• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    氧化聯(lián)合濕法吸收凈化NOx與SO2

    2022-09-21 09:57:04劉恒恒高鳳雨易紅宏李典澤倪書(shū)權(quán)唐曉龍
    關(guān)鍵詞:濕法轉(zhuǎn)化率催化劑

    劉恒恒,高鳳雨,2,易紅宏,2,李典澤,倪書(shū)權(quán),唐曉龍,2

    (1.北京科技大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院,北京,100083;2.工業(yè)典型污染物資源化處理北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京,100083)

    NOx和SO2是造成國(guó)內(nèi)外酸雨、光化學(xué)煙霧、溫室效應(yīng)等環(huán)境問(wèn)題的主要因素[1]。目前,應(yīng)用較為廣泛的NOx凈化工藝為選擇性催化還原(SCR)、選擇性非催化還原(SNCR)等,SO2凈化工藝為密相干塔煙氣脫硫法、石灰石?石膏法、氨法等。SO2和NOx分別凈化的工藝費(fèi)用較高、占地面積大、運(yùn)行系統(tǒng)繁雜,且濕法脫硫后的煙氣含有大量水蒸氣對(duì)SCR 催化劑具有毒害作用[2]。因此,結(jié)構(gòu)緊湊、投資與運(yùn)行費(fèi)用低的一體化脫硫脫硝技術(shù)研究具有重要意義。

    濕法脫硫技術(shù)(FGD)是已大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的脫硫方法[3],濕法脫硝技術(shù)的前提是將NO 氧化為易溶于水的高價(jià)態(tài)NOx,因此,NO 的氧化技術(shù)是該技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵,而濕法同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)是在同一吸收系統(tǒng)中同時(shí)實(shí)現(xiàn)煙氣中硫氧化物(SOx)和氮氧化物(NOx)脫除的技術(shù),吸收段脫除效率高[4]。近年來(lái),Mn 基催化劑由于其優(yōu)良的催化氧化性能而被廣泛研究,但在含有SO2的實(shí)際煙氣條件下,通常有催化劑活性中心硫酸鹽化以及氣體競(jìng)爭(zhēng)吸附等問(wèn)題,導(dǎo)致催化劑活性大幅下降,從而難以實(shí)現(xiàn)真正的工業(yè)化應(yīng)用[5]。Ce,Co,F(xiàn)e和Ni等元素的摻雜可以進(jìn)一步提升催化劑的抗性、穩(wěn)定性以及氧化性能[1,6?7],于國(guó)峰等[8]發(fā)現(xiàn)Ce 的加入可以有效地抑制催化劑活性組分的硫酸化,同時(shí)還能降低硫酸鹽在催化劑表面的穩(wěn)定性,從而可以提高催化劑的抗硫性。趙世超等[9]研究發(fā)現(xiàn),金屬摻雜改性對(duì)Mn/AC 催化劑的抗硫性能有較大提升,而且改性后的催化劑比表面積增加。單純利用O3直接對(duì)NO進(jìn)行氧化,雖然具有一定的氧化效果,但是運(yùn)行成本較高。絲夢(mèng)等[10]發(fā)現(xiàn)O3與NO 物質(zhì)的量比n(O3)/n(NO)<1 時(shí),催化劑的加入顯著提升了氧化效率,當(dāng)反應(yīng)溫度為150 ℃時(shí),聯(lián)合催化氧化NO 的效率相對(duì)于臭氧單獨(dú)氧化NO的效率提升了約30%。利用催化劑+O3聯(lián)合氧化技術(shù)對(duì)NO 催化氧化具有較大的研究意義和應(yīng)用價(jià)值,但目前這方面的報(bào)道較少。

    因此,本文作者以SO2和NOx為研究的脫除對(duì)象,對(duì)煙氣在除塵后低溫條件下的硫硝凈化體系進(jìn)行研究,采用催化氧化聯(lián)合O3氧化濕法吸收脫除SO2和NOx。為了兼顧環(huán)境及經(jīng)濟(jì)性的要求,并為了進(jìn)一步提高催化劑的氧化以及抗硫中毒性能,利用元素?fù)诫s的方式對(duì)催化劑進(jìn)行改性,并且通過(guò)疊加O3氧化,在減少氧化劑用量的同時(shí)降低SO2對(duì)脫硝效果的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

    采用鋼瓶氣模擬煙氣[2],其中,NO體積分?jǐn)?shù)為400×10?6,SO2體積分?jǐn)?shù)為100×10?6,O2體積分?jǐn)?shù)為5%,平衡氣為N2,反應(yīng)空速為31 000 h?1。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖如圖1所示。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)包括配氣系統(tǒng)、氧化系統(tǒng)、吸收系統(tǒng)和分析系統(tǒng)4 個(gè)部分,其中,氧化系統(tǒng)分為催化氧化和O3直接氧化2 個(gè)部分。采用1 L 的錐形玻璃容器作為氧化反應(yīng)器,裝有0.05 mol/L Ca(OH)2乳濁液的1 L鼓泡反應(yīng)器作為液相吸收裝置。采用KM9106便攜式綜合煙氣分析儀(Kane)檢測(cè)進(jìn)出口氣體成分,Model106-M 型臭氧分析儀檢測(cè)O3體積分?jǐn)?shù)。

    圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental system

    1.2 催化劑制備

    以(NH4)2CO3為沉淀劑,采用共沉淀法制備Mn0.4Ce0.6Ox和Mn0.4Ce0.5MyOx催化劑(M 代 表Ni,Co,Cu,F(xiàn)e,Sn,Mg 及空白),沉淀劑與金屬離子物質(zhì)的量比為1 :1。金屬陽(yáng)離子前驅(qū)體Mn(CH3COO)2·4H2O(純度99.0%),Ce(NO3)3·6H2O(純度99.0%),Cu(NO3)2·3H2O(純度99.0%),Co(NO3)2·6H2O(純度98.5%),Ni(NO3)2·6H2O(純度98.0%),F(xiàn)e(NO3)3·9H2O(純 度98.5%),Mg(NO3)2·6H2O(純度99.0%)和SnCl4·5H2O(純度99.0%)均為分析純,采購(gòu)自國(guó)藥集團(tuán)。

    催化劑制備過(guò)程中,首先,將前驅(qū)體溶解于200 mL 去離子水,超聲波處理10~20 min,將0.5 mol/L 的(NH4)2CO3溶液緩慢滴加至前驅(qū)體溶液中,并機(jī)械攪拌(老化)1 h;對(duì)攪拌后溶液進(jìn)行過(guò)濾,并收集濾紙上的固體過(guò)濾物,用去離子水反復(fù)洗滌3~4次后放置于烘箱中,在120 ℃干燥12 h后;然后,將樣品在350~550 ℃條件下煅燒6 h;最后,將制備好的催化劑粉碎并過(guò)篩至0.425~0.850 mm,用于催化劑性能測(cè)試。

    1.3 測(cè)量與分析方法

    在催化氧化過(guò)程中,以NO 轉(zhuǎn)化率η(NO)為氧化性能評(píng)價(jià)指標(biāo),其計(jì)算方法如下:

    式中:φin(NO)和φout(NO)分別為進(jìn)口、出口NO 體積分?jǐn)?shù),10?6。

    濕法吸收以及組合工藝的過(guò)程中,以脫除率作為脫硫脫硝的性能評(píng)價(jià)指標(biāo)。NOx脫除率η(NOx)和SO2脫除率η(SO2)分別為:

    式中:φin(NOx)和φout(NOx)分別為進(jìn)口、出口NOx體積分?jǐn)?shù),10?6;φin(SO2)和φout(SO2)分別為進(jìn)口、出口SO2體積分?jǐn)?shù),10?6。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同錳基復(fù)合氧化物催化氧化性能比較

    不同催化劑氧化效果對(duì)比如圖2所示。由圖2可知,在250 ℃時(shí),7 種MnCeMOx(M 代表Co,Ni,F(xiàn)e,Sn,Cu,Mg及空白)催化劑對(duì)NO的催化氧化活性性能從大到小依次為Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Fe0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Cu0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Sn0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Mg0.1Ox,Mn0.4Ce0.6Ox;在150~200 ℃時(shí),7種MnCeMOx催化劑對(duì)NO的催化氧化活性性能從大到小依次為Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Cu0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Sn0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Fe0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Mg0.1Ox,Mn0.4Ce0.6Ox??梢?jiàn),摻雜Ni和Co氧化物的Mn-Ce基催化劑活性較好,在250 ℃時(shí),NO 轉(zhuǎn)化率約50%,與Mn0.4Ce0.5Ox催化劑相比,NO 轉(zhuǎn)化率提升了接近40%。Ni 元素的摻雜增強(qiáng)了反應(yīng)過(guò)程中活性氧的傳遞效率進(jìn)一步促進(jìn)錳和鈰活性組分間的協(xié)同催化作用,從而加強(qiáng)NO 催化氧化能力[11];而Co 元素的摻雜使催化劑的晶化度降低,有利于質(zhì)子的嵌入和脫嵌,提供了更多的氧空位,促使催化劑表面氧化還原反應(yīng)的發(fā)生,從而促進(jìn)了低溫催化氧化NO 反應(yīng)的進(jìn)行[12]。同時(shí)推測(cè),Ni 和Co 元素?fù)诫s會(huì)增加催化劑表面強(qiáng)氧化性的Mn4+和Ce4+濃度,進(jìn)一步促進(jìn)催化劑對(duì)NO 的催化氧化效果[13?14]。這與LI等[7]研究的結(jié)果一致。

    圖2 不同催化劑氧化效果對(duì)比Fig.2 Comparison of oxidation effects of different catalysts

    高鳳雨[15]對(duì)Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox和Mn0.4Ce0.6Ox的XRD 譜進(jìn)行了研究發(fā)現(xiàn),Mn0.4Ce0.6Ox樣品在2θ為28.6°,33.0°,47.7°和56.5°處出現(xiàn)4個(gè)尖峰,在76.9°,79.1°和88.2°處出現(xiàn)了3 個(gè)弱峰,3 個(gè)樣品均出現(xiàn)了寬反射峰,這可能是由于CeO2螢石結(jié)構(gòu)的存在,同時(shí),Mn 與(Mn+Ce)物質(zhì)的量比不同,使得XRD 譜的峰位不同[16],在Mn和Ce的混合氧化物中,Ce4+和Mn3+由于結(jié)構(gòu)相似,Mn3+也可能會(huì)將CeO2螢石結(jié)構(gòu)中的Ce4+代替。同時(shí),由于Mnn+的離子半徑小于Ce4+的離子半徑,因此,Mnn+替代Ce4+可能導(dǎo)致單元收縮,從而使CeO2的衍射峰移動(dòng)到更高的角度[17]。Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox催化劑的衍射峰強(qiáng)度比Mn0.4Ce0.6Ox的衍射峰強(qiáng)度更弱更寬,說(shuō)明Ni和Co的摻雜使得混合氧化物顆粒變小、結(jié)晶度降低,上述這些特性可能有利于提升催化劑的氧化性能。

    對(duì)Mn0.4Ce0.6Ox,Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox催化劑的物理特征進(jìn)行BET測(cè)試,結(jié)果如表1所示。從表1可見(jiàn):Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox催化劑具有較高的比表面積和孔容,Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox和Mn0.4Ce0.6Ox的比表面積分別為37.36,57.65和31.53 m2/g,孔徑分別為7.91,6.84和9.62 nm。研究表明,更高的比表面積有利于反應(yīng)物的吸附,可以促進(jìn)催化劑的催化性能[17]。

    表1 樣品的BET比表面積和孔表征Table 1 BET specific surface area and porecharacterization of samples

    2.2 焙燒溫度對(duì)Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化氧化NO 性能的影響

    不同焙燒溫度的Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox催化劑催化氧化效果如圖3所示。從圖3可見(jiàn):在反應(yīng)溫度為150~250 ℃,焙燒溫度為450 ℃時(shí),催化劑催化氧化效果最佳;在反應(yīng)溫度為250 ℃時(shí),450 ℃下焙燒的Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox催化劑NO 轉(zhuǎn)化率可達(dá)到75%左右;而當(dāng)焙燒溫度高于450 ℃時(shí),NO 的轉(zhuǎn)化率卻不足50%,表明焙燒溫度高于450 ℃時(shí)會(huì)導(dǎo)致催化劑催化氧化性能下降。因此,焙燒溫度對(duì)催化劑催化氧化NO 的效果具有較大的影響,2 種催化劑在500 ℃和550 ℃焙燒時(shí),催化劑的催化氧化性能出現(xiàn)整體下降的現(xiàn)象,并且550 ℃焙燒的催化劑催化氧化性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于450 ℃焙燒的催化劑催化氧化性能。因此,推測(cè)高溫可能會(huì)使催化劑燒結(jié),即會(huì)使活性組分的晶粒變大,比表面積縮小,導(dǎo)致催化劑活性降低。眾多研究結(jié)果同樣表明催化劑存在熱失活現(xiàn)象[18?20],同時(shí)較高的溫度不利于錳氧化物在催化劑表面的分散[21?22],而焙燒溫度過(guò)低,催化劑中陰離子可能存在不完全分解的狀態(tài),從而導(dǎo)致催化劑焙燒不完全,另外,高溫焙燒可能也會(huì)導(dǎo)致催化劑表面的MnO2轉(zhuǎn)化為Mn2O3,降低具有高氧化活性的Mn4+含量[23?24]。因此,焙燒溫度過(guò)高或過(guò)低均不利于催化劑催化氧化NO。

    圖3 焙燒溫度對(duì)Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox催化氧化NO性能的影響Fig.3 Effect of calcination temperature on catalytic oxidation NO performance of Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox and Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox

    2.3 活性組分配比對(duì)Mn-Ce-Co(Ni)Ox 催化氧化NO性能的影響

    活性組分配比對(duì)Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化劑(焙燒溫度450 ℃)催化氧化NO 性能的影響如圖4所示。由圖4(a)可知,當(dāng)反應(yīng)溫度小于200 ℃時(shí),Mn-Ce-CoOx催化劑的NO 轉(zhuǎn)化率從大到小的順序?yàn)镸n0.4Ce0.5Co0.2Ox,Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Co0.05Ox;當(dāng)反應(yīng)溫度大于200 ℃時(shí),Mn0.4Ce0.5Co0.2Ox和Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox的NO轉(zhuǎn)化率相近,Mn0.4Ce0.5Co0.05Ox的NO 轉(zhuǎn)化率略低。這說(shuō)明當(dāng)Co 配比≤0.2 時(shí),在50~250 ℃,Mn-Ce-CoOx催化劑的NO催化氧化性能隨Co配比的增加而提高,其中,反應(yīng)溫度為200 ℃時(shí),Mn0.4Ce0.5Co0.2Ox催化劑的NO轉(zhuǎn)化率為43%,反應(yīng)溫度為250 ℃時(shí),其N(xiāo)O轉(zhuǎn)化率達(dá)到76%。

    圖4 活性組分配比對(duì)Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化劑(焙燒溫度450℃)催化氧化NO性能的影響Fig.4 Effect of active component distribution ratio on the catalytic performance of Mn-Ce-Co(Ni)Ox catalyst(calcination temperature of 450 ℃)for NO oxidation

    由圖4(b)可知,對(duì)于Mn-Ce-NiOx催化劑,3種活性組分配比所制備的催化劑催化氧化效果隨反應(yīng)溫度升高而逐漸增強(qiáng),NO轉(zhuǎn)化率從大到小的順序?yàn)镸n0.4Ce0.5Ni0.05Ox,Mn0.4Ce0.5Ni0.1Ox,Mn0.4Ce0.5Ni0.2Ox。與Mn-Ce-CoOx催化劑不同的是,Mn-Ce-NiOx催化劑的NO催化氧化效果隨Ni組分配比增加而下降。當(dāng)反應(yīng)溫度為200 ℃時(shí),Mn0.4Ce0.5Ni0.05Ox催化劑的NO 轉(zhuǎn)化率超過(guò)了45%,反應(yīng)溫度為250 ℃時(shí),其N(xiāo)O 轉(zhuǎn)化率可達(dá)82%。這可能是因?yàn)镸n 在催化反應(yīng)中起主活性位作用,而Ce起固定氧的作用[25?27]。Mn0.4Ce0.5Ni0.05Ox催化劑中,Ce與Ni的物質(zhì)的量比增加,導(dǎo)致氧空位增多[28],有利于提高NO 轉(zhuǎn)化率;而Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox催化劑中,Co 元素本身具有很好的氧化活性,適當(dāng)增大Co與Mn+Ce的物質(zhì)的量比,有助于催化劑中各組分的協(xié)同催化作用[29]。這說(shuō)明,元素?fù)诫s改性可以提升Mn基催化劑的主要活性組分Mn4+和催化劑表面吸附氧的含量[30],從而進(jìn)一步促進(jìn)催化劑的活性。雖然Co 元素的摻雜量增加了1 倍,增加了Co 的成本,但其催化活性并沒(méi)有明顯的提升,因此,在反應(yīng)溫度為150~250 ℃時(shí),Ni 和Co 最優(yōu)的摻雜比例分別為0.05和0.10。

    2.4 SO2對(duì)Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化性能的影響

    Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化劑(焙燒溫度450 ℃)的抗硫性能如圖5所示。由圖5可知,在250 ℃和175 ℃的反應(yīng)條件下,未通SO2時(shí),Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化劑NO轉(zhuǎn)化率分別可以保持在80%和40%左右。當(dāng)通入SO2的體積分?jǐn)?shù)為100×10?6時(shí),SO2在短時(shí)間內(nèi)對(duì)催化劑的NO催化氧化性能造成了非常大的影響,50~130 min 內(nèi),NO 轉(zhuǎn)化率持續(xù)下降,于130 min左右達(dá)到最低點(diǎn)。此時(shí),在250 ℃和175 ℃下,Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox催化劑NO轉(zhuǎn)化率分別降至約21%和13%,Mn0.4Ce0.5Ni0.05Ox催化劑NO轉(zhuǎn)化率分別降至25%和14%左右;停止通入SO2時(shí),催化劑NO轉(zhuǎn)化率出現(xiàn)略微的回升。這可能是由于SO2與NO存在競(jìng)爭(zhēng)吸附關(guān)系,停止通入SO2,競(jìng)爭(zhēng)吸附停止,因此催化劑活性出現(xiàn)了輕微的回升,同時(shí)SO2的存在會(huì)使催化劑活性中心硫酸鹽化[31?33],最終在停止通入SO2后,導(dǎo)致催化劑活性未完全恢復(fù),但催化劑還可以保持一定的催化氧化活性。

    圖5 Mn-Ce-Co(Ni)Ox催化劑(焙燒溫度450 ℃)抗硫性能Fig.5 Sulfur resistance test of Mn-Ce-Co(Ni)Ox catalyst(calcination temperature of 450 ℃)

    2.5 催化氧化+O3氧化聯(lián)合氧化對(duì)脫硝的影響

    由于SO2的存在對(duì)催化劑具有嚴(yán)重的毒害作用,致使NO催化氧化效果快速降低,從而導(dǎo)致單獨(dú)催化氧化聯(lián)合濕法吸收無(wú)法實(shí)現(xiàn)較高的脫硝轉(zhuǎn)化率。而O3氧化結(jié)合濕法吸收時(shí),SO2的存在反而在一定程度上可以促進(jìn)堿液對(duì)NOx的吸收效果[2],但是由于O3氧化運(yùn)行成本較高,因此,在本實(shí)驗(yàn)中,將催化氧化與O3氧化聯(lián)合,以追求更高的NOx脫除率,同時(shí)降低O3用量,減少SO2對(duì)最終NOx脫除的影響。根據(jù)上述優(yōu)化結(jié)果,采用450 ℃焙燒的Mn0.4Ce0.5Ni0.05Ox催化劑進(jìn)行催化氧化+O3氧化聯(lián)合氧化對(duì)脫硝的影響的實(shí)驗(yàn)。催化氧化+O3氧化與單獨(dú)的O3氧化效果對(duì)比如圖6所示??梢?jiàn),與單獨(dú)O3氧化相比,聯(lián)合氧化的NO 轉(zhuǎn)化率更高,NO 轉(zhuǎn)化率達(dá)到60%(濕法吸收最佳NO 氧化度)時(shí),O3的用量可減少25%。

    圖6 250 ℃時(shí)催化氧化+O3氧化與O3氧化效果對(duì)比Fig.6 Comparison of effects of catalytic oxidation+O3 oxidation and O3 oxidation at 250 ℃

    催化氧化+O3氧化與O3氧化聯(lián)合吸收的脫硝效果對(duì)比如圖7所示。從圖7可知:在低O3用量(O3與NO 物質(zhì)的量比小于0.6)段,聯(lián)合氧化結(jié)合濕法吸收的脫硝效率明顯要高于單獨(dú)O3氧化結(jié)合濕法吸收的脫硝效率,在O3與NO 物質(zhì)的量比為0.5 左右時(shí),脫硝效果約提高13%左右,當(dāng)O3與NO 物質(zhì)的量比大于0.6,2種方式的脫硝效率較為相近,說(shuō)明氧化和吸收之間有一定耦合關(guān)系。因此,聯(lián)合氧化方式可行,并且較適用于低O3用量(O3與NO 物質(zhì)的量比小于0.6)與吸收結(jié)合的工藝流程。當(dāng)O3與NO 物質(zhì)的量比>0.7 時(shí),單獨(dú)O3氧化結(jié)合鼓泡吸收的方式,就可達(dá)到80%的脫硝效果。值得注意的是,研究發(fā)現(xiàn)該組合方法中,脫硝效果不僅不會(huì)受到硫的負(fù)面影響,甚至SO2可以促進(jìn)吸收液對(duì)NOx的吸收效果[2],同時(shí)脫硫效果接近100%。綜上所述,催化氧化聯(lián)合O3氧化的工藝可以提升NO的氧化性能,減少SO2對(duì)催化氧化系統(tǒng)的影響,并且減少了O3的用量,進(jìn)一步縮減了成本,減少了溫室氣體的產(chǎn)生,擁有較多工業(yè)生產(chǎn)優(yōu)勢(shì)。

    圖7 催化氧化+O3氧化與O3氧化聯(lián)合吸收的脫硝效果對(duì)比Fig.7 Comparison of denitration effect of combined absorption of catalytic oxidation+O3 oxidation and O3 oxidation

    3 結(jié)論

    1)優(yōu)化制備了Mn0.4Ce0.5Ni0.05Ox和Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox催化劑,2 種催化劑均具有較好的NO 催化氧化效果,這是由于低比例Ni 元素增強(qiáng)了反應(yīng)過(guò)程中活性氧傳遞效率,高比例Co 元素提升了催化劑固定氧的能力,而且Ni和Co的摻雜提升了催化劑的比表面積,同時(shí)增加了催化劑表面高氧化活性的Mn4+和Ce4+含量。

    2)Mn-Ce 基催化劑的最佳焙燒溫度為450 ℃。焙燒溫度過(guò)高或過(guò)低都會(huì)導(dǎo)致催化劑催化氧化性能下降,較高的溫度不利于錳氧化物在催化劑表面的分散度、造成催化劑燒結(jié)、致使催化劑表面高氧化活性Mn4+減少;焙燒溫度過(guò)低致使催化劑氧化不完全,影響催化劑結(jié)晶度。

    3)Mn0.4Ce0.5Co0.1Ox和Mn0.4Ce0.5Ni0.05Ox催化劑在SO2存在時(shí),由于SO2與NO 發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附以及催化劑活性中心的硫酸鹽化,導(dǎo)致活性下降,停止通入SO2后,可恢復(fù)一定的催化氧化活性。

    4)與單獨(dú)的O3氧化相比,聯(lián)合氧化的NO 轉(zhuǎn)化率更高,NO 轉(zhuǎn)化率達(dá)到60%(濕法吸收最佳NO氧化度)時(shí),O3的用量可減少25%。

    猜你喜歡
    濕法轉(zhuǎn)化率催化劑
    我國(guó)全產(chǎn)業(yè)領(lǐng)域平均國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化率已達(dá)75%
    濕法PU/PVDF共混膜的制備及其性能研究
    直接轉(zhuǎn)化CO2和H2為甲醇的新催化劑
    曲料配比與米渣生醬油蛋白質(zhì)轉(zhuǎn)化率的相關(guān)性
    單晶硅各向異性濕法刻蝕的形貌控制
    新型釩基催化劑催化降解氣相二噁英
    中蒙醫(yī)解毒化濕法治療布魯氏菌病
    掌握情欲催化劑
    Coco薇(2016年2期)2016-03-22 02:45:06
    V2O5-WO3/TiO2脫硝催化劑回收研究進(jìn)展
    透視化學(xué)平衡中的轉(zhuǎn)化率
    久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 日韩电影二区| 久久这里有精品视频免费| 男女无遮挡免费网站观看| 蜜桃在线观看..| 国产欧美亚洲国产| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久久久久久久大av| 777米奇影视久久| 日韩强制内射视频| 日韩成人av中文字幕在线观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 在线免费观看不下载黄p国产| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产成人aa在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 亚洲av.av天堂| 国产精品不卡视频一区二区| 秋霞伦理黄片| 精品国产露脸久久av麻豆| 日本-黄色视频高清免费观看| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产免费一级a男人的天堂| 最近最新中文字幕免费大全7| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产成人午夜福利电影在线观看| videossex国产| 免费大片18禁| 高清黄色对白视频在线免费看 | 国产精品人妻久久久影院| 激情 狠狠 欧美| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲电影在线观看av| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产av一区二区精品久久 | 51国产日韩欧美| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产精品爽爽va在线观看网站| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 伦理电影大哥的女人| 国产一区有黄有色的免费视频| 久久精品国产a三级三级三级| 中文字幕免费在线视频6| 成人美女网站在线观看视频| 黄色日韩在线| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产精品av视频在线免费观看| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲,一卡二卡三卡| 日韩亚洲欧美综合| 97在线人人人人妻| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产av国产精品国产| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久久性生活片| 亚洲久久久国产精品| 欧美xxⅹ黑人| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产一区亚洲一区在线观看| 深爱激情五月婷婷| 国产 精品1| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 五月天丁香电影| 色视频www国产| 国产日韩欧美亚洲二区| 久久久欧美国产精品| 亚洲经典国产精华液单| 男女啪啪激烈高潮av片| 91精品伊人久久大香线蕉| 天天躁日日操中文字幕| 免费看日本二区| 99热这里只有是精品50| 久久国产精品大桥未久av | 制服丝袜香蕉在线| 又大又黄又爽视频免费| 丰满乱子伦码专区| 成年人午夜在线观看视频| 少妇 在线观看| 国产乱人偷精品视频| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲第一区二区三区不卡| 少妇丰满av| 一级毛片电影观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久久久久久国产电影| 在线精品无人区一区二区三 | av线在线观看网站| 亚洲久久久国产精品| 午夜福利在线观看免费完整高清在| a 毛片基地| 欧美另类一区| 人妻夜夜爽99麻豆av| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品国产av成人精品| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 永久免费av网站大全| 亚洲成人av在线免费| 亚洲欧美清纯卡通| 一级二级三级毛片免费看| 欧美国产精品一级二级三级 | 女人久久www免费人成看片| 十八禁网站网址无遮挡 | 午夜福利高清视频| 五月伊人婷婷丁香| 成人特级av手机在线观看| 亚洲色图综合在线观看| 人妻少妇偷人精品九色| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 中文天堂在线官网| 美女国产视频在线观看| 久久久久久久精品精品| 三级国产精品片| 男女无遮挡免费网站观看| 看免费成人av毛片| 免费观看a级毛片全部| 午夜激情久久久久久久| av卡一久久| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 99久久精品国产国产毛片| 最后的刺客免费高清国语| 国产精品久久久久久久久免| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 欧美日韩视频精品一区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 久久久久网色| 国产精品伦人一区二区| 免费av不卡在线播放| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产精品国产三级专区第一集| 最近最新中文字幕免费大全7| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产又色又爽无遮挡免| 国产成人精品久久久久久| 久久久久精品久久久久真实原创| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费观看的影片在线观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲图色成人| 亚洲成色77777| 婷婷色麻豆天堂久久| 七月丁香在线播放| 精品久久久久久久末码| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩成人伦理影院| 午夜视频国产福利| 亚洲国产精品国产精品| 五月天丁香电影| 精品一区二区三区视频在线| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 成人黄色视频免费在线看| 夜夜爽夜夜爽视频| 在线观看一区二区三区激情| 久热久热在线精品观看| 亚洲av不卡在线观看| 一级黄片播放器| 久久久久性生活片| 性色av一级| 麻豆乱淫一区二区| 如何舔出高潮| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产片特级美女逼逼视频| videos熟女内射| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美日韩在线观看h| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 午夜视频国产福利| 亚洲真实伦在线观看| 国产成人精品婷婷| 一本一本综合久久| 在线观看免费日韩欧美大片 | 麻豆乱淫一区二区| 色网站视频免费| 亚洲美女视频黄频| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲欧美清纯卡通| 免费人成在线观看视频色| 国产有黄有色有爽视频| 国产精品一区二区性色av| 久久99热这里只有精品18| 夫妻午夜视频| av不卡在线播放| 涩涩av久久男人的天堂| 在线看a的网站| 黑人高潮一二区| 国模一区二区三区四区视频| 免费少妇av软件| 精品人妻偷拍中文字幕| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲人与动物交配视频| 日韩成人伦理影院| 在线观看一区二区三区| 日本av手机在线免费观看| 美女高潮的动态| 涩涩av久久男人的天堂| 内射极品少妇av片p| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 毛片女人毛片| 国产91av在线免费观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 久久青草综合色| 久久精品久久久久久久性| 97超碰精品成人国产| 男女边摸边吃奶| 丰满乱子伦码专区| 美女高潮的动态| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产真实伦视频高清在线观看| 一级a做视频免费观看| 99久国产av精品国产电影| 新久久久久国产一级毛片| 不卡视频在线观看欧美| 只有这里有精品99| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲精品第二区| 一本一本综合久久| 中国三级夫妇交换| 亚洲av综合色区一区| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 我的老师免费观看完整版| 久久久午夜欧美精品| 一边亲一边摸免费视频| 国产淫片久久久久久久久| 日本欧美视频一区| 国产高潮美女av| 久久久国产一区二区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 欧美97在线视频| 一个人免费看片子| 毛片女人毛片| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产精品一区二区性色av| 国产精品一区www在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲伊人久久精品综合| a 毛片基地| 国产在线免费精品| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲欧美精品自产自拍| 狂野欧美激情性bbbbbb| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产色爽女视频免费观看| 国产精品99久久久久久久久| 久久久久久久久久成人| 亚洲人与动物交配视频| 成年免费大片在线观看| 久久99热6这里只有精品| 精品久久久噜噜| 亚洲最大成人中文| 制服丝袜香蕉在线| 99热国产这里只有精品6| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲高清免费不卡视频| 国产精品99久久99久久久不卡 | 日本av手机在线免费观看| 视频中文字幕在线观看| videos熟女内射| 寂寞人妻少妇视频99o| 色哟哟·www| 一级黄片播放器| 国产欧美亚洲国产| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产成人一区二区在线| 成人黄色视频免费在线看| 久久精品久久精品一区二区三区| 观看免费一级毛片| 日韩av不卡免费在线播放| 在线观看美女被高潮喷水网站| 纯流量卡能插随身wifi吗| 99精国产麻豆久久婷婷| 伦理电影免费视频| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲欧洲国产日韩| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久精品夜色国产| 中文字幕亚洲精品专区| 十八禁网站网址无遮挡 | 人妻 亚洲 视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产精品福利在线免费观看| 最近最新中文字幕免费大全7| 精品久久久久久久久亚洲| 中文字幕av成人在线电影| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 欧美zozozo另类| a级毛色黄片| a级一级毛片免费在线观看| 插逼视频在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 国精品久久久久久国模美| 国产精品国产三级国产专区5o| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲怡红院男人天堂| 免费观看的影片在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产在线免费精品| 永久免费av网站大全| 日韩制服骚丝袜av| av又黄又爽大尺度在线免费看| 久久国内精品自在自线图片| 精品久久国产蜜桃| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 久久国内精品自在自线图片| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产免费一级a男人的天堂| 美女福利国产在线 | 午夜免费男女啪啪视频观看| 久久99精品国语久久久| 国产免费视频播放在线视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 97热精品久久久久久| 免费看不卡的av| av免费观看日本| 久久人人爽人人片av| 欧美日韩综合久久久久久| 欧美另类一区| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 欧美另类一区| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 观看av在线不卡| 国产片特级美女逼逼视频| 国产成人精品福利久久| 精品久久久久久久久av| 老熟女久久久| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 亚洲成人手机| 国产午夜精品一二区理论片| 日日撸夜夜添| tube8黄色片| 亚洲真实伦在线观看| 一级黄片播放器| 久久久亚洲精品成人影院| 在现免费观看毛片| 中文天堂在线官网| 久久精品夜色国产| 亚洲真实伦在线观看| 韩国av在线不卡| 国产黄色免费在线视频| 色5月婷婷丁香| 在线观看国产h片| 日韩欧美一区视频在线观看 | 大陆偷拍与自拍| 99九九线精品视频在线观看视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 全区人妻精品视频| 18禁在线播放成人免费| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲天堂av无毛| av不卡在线播放| 国产成人freesex在线| 亚洲国产精品专区欧美| 干丝袜人妻中文字幕| 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久久久精品精品| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久99精品国语久久久| 插阴视频在线观看视频| 国产成人精品福利久久| 人妻 亚洲 视频| 中文欧美无线码| 一区二区三区乱码不卡18| 高清在线视频一区二区三区| 一个人看的www免费观看视频| .国产精品久久| 国产精品久久久久久久电影| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 欧美性感艳星| 欧美成人a在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 亚洲美女视频黄频| 好男人视频免费观看在线| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 男人舔奶头视频| 国产男人的电影天堂91| 男男h啪啪无遮挡| 老熟女久久久| 波野结衣二区三区在线| 成人黄色视频免费在线看| 欧美性感艳星| 如何舔出高潮| 欧美日韩综合久久久久久| 有码 亚洲区| 婷婷色av中文字幕| 一个人看视频在线观看www免费| 国产一区二区三区av在线| 97在线视频观看| 国内精品宾馆在线| 中文天堂在线官网| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 精品久久国产蜜桃| 视频中文字幕在线观看| 国产精品蜜桃在线观看| 黄色日韩在线| 亚洲自偷自拍三级| 水蜜桃什么品种好| 国产大屁股一区二区在线视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 精品午夜福利在线看| 免费观看的影片在线观看| 秋霞伦理黄片| 男人舔奶头视频| 国产精品一区二区在线不卡| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 日本-黄色视频高清免费观看| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲精品国产色婷婷电影| 99热6这里只有精品| 成人美女网站在线观看视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 九九在线视频观看精品| 男女下面进入的视频免费午夜| 搡老乐熟女国产| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 97精品久久久久久久久久精品| 一个人看视频在线观看www免费| 26uuu在线亚洲综合色| 日本黄色日本黄色录像| 在线观看免费日韩欧美大片 | 色婷婷av一区二区三区视频| 国产精品99久久99久久久不卡 | 草草在线视频免费看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 少妇高潮的动态图| 欧美另类一区| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产伦精品一区二区三区视频9| 免费看日本二区| 久久久午夜欧美精品| av女优亚洲男人天堂| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲欧美清纯卡通| 青春草视频在线免费观看| 亚洲国产精品专区欧美| 亚洲精品456在线播放app| 国产精品成人在线| 男人狂女人下面高潮的视频| 18禁在线播放成人免费| 国产成人精品一,二区| 草草在线视频免费看| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 国产精品99久久99久久久不卡 | 日韩av免费高清视频| av在线app专区| 精华霜和精华液先用哪个| 少妇 在线观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| 大片免费播放器 马上看| 日本黄色日本黄色录像| 青青草视频在线视频观看| 日韩一区二区视频免费看| 日韩中文字幕视频在线看片 | 日产精品乱码卡一卡2卡三| 亚洲成色77777| 日韩av免费高清视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产精品偷伦视频观看了| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲欧洲国产日韩| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 少妇被粗大猛烈的视频| 久久午夜福利片| av视频免费观看在线观看| 日韩大片免费观看网站| 晚上一个人看的免费电影| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 波野结衣二区三区在线| 久久6这里有精品| 欧美人与善性xxx| 欧美一区二区亚洲| 亚洲精品一二三| 国产精品欧美亚洲77777| 免费少妇av软件| 久久久久久伊人网av| 日日啪夜夜爽| 亚洲欧洲国产日韩| 久久久久久人妻| 五月伊人婷婷丁香| 美女视频免费永久观看网站| 欧美精品一区二区免费开放| 高清不卡的av网站| 高清毛片免费看| 日韩伦理黄色片| 亚洲av不卡在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| 亚洲精品456在线播放app| 国产精品福利在线免费观看| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲,欧美,日韩| 色视频在线一区二区三区| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲无线观看免费| 精品久久久久久久久亚洲| av卡一久久| 亚洲国产高清在线一区二区三| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲av日韩在线播放| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲av日韩在线播放| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 亚洲成人手机| 蜜桃在线观看..| 国国产精品蜜臀av免费| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 老女人水多毛片| av免费在线看不卡| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 美女国产视频在线观看| 日韩视频在线欧美| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产视频首页在线观看| 秋霞伦理黄片| 91久久精品国产一区二区三区| 国产又色又爽无遮挡免| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲性久久影院| 久久99热这里只频精品6学生| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产黄片美女视频| 国模一区二区三区四区视频| 全区人妻精品视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美精品一区二区大全| 免费黄色在线免费观看| 国产精品偷伦视频观看了| 国产色婷婷99| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 18+在线观看网站| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 特大巨黑吊av在线直播| 精品人妻视频免费看| 三级国产精品片| 国产极品天堂在线| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产美女午夜福利| 久久精品久久久久久久性| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产69精品久久久久777片| 久久国产乱子免费精品| 亚洲不卡免费看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 联通29元200g的流量卡| 国产视频首页在线观看| 99re6热这里在线精品视频| 色综合色国产| 久久 成人 亚洲| 在线天堂最新版资源| 久久久久网色| 日韩av不卡免费在线播放| 成年免费大片在线观看| 五月伊人婷婷丁香| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 啦啦啦在线观看免费高清www| 国产成人午夜福利电影在线观看| 色视频在线一区二区三区| 成人亚洲精品一区在线观看 | 内地一区二区视频在线| 色吧在线观看| 久久久久久久久久成人| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 国产精品久久久久成人av| freevideosex欧美| 国产在线一区二区三区精| 久久影院123| 色网站视频免费| 日本黄色片子视频| 亚洲av福利一区| 黄色日韩在线| 成人免费观看视频高清| 在现免费观看毛片| 一区二区av电影网| 亚洲,欧美,日韩| 国产 精品1| 美女国产视频在线观看| 国产探花极品一区二区| 国产淫片久久久久久久久| 久久久久精品久久久久真实原创| 欧美日本视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 精品国产乱码久久久久久小说| 国产午夜精品一二区理论片| 国产精品久久久久成人av| 国内揄拍国产精品人妻在线| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产片特级美女逼逼视频| 少妇人妻久久综合中文| 日韩国内少妇激情av| 久久久久国产精品人妻一区二区| av在线老鸭窝| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产成人精品久久久久久| 成年av动漫网址| 成人影院久久| 国产精品一区二区性色av| 久久精品国产亚洲av天美|