值為1∶2.78∶6.08，這和脈沖展寬的比率是相匹配的。

除了測(cè)試脈沖展寬這種對(duì)比度降低方法外，還研究了基于反飽和吸收以及光克爾透鏡效應(yīng)的對(duì)比度降低方法，其基本裝置原理如圖31。入射的待測(cè)光經(jīng)過(guò)分束片分成兩束，反射光經(jīng)過(guò)自衍射這一三階非線性過(guò)程，產(chǎn)生測(cè)量所需的自衍射信號(hào)作為參考光；透射光首先透過(guò)一塊透明平片，引入定標(biāo)小脈沖，然后再經(jīng)過(guò)對(duì)比度降低模塊降低對(duì)比度；以此對(duì)比度降低了的待測(cè)光作為新的待測(cè)光與參考光利用SRSI-ETE 方法在光柵光譜儀中進(jìn)行光譜干涉，獲得三維光譜數(shù)據(jù)；對(duì)此數(shù)據(jù)進(jìn)行二維傅里葉變換，并提取交流項(xiàng)一行求平方值，獲得對(duì)比度降低了的脈沖的對(duì)比度信息；結(jié)合定標(biāo)小脈沖與主脈沖之間的關(guān)系變化，即對(duì)比度降低量，即可重建出入射激光脈沖的對(duì)比度信息。

反飽和吸收體具有強(qiáng)光透射率低但是弱光基本無(wú)衰減的光學(xué)特性，恰好符合對(duì)比度降低的要求，通過(guò)反飽和吸收體之后，脈沖前后沿小脈沖以及ASE 強(qiáng)度不變，但是主脈沖強(qiáng)度得到衰減。實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)入射光的強(qiáng)度增大到19 GW/cm2時(shí)，反飽和吸收體的透射率變?yōu)?7%，這相當(dāng)于主脈沖的強(qiáng)度衰減到約1/5。經(jīng)過(guò)反飽和吸收體前后的激光脈沖其對(duì)比度如圖32，可見(jiàn)經(jīng)過(guò)反飽和吸收體之后激光脈沖的對(duì)比度降低到約1/5，驗(yàn)證了這種對(duì)比度降低技術(shù)的有效性。

光克爾效應(yīng)也是一種三階非線性過(guò)程，如果入射光光斑是高斯模式，就會(huì)產(chǎn)生克爾透鏡的效果?？藸栃?yīng)和入射光的強(qiáng)度相關(guān)，脈沖前后沿小脈沖以及ASE 強(qiáng)度弱，基本不產(chǎn)生克爾透鏡的聚焦效果，但是主脈沖的強(qiáng)度大，經(jīng)過(guò)克爾透鏡的聚焦效果，主脈沖相對(duì)前后沿小脈沖以及ASE 的傳播方向發(fā)生了偏移，使用小孔遮擋住偏移的主脈沖，濾出原來(lái)的前后沿小脈沖以及ASE 部分，相當(dāng)于對(duì)比度進(jìn)行了降低。實(shí)驗(yàn)中3.8 mJ 飛秒光聚焦入射到1 mm 厚度的熔融石英玻璃片中，選取光斑的邊緣弱光部分作為待測(cè)光，經(jīng)過(guò)光克爾介質(zhì)前后脈沖比度信息測(cè)量結(jié)果如圖33，待測(cè)光的對(duì)比度降低到約1/17，這樣使用一級(jí)克爾透鏡效應(yīng)，SRSI-ETE 技術(shù)的測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍就提升到109。

目前，在驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中只把對(duì)比度降低約一個(gè)數(shù)量級(jí)，但是通過(guò)級(jí)聯(lián)多種對(duì)比度降低技術(shù)，待測(cè)光對(duì)比度有望降低多個(gè)數(shù)量級(jí)，進(jìn)一步突破測(cè)量?jī)x器測(cè)量動(dòng)態(tài)范圍的限制。

5 脈沖形狀寬度單發(fā)測(cè)量技術(shù)

超快超強(qiáng)激光脈沖被廣泛應(yīng)用于物理、材料科學(xué)、化學(xué)、生物和生物工程等領(lǐng)域的研究，例如激光等離子體物理，化學(xué)中的超快反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，生物大分子、固態(tài)和雙光子激光顯微鏡［40-42］都需要飛秒脈沖作為激光激發(fā)源。準(zhǔn)確地描述激光脈沖的脈沖寬度或完整的時(shí)間分布在上述領(lǐng)域的應(yīng)用中至關(guān)重要，因?yàn)樗粌H指示脈沖的時(shí)間寬度，還指示脈沖的峰值功率。

SRSI 作為光譜干涉測(cè)量（Spectral Interferometry，SI）技術(shù)的擴(kuò)展［43］，是一種解析、靈敏、準(zhǔn)確和快速的技術(shù)，相比于頻率分辨光學(xué)選通法［44］（Frequency-resolved Optical Gating，F(xiàn)ROG）和用于直接電場(chǎng)重建的光譜相位干涉法［45］（Spectral Phase Interferometry for Direct Electric Field Reconstruction，SPIDER），其光路和重建算法大大簡(jiǎn)化。

將未知脈沖與已知光譜和相位的參考脈沖以時(shí)間間隔τ先后輸入到光譜儀中。光譜儀獲得的光譜干涉圖為其中Sr（ω）和Su（ω）分別為參考脈沖和未知脈沖的光譜，φ（rω）和φ（uω）為參考脈沖和未知脈沖的光譜相位。因此，在光譜干涉圖的干涉條紋中包含參考脈沖與未知脈沖的相位信息。利用傅里葉變換光譜干涉法（FTSI）可以從光譜干涉圖中提取未知脈沖的光譜相位。

假設(shè)Er(ω)和Eu(ω)分別為參考脈沖和未知脈沖關(guān)于角頻率ω的復(fù)光譜振幅，光譜儀采集的干涉圖可以表示為

式中，S0(ω)為參考脈沖和未知脈沖的光譜強(qiáng)度之和，f(ω)為兩者的干涉項(xiàng)。如圖34，可以通過(guò)基于傅里葉變換和解析的過(guò)程從中提取未知脈沖的光譜和光譜相位。

1）將干涉信號(hào)D(ω，τ)從頻域傅里葉變換至?xí)r域，得到S(τ)和f(τ)的時(shí)域信號(hào)。

2）選取合適的窗函數(shù)，例如超高斯窗，從步驟1 中獲得的時(shí)間信號(hào)中分離S(τ)和f(τ)。窗函數(shù)的寬度應(yīng)為S(τ)與f(τ)間隔的一半或參考脈沖與未知脈沖延遲時(shí)間的一半。

3）逆傅里葉變換步驟2 中獲得的S(τ)和f(τ)，獲得頻域中的S0(ω)和f(ω)信號(hào)。

4）利用步驟3 中獲得S0(ω)和f(ω)，通過(guò)表達(dá)式（2）和（3）解析地計(jì)算未知脈沖和參考脈沖的頻譜幅度：

5）通過(guò)arg［f（ω）］計(jì)算相位，則待測(cè)脈沖的初始頻譜相位可以由公式（4）得到

式中，φu(ω)和φr(ω)分別為待測(cè)脈沖和參考脈沖的光譜相位。

6）將步驟4）中獲得的待測(cè)脈沖頻譜幅度與步驟5）中獲得的光譜相位相結(jié)合進(jìn)行傅里葉變換，可得到待測(cè)脈沖的時(shí)間分布。

SRSI 是在SI 的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)的。由于在超短脈沖領(lǐng)域，難以找到合適的已知光譜和相位的參考脈沖，因此SRSI 與SI 的主要區(qū)別在于SRSI 中的參考脈沖是由入射脈沖通過(guò)頻率恒定的四波混頻過(guò)程產(chǎn)生的。通過(guò)頻率守恒的非線性光學(xué)過(guò)程，由輸入的未知脈沖自身的一部分產(chǎn)生參考脈沖，將自產(chǎn)生的參考脈沖與輸入的未知脈沖以時(shí)間延遲τ 分離，并共線輸入到光譜儀中，產(chǎn)生光譜干涉。最初，SRSI 是從利用XPW 過(guò)程改善超強(qiáng)飛秒激光的時(shí)間對(duì)比度的研究發(fā)展而來(lái)的［47-49］。由于XPW 過(guò)程的時(shí)間濾波效應(yīng)，產(chǎn)生的XPW 脈沖具有比入射脈沖更寬和更平滑的頻譜以及更平滑和更平坦的頻譜相位［50］。如果輸入的未知脈沖的脈寬小于其傅里葉變換受限脈沖脈寬的兩倍［51］，基于時(shí)間濾波效應(yīng)，所生成的參考脈沖的頻譜相位在整個(gè)頻譜范圍內(nèi)幾乎是平坦的。利用經(jīng)典FTSI 算法即可從頻譜干涉中重建未知脈沖的頻譜幅度和相位。

然而，由于頻譜幅度以及相位的恢復(fù)需要假定產(chǎn)生的XPW 波的頻譜相位是絕對(duì)平坦的或等于零而且XPW 信號(hào)光的光譜也要寬于待測(cè)光光譜，SRSI 方法通常要求待測(cè)光的啁啾值很小。如果入射脈沖的啁啾使脈沖的持續(xù)時(shí)間比其傅里葉變換受限脈沖的兩倍還寬，則所生成的參考脈沖的頻譜帶寬比入射脈沖的頻譜帶寬窄［52］。此外，盡管XPW 信號(hào)的光譜相位非常平坦，但在整個(gè)光譜范圍內(nèi)通常不等于零。為了獲得頻譜相位的精確測(cè)量，往往需要執(zhí)行如下迭代計(jì)算：

1）通過(guò)前述的FTSI 算法，可以獲得未知脈沖的初始時(shí)間分布E（ut）。通過(guò)表達(dá)式Er(t)∝|Eu(t)|2Eu(t)可以獲得參考脈沖的時(shí)間分布。對(duì)E（rt）進(jìn)行傅里葉變換，可以得到參考脈沖的頻譜|Er(ω)|2以及頻譜相位φr(ω)。

2）先前假設(shè)參考脈沖的光譜相位為零，將從光譜干涉中提取的光譜相位arg[f(ω)]作為未知脈沖的初始光譜相位。實(shí)際上光譜相位為arg[f(ω)]的未知脈沖產(chǎn)生的參考脈沖具有一定的光譜相位φr(ω)，因此，此時(shí)未知脈沖的光譜相位應(yīng)改為φu(ω)=arg[f(ω)]+φr(ω)+C，其中C 為色散光學(xué)元件（例如分束片）引起的關(guān)于波長(zhǎng)恒定的光譜相位。利用新的未知脈沖的光譜相位結(jié)合未知脈沖的頻譜進(jìn)行傅里葉變換，可以得到未知脈沖新的時(shí)間分布|Eu(t)|2。

3）重復(fù)步驟1）和2）多次，即可得到待測(cè)脈沖準(zhǔn)確的光譜相位，從而獲得精確的時(shí)域分布和脈沖寬度。

由此，SRSI 方法測(cè)量的關(guān)鍵步驟就是利用頻率守恒的四波混頻過(guò)程通過(guò)入射脈沖產(chǎn)生參考脈沖。XPW、SD 和TG 都是四波混頻過(guò)程，可以用于提高超高峰值功率飛秒激光系統(tǒng)的時(shí)間對(duì)比度［47，53，54］。產(chǎn)生的XPW 信號(hào)、SD 信號(hào)和TG 信號(hào)的性質(zhì)表明，這些四波混頻過(guò)程都能滿足SRSI 方法中產(chǎn)生參考脈沖的要求。圖35 為XPW、SD 和TG 過(guò)程的原理。

圖35（a）為XPW 的原理。線偏振脈沖聚焦到BaF2晶體中，產(chǎn)生偏振垂直于入射脈沖的XPW 信號(hào)。通過(guò)在BaF2晶體后放置偏振器將產(chǎn)生的XPW 信號(hào)與入射脈沖分離。XPW 是一種自相位匹配、偏振非簡(jiǎn)并、頻率簡(jiǎn)并的四波混頻過(guò)程。圖35（b）為SD 效應(yīng)的原理，來(lái)自單個(gè)入射激光脈沖分出的兩束光聚焦到具有小交叉角的透明介質(zhì)中，除了在介質(zhì)另一側(cè)的兩個(gè)透射的入射光束外，還產(chǎn)生SD 信號(hào)。當(dāng)入射脈沖能量足夠高時(shí)，也會(huì)產(chǎn)生更高階級(jí)聯(lián)SD 信號(hào)，因?yàn)镾D 是頻率簡(jiǎn)并的級(jí)聯(lián)四波混頻過(guò)程［55］。圖35（c）為T(mén)G 過(guò)程的原理，該過(guò)程需要三束入射激光，這使得TG 的光路設(shè)置變得復(fù)雜。然而，TG 過(guò)程是一個(gè)自相位匹配的過(guò)程，因?yàn)槭褂昧薆OXCARS 的光束幾何結(jié)構(gòu)［56］。此外，與XPW 和SD 過(guò)程相比，TG 過(guò)程對(duì)入射脈沖的能量更為敏感，因此可以擴(kuò)展到測(cè)量弱能量脈沖領(lǐng)域［57］。

XPW、SD 和TG 都是三階非線性過(guò)程。因此，所產(chǎn)生的脈沖的頻譜和時(shí)間分布由式（5）和（6）確定，即

在這些響應(yīng)時(shí)間為幾百飛秒的超快參量過(guò)程中，因?yàn)樾盘?hào)脈沖的強(qiáng)度與入射脈沖強(qiáng)度的立方成正比，產(chǎn)生的信號(hào)脈沖的時(shí)間輪廓被過(guò)濾，頻譜和頻譜相位得到了平滑。式（6）表明所產(chǎn)生的參考脈沖的頻譜被平滑和展寬，因?yàn)樗侨肷涿}沖的頻譜的積分，即平均貢獻(xiàn)。

5.1 SD-SRSI

雖然XPW 可以應(yīng)用于SRSI 方法中，但偏振器的使用限制了可測(cè)量的光譜范圍，并且會(huì)對(duì)入射脈沖引入額外的色散。這種限制與在脈沖清洗中使用XPW 效應(yīng)時(shí)發(fā)生的限制相同，在脈沖清洗中，偏振器由于其消光比限制了時(shí)間對(duì)比度的改善。最近，在XPW-SRSI 方法中使用了反射偏振器來(lái)解決這個(gè)問(wèn)題［57］。2010年，研究人員使用了不需要偏振器的SD 過(guò)程，以在時(shí)間對(duì)比度方面獲得更大的改善［47］。因?yàn)椴皇褂闷衿鳎赟RSI 方法中使用SD 效應(yīng)，可以消除由偏振器引起的限制。SD 過(guò)程是一個(gè)非共線四波混頻參量過(guò)程，但不是一個(gè)自相位匹配過(guò)程。為了滿足SD 過(guò)程的寬帶相位匹配，需要選擇一種較薄的非線性介質(zhì)。圖36（a）、（b）分別顯示了波長(zhǎng)為800 nm 的脈沖在0.1 mm 厚的熔融石英玻璃中和波長(zhǎng)為400 nm 的脈沖在0.1 mm 厚的BaF2中的SD 二維相位匹配圖案。可以看到在800 nm 處的位相匹配光譜范圍比有著近一個(gè)倍頻程的寬度，這可以支持亞5 ps 激光脈沖的相位匹配。

使用圖37 中提出的SD-SRSI 實(shí)驗(yàn)裝置，對(duì)中心波長(zhǎng)為800 nm 和400 nm 的脈沖分別進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)表征。分束片BS2 用于分離待測(cè)脈沖。產(chǎn)生的SD 參考脈沖通過(guò)另一個(gè)分束片與待測(cè)脈沖共線組合。

圖38 和圖39 分別為使用圖37 中的800 nm 和400 nm 實(shí)驗(yàn)裝置測(cè)量的結(jié)果。圖38（a）、（b）為分別使用SD-SRSI 和SD-FROG 對(duì)中心波長(zhǎng)為800 nm 的脈沖測(cè)量所獲得的原始數(shù)據(jù)。圖38（c）為SD-SRSI 和SDFROG 檢索到的待測(cè)脈沖的頻譜和頻譜相位，其中SD-SRSI獲得的重建頻譜與光譜儀直接測(cè)量的頻譜非常一致。圖38（d）表明，SD-SRSI與SD-FROG 的重建脈沖時(shí)域結(jié)構(gòu)幾乎一致，兩脈沖的持續(xù)時(shí)間都約為55 fs。

圖39（a）、（c）為分別使用SD-SRSI 和SD-FROG 對(duì)中心波長(zhǎng)為400 nm、亞10 fs 的脈沖測(cè)量所獲得的原始數(shù)據(jù)。圖39（b）、（d）為SD-SRSI 和SD-FROG 檢索的未知脈沖頻譜和頻譜相位。這表明即使是中心波長(zhǎng)在400 nm 處的小于10 fs 的脈沖也可以使用該裝置來(lái)測(cè)量。然而，光路設(shè)置是相對(duì)復(fù)雜的，因?yàn)樾枰齻€(gè)分束器來(lái)將入射脈沖分為三束。通過(guò)使用簡(jiǎn)單的固定孔將光束一分為三來(lái)簡(jiǎn)化設(shè)置。

實(shí)驗(yàn)表明，由于SD 是一個(gè)需要滿足相位匹配條件的非共線光學(xué)參量過(guò)程，因此SD 信號(hào)具有明顯的角度啁啾。圖40 展示了SD 信號(hào)典型的角度啁啾。如果選擇產(chǎn)生的SD 信號(hào)的不同部分作為參考脈沖，其空間色散會(huì)使參考脈沖的頻譜互不相同，這將會(huì)給測(cè)量結(jié)果帶來(lái)誤差。在SD 過(guò)程中，這種角度啁啾是不容易消除的。

與XPW-SRSI 裝置相比，SD-SRSI 方法有以下缺點(diǎn)：1）SD 過(guò)程需要滿足相位匹配關(guān)系，并且需要一個(gè)相對(duì)較薄的非線性介質(zhì)，而XPW 過(guò)程是自相位匹配的；2）SD 過(guò)程需要一個(gè)非共線的幾何結(jié)構(gòu)和兩個(gè)入射光束，這使得光路設(shè)置相對(duì)復(fù)雜。此外，兩束光必須仔細(xì)校準(zhǔn)并穩(wěn)定同步；3）由于SD 過(guò)程需要薄的非線性介質(zhì)和非共線幾何結(jié)構(gòu)，對(duì)于相同時(shí)間結(jié)構(gòu)的脈沖，其非線性效率將低于XPW 過(guò)程。另一方面，SD-SRSI方法具有以下優(yōu)點(diǎn)：1）由于不需要使用偏振器，SD-SRSI 方法在光譜范圍和脈沖寬度測(cè)量方面受到的限制較小。因此，它可以用一個(gè)光學(xué)裝置來(lái)測(cè)量更寬光譜范圍內(nèi)（從紫外到中紅外）的較短脈沖；2）通過(guò)使用SD-FROG，它可以同時(shí)測(cè)量具有較大啁啾的脈沖；這是使用XPW-SRSI 方法無(wú)法實(shí)現(xiàn)的；3）由于SD 效應(yīng)存在于所有三階非線性介質(zhì)中，因此不需要考慮雙折射。較低能量的入射脈沖應(yīng)使用極化率較高的三階非線性介質(zhì)。

5.2 TG-SRSI

XPW-SRSI 受偏振器的限制，SD-SRSI 受SD 過(guò)程中相位匹配或角度啁啾的限制。TG 效應(yīng)也是一種頻率守恒的四波混頻過(guò)程，并且已被用于TG-FROG 脈沖表征。TG 過(guò)程是自相位匹配的，不需要偏振器。此外，TG 信號(hào)是沒(méi)有空間或角度啁啾的，如圖41，TG 信號(hào)不同位置的光譜都具有幾乎相同的輪廓，這表明生成的TG 信號(hào)中的角色散可以忽略不計(jì)。此外，在500 μm 厚的熔融石英玻璃的TG 過(guò)程中，當(dāng)交叉角從2°增加到6°時(shí)，沒(méi)有產(chǎn)生明顯的角色散。

這些特性使得TG 過(guò)程適用于SRSI 方法，并且避免了XPW-SRSI 和SD-SRSI 中偏振器和角度啁啾的限制。TG-SRSI 的原理如圖42。將待表征的未知脈沖通過(guò)光闌分成四束，其中一束經(jīng)過(guò)能量衰減、時(shí)間延遲后，作為待測(cè)光束。它和其他三束光束聚焦在很薄的透明熔融石英玻璃上，呈BOXCARS 幾何形狀，這三束光在時(shí)間和空間上重疊。產(chǎn)生的TG 信號(hào)與待測(cè)光束的方向相同，因此該系統(tǒng)的光學(xué)設(shè)置是無(wú)對(duì)準(zhǔn)的。

5.2.1 AR-TG-SRSI

基于一種全反射式TG-SRSI（AR-TG-SRSI），可以搭建一個(gè)簡(jiǎn)單的、幾乎無(wú)對(duì)準(zhǔn)的裝置，尺寸約為290 mm×170 mm×80 mm。由于采用的是鍍金屬膜的反射鏡以及非常薄的熔融石英玻璃，因此該裝置能夠測(cè)量從深紫外（DUV）到中紅外的極寬帶寬的光譜。由于該裝置中除了克爾介質(zhì)外，沒(méi)有使用其他色散光學(xué)元件，同時(shí)TG 過(guò)程是一個(gè)自相位匹配、頻率守恒的三階非線性過(guò)程，因此該裝置的測(cè)量不受帶寬的限制。同時(shí)，很薄的克爾介質(zhì)引起的色散可以忽略不計(jì)，它也可以用于幾個(gè)周期的飛秒脈沖的表征。使用該裝置成功地對(duì)800 nm/5.0 fs 的脈沖和1 800 nm/14.3 fs 的脈沖進(jìn)行了表征。即使中心波長(zhǎng)不同，該裝置也可以作為實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置應(yīng)用于不同的激光系統(tǒng)，并通過(guò)反饋優(yōu)化來(lái)改善激光系統(tǒng)的激光脈沖輸出。

圖43 為AR-TG-SRSI 裝置的光路結(jié)構(gòu)。用一個(gè)帶有四個(gè)相同大小的孔的光闌板將輸入光束分成四個(gè)幾乎相同的光束1、2、3 和4，四個(gè)孔的中心呈一個(gè)正方形。然后，這四束光被一個(gè)特別設(shè)計(jì)的反射鏡反射。該反射鏡由兩塊粘在一起的反射鏡“a”和“b”組成?！癮”為鍍金屬膜的L 形反射鏡，而“b”是未鍍膜的反射鏡，其反射面與反射鏡“a”平行，且有固定的間隔距離。未鍍膜的反射鏡“b”將引入固定的時(shí)間延遲，并且衰減光束4 的強(qiáng)度將其作為待測(cè)脈沖。FH2 是第二個(gè)四孔光闌，用于光路對(duì)準(zhǔn)。在FH1 和FH2 的配合下，可以靈活地對(duì)準(zhǔn)入射激光脈沖的方向。SM 是另一種特殊設(shè)計(jì)的金屬鍍膜反射平面鏡。中心帶孔的反射鏡SM可以通過(guò)下一個(gè)凹面鏡CM1 的聚焦光。所有四束光束都反射到凹面鏡CM1 上，然后通過(guò)鏡面SM 的中心孔聚焦到一塊薄的透明平板KP 上。在CM1 中，輸入和輸出光束之間的交叉角為零，這意味著在這個(gè)焦距過(guò)程中沒(méi)有像差。這種垂直會(huì)聚排列使四束光束在空間結(jié)構(gòu)上保持了較好的均勻性，從而使得四束光束很容易在KP 中實(shí)現(xiàn)與相干反斯托克斯拉曼光譜（BOXCARS）光束幾何相同的空間結(jié)構(gòu)，并產(chǎn)生TG 信號(hào)。

根據(jù)TG 過(guò)程的自相位匹配原理，產(chǎn)生的TG 信號(hào)與待測(cè)脈沖方向相同。CM2 被用來(lái)準(zhǔn)直所有的光束。組合的未知待測(cè)脈沖和TG 信號(hào)通過(guò)光闌A 選出，然后用CM3 聚焦到光譜儀SP 中。由于在TG 信號(hào)和未知待測(cè)脈沖之間存在適當(dāng)?shù)臅r(shí)間延遲和適當(dāng)?shù)膹?qiáng)度比，SP 可以獲得清晰的光譜干涉圖。然后，可以通過(guò)FTSI算法來(lái)檢索未知待測(cè)脈沖的時(shí)間分布。

基于上述光路設(shè)置，可以設(shè)計(jì)一種緊湊、堅(jiān)固且無(wú)需對(duì)齊的測(cè)量裝置。該裝置示意圖及實(shí)物如圖44。圖44（a）中，套筒S 長(zhǎng)38.10 mm，前表面附有FH1，并帶有三個(gè)窄槽。四個(gè)幾乎相同的孔的直徑為3 mm，四個(gè)孔的中心形成一個(gè)邊長(zhǎng)約為4.2 mm 的正方形。凹槽用于放置和固定不同的擋光板，方便調(diào)整光路。反射鏡M 的未鍍膜“b”區(qū)域以小于5 s 的角度平行于鍍膜區(qū)域“a”的前表面，并且薄了約100 μm，以獲得清晰的光譜干涉圖。這種結(jié)構(gòu)在不引入任何啁啾的情況下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)光束4 的能量衰減和相對(duì)時(shí)間延遲的簡(jiǎn)單調(diào)整。同時(shí)將“b”區(qū)域的透射光引到裝置外部，防止其他反射產(chǎn)生的散射噪聲影響測(cè)量結(jié)果。三階非線性介質(zhì)KP（0.15 mm 厚的熔融石英玻璃）固定在具有一定長(zhǎng)度螺紋的26.20 mm 套筒T 中，通過(guò)調(diào)整T 可以找到TG 過(guò)程在CM1 焦點(diǎn)（f=100 mm）周圍的完美位置。此外，三階非線性介質(zhì)KP 可以通過(guò)兩個(gè)旋鈕垂直和水平移動(dòng)，以避免由于焦點(diǎn)周圍的脈沖強(qiáng)度過(guò)大而產(chǎn)生的缺陷點(diǎn)。CM2（f=100 mm）用于準(zhǔn)直所有光束。光束4 方向上的未知脈沖和TG 信號(hào)可以通過(guò)光闌A 選出，然后由焦距為75 mm 的CM3 聚焦到SP 中。該裝置的尺寸約為290 mm×170 mm×80 mm，平面尺寸甚至比A4 紙還小，可作為飛秒脈沖測(cè)量設(shè)備或飛秒激光放大器系統(tǒng)內(nèi)部的監(jiān)控設(shè)備，以提高不同實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性和效率。

通過(guò)新型AR-TG-SRSI 裝置分別成功地測(cè)量了800 nm 處的5 fs 脈沖和1 800 nm 處的14.31 fs 脈沖，結(jié)果如圖45。在圖45（a）、（d）展示了光譜干涉圖、待測(cè)脈沖和由光譜儀直接測(cè)量的TG 信號(hào)的光譜強(qiáng)度，其中產(chǎn)生的參考脈沖的光譜帶寬比未知輸入脈沖的光譜帶寬更寬、更平滑。在圖45（b）、（e）展示了待測(cè)脈沖直接測(cè)量的光譜與檢索到的光譜以及光譜相位，未知輸入脈沖的反演光譜與直接測(cè)量的光譜非常吻合。這兩個(gè)結(jié)果都符合使用SRSI 進(jìn)行校正測(cè)量的標(biāo)準(zhǔn)。圖45（c）、（f）展示了應(yīng)用FTSI 算法重建的未知輸入脈沖的時(shí)間結(jié)構(gòu)。值得注意的是，只需將光譜儀由USB4000 更改為NIRQuest512-2.5（海洋光學(xué)），即可在1 800 nm處檢測(cè)光譜，而無(wú)需更改設(shè)備的其他部分。

5.2.2 Enhanced TG-SRSI

由振蕩器或非共線光參量放大器產(chǎn)生的微弱飛秒脈沖（亞到數(shù)納焦耳）被廣泛應(yīng)用于探索生物和化學(xué)領(lǐng)域中的超快現(xiàn)象。在這些應(yīng)用中，準(zhǔn)確和完整的脈沖時(shí)間特性是至關(guān)重要的。為了擴(kuò)展SRSI 方法在弱脈沖表征領(lǐng)域內(nèi)的應(yīng)用，進(jìn)一步拓展了TG-SRSI 技術(shù)。因?yàn)榕cSD 和XPW 過(guò)程相比，TG 過(guò)程對(duì)能量相對(duì)更為敏感［57］，如表1。在使用全反射式TG-SRSI 的基礎(chǔ)上，成功對(duì)能量＜100 nJ 的飛秒脈沖進(jìn)行了表征［61］。然而，該能量仍遠(yuǎn)未達(dá)到亞納焦耳水平，因此AR-TG-SRSI 不能用于表征來(lái)自振蕩器的飛秒脈沖。此外，在TG-SRSI 的應(yīng)用中，像傳感器一樣為高性能水平的相對(duì)緊湊的設(shè)備是十分重要的。

表1 XPW，SD 和TG 過(guò)程的比較［57］Table 1 Comparison of XPW，SD，and TG processes［57］

設(shè)計(jì)小于手掌大小的光學(xué)裝置用于表征亞納焦耳飛秒脈沖有三個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)：1）選擇TG 過(guò)程來(lái)產(chǎn)生參考脈沖，因?yàn)門(mén)G 過(guò)程對(duì)能量具有相對(duì)較高的靈敏度；2）使用具有相對(duì)較高三階非線性極化率的非線性介質(zhì)；3）最重要的是，使用具有緊密焦距的對(duì)稱聚焦和準(zhǔn)直拋物面鏡對(duì)，以使非線性介質(zhì)中的焦強(qiáng)度盡可能的高，使用一對(duì)對(duì)稱拋物面鏡將簡(jiǎn)化設(shè)置并易于對(duì)齊。

增強(qiáng)型TG-SRSI 裝置光路如圖46。輸入的未知脈沖由一個(gè)特殊鍍膜的反射鏡（M1）反射，其中四分之三的前表面鍍有高反射率膜，其余區(qū)域沒(méi)有鍍膜，如圖46 中插圖“a”所示。輸入的未知激光束可被視為分別從M1 的1、2、3 和4 區(qū)域反射的四束光束。前三束是產(chǎn)生TG 參考光束的相同入射光束，光束4 被無(wú)鍍膜的玻璃表面顯著衰減，用作待干涉的待測(cè)脈沖。離軸拋物面鋁鏡（PM1）的有效焦距僅為25.4 mm，可聚焦四束光束。當(dāng)光束1、2、3 同時(shí)被PM1 聚焦到0.15 mm 厚的非線性YAG（P2）中時(shí)，產(chǎn)生TG 參考脈沖。當(dāng)p 偏振未知脈沖在M1 上的入射角約為45°時(shí)，光束4 即輸入未知脈沖被M1 的未鍍膜區(qū)域衰減。將0.5 mm 厚的熔融石英玻璃（P1）插入光束4 的光路中，以在參考脈沖和未知待測(cè)脈沖之間引入時(shí)間延遲τ。當(dāng)P1 的鍍膜具有不同的反射比時(shí)，P1 可以將光束4 衰減到一定值。在P2 之后，另一個(gè)離軸拋物面鋁鏡（PM2）與PM1 具有相同的25.4 mm 有效焦距，對(duì)稱地準(zhǔn)直光束。由于TG 過(guò)程的BOXCARS 光束幾何結(jié)構(gòu)，未知待測(cè)光束和參考光束自動(dòng)位于同一方向［59，61］。對(duì)稱拋物面鏡對(duì)和BOXCARS 幾何結(jié)構(gòu)都使得裝置易于對(duì)齊。未知待測(cè)光束和參考光束通過(guò)透鏡（L）和高反射率鏡（M2）過(guò)濾并聚焦進(jìn)光譜儀中。

圖47 為使用增強(qiáng)型TG-SRSI 測(cè)量能量?jī)H為0.48、0.60、0.71 nJ 脈沖的結(jié)果。重建的脈沖光譜與光譜儀直接測(cè)量的光譜非常匹配，如圖47（a）。產(chǎn)生的參考脈沖的頻譜比輸入未知脈沖的頻譜更寬、更平滑，這證明了該裝置測(cè)量結(jié)果的可靠性。圖47（b）為0.48 nJ 脈沖的重建時(shí)間結(jié)構(gòu)和相位，其脈沖持續(xù)時(shí)間約為26.3 fs。對(duì)數(shù)尺度上重建的時(shí)間強(qiáng)度圖（圖47（c））顯示了±400 fs 時(shí)間范圍內(nèi)的50 dB 動(dòng)態(tài)范圍。圖47（d）為0.48、0.60、0.71 nJ 脈沖表征結(jié)果中脈寬隨時(shí)間的波動(dòng)。每條曲線由200 個(gè)測(cè)量結(jié)果組成。

5.2.3 FASI

SRSI 要求產(chǎn)生的參考脈沖的頻譜必須比待測(cè)脈沖的頻譜寬，以便正確地測(cè)量脈沖特性，這限制了SRSI只能對(duì)壓縮良好的脈沖，甚至是近傅立葉變換受限脈沖進(jìn)行測(cè)量［51］。這種技術(shù)無(wú)法正確表征脈沖寬度超過(guò)傅里葉變換受限脈沖持續(xù)時(shí)間兩倍的啁啾脈沖［51］。本課題組開(kāi)發(fā)了一種新型的簡(jiǎn)單測(cè)量裝置FASI（頻率分辨光學(xué)選通和自參考光譜干涉法）［63］，它將FROG 和SRSI 結(jié)合在一個(gè)裝置中，并且兩者都是基于TG 的三階非線性效應(yīng)［60］。該裝置具有TG-SRSI 方法的優(yōu)點(diǎn)，可以在單發(fā)模式下表征從紫外到中紅外的寬光譜范圍的小周期脈沖。此外，對(duì)于復(fù)雜或大啁啾脈沖，該裝置還可以使用多發(fā)TG-FROG 模式完成表征任務(wù)。

FASI 裝置光路如圖48。待表征的入射脈沖被一塊在正方形的四個(gè)頂點(diǎn)上分布有四個(gè)相等大小孔的板（FH1）分成四個(gè)直徑相等的光束。這四束光被反射鏡M1 反射到四分之三鍍銀膜的反射鏡M2。M1 由鍍銀膜的a、b 和未鍍銀膜的c 三部分組成。三部分相互平行，a 和c 粘合在一起，前表面之間的距離約為100 μm，b安裝在壓電平移臺(tái)（P112S，遼寧研生）上，平移臺(tái)分辨率為1 nm，行程范圍為200 μm。之后四束光穿過(guò)另一個(gè)四孔板（FH2），與FH1 相同，用于對(duì)準(zhǔn)入射光束。使用中心有孔的鍍銀膜反射鏡（SM）將光束反射到鍍銀凹面鏡（CM）。聚焦光束穿過(guò)SM 中心的孔，進(jìn)入透明薄板KP（0.15 mm 厚的熔融石英）以產(chǎn)生TG 信號(hào)。透鏡L1 準(zhǔn)直所有光束。單孔板S 過(guò)濾KP 中產(chǎn)生的TG 信號(hào)（適用于TG-SRSI 和TG-FROG）和待測(cè)脈沖（僅適用于TG-SRSI），該待測(cè)脈沖經(jīng)過(guò)時(shí)間延遲并通過(guò)M1 中的c 部分以及M2 中的未鍍膜區(qū)域f 反射衰減。另一個(gè)透鏡L2 將從S 過(guò)濾的信號(hào)聚焦到光譜儀中。M3、M4 和M5 均為鍍銀反射鏡。

在TG-SRSI 模式下，通過(guò)調(diào)整壓電平移臺(tái)使M1 的a 和b 部分位于同一平面上。光束1、2、4 由M1 中的a 和b 部分以及M2 中的鍍銀區(qū)域e 反射用于生成KP 中的TG 信號(hào)。a 和c 的前表面之間有大約100 μm 的距離，光束3 通過(guò)被M1 中的c 部分反射與產(chǎn)生的TG 信號(hào)引入一定的延時(shí)。同時(shí)光束3 也通過(guò)未鍍膜的M1 的c 區(qū)域和M2 的f 區(qū)域反射而衰減，以作為待測(cè)脈沖。由于四束光呈BOXCARS 幾何結(jié)構(gòu)，因此生成的TG 信號(hào)（參考脈沖）與光束3（待測(cè)脈沖）的方向相同。然后在光譜儀中以單發(fā)模式獲得參考脈沖和待測(cè)脈沖所產(chǎn)生的干涉圖。

在TG-FROG 模式下，光束3 被插入的擋光板遮擋。安裝在壓電平移臺(tái)上的M1 的a 區(qū)域反射的光束1、2 和b 區(qū)域延遲掃描的光束4 用于在KP 中生成所需的延時(shí)掃描TG 信號(hào)。然后在光譜儀中以多次掃描模式獲得TG 信號(hào)的光譜與時(shí)間延遲的FROG 跡圖。

基于上述光路，所開(kāi)發(fā)的緊湊、堅(jiān)固和多功能的FASI 裝置如圖49，基于實(shí)用性和集成性，整個(gè)裝置的尺寸約為340 mm×240 mm×80 mm。

圖50 展示了分別使用TG-SRSI 和TG-FROG 模式對(duì)以800 nm 為中心的少周期脈沖測(cè)量的結(jié)果。圖50（a）顯示了在TG-SRSI 模式下獲得的干涉圖（Inter）、待測(cè)脈沖（test）和參考脈沖（Ref）的光譜。很明顯，參考脈沖比待測(cè)脈沖的光譜更寬。在圖50（d）中，光譜儀直接測(cè)量的待測(cè)脈沖光譜與通過(guò)TG-SRSI 檢索的光譜一致。這證明了TG-SRSI 對(duì)脈沖的正確測(cè)量。在TG-FROG 模式下，通過(guò)用0.5 fs/步掃描壓電平移臺(tái)256 步，記錄了TG 信號(hào)的光譜分辨FROG 軌跡，圖50（b）為記錄的FROG 軌跡圖。檢索到的FROG軌跡如圖50（c），誤差為0.006，檢索到的光譜和光譜相位如圖50（d）。可以看出，兩種方法反演的光譜相位非常一致。圖50（e）繪制了TG-FROG 和TG-SRSI 方法檢索到的時(shí)域結(jié)構(gòu)，F(xiàn)WHM 脈沖持續(xù)時(shí)間約為8.9 fs。由于KP 中TG 信號(hào)的產(chǎn)生不受設(shè)備中其他傳輸光學(xué)元件的影響，因此該設(shè)備對(duì)帶寬沒(méi)有限制，并且不會(huì)對(duì)待測(cè)脈沖引入色散。結(jié)果表明，該裝置是表征超短激光脈沖的有力工具，因?yàn)樗哂蠸RSI 方法的全部?jī)?yōu)點(diǎn)，并且還可以使用多發(fā)TG-FROG 模式表征復(fù)雜或大啁啾脈沖。

6 總結(jié)與展望

超快超強(qiáng)激光近年來(lái)迅速發(fā)展，隨著激光技術(shù)的進(jìn)步可以研究的范圍越來(lái)越廣。包括XPW、SD、TG、CFWM、FWOPA 等飛秒四波混頻過(guò)程已經(jīng)為超快超強(qiáng)激光的光譜范圍拓展、高對(duì)比度種子激光產(chǎn)生、對(duì)比度提升和單發(fā)測(cè)量、新穎多色飛秒激光產(chǎn)生等多個(gè)方面的發(fā)展做出了重要貢獻(xiàn)。未來(lái)，隨著研究的深入和進(jìn)一步拓展，基于四波混頻的頻率變換以及參量放大，一方面可能需要獲得更短脈寬更高能量的多色光，比如一次性獲得多個(gè)小于10 fs 的高能量飛秒激光，另一方面入射光的波長(zhǎng)范圍可能進(jìn)一步拓展到EUV 或者THz 波段，此外還可以進(jìn)一步探索入射光是渦旋光場(chǎng)或者矢量偏振光場(chǎng)等特殊光場(chǎng)時(shí)的四波混頻過(guò)程，最終獲得的四波混頻信號(hào)光可以服務(wù)于超快光譜探測(cè)以及超快顯微成像等領(lǐng)域。對(duì)于四波混頻脈沖凈化獲得種子光，需要進(jìn)一步研究信號(hào)光的性能提升，比如研究角色散精準(zhǔn)補(bǔ)償，雜散噪聲對(duì)脈沖時(shí)域?qū)Ρ榷鹊挠绊?，脈沖能量以及光斑模式優(yōu)化等。激光脈沖表征技術(shù)也會(huì)伴隨并輔助著超快超強(qiáng)激光的發(fā)展，對(duì)于對(duì)比度單發(fā)測(cè)量技術(shù)可能需要?jiǎng)討B(tài)范圍高到1013，時(shí)間分辨率百飛秒甚至幾十飛秒量級(jí)，時(shí)間窗口百皮秒量級(jí)，對(duì)于脈寬測(cè)量需要裝置更加穩(wěn)定緊湊，操作更加方便，這對(duì)基于四波混頻過(guò)程獲得的取樣光或者參考光的性能參數(shù)也會(huì)越來(lái)越高，飛秒四波混頻還將繼續(xù)在這些領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。