基于氣流粉碎法的超細(xì)高氯酸銨粉碎工藝參數(shù)優(yōu)化①

盧 翰，白鑫林，徐志剛，邱 磊，袁 瀟

(1.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；2.中國(guó)科學(xué)院沈陽(yáng)自動(dòng)化研究所，沈陽(yáng) 110016；3.中國(guó)科學(xué)院機(jī)器人與智能制造創(chuàng)新研究院，沈陽(yáng) 110169；4.上海航天化工應(yīng)用研究所，湖州 313002)

0 引言

固體推進(jìn)劑滿(mǎn)足能量高、成本低、推力大等優(yōu)點(diǎn)，從而廣泛地應(yīng)用于武器裝備以及火箭動(dòng)力材料[1]。氧化劑作為固體推進(jìn)劑中的重要組成部分為反應(yīng)提供保障，而氧化劑材料種類(lèi)繁多，常用的氧化劑材料有高氯酸銨(AP)、高氯酸鋰、高氯酸鉀、硝酸銨(AN)、二硝酰胺銨(ADN)、硝仿肼(HNF)等[2]。其中，在目前國(guó)際上最常使用的氧化劑的主要成分為AP，其在常溫條件下物理性質(zhì)十分穩(wěn)定[3]，考慮到其強(qiáng)氧化性可能對(duì)溫度的變化較為敏感，而事實(shí)上AP的溫感情況為：在200～300 ℃發(fā)生低溫分解，350～400 ℃發(fā)生高溫分解，大于400 ℃快速燃燒甚至發(fā)生爆炸；根據(jù)真空安定性實(shí)驗(yàn)證明，其在150 ℃時(shí)也很安定[4]。而在固體推進(jìn)劑中應(yīng)用的氧化劑顆粒應(yīng)滿(mǎn)足一定的粒徑要求，以確保在反應(yīng)過(guò)程中得以充分進(jìn)行。在顆粒粉碎領(lǐng)域有許多方法可以達(dá)到AP的粉碎要求[5]，如氣流粉碎、機(jī)械粉碎法、化學(xué)粉碎法、超臨界流體法等多種方法，但從環(huán)保、粉碎能耗以及粉碎質(zhì)量等角度來(lái)看氣流粉碎是最高效、清潔、成本低且質(zhì)量高的方法。流化床氣流粉碎技術(shù)廣泛應(yīng)用于化工、冶金、礦業(yè)、軍工等領(lǐng)域的物料粉碎，其粉碎精度最高可達(dá)到0.1 μm，在生產(chǎn)超細(xì)粉體等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用[6-7]。因此，本文采用流化床氣流粉碎法對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)氧化劑進(jìn)行粉碎。

目前，對(duì)于超細(xì)粉碎技術(shù)的研究主要是進(jìn)行單一因素的實(shí)驗(yàn)和分析，通常采用的方法也只是通過(guò)控制變量法或是簡(jiǎn)單的正交實(shí)驗(yàn)對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化選擇，但這些方法也只能選擇出單一變量的最優(yōu)求解區(qū)間而非最優(yōu)解。NSGA-Ⅱ算法是使用精英策略的快速多目標(biāo)優(yōu)化非支配排序遺傳算法，其尋優(yōu)過(guò)程降低了計(jì)算的復(fù)雜度，可獲取最優(yōu)的Pareto前沿，且收斂速度更快[8-9]。

本文提出響應(yīng)面法與NSGA-Ⅱ算法對(duì)氧化劑AP粉碎工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。設(shè)計(jì)了單因素工藝實(shí)驗(yàn)，建立了多目標(biāo)回歸模型，分析了任意兩因素構(gòu)成的交互項(xiàng)對(duì)目標(biāo)的影響，通過(guò)NSGA-Ⅱ算法高效搜索獲取了全局最優(yōu)參數(shù)集。

1 單因素實(shí)驗(yàn)

1.1 材料與設(shè)備

AP，粒徑為60～80目，大連高佳化工有限公司。

QLD350氧化劑自動(dòng)粉碎系統(tǒng)，上海細(xì)創(chuàng)粉體裝備有限公司。

1.2 單因素實(shí)驗(yàn)及結(jié)果

流化床氣流粉碎機(jī)的粉碎機(jī)理是通過(guò)噴射氣流，將顆粒進(jìn)行加速，通過(guò)顆粒間的相互碰撞實(shí)現(xiàn)破碎。因此，氣流參數(shù)對(duì)粉碎效果有重要影響[10]。但對(duì)單因素實(shí)驗(yàn)而言，因?yàn)檫x擇的是同種同型號(hào)的Laval噴嘴，故忽略氣流入射速度的影響。

影響粉碎粒徑分布于粉碎效率的因素有物理參數(shù)和工藝參數(shù)，本文主要研究的是工藝參數(shù)對(duì)于粉碎粒徑分布和效率的影響。因此，不將氧化劑自身的物理性質(zhì)考慮在內(nèi)，并根據(jù)實(shí)際粉碎過(guò)程中涉及到的工藝參數(shù)進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn)。

在單因素實(shí)驗(yàn)中，對(duì)粉碎腔壓力、粉碎物重量和分級(jí)輪轉(zhuǎn)速分別進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn)，并以粉碎后顆粒粒徑為響應(yīng)值，考察各因素對(duì)響應(yīng)值的影響，其實(shí)驗(yàn)參數(shù)如表1所示。粉碎壓力、粉碎腔物料質(zhì)量、分級(jí)輪轉(zhuǎn)速的單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖1～圖3所示。

圖3 分級(jí)輪轉(zhuǎn)速單因素實(shí)驗(yàn)圖

表1 單因素實(shí)驗(yàn)參數(shù)

圖1 粉碎壓力單因素實(shí)驗(yàn)圖

由圖1可知，當(dāng)壓力大于0.7 MPa后，粒徑占比明顯下降，且粉碎效率也在0.7 MPa后基本保持穩(wěn)定。因?yàn)榉鬯閴毫Φ脑龃笤斐闪思?xì)顆粒的團(tuán)聚與粘結(jié)，使得細(xì)顆粒無(wú)法在分級(jí)輪處離開(kāi)粉碎室，從而再次進(jìn)入到粉碎室的循環(huán)中[11]。因此，在響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)中選擇以0.7 MPa為中間水平。

由圖2可知，隨著粉碎腔物料重量的增大粒徑占比與粉碎效率均有所增長(zhǎng)，但粒徑占比在20 kg后速率明顯放緩。其原因在于：過(guò)高的物料質(zhì)量提高了粉碎腔的滯留量，雖然提高了細(xì)顆粒的產(chǎn)生，但是也減小了粒子間的距離，使得顆粒運(yùn)動(dòng)速度下降，隨之碰撞的頻率和碰撞概率也受到限制[12]。根據(jù)設(shè)備實(shí)際的粉碎物料能力，同時(shí)為了獲取較高的目標(biāo)，選擇25 kg為響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)中粉碎腔物料質(zhì)量的中間水平。

由圖3可知，分級(jí)輪轉(zhuǎn)速對(duì)氧化劑粒徑比率的影響與粉碎腔物料質(zhì)量單因素實(shí)驗(yàn)曲線的趨勢(shì)基本一致，在16 Hz處粒徑占比出現(xiàn)拐點(diǎn)，而粉碎效率整體呈穩(wěn)步上升趨勢(shì)。該現(xiàn)象源于當(dāng)分級(jí)輪轉(zhuǎn)速過(guò)高導(dǎo)致在葉片附近形成團(tuán)簇，團(tuán)簇的粒子不能通過(guò)分級(jí)輪而進(jìn)入再循環(huán)中，從而細(xì)顆粒被分級(jí)出的量有所下降，粒徑占比增長(zhǎng)受到制約[13]。由于粒徑占比存在轉(zhuǎn)折變化，因此選擇轉(zhuǎn)折附近的分級(jí)輪轉(zhuǎn)速作為響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)的中間水平，并覆蓋分級(jí)輪轉(zhuǎn)速變化，選擇10、15、20 Hz作為分級(jí)輪轉(zhuǎn)速三個(gè)水平實(shí)驗(yàn)參數(shù)。

2 基于響應(yīng)面法的工藝實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與分析

2.1 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

通過(guò)對(duì)不同工藝參數(shù)下粉碎結(jié)果進(jìn)行取樣，選取20 kg粉碎后的AP顆粒進(jìn)行粒徑分布的測(cè)量，圖4所示為三組響應(yīng)面水平對(duì)應(yīng)的粒徑分布情況，根據(jù)粉碎要求的粒徑分布范圍，選擇了粒徑中值位于5～10 μm的三組作為響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)的三組水平，并且選擇了其中粒徑分布最窄即粒徑集中分布的一組作為響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)的中間水平。

圖4 三組響應(yīng)面水平對(duì)應(yīng)的粒徑分布

根據(jù)實(shí)際粉碎作業(yè)的要求選擇粉碎腔壓力(X1)、粉碎物質(zhì)量(X2)和分級(jí)輪轉(zhuǎn)速(X3)為自變量，以粉碎后顆粒粒徑分布在5～10 μm內(nèi)顆粒的占比(Y1)與粉碎效率(Y2)為響應(yīng)變量，進(jìn)行三因素三水平的響應(yīng)面分析實(shí)驗(yàn)，建立粒徑分布關(guān)于各影響因素的數(shù)學(xué)模型Y1(X1，X2，X3)和Y2(X1，X2，X3)。響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)中各因素水平參數(shù)如表2所示。響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果如表3所示。

表2 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)因素水平

表3 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果

2.2 多目標(biāo)回歸與方差分析

對(duì)Y1(X1，X2，X3)和Y2(X1，X2，X3)進(jìn)行多因素回歸分析，得到：

Y2(X1，X2，X3)=-380.3+280.93X1+28.22X2+

3.09X3+0.38X1X2+2.45X1X3-

(1)

Y2(X1，X2，X3)=-26.61+32.68X1+1.22X2-

0.02X3+0.16X1X2-

0.04X1X3+0.003X2X3-

(2)

對(duì)回歸方程進(jìn)行解析，可得到粒徑分布占比和粉碎效率響應(yīng)面多元回歸模型方差，其結(jié)果分別如表4和表5所示。其中，粒徑分布占比與粉碎效率的決定系數(shù)分別為0.892 7和0.956 9，證明了回歸方程具有較高的可信度。

表4 粒徑分布占比響應(yīng)面多元回歸模型方差分析結(jié)果

表5 粉碎效率響應(yīng)面多元回歸模型方差分析結(jié)果

由表中數(shù)據(jù)可知，對(duì)粒徑分布占比和粉碎效率影響的主次順序?yàn)榉旨?jí)輪轉(zhuǎn)速(C)>粉碎腔壓力(A)>粉碎物質(zhì)量(B)，模型顯著，失擬值不顯著，表示該模型較為合理擬合度較高實(shí)驗(yàn)誤差小。

對(duì)于粉碎腔壓力(A)的增大則會(huì)使顆粒間的接觸變得頻繁，從而會(huì)造成細(xì)小顆粒的團(tuán)聚，在一定范圍內(nèi)會(huì)由于接觸頻率的增大而使得粒徑分布中值減小，但隨著團(tuán)聚現(xiàn)象的加劇，會(huì)造成粉碎的不充分，因此對(duì)于A和含有A的交互項(xiàng)不顯著；但對(duì)于粉碎效率則由于二次粉碎使得顆粒粒徑更細(xì)，因此A對(duì)粉碎效率的影響顯著。

而粉碎物質(zhì)量(B)對(duì)于粒徑分布的影響，則是當(dāng)顆?？偭吭龆啵谝欢ǚ秶鷥?nèi)顆粒間的接觸頻率增大，但當(dāng)物料重量過(guò)大，顆粒間距離縮小，使得顆粒碰撞破碎的效果減弱，并且顆粒大量集中在下部的粉碎區(qū)，由此粉碎效果也會(huì)下降，因此對(duì)于B和含有B的交互項(xiàng)不顯著；對(duì)于粉碎物質(zhì)量的增大也會(huì)使最終產(chǎn)生的粉碎產(chǎn)物增多，從而B(niǎo)對(duì)粉碎效率的影響顯著。

2.3 響應(yīng)面交互作用分析

結(jié)合對(duì)于粒徑占比與粉碎效率的要求，獲取響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)交互作用，分別如圖5～圖7所示。圖中各曲面均為凸曲面，因此交互作用較為明顯。

(a)Particle size ratio (b)Milling efficiency

(a)Particle size ratio (b)Milling efficiency

(a)Particle size ratio (b)Milling efficiency

對(duì)粉碎腔壓力與粉碎物質(zhì)量的交互，粒徑分布呈現(xiàn)中間隆起，其對(duì)應(yīng)等高線的最高點(diǎn)為兩因素最適范圍的交匯處。而粉碎效率則是受兩因素的共同影響由低到高變化，當(dāng)超過(guò)兩因素最適范圍后，粉碎效率也隨之下降。對(duì)粉碎腔壓力與分級(jí)輪轉(zhuǎn)速的交互，粒徑分布響應(yīng)面以及粉碎效率響應(yīng)面和其對(duì)應(yīng)的等高線均呈現(xiàn)向分級(jí)輪轉(zhuǎn)速增大一側(cè)和粉碎腔壓力最適范圍處集中的現(xiàn)象，這是由于分級(jí)輪轉(zhuǎn)速的增大促進(jìn)了細(xì)顆粒的排出從而使得粒徑分布與粉碎效率在分級(jí)輪轉(zhuǎn)速最大時(shí)達(dá)到較高水平。對(duì)粉碎物質(zhì)量與分級(jí)輪轉(zhuǎn)速的交互，粒徑分布響應(yīng)面以及粉碎效率響應(yīng)面和其對(duì)應(yīng)的等高線均呈現(xiàn)向分級(jí)輪轉(zhuǎn)速增大一側(cè)集中的現(xiàn)象，但對(duì)于粒徑分布則是在粉碎腔物料質(zhì)量最適范圍處，而粉碎效率則是在粉碎腔物料質(zhì)量最大時(shí)達(dá)到最高水平，這是因?yàn)殡m然物料質(zhì)量過(guò)大使得粉碎效果變差，但同樣時(shí)間產(chǎn)生細(xì)顆粒的量也隨之增大，從而會(huì)在一定程度上提高粉碎效率。這也與上文的分析相符合。

3 NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化工藝參數(shù)

3.1 NSGA-Ⅱ優(yōu)化流程

圖8所示為NSGA-Ⅱ優(yōu)化流程，當(dāng)設(shè)置好種群情況以及迭代的參數(shù)后，即可進(jìn)行NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化。首先快速非支配排序，再通過(guò)計(jì)算解i的被支配個(gè)數(shù)ni以及由i支配的一組解集Si，依次對(duì)種群內(nèi)所有個(gè)體進(jìn)行劃分，將同一支配等級(jí)的個(gè)體放入集合Fi中，直到種群中個(gè)體的等級(jí)被完全劃分[13]。

之后，進(jìn)行擁擠度計(jì)算以及比較擁擠算子，某一個(gè)體的擁擠距離是指由該個(gè)體兩側(cè)個(gè)體構(gòu)成的矩形的平均邊長(zhǎng)，如圖9所指示，位于首尾兩端個(gè)體的擁擠距離為無(wú)窮大。

圖9 擁擠距離計(jì)算方法示意圖

其余個(gè)體的擁擠距離計(jì)算方法為

(3)

擁擠比較算子式是基于每個(gè)解的Pareto等級(jí)以及擁擠距離定義的，對(duì)于每個(gè)個(gè)體i都具有它自身的非支配等級(jí)irank以及擁擠距離idistance，通過(guò)irankjdistance)確定一個(gè)偏序關(guān)系i≥j。若支配等級(jí)不同則選擇支配等級(jí)低的個(gè)體，若支配等級(jí)相同則選擇擁擠距離大的個(gè)體。

而對(duì)遺傳環(huán)節(jié)中的選擇部分使用二元錦標(biāo)賽選擇方法(BTS)，二元錦標(biāo)賽選擇方法(BTS)是指從父代中隨機(jī)選擇2個(gè)個(gè)體，比較兩者的適應(yīng)度，選擇適應(yīng)度比較大的個(gè)體參與交叉與變異，另一個(gè)淘汰。

交叉部分選擇二進(jìn)制交叉算子(SBX)，二進(jìn)制交叉(SBX)是模擬二進(jìn)制字符串的單點(diǎn)交叉，兩個(gè)父代x1和x2經(jīng)過(guò)交叉后產(chǎn)生兩個(gè)子代y1和y2，并且父代中的信息得以保留到下一代中。x1(i)和x2(i)為對(duì)應(yīng)個(gè)體的i段基因，選取0到1間的隨機(jī)數(shù)μ，計(jì)算交叉系數(shù)α，其值為

(4)

式中η為分布因子，且分布因子越大，子代繼承父代的基因越多。

交叉后的子代片段分別為

y1(i)=0.5[(1+α)x1(i)+(1-α)x2(i)]

y2(i)=0.5[(1-α)x1(i)+(1+α)x2(i)]

(5)

變異部分則選擇單點(diǎn)變異算子，單點(diǎn)變異是根據(jù)隨機(jī)生成的數(shù)據(jù)對(duì)基因中的某個(gè)點(diǎn)位進(jìn)行改變，并且變異的概率受到預(yù)設(shè)的變異系數(shù)所影響。

設(shè)置決策變量為：X1粉碎腔壓力、X2粉碎物質(zhì)量和X3分級(jí)輪轉(zhuǎn)速。邊界條件分別為0.6≤X1≤0.9；23≤X2≤27；10≤X3≤20。種群規(guī)模為50，最大迭代次數(shù)為200，目標(biāo)分別為Y1與Y2。

3.2 NSGA-Ⅱ優(yōu)化解集

利用MATLAB軟件實(shí)現(xiàn)NSGA-Ⅱ的優(yōu)化過(guò)程，獲得圖10所示的Pareto前沿面。

由圖10所示的前沿面顯示，在粉碎效率較高的部分(1區(qū))粒徑占比極低，而在粒徑占比較優(yōu)的部分(3區(qū))粉碎效率衰減的極快。為了兼顧粉碎效率與粒徑占比，并且同時(shí)考慮決策變量的取值區(qū)間，故應(yīng)該在粉碎效率與粒徑占比均處于較高水平的2區(qū)尋找最優(yōu)解，但同時(shí)考慮到粒徑對(duì)于顆粒粉碎的直接衡量指標(biāo)，因此可以在取值時(shí)適當(dāng)放寬對(duì)于粉碎效率的要求，所以對(duì)于2區(qū)與3區(qū)交界的個(gè)別解也在選擇范圍內(nèi)。

圖10 Pareto前沿面

根據(jù)上述要求條件，獲取多目標(biāo)優(yōu)化的Pareto解集，如表6所示。

表6 多目標(biāo)優(yōu)化獲取的Pareto解集

3.3 NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化結(jié)果分析

氧化劑粉碎工藝參數(shù)多目標(biāo)優(yōu)化獲取的Pareto解集提取出的最優(yōu)條件為粉碎壓力0.74 MPa，粉碎腔物料重量25.10 kg，分級(jí)輪轉(zhuǎn)速14.90 Hz。該情況下獲得的粒徑分布為91.16%，粉碎效率為1.90 kg/min?？紤]到實(shí)際的參數(shù)調(diào)節(jié)范圍，對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行取整，則粉碎壓力為0.70 MPa，粉碎腔物料重量為25.00 kg，分級(jí)輪轉(zhuǎn)速為15.00 Hz。

根據(jù)實(shí)際的樣機(jī)實(shí)驗(yàn)反饋的數(shù)據(jù)顯示，使用NSGA-Ⅱ算法優(yōu)化的工藝參數(shù)：粉碎壓力為0.70 MPa，粉碎腔物料重量為25.00 kg，分級(jí)輪轉(zhuǎn)速為15.00 Hz，進(jìn)行樣機(jī)實(shí)驗(yàn)得到的粒徑分布為90.70%，粉碎效率為1.95 kg/min。由樣機(jī)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與NSGA-Ⅱ算法計(jì)算結(jié)果對(duì)比可知，粒徑分布相似度99.50%，粉碎效率相似度97.44%，并且其計(jì)算工藝參數(shù)與實(shí)驗(yàn)工藝參數(shù)匹配度在94.60%以上，驗(yàn)證了優(yōu)化模型的準(zhǔn)確性和計(jì)算方法對(duì)氧化劑粉碎工藝參數(shù)優(yōu)化的有效性。

4 結(jié)論

(1)通過(guò)對(duì)氧化劑AP粉碎工藝參數(shù)進(jìn)行采集與分析，以單因素實(shí)驗(yàn)為基礎(chǔ)，通過(guò)響應(yīng)面分析選取了較為適宜的數(shù)值域，建立了有效的響應(yīng)面模型，為氧化劑多目標(biāo)優(yōu)化提供了有效的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

(2)通過(guò)NSGA-Ⅱ算法對(duì)響應(yīng)面法獲得工藝實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行多目標(biāo)尋優(yōu)，獲取了Pareto前沿解集，使用優(yōu)化的計(jì)算工藝參數(shù)進(jìn)行樣機(jī)實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，實(shí)驗(yàn)工藝參數(shù)得到的粒徑分布相似度99.50%，粉碎效率相似度97.44%，工藝參數(shù)匹配度在94.60%以上，驗(yàn)證了所提出方法的有效性。

所提出的方法可適應(yīng)氧化劑粉碎過(guò)程更復(fù)雜的工藝參數(shù)優(yōu)化，在一定程度上減少了實(shí)驗(yàn)成本，為氧化劑粉碎工藝參數(shù)的優(yōu)化提供了新的思路。