定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向無損測定研究

陳 新 ， 鄭 林 ,*， 張 津 ， 竇世濤 ,， 計(jì)鵬飛 ， 徐偉生

（1. 西南技術(shù)工程研究所，重慶 400039；2. 北京科技大學(xué)，北京 100083）

0 引言

隨著航空發(fā)動(dòng)機(jī)和燃?xì)廨啓C(jī)的發(fā)展，高溫合金定向結(jié)晶葉片和單晶葉片已替代鍛造葉片成為主流。航空發(fā)動(dòng)機(jī)和燃?xì)廨啓C(jī)渦輪前的許用燃?xì)鉁囟葲Q定了其有效功率等性能，而提高渦輪前燃?xì)鉁囟鹊年P(guān)鍵在于提升渦輪葉片材料的高溫性能。高溫合金因其優(yōu)異的高溫力學(xué)性能、良好的抗氧化性及耐腐蝕性，成為航空航天工業(yè)、能源領(lǐng)域中一類重要的高溫結(jié)構(gòu)材料[1-2]。但當(dāng)材料內(nèi)部存在與主受力方向垂直的晶界時(shí)，會(huì)急劇降低高溫合金渦輪葉片的抗拉強(qiáng)度。而對(duì)于高溫合金渦輪葉片，主受力方向與葉片內(nèi)部主要合金相的生長方向之間的夾角越小，葉片的抗拉強(qiáng)度越高。因此，亟待無損測定渦輪葉片內(nèi)部晶體取向，表征出不同取向角晶粒之間的晶界，根據(jù)內(nèi)部晶體取向角計(jì)算出主要合金相生長方向與葉片主受力方向間的夾角，以此可以判定高溫合金定向結(jié)晶葉片和單晶葉片的性能。目前，測定內(nèi)部晶體取向的技術(shù)現(xiàn)狀為：對(duì)于葉片表面的晶體取向，國內(nèi)外廣泛采用X射線衍射法（勞埃法和衍射儀法）、掃描電鏡等技術(shù)進(jìn)行測定；而對(duì)于葉片內(nèi)部晶體取向的測定，均采用破壞性抽樣測定的方式，即剖開抽查葉片后，采用X射線衍射法測定取向，以及采用金相法測定剖面上的晶界，由此表征批量生產(chǎn)的高溫合金渦輪葉片內(nèi)部是否存在晶界缺陷[3-4]。

X射線衍射（X-ray Diffraction，XRD）法可以測定高溫合金渦輪葉片的表面晶體取向。其中，勞埃（Laue）法使用白光X射線在單晶材料表面各個(gè)晶面上發(fā)生衍射，僅需要一次衍射斑點(diǎn)數(shù)據(jù)采集便可確定晶體取向角，成為無損測定單晶葉片表面晶體取向的主要技術(shù)之一[5]。該方法測量取向角誤差約0.5°。LI等[6]利用螺旋選晶器定向凝固的方法，研究了DZ417G高溫合金鑄造工藝參數(shù)即試樣形狀、提拉速度、螺旋選晶器結(jié)構(gòu)、選晶器角度對(duì)晶體取向的影響，得出對(duì)初始晶體取向影響程度最小的選晶器角度為30°。史振學(xué)等[7]通過籽晶法制備了3種取向的DD15單晶高溫合金，在800 ℃下研究了[001]、[011]、[111]3種晶體取向的高周疲勞性能，得出晶體取向引起疲勞性能的各向異性。劉昌奎等[8]通過掃描電鏡觀察了FGH97粉末高溫合金在650 ℃熱暴露條件下的顯微組織，實(shí)現(xiàn)了對(duì)組織演變過程中γ′析出相的定量表征。

短波長特征X射線衍射（SWXRD）技術(shù)，是用于晶體材料/工件內(nèi)部殘余應(yīng)力、織構(gòu)、物相等的無損測定技術(shù)[9]。該技術(shù)利用重金屬鎢靶X射線管產(chǎn)生的短波長特征X射線的強(qiáng)穿透性，并基于單光子能量分析的方法，在探測端提前衍射的短波長特征X射線。該方法/裝置已獲中、美、英、法、德等國發(fā)明專利授權(quán)。利用短波長特征X射線衍射專利技術(shù)，通過無損測定分析內(nèi)部應(yīng)力、織構(gòu)、物相等及其分布，已開展了軋制鋁板預(yù)拉伸工藝研究、鋁板攪拌摩擦焊工藝研究、表面強(qiáng)化鋼件孔擠壓強(qiáng)化工藝研究等[10-13]。本研究利用單點(diǎn)探測的短波長特征X射線衍射法，開展定點(diǎn)無損測定定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向研究，提出一種基于短波長特征X射線衍射線強(qiáng)度及其分布的內(nèi)部晶體取向表征方法，為后續(xù)開展單晶體內(nèi)部晶界缺陷的研究奠定基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

完整實(shí)驗(yàn)件是鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片，由基體γ相（Ni基固溶體）和γ′析出相（Ni3Al金屬間化合物）組成，采用定向結(jié)晶鑄造工藝成型。

鑒于短波長特征X射線Wkα1最大穿透鎳基高溫合金的厚度不大于3.0 mm，故需從鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片的葉片榫頭部位切取一塊厚度約2.5 mm的試塊作為實(shí)驗(yàn)樣品。定向結(jié)晶鎳基高溫合金樣品尺寸為34 mm×19 mm×(2.1～2.8) mm。

對(duì)測試位置進(jìn)行標(biāo)注，將測量點(diǎn)標(biāo)注在樣品A面，如圖1所示。通過樣品外表面顏色灰度可初步判斷，此樣品在標(biāo)注直線上至少存在4個(gè)取向存在差異的晶粒，據(jù)此選取晶粒邊緣及中心位置，進(jìn)行非等間距的測試位置，分別編號(hào)1#～9#。通過測量9個(gè)位置的取向角θ和κ，得到不同測試位置的晶體取向差異。

圖1 鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片F(xiàn)ig.1 Oriented crystallization blades of nickel based superalloys

1.2 測試原理及儀器

采用的測試儀器為短波長X射線衍射儀。該儀器利用WKα1（波長為0.208 992?）射線的強(qiáng)穿透性射入工件內(nèi)部，探測器通過接收準(zhǔn)直器在2θ位置接受被測試樣品內(nèi)部的衍射線。在測試過程中，樣品被測試部位始終位于衍射儀圓心（圖2）。鎳基高溫合金不同測試位置的選取是通過樣品臺(tái)上的三維X、Y、Z平移運(yùn)動(dòng)（內(nèi)部晶體取向角測試時(shí)，X軸沿葉片生長方向、Y軸沿葉片寬度方向、Z軸沿樣品厚度方向放置于樣品臺(tái)）使被測試部位運(yùn)動(dòng)到衍射儀圓心，從而定點(diǎn)測量樣品內(nèi)部不同部位物質(zhì)衍射的WKα1衍射強(qiáng)度[14-15]。使用單點(diǎn)探測的WKα1測定，是通過設(shè)定多道分析器的上下閾，直接提取特定波長范圍的衍射強(qiáng)度[16-18]。

圖2 短波長特征X射線衍射儀及其原理Fig.2 Short wavelength characteristic X-ray diffractometer and its principle

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

首先選定待測物相及其衍射晶面以確定衍射角。鎳基高溫合金主要合金相是體積分?jǐn)?shù)大于60%的γ′析出相（Ni3Al金屬間化合物），通過PDF卡片及相關(guān)文獻(xiàn)確定γ′相的晶體學(xué)參數(shù)，即γ′相Al原子占據(jù)Ni3Al單胞的角頂位置，Ni原子占據(jù)Ni3Al單胞的面心位置，其晶格常數(shù)為0.356 8 nm。γ基體相具有面心立方結(jié)構(gòu)，角頂及面心位置均為Ni原子，晶格常數(shù)為0.352 0 nm[19]，對(duì)照PDF卡片上Ni3Al相不同晶面的衍射強(qiáng)度，選擇Ni3Al相的（200）晶面為測定鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向角時(shí)的衍射晶面，對(duì)于WKα1而言，其衍射角2θ約為6.660°。

然后裝夾固定實(shí)驗(yàn)樣品。采用激光定位和Z方向掃描定位銅片的方式，將實(shí)驗(yàn)樣品被測試部位運(yùn)動(dòng)到衍射儀圓圓心附近[20]。

再將探測器轉(zhuǎn)動(dòng)到衍射角6.660°位置附近，對(duì)測試部位（置于衍射儀圓圓心附近）進(jìn)行θ角掃描。選取衍射儀θ角掃描范圍為-30°～+30°，設(shè)定θ角掃描步進(jìn)值，由衍射最強(qiáng)峰的定峰結(jié)果得到定向結(jié)晶葉片取向角θ。

測定了取向角θ也就確定了測試部位在歐拉環(huán)水平轉(zhuǎn)動(dòng)面上的偏轉(zhuǎn)角，然后對(duì)測試部位在歐拉環(huán)垂直轉(zhuǎn)動(dòng)面上的偏轉(zhuǎn)角κ進(jìn)行掃描測試。κ的掃描范圍選用-30°～+30°，在實(shí)際掃描過程中，根據(jù)測試部位晶體取向角的實(shí)際測試情況，適當(dāng)擴(kuò)大或減小掃描范圍。

確定定向結(jié)晶葉片不同測試部位在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下的晶體取向角后，進(jìn)行衍射角2θ的精確測定。衍射角掃描范圍為-6.80°～-6.40°，2θ角步進(jìn)值為0.01°。若需更精準(zhǔn)測定晶體取向角，就需對(duì)Z坐標(biāo)、θ角、κ角及衍射角2θ進(jìn)行反復(fù)收斂測試，直至最后2次測試結(jié)果之差的絕對(duì)值滿足要求。

進(jìn)行單點(diǎn)探測的短波長特征X射線衍射掃描時(shí)，需將實(shí)驗(yàn)樣品運(yùn)動(dòng)到精確測定的Z坐標(biāo)位置，以及轉(zhuǎn)動(dòng)到某一測試部位精確測定的衍射角2θ、取向角θ和κ，然后進(jìn)行X軸或Y軸的掃描測量，測得該取向角方向的WKα1衍射強(qiáng)度沿X軸或Y軸的分布。沿Y軸方向掃描測量實(shí)驗(yàn)樣品的參數(shù)見表1。

表1 沿Y軸方向掃描測量實(shí)驗(yàn)樣品的參數(shù)Table 1 Parameters of the experimental samples measured by scanning along the Y-axis direction

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 θ角掃描

定向結(jié)晶葉片取向角θ的測試結(jié)果見表2，不同測試部位的θ角掃描結(jié)果見圖3。

圖3 γ′相(200)晶面的θ角掃描Fig.3 θ angle scanning feature of (200) crystal plane of γ′ phase

由表2可知，在衍射角2θ取值為6.646 0°時(shí)，根據(jù)θ角的定峰結(jié)果可將9個(gè)測試部位初步劃分為5個(gè)晶體取向不同的晶粒即1#、2#測試位置在同一個(gè)晶粒內(nèi)，3#在一個(gè)晶粒內(nèi)，4#、5#在一個(gè)晶粒內(nèi)，6#、7#、8#在一個(gè)晶粒內(nèi)，9#在一個(gè)晶粒內(nèi)，各部位的精確晶體取向還要結(jié)合歐拉環(huán)另一轉(zhuǎn)動(dòng)平面的偏轉(zhuǎn)角來確定。

表2 γ′相(200)晶面θ角掃描峰位及其衍射強(qiáng)度(2θ=-6.646 0°)Table 2 Scanning peak position and diffraction intensity of θ angle of (200) crystal plane of γ′ phase (2θ=-6.646 0°)

在未準(zhǔn)確測定各部位晶體取向角的條件下，同一衍射體積出現(xiàn)衍射線計(jì)數(shù)強(qiáng)度不等的情況。另外，部分測試部位的θ角掃描結(jié)果存在多個(gè)峰位，這是因?yàn)樵谠摐y試部位存在不止一個(gè)晶粒，具體來說是在該衍射體積內(nèi)包含多個(gè)晶粒，不同峰位計(jì)數(shù)強(qiáng)度的比值也可說明該衍射體積內(nèi)不同晶粒的體積占比（圖3）。

2.2 κ角掃描

定向結(jié)晶葉片取向角κ的測試結(jié)果見表3，不同測試部位的κ角掃描結(jié)果見圖4。

圖4 γ′相（200）晶面的κ角掃描Fig.4 κ angle scanning feature of (200) crystal plane of γ′ phase

取向角κ掃描測試時(shí)，某些測試部位的κ角在衍射峰位附近的集中程度高，可通過加大掃描步進(jìn)值使峰形變銳以降低精確定峰難度，說明κ角測試結(jié)果的精準(zhǔn)度不高。由表3結(jié)果結(jié)合其中歐拉環(huán)上2個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)平面內(nèi)的偏轉(zhuǎn)角θ、κ掃描定峰結(jié)果進(jìn)一步得出：在已分辨出的5個(gè)晶粒中，1#、2#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)，其κ角相差2.717 0°；3#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)；4#、5#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)，其κ角相差1.753 2°；6#、7#、8#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)，其κ角最大相差0.470 5°；9#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)。另外，表3中衍射強(qiáng)度計(jì)數(shù)比表2中的要高，這是由于將θ轉(zhuǎn)角轉(zhuǎn)動(dòng)到定峰峰位后，再進(jìn)行κ角掃描，實(shí)測取向角與真實(shí)取向角的接近程度提高，衍射效果得到改善。

表3 γ′相(200)晶面κ角掃描峰位及其衍射強(qiáng)度(2θ=-6.646 0°)Table 3 Scanning peak position and diffraction intensity of κ angle of (200) crystal plane of γ′ phase (2θ=-6.646 0°)

不同測試部位的κ角差異明顯大于θ角的差異，這說明定向結(jié)晶葉片鑄造成形過程中，在垂直于生長方向的2個(gè)相互平面內(nèi)的溫度梯度存在差異。

2.3 2θ角掃描

定向結(jié)晶葉片9個(gè)測試部位衍射角2θ的定峰結(jié)果見表4，衍射譜測試結(jié)果見圖5。

表4 γ′相(200)晶面2θ角掃描峰位及其衍射強(qiáng)度Table 4 Peak position and intensity of 2θ angle scanning of (200) crystal plane of γ′ phase

由圖5可知，鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片γ′相不同測試部位在發(fā)生（200）晶面衍射時(shí)，衍射峰位差異小于0.03°。結(jié)合表4衍射峰位的光子計(jì)數(shù)，2#、3#、5#位置衍射角2θ峰位大于-6.63°，對(duì)應(yīng)峰值計(jì)數(shù)小于30 000個(gè)；其余測試部位峰位均小于-6.63°，對(duì)應(yīng)峰值計(jì)數(shù)均大于35 000個(gè)。由此可知，衍射峰位的偏差會(huì)顯著影響最終衍射效果。

圖5 γ′相(200)晶面的2θ角掃描Fig.5 2θ angle scanning feature of (200) crystal plane of γ′ phase

2.4 各位置的晶體取向與初始位置的夾角

基于樣品9個(gè)位置晶體取向角θ、κ角測試結(jié)果，計(jì)算得到9個(gè)位置的取向角與初始位置的夾角，見表5。

表5 9個(gè)位置的取向角與初始位置的夾角Table 5 Oriented degree from initial position of the nine location(°)

2.5 Y軸方向掃描

按照測定的1#位置取向角和衍射角（θ=-12.187 7°，κ=-1.442 8°，2θ=6.641 4°）、9#位置取向角和衍射角（θ=-6.087 0°，κ=0.382 0°，2θ=6.638 1°），以及表1中其他測試參數(shù)分別進(jìn)行Y軸掃描測量，結(jié)果見圖6。由圖6可知，基于1#、9#位置取向角進(jìn)行的Y軸掃描測量，結(jié)合樣品實(shí)際尺寸，即可清晰表征出鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片的晶體完整性[21]。在掃描測量到與1#或9#位置取向相同的晶粒時(shí)，會(huì)出現(xiàn)與1#或9#位置相類似的衍射效應(yīng)，客觀反映不同位置的衍射強(qiáng)度大小與相應(yīng)位置的晶粒取向差異，因此衍射強(qiáng)度分布情況就可以反映晶粒尺寸等。

圖6 基于1#、9#位置取向角分別進(jìn)行Y軸掃描測量的測試結(jié)果Fig.6 Results of Y-axis scan measurements based on 1# and 9#position orientation angles

由1#位置取向角進(jìn)行的Y軸掃描測量結(jié)果可以得出：在整個(gè)掃描范圍內(nèi)沒有與1#位置取向相近的晶粒，該晶粒在寬度方向上尺寸約2.5 mm，結(jié)合取向角測試結(jié)果，該晶粒同時(shí)包含了2#位置；在6#、7#位置之間衍射峰計(jì)數(shù)強(qiáng)度略微增加，結(jié)合該位置晶體取向角與1#位置的差異，說明同一個(gè)衍射體積內(nèi)存在多個(gè)晶粒。由9#位置取向角進(jìn)行的Y軸掃描測量結(jié)果可以得出：9#位置晶粒在寬度方向上的晶粒尺寸約6.5 mm，且在整個(gè)掃描范圍內(nèi)至少存在另一個(gè)與9#位置取向相近的晶粒，其在寬度方向上的晶粒尺寸約5.0 mm；7#、9#位置之間出現(xiàn)衍射次強(qiáng)峰，這可能是因?yàn)樵诙ㄏ蚪Y(jié)晶葉片晶粒生長時(shí)，出現(xiàn)生長方向偏離原方向的情況[22]，由于偏離程度較小，引起衍射峰計(jì)數(shù)強(qiáng)度的降低較小，表現(xiàn)為次強(qiáng)峰。

3 結(jié)論

1）短波長特征X射線衍射方法及其儀器能夠無損測定葉片鎳基高溫合金定向結(jié)晶葉片內(nèi)部晶體取向及其分布，以及表征內(nèi)部晶粒大小及其取向差異。

2）定向結(jié)晶葉片實(shí)驗(yàn)樣品在寬度方向上至少存在5個(gè)晶粒。其中，1#、2#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)，其κ角相差小于3°；3#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)；4#、5#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)，其κ角相差小于2°；6#、7#、8#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)，其κ角相差1°；9#位置在一個(gè)晶粒內(nèi)。

3）定向結(jié)晶葉片實(shí)驗(yàn)樣品在寬度方向上存在多個(gè)取向角相近的晶粒，根據(jù)Y方向掃描結(jié)果確定寬度方向上的晶粒尺寸：1#、2#位置所在晶粒尺寸約2.5 mm；3#位置所在晶粒尺寸約4.0 mm；4#、5#位置所在晶粒尺寸約5.0 mm；6#～8#位置所在晶粒尺寸約6.0 mm；9#位置所在晶粒尺寸約6.5 mm。

4）定向結(jié)晶葉片在鑄造成形過程中，當(dāng)出現(xiàn)一個(gè)偏離主方向的生長方向時(shí)，其相鄰位置會(huì)出現(xiàn)晶體取向角過渡的梯度變化，這或可解釋亞晶界的由來。

5）利用短波長特征X射線衍射技術(shù)，可以無損測定定向結(jié)晶葉片和單晶葉片內(nèi)部晶體取向角，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)定向結(jié)晶以及單晶葉片內(nèi)部晶體缺陷的測定。