增材制造316L不銹鋼輻照硬化行為的溫度效應(yīng)研究

付崇龍李健健白菊菊林 俊

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

增材制造技術(shù)是有別于傳統(tǒng)加工模式對(duì)原材料進(jìn)行系列切削組裝等減材制造的生產(chǎn)技術(shù)，它是通過(guò)軟件及數(shù)控系統(tǒng)將生產(chǎn)原料以擠壓、燒結(jié)、熔融等方式進(jìn)行逐層打印而進(jìn)行的加法制造。以其低時(shí)間成本、對(duì)復(fù)雜結(jié)構(gòu)適應(yīng)性、原材料高利用率和高精度高性能制造等諸多優(yōu)勢(shì)具有非常廣闊的應(yīng)用前景［1?3］。同時(shí)，隨著核能領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展，未來(lái)核能系統(tǒng)對(duì)生產(chǎn)方式提出了更為嚴(yán)苛的要求，而增材制造技術(shù)的諸多優(yōu)勢(shì)恰好契合于未來(lái)核能系統(tǒng)的智能制造需求。近年來(lái)，核能源領(lǐng)域?qū)υ霾闹圃旒夹g(shù)的興趣正在逐步增長(zhǎng)，并試圖對(duì)該技術(shù)應(yīng)用于核能領(lǐng)域的可能性進(jìn)行系列研究［4?6］。

然而，對(duì)于此項(xiàng)制造技術(shù)能否應(yīng)用于核能領(lǐng)域，最為關(guān)鍵的問(wèn)題之一就是應(yīng)用該技術(shù)生產(chǎn)的材料在強(qiáng)輻射場(chǎng)下的性能表現(xiàn)，因?yàn)椴牧显趶?qiáng)輻射場(chǎng)下的服役涉及中子或嬗變產(chǎn)物對(duì)材料晶格結(jié)構(gòu)的沖擊引起晶格中大量點(diǎn)缺陷（間隙原子、空位等）的產(chǎn)生，這些缺陷進(jìn)一步演化形成氦泡、位錯(cuò)環(huán)、孔洞等缺陷，進(jìn)而促進(jìn)材料使役性能的劣化。在未來(lái)先進(jìn)反應(yīng)堆中，面臨的輻照損傷問(wèn)題將包括輻照硬化脆化、輻照腫脹、高溫氦脆等方面［7?9］，而與增材制造材料相關(guān)的輻照損傷行為的研究都亟待開(kāi)展，以便綜合評(píng)價(jià)此技術(shù)材料的性能。

選區(qū)激光熔化（Selective Laser Melting，SLM）技術(shù)是增材制造技術(shù)的一種，它是以激光為熱源，采用粉末床技術(shù)實(shí)現(xiàn)部件的逐層構(gòu)造，具有很高的加工精密度及復(fù)雜結(jié)構(gòu)的適用性，是十分有應(yīng)用前景的金屬增材制造技術(shù)之一［10?11］。奧氏體316L不銹鋼是重要的核用金屬，是現(xiàn)役商業(yè)堆重要的結(jié)構(gòu)材料，也是未來(lái)反應(yīng)堆重要的備選結(jié)構(gòu)材料之一［12?14］，而且是幾種擁有較為成熟增材制造技術(shù)參數(shù)的核用金屬之一，目前已有部分有關(guān)增材制造材料的輻照損傷行為的研究以SLM 316L不銹鋼為研究對(duì)象而開(kāi)展。Sun等［15］首先研究了SLM 316L不銹鋼在450℃下的氦離子輻照硬化行為，對(duì)比于傳統(tǒng)制造316L不銹鋼而言，SLM 316L不銹鋼中存在更低密度的氦泡，使得后者輻照硬化程度更小。Fu等［16］在對(duì)高溫700℃下SLM 316L不銹鋼輻照硬化行為的研究中也得到了類(lèi)似結(jié)論。而Song等［6］對(duì)增材制造316L不銹鋼在壓水堆環(huán)境下面臨的輻照促進(jìn)應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂（Irradiation-assisted Stress Corrosion Cracking，IASCC）行為進(jìn)行了研究，證實(shí)增材制造316L不銹鋼在構(gòu)建方向上具有較低的裂紋敏感性，并且熱等靜壓技術(shù)有利于進(jìn)一步提高增材制造材料的性能。但以往的研究往往只關(guān)注了某一確定溫度下的輻照損傷行為，而實(shí)際過(guò)程中溫度在輻照缺陷的演化過(guò)程中具有非常重要的影響［17?18］，進(jìn)而造成宏觀輻照性能行為的變化，如已知可能存在高溫輻照硬化回復(fù)等行為［19］，所以開(kāi)展相應(yīng)的輻照性能及輻照缺陷演化隨溫度變化的研究是非常有必要的。

本文中，具有成熟激光粉末床工藝的選區(qū)激光熔化技術(shù)生產(chǎn)的316L不銹鋼被作為研究對(duì)象，采取了不同溫度下的氦離子輻照實(shí)驗(yàn)，以研究增材制造316L不銹鋼輻照硬化行為中的溫度效應(yīng)，并探究輻照溫度對(duì)缺陷演化的影響，并建立溫度變化過(guò)程中輻照硬化行為與輻照缺陷之間的關(guān)聯(lián)性。

1 實(shí)驗(yàn)方法

本研究所采用的SLM 316L不銹鋼為西安鉑力特技術(shù)有限公司BLT-S310激光粉床熔化裝置打印而成。樣品制備工藝為：棋盤(pán)式激光掃描方式，激光的夾角為70°，其中激光輸出功率（P）為450 W，激光掃描線速度（v）為1 500 mm·s-1，激光光路的間距為0.05 mm。打印樣品在1 075℃下氬氣保護(hù)氛圍中保溫2 h，最后隨爐冷卻至室溫。經(jīng)過(guò)退火處理后可獲得更為穩(wěn)定的組織結(jié)構(gòu)，既符合了實(shí)際工況需求，又有利于減少輻照實(shí)驗(yàn)中持久溫度試驗(yàn)帶來(lái)的組織上演化的影響，樣品的最終密度可達(dá)99.5%。粉末及打印成品的元素成分如表1所示。

輻照實(shí)驗(yàn)樣品垂直于構(gòu)建方向進(jìn)行取樣，樣品尺寸為10 mm×6.5 mm×1 mm，首先將輻照樣品依次經(jīng)過(guò)800#~2 000#水磨砂紙進(jìn)行手工打磨，然后采用0.05 μm氧化鋁拋光粉進(jìn)行拋光，最終經(jīng)過(guò)2 h震動(dòng)拋光以除去表面應(yīng)力，以獲取良好的表面狀態(tài)。磨拋后的樣品依次在丙酮、酒精、去離子水中進(jìn)行超聲清洗以去除表面殘留的污染物。

輻照實(shí)驗(yàn)在中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所4 MV靜電加速器高溫輻照終端上完成，考慮到加速器的穩(wěn)定性及后續(xù)實(shí)驗(yàn)的測(cè)試方便性，選取500 keV的He+氦束在不同溫度下進(jìn)行輻照實(shí)驗(yàn)。具體的輻照溫度為350℃、550°C、700°C、800°C，離子束的平均通量為3.5×1012ions·cm-2·s-1，單個(gè)樣品的輻照劑 量 為1.5×1016ions·cm-2。離 子 輻 照 損 傷 量（Displacement Per Atom，DPA）及氦離子的濃度分布由SRIM-2013程序計(jì)算而得（圖1）。SRIM計(jì)算中采用了K-P模式，Mo原子的離位閾能為60 eV，其余主要元素原子的閾能為40 eV［20］。

圖1 500 keV氦離子輻照后SLM 316L不銹鋼中輻照損傷及氦濃度分布情況（1.5×1016 ions·cm-2劑量）Fig.1 Radiation damage and concentration distribution of helium in the additive manufacturing 316L SS after 500 keV helium ions irradiation(the fluence of 1.5×1016 ions·cm-2)

采用Merlin compact掃描電鏡（Scanning Electron Microscope，SEM）進(jìn)行電子背散射衍射（Electron Back-scattered Diffraction，EBSD）分析，工作電壓為20 kV，工作物距在15 mm左右，掃描的步長(zhǎng)為2 μm。納米壓痕實(shí)驗(yàn)則采用G200納米壓痕儀進(jìn)行，在連續(xù)剛度模式（Electron Backscattered Diffraction，CSM）下測(cè)試以獲得輻照層硬度信息，每個(gè)樣品選取至少10個(gè)測(cè)試點(diǎn)，并保證測(cè)試點(diǎn)間距大于200 μm，最后取平均硬度以獲取樣品的硬度信息。在G2 F20透射電鏡（Transmission Electron Microscope，TEM）下進(jìn)行了微觀結(jié)構(gòu)及輻照缺陷的測(cè)試，工作電壓為200 kV，透射樣品的厚度由匯聚束電子束衍射（Convergent Beam Electron Diffraction，CBED）方法測(cè)得。TEM樣品通過(guò)兩種方式制備：輻照前的透射電鏡樣品在-25°C溫度、35 V電壓下，采用了8%體積比的高氯酸乙醇溶液經(jīng)過(guò)電解雙噴獲得；輻照后的微觀截面TEM樣品采取了離子束聚焦（Focused Ion Beam，F(xiàn)IB）方法制備，最終采用能量為5 keV、電流約為8 pA的Ga束進(jìn)行清洗，消除制樣過(guò)程中引入的缺陷。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 SLM 316L不銹鋼組織形貌表征

本實(shí)驗(yàn)中，SLM 316L不銹鋼的輻照前組織結(jié)構(gòu)特征如圖2所示。圖2（a）~（c）中給出了本實(shí)驗(yàn)中采取的增材制造316L不銹鋼的TEM微觀形貌圖?？梢?jiàn)，經(jīng)過(guò)退火處理之后，SLM 316L不銹鋼中仍然包含細(xì)小的晶界、亞晶界，位錯(cuò)胞壁、糾纏位錯(cuò)結(jié)構(gòu)、彌散分布的氧化物顆粒等本征結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)在之前的研究中已被證實(shí)［16］。圖2（d）展示了構(gòu)建方向上依然存在較為明顯的沿著激光光路形成的熔池，熔池邊界內(nèi)部是較為粗大的等軸晶，在熔池邊界殘留眾多的細(xì)小晶粒結(jié)構(gòu)，這些熔池邊界會(huì)存在大量的熱應(yīng)力，而圖2（e）展示了熔池邊界依然存在著殘余的熱應(yīng)力。晶粒尺寸分布情況由圖2（f）給出，其晶粒呈現(xiàn)明顯的單峰分布，晶粒尺寸集中分在20 μm左右，平均晶粒尺寸約為19.4 μm。

圖2 SLM 316L不銹鋼基本微觀結(jié)構(gòu)及特征(a)基本形貌，(b,c)位錯(cuò)結(jié)構(gòu)及氧化物顆粒，(d)IPF-Z圖(大于2°的晶界顯示為黑色，大于15°的晶界顯示為紅色)，(e)取向差角圖（錯(cuò)配角度設(shè)置為10°），(f)晶粒尺寸分布圖（彩圖見(jiàn)期刊電子版）Fig.2 The basic microstructure and characteristics of the SLM 316L SS(a)basic microsturctures of the SLM 316L SS,(b,c)the dislocation structures and oxide particles of the SLM 316L SS,(d)the IPF-Z chart(grain boundaries greater than 2°appear black and those greater than 15°appear red in the map),(e)local misorientation map(local misorientation angles of 10°),(f)the distribution of the grain size of EBSD tests(color online)

2.2 輻照硬化納米壓痕測(cè)試

圖3（a）是SLM 316L不銹鋼在不同溫度下輻照前后的納米壓痕硬度隨壓入深度變化的曲線。由于樣品表面效應(yīng)和壓頭的尺寸效應(yīng)等影響［21?22］，小于80 nm壓入深度的數(shù)據(jù)將存在較大誤差，所以扣除此部分?jǐn)?shù)據(jù)。此外，未輻照樣品的納米壓痕數(shù)據(jù)與700°C輻照樣品背面經(jīng)同樣加工獲得樣品的納米壓痕數(shù)據(jù)重合性很好，表明輻照實(shí)驗(yàn)中由溫度造成的硬度變化可忽略不計(jì)。但是值得注意的是，在連續(xù)壓入過(guò)程中，某一深度處的納米壓痕硬度絕對(duì)值應(yīng)該包含被壓縮的基體所貢獻(xiàn)的硬度，所以往往壓入深度的硬度值往往代表其深度幾倍區(qū)域內(nèi)的總體貢獻(xiàn)［23?24］。從納米壓痕數(shù)據(jù)可以觀察到，輻照后的樣品產(chǎn)生了明顯的硬化，另外納米壓痕硬度隨著壓入深度增加而減小，這可由基于幾何必要位錯(cuò)的Nix-Gao模型進(jìn)行解釋?zhuān)琋ix-Gao理論下，納米壓痕測(cè)的納米壓痕硬度有如式（1）表述［25］：

式中：H是材料的納米壓痕硬度；H0則可以表示無(wú)限深處的基體硬度；h是壓入深度；h*則是取決于材料微觀特征的一個(gè)參數(shù)。根據(jù)Kasada等［26］在Nix-Gao模型基礎(chǔ)上進(jìn)一步發(fā)展的納米壓痕數(shù)據(jù)處理方法，可對(duì)式（1）進(jìn)行平方運(yùn)算可獲得變形公式：

由此可見(jiàn)，材料的納米壓痕硬度的平方H2正比于壓入深度的倒數(shù)h-1。這樣就可以通過(guò)繪制H2-1/h曲線來(lái)獲得相應(yīng)深度處的納米壓痕硬度，曲線的斜率為h*×H02為一固定常數(shù)，截距則是真實(shí)硬度值的平方。從圖3（b）的H2-1/h曲線可以看到，未輻照樣品顯示了良好的線性關(guān)系，而輻照樣品具有雙線特征，即輻照樣品具有兩個(gè)階段的斜率，取合適的深度做線性擬合（約為250 nm），這樣就可以將輻照層的硬度信息與下層未輻照基體分開(kāi)，如圖3（b）中所擬合的曲線取得截距即為輻照層的納米壓痕硬度平方值。

圖3 不同輻照溫度下SLM 316L不銹鋼的納米壓痕硬度(a)和H2-1/h曲線(b)Fig.3 The nanohardness curves(a)and the H2-1/h curves(b)of SLM 316L SS at different irradiation temperatures from 350°C to 800°C

由此可得，未輻照樣品、350℃、550℃、700℃及800℃下輻照樣品輻照層的硬度值分別為（2.54±0.01）GPa、（4.36±0.10）GPa、（3.75±0.06）GPa、（3.46±0.06）GPa、（3.14±0.04）GPa，可以觀察到，輻照樣品隨輻照溫度上升其輻照層的硬度值逐步減小。以ΔH（輻照層的硬度值減去未輻照樣品的硬度值）除以未輻照樣品的硬度（2.54 GPa）作為輻照硬化程度的描述，隨溫度升高的輻照硬化程度曲線則如圖4所示。在硬化程度曲線中顯著可見(jiàn)，硬化程度隨著溫度升高具有明顯的降低趨勢(shì)，SLM 316L不銹鋼中的硬化程度從低溫下的71.65%穩(wěn)步降低至最高溫度的23.62%，這體現(xiàn)了隨著溫度的提高，SLM 316L不銹鋼具有明顯的輻照硬化回復(fù)的現(xiàn)象，這與材料內(nèi)部的輻照缺陷隨溫度的演化有關(guān)。

圖4 SLM 316L不銹鋼輻照硬化程度隨輻照溫度變化趨勢(shì)圖Fig.4 Variation trend of irradiation hardening degree of SLM 316L SS with irradiation temperature

2.3 輻照缺陷TEM觀測(cè)

輻照過(guò)程中產(chǎn)生的輻照缺陷往往是輻照硬化的主要原因，通過(guò)TEM測(cè)試可以獲得樣品中的輻照缺陷信息。TEM觀測(cè)結(jié)果表明，輻照樣品中主要有兩種類(lèi)型的缺陷結(jié)構(gòu)，分別是氦泡及位錯(cuò)環(huán)。圖5展示了700℃下氦泡及位錯(cuò)環(huán)隨深度的分布。在淺表層處沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的氦泡，而在損傷峰值附近具有明顯的高密度氦泡存在；同時(shí)，在雙束明場(chǎng)條件觀察可見(jiàn)到黑色斑點(diǎn)缺陷組成的條帶，與之對(duì)應(yīng)的衍射矢量為g=（002）的（g/3g）暗場(chǎng)條件下可見(jiàn)的明亮損傷帶證實(shí)了損傷峰處位錯(cuò)環(huán)缺陷的存在?？傮w看來(lái)，氦泡及位錯(cuò)環(huán)這兩種輻照缺陷集中存在于800~1 300 nm的深度范圍，而其余輻照溫度下樣品中兩種缺陷的深度分布與700℃下相似，只是最終的平均數(shù)密度及尺寸略有不同，隨溫度有著明顯的變化，這將在后續(xù)的分析中進(jìn)行討論。

圖5 700℃輻照溫度下SLM 316L不銹鋼內(nèi)部氦泡及位錯(cuò)環(huán)分布(a)為氦泡的分布展示圖，(a1,a2)展示了不同區(qū)的氦泡放大圖，(b,d)分別是位錯(cuò)環(huán)在明場(chǎng)及暗場(chǎng)條件下的分布展示圖Fig.5 The distribution of helium bubbles and dislocation loops in the SLM 316L SS at 700℃irradiation temperature.Distribution characteristics of helium bubbles with depth(a)and enlarged images of helium bubbles(a1,a2),the bright field image(b)and weakbeam dark field image of dislocation loops

圖6則進(jìn)一步展示了不同輻照溫度下，深度為1 μm左右處的氦泡及位錯(cuò)環(huán)的放大形貌，可以更為明顯地觀察兩種缺陷的特征隨溫度的變化。圖6（a1~d1）展示了不同溫度下氦泡的特征，可以發(fā)現(xiàn)氦泡的特征與溫度具有明顯的聯(lián)系，即在低溫輻照下材料內(nèi)部存在細(xì)密的氦泡，而隨著溫度的升高，氦泡的尺寸將變大，且伴隨著數(shù)密度的急劇下降。同時(shí)，在靠近［110］晶帶軸附近下，采用了（g/3g）弱束暗場(chǎng)條件觀察位錯(cuò)環(huán)，其中衍射矢量為g=（002）。通過(guò)圖6（a2~d2）中的黑斑型缺陷與圖6（a3~d3）明亮白點(diǎn)的對(duì)應(yīng)關(guān)系，即可更為清晰地分辨位錯(cuò)環(huán)缺陷［18?19］?？梢杂^察到材料中的位錯(cuò)環(huán)在最高溫度800℃下具有很低的密度和較大的尺寸，而在更低溫度段中位錯(cuò)環(huán)的特征變化在下述統(tǒng)計(jì)中展示。

圖6 不同輻照溫度下SLM 316L不銹鋼中氦泡及位錯(cuò)環(huán)缺陷的形貌特征(a1~d1)氦泡的形態(tài)特征，(a2~d2)明場(chǎng)條件下的位錯(cuò)環(huán)結(jié)構(gòu)，(a3~d3)位錯(cuò)環(huán)在矢量g=(002)下弱束暗場(chǎng)條件下形態(tài)。白色及紅色虛框分別是欠焦及過(guò)焦?fàn)顟B(tài)下的氦泡圖像，黃色方框中展示明暗場(chǎng)下對(duì)應(yīng)的位錯(cuò)環(huán)結(jié)構(gòu)（彩圖見(jiàn)期刊電子版）Fig.6 Morphology characteristics of helium bubbles and dislocation loops in SLM 316L SS under different irradiation temperatures from 350℃to 800℃.Morphology characteristics of helium bubbles(a1~d1),and dislocation loops under bright field condition(a2~d2)and g=(002)weak-beam dark field condition(a3~d3)in the SLM 316 SS.The white and red virtual frames show obvious underfocus and overfocus helium bubbles images and the yellow boxes indicate distinct dislocation loops(color online)

利用Nano measurer軟件進(jìn)一步對(duì)材料內(nèi)部的輻照缺陷尺寸和密度進(jìn)行了定量統(tǒng)計(jì)。結(jié)合欠、過(guò)焦圖像以及明暗場(chǎng)條件下的放大圖像，分別統(tǒng)計(jì)了材料內(nèi)部氦泡及位錯(cuò)環(huán)的平均數(shù)密度及尺寸。其中，氦泡的統(tǒng)計(jì)深度區(qū)域?yàn)?00~1 300 nm，位錯(cuò)環(huán)則為900~1 250 nm，所統(tǒng)計(jì)氦泡及位錯(cuò)環(huán)的個(gè)數(shù)最低為300個(gè)左右，最高可達(dá)2 000個(gè)以上，以此減少統(tǒng)計(jì)上的隨機(jī)誤差。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，在輻照溫度350℃、550℃、700℃、800℃下，氦泡的平均數(shù)密度大 小分 別為（2.48×1024±5.51×1022）m-3、（1.14×1024±2.00×1022）m-3、（5.28×1023±1.20×1022）m-3、（1.03×1023±5.90×1021）m-3，而對(duì)應(yīng)的平均尺寸則為0.84 nm、0.97 nm、1.24 nm、1.85 nm；位錯(cuò)環(huán)缺陷的平均密度分別為（3.18×1023±1.07×1022）m-3、（2.84×1023±9.99×1021）m-3、（2.06×1023±6.97×1021）m-3、（7.81×1022±4.67×1021）m-3，對(duì)應(yīng)的平均尺寸則為1.96 nm、2.12 nm、2.25 nm、2.46 nm。最終統(tǒng)計(jì)結(jié)果如圖7所示，可以很明顯觀察到，溫度在缺陷演化中具有顯著的影響：在溫度升高的過(guò)程中，氦泡及位錯(cuò)環(huán)的平均數(shù)密度穩(wěn)步下降，而尺寸逐步增大。同時(shí)，值得關(guān)注的是溫度對(duì)于氦泡演化的影響明顯大于對(duì)位錯(cuò)環(huán)的，包括密度及尺寸隨溫度的變化方面，表明了氦泡對(duì)溫度的敏感度更高。

圖7 SLM 316L不銹鋼中氦泡及位錯(cuò)環(huán)平均密度及尺寸特征隨溫度變化的趨勢(shì)圖Fig.7 Variation trend of average number density and diameter characteristics of helium bubbles and dislocation loops in SLM 316L SS with temperature

3 分析與討論

輻照產(chǎn)生的缺陷（如點(diǎn)缺陷團(tuán)簇、位錯(cuò)環(huán)、空洞和沉淀相等）會(huì)起到釘扎作用，阻止位錯(cuò)線的滑移從而造成屈服強(qiáng)度和硬度的增加，這是輻照硬化產(chǎn)生的微觀機(jī)理。本文中，材料中可觀察到的輻照缺陷包含了氦泡及位錯(cuò)環(huán)，是SLM 316L不銹鋼產(chǎn)生輻照硬化的主要原因。而對(duì)于輻照缺陷造成的材料屈服強(qiáng)度Δσy的改變可由彌散強(qiáng)化（Dispersed Barrie Hardening，DBH）模型進(jìn)行解釋?zhuān)?7］：

此處，a為阻礙強(qiáng)度因子（范圍在0~1）；M為泰勒系數(shù)（面心立方結(jié)構(gòu)為3.06）；μ為材料的剪切模量（316不銹鋼為79.2 GPa）；b則是伯格斯矢量（在實(shí)驗(yàn)材料中取0.254 nm）；N和d分別是輻照缺陷的體積密度及尺寸。因此當(dāng)材料給定時(shí)，M、μ、b都為固定值，輻照缺陷造成的硬化往往取決于輻照缺陷的類(lèi)型、密度及尺寸。因?yàn)椴煌毕輰?duì)位錯(cuò)滑移的阻礙能力不同，所以不同缺陷的阻礙強(qiáng)度因子是不一致的，此前有學(xué)者總結(jié)了奧氏體不銹鋼中不同類(lèi)型的缺陷阻礙因子［28］，這里指出氦泡的阻礙因子為0.2，而尺寸較小的位錯(cuò)環(huán)的阻礙因子也是0.2。對(duì)于多種類(lèi)型缺陷同時(shí)存在的情況，可以利用式（4）將兩種輻照缺陷造成屈服強(qiáng)度的增量Δσtot表述［16，27，29］：

ΔσHe和Δσloop分別是氦泡及位錯(cuò)環(huán)造成的硬化，由式（3）進(jìn)行計(jì)算。

而研究證實(shí)，納米壓痕硬度增量ΔH與缺陷造成的屈服強(qiáng)度增量Δσtot之間存在約3倍的正比例關(guān)系［30］：

將不同輻照溫度下氦泡及位錯(cuò)環(huán)的平均數(shù)密度和尺寸代入式（3）~（5）中，即可得到輻照缺陷對(duì)硬化的理論貢獻(xiàn)程度，并與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的輻照層硬化值ΔHexp進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果如表2所示。

表2 不同輻照溫度下SLM 316L不銹鋼中氦泡及位錯(cuò)環(huán)造成的輻照硬化理論值及納米壓痕測(cè)試下的輻照硬化實(shí)測(cè)值Table 2 The calculated values of irradiation hardening induced by helium bubble and dislocation loops and the experimental values of irradiation hardening under nanoindentation test in the SLM 316L SS at different irradiation temperatures

圖8直觀地展示了氦泡及位錯(cuò)環(huán)分別造成的屈服強(qiáng)度增量及相應(yīng)的兩者共同作用下的硬化計(jì)算值以及納米壓痕實(shí)測(cè)值?？梢杂^察到實(shí)測(cè)值是稍低于理論值的，這或許是因?yàn)闇\表層未有明顯輻照缺陷，而統(tǒng)計(jì)區(qū)域主要為輻照缺陷存在區(qū)域，因此會(huì)造成統(tǒng)計(jì)中缺陷數(shù)密度的增大，從而導(dǎo)致硬化理論計(jì)算值大于實(shí)際測(cè)量值。但是也可以看到兩組數(shù)據(jù)的趨勢(shì)具有非常明顯的一致性，這表明了利用DBH模型對(duì)缺陷產(chǎn)生的硬化描述是可行的。可以明顯觀察到，在溫度升高的過(guò)程中兩者對(duì)輻照硬化的貢獻(xiàn)是逐步降低的，這與納米壓痕測(cè)得的輻照硬化隨溫度升高而產(chǎn)生回復(fù)是一致的，證實(shí)了材料中輻照硬化行為與微觀輻照缺陷之間具有緊密的聯(lián)系。而對(duì)兩種缺陷對(duì)輻照硬化的貢獻(xiàn)分析可知，在800℃之前，氦泡的貢獻(xiàn)都高于位錯(cuò)環(huán)，直至800℃時(shí)，氦泡密度的急劇降低使得兩者對(duì)硬化的貢獻(xiàn)量相當(dāng)。另外，位錯(cuò)環(huán)對(duì)輻照硬化的貢獻(xiàn)在700℃之前變化并不明顯，在700~800 °C溫度區(qū)間才見(jiàn)明顯降低，而氦泡對(duì)輻照硬化的貢獻(xiàn)隨著溫度的提高一直在穩(wěn)步下降，這或許表明氦泡演化受到的溫度影響是輻照硬化高溫回復(fù)的最直接原因。從式（3）可見(jiàn)，當(dāng)材料及輻照缺陷類(lèi)型確定時(shí)，材料輻照硬化程度往往與缺陷的密度及尺寸乘積的1/2次冪（N1/2d1/2）成正比。而在本實(shí)驗(yàn)中，輻照缺陷的特征可從圖7中獲知，在所有輻照溫度下，氦泡尺寸明顯小于位錯(cuò)環(huán)，但是其密度遠(yuǎn)大于位錯(cuò)環(huán)的密度，最終使得氦泡對(duì)硬化的貢獻(xiàn)略微高于位錯(cuò)環(huán)缺陷。同時(shí)，隨著溫度的升高，兩種輻照缺陷的數(shù)密度穩(wěn)步下降，但尺寸上有一定程度的增大，綜合看來(lái)輻照缺陷密度的下導(dǎo)致材料的輻照硬化程度的下降更為明顯，在材料中呈現(xiàn)了一種高溫輻照硬化回復(fù)的現(xiàn)象。這是因?yàn)殡S著輻照溫度的提高，材料內(nèi)部點(diǎn)缺陷的遷移能力逐步升高，從而使得間隙型及空位型缺陷之間相遇湮滅的幾率增大，同時(shí)遷移能力的提高也使得湮滅后剩余的同類(lèi)型缺陷更易集中形成穩(wěn)定的團(tuán)簇并進(jìn)一步長(zhǎng)大，這樣就促使高溫下輻照缺陷向著尺寸增大及數(shù)密度降低的趨勢(shì)發(fā)展，這在眾多核結(jié)構(gòu)材料輻照效應(yīng)的研究中都被證實(shí)［17，31?32］。在氦離子輻照下，材料內(nèi)部產(chǎn)生了氦泡與位錯(cuò)環(huán)輻照缺陷結(jié)構(gòu)。這是因?yàn)?，離子輻照引入的氦（在實(shí)際的服役過(guò)程中材料內(nèi)部也會(huì)因核反應(yīng)或嬗變而產(chǎn)生氦）在金屬元素中作為不溶于基體的氣體原子，會(huì)在材料內(nèi)部遷移合并聚集形成氦泡。氦泡將經(jīng)歷形核、生長(zhǎng)及熟化等演變過(guò)程［33］，氦泡首先形成核點(diǎn)此后吸收氦原子及空位進(jìn)行長(zhǎng)大，最終達(dá)一定尺寸后則會(huì)保持穩(wěn)定的狀態(tài)。而位錯(cuò)環(huán)缺陷結(jié)構(gòu)的演化與之相似，它的長(zhǎng)大是通過(guò)擇優(yōu)吸收間隙型點(diǎn)缺陷而來(lái)的。這些穩(wěn)定的輻照缺陷的存在狀態(tài)很大程度上受制于晶格中缺陷的遷移速率、缺陷與基體原子的平衡狀態(tài)等，而溫度帶來(lái)的缺陷遷移能力提高在損傷不變（注入離子總數(shù)恒定）的情況下，使得兩種缺陷可以獲得進(jìn)一步長(zhǎng)大的能力，但是這種尺寸的生長(zhǎng)往往伴隨著缺陷密度的減小。

圖8 隨輻照溫度升高增材制造316L不銹鋼輻照硬化程度變化趨勢(shì)圖Fig.8 Variation trend of the irradiation hardening degree in SLM 316L SS with the increase of temperature

4 結(jié)語(yǔ)

本文對(duì)SLM 316L不銹鋼輻照硬化行為的溫度效應(yīng)進(jìn)行了研究，通過(guò)透射電鏡和納米壓痕儀對(duì)其輻照后的微觀輻照缺陷和硬化行為進(jìn)行了表征，主要結(jié)論如下：

1）未輻照以及350~800℃輻照后的SLM 316L不銹鋼納米硬度分別為（2.54±0.01）GPa、（4.36±0.10）GPa、（3.75±0.06）GPa、（3.46±0.06）GPa、（3.14±0.04）GPa。在溫度提高的過(guò)程中，SLM 316L不銹鋼具有明顯的輻照硬化回復(fù)現(xiàn)象，即隨著溫度上升其輻照硬化程度逐步下降，從350℃的71.65%下降至800℃的23.62%。

2）SLM 316L不銹鋼在離子輻照之后，內(nèi)部主要產(chǎn)生了氦泡及位錯(cuò)環(huán)兩種輻照缺陷，兩者的演化明顯受到溫度的影響，具體表現(xiàn)為：隨著溫度升高，兩種缺陷的平均數(shù)密度穩(wěn)步下降，而平均尺寸略有生長(zhǎng)。同時(shí)，氦泡數(shù)密度下降及尺寸增長(zhǎng)的趨勢(shì)要比位錯(cuò)環(huán)更為明顯，表明氦泡演化對(duì)溫度的敏感性要高于位錯(cuò)環(huán)。

3）利用DBH模型評(píng)估輻照缺陷對(duì)材料硬化程度的貢獻(xiàn)，結(jié)果表明氦泡及位錯(cuò)環(huán)兩種缺陷與輻照硬化行為緊密相關(guān)。通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，氦泡對(duì)于硬化的貢獻(xiàn)更為重要，在800℃之前氦泡的貢獻(xiàn)都高于位錯(cuò)環(huán)，直至800℃時(shí)氦泡密度的急劇降低使得兩者對(duì)硬化的貢獻(xiàn)量相當(dāng)，并且位錯(cuò)環(huán)對(duì)硬化的貢獻(xiàn)受溫度影響較小，這或許表明輻照硬化的高溫回復(fù)可能受到氦泡的影響更大。而輻照硬化程度往往正比于輻照缺陷密度與尺寸乘積的1/2次冪，隨溫度升高，缺陷擴(kuò)散能力增強(qiáng)帶來(lái)的輻照缺陷密度的下降則是SLM 316L不銹鋼硬化行為產(chǎn)生高溫硬化回復(fù)的關(guān)鍵因素。

致謝感謝中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的劉仁多老師在TEM實(shí)驗(yàn)上提供的幫助，感謝中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所雷前濤和鄧琦等老師在加速器實(shí)驗(yàn)中的支持與幫助。

作者貢獻(xiàn)聲明付崇龍：設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)、實(shí)施研究、采集數(shù)據(jù)、分析／解釋數(shù)據(jù)、起草文章；李健健：設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)、對(duì)文章的知識(shí)性內(nèi)容作批評(píng)性審閱、指導(dǎo)、獲取研究經(jīng)費(fèi)；白菊菊：設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)、采集數(shù)據(jù)；林?。簩?duì)文章的知識(shí)性內(nèi)容作批評(píng)性審閱、指導(dǎo)、獲取研究經(jīng)費(fèi)。