核電站周邊海域魚類與表層沉積物中的放射性水平調(diào)查

可愚,劉湘根,譚賽章,楊濤,黃遠洲,魏天琦,蔣曉山

(1.國家海洋局東海環(huán)境監(jiān)測中心 上海 201206;2.自然資源部生態(tài)監(jiān)測與修復技術(shù)重點實驗室 上海 201206)

0 引言

隨著近年來我國的能源結(jié)構(gòu)調(diào)整,積極發(fā)展核電已成為我國優(yōu)化電力結(jié)構(gòu)的選擇之一[1]。由于核電站的迅速發(fā)展,核設(shè)施正常運轉(zhuǎn)下的流出物和溫排水等污染物以及可能發(fā)生的核事故使我國近海生態(tài)環(huán)境面臨的壓力日益增加。2011年日本福島第一核電站發(fā)生爆炸,致使日本西北附近太平洋海域受到嚴重的放射性污染,核電站對周邊海域生態(tài)環(huán)境的影響以及相關(guān)生態(tài)環(huán)境安全問題成為備受關(guān)注的基礎(chǔ)性問題。

姚沛林等[2]監(jiān)測2005—2014年田灣核電站的環(huán)境輻射水平,谷韶中等[3]監(jiān)測秦山核電基地的環(huán)境輻射水平,張合金[4]監(jiān)測寧德核電廠外圍環(huán)境的γ輻射水平,王艷飛[5]監(jiān)測福清核電站的環(huán)境輻射水平。然而目前對比多座核電站放射性水平的研究屈指可數(shù),且對于生物體中放射性水平的調(diào)查也較有限。本研究選取田灣核電站、秦山核電站、寧德核電站和福清核電站4座我國沿海已運營的核電站為研究對象,分別于2016年6-9月和2017年4-7月調(diào)查其周邊海域魚類和表層沉積物中主要放射性核素的比活度,從而評價其放射性水平,調(diào)查結(jié)果可為評價核電站對周邊海域生態(tài)環(huán)境的影響提供數(shù)據(jù)支持。

海洋表層沉積物中的238U、226Ra和228Ra是天然衰變系放射性核素,對其進行研究有助于示蹤表層沉積物的海洋學過程,因此受到海洋學家的重視。在測定魚類和表層沉積物中的放射性核素時,采用高純鍺(HPGe)γ能譜法的實驗過程簡單,且引入偶然誤差的概率小,因此該方法在海洋學研究中被廣泛應(yīng)用[6]。本研究采用γ能譜法測定放射性核素的比活度,進一步分析4座核電站周邊海域表層沉積物的來源。

1 材料與方法

1.1 研究海域

田灣核電站位于江蘇北部沿海,距離連云港市區(qū)(新浦)28 km,目前已運營6臺機組,裝機容量為660萬k W;秦山核電站位于浙江秦山沿海,目前已運營9臺機組,裝機容量為630萬k W;寧德核電站位于福建寧德沿海,距離福鼎市區(qū)南部約32 km,目前已運營4臺機組,裝機容量為436萬k W;福清核電站位于福建中部沿海,目前已運營5臺機組,裝機容量為552萬k W。

1.2 樣品來源和處理

魚類樣品為從核電站周邊地區(qū)漁民收購的當?shù)睾Ｓ騼?yōu)勢魚種,帶回實驗室去除表面泥沙雜質(zhì),經(jīng)105℃烘干、300℃碳化、450℃灰化24 h、行星球磨機研磨、混勻和80目過篩,使用φ75×50 mm的聚丙烯塑料樣品盒密封封裝。

表層沉積物樣品來自核電站周邊海域,基于核電站取水口和排水口的位置,根據(jù)周邊海域的水動力擴散模型,在不同擴散方向和梯度上設(shè)置采樣站位。使用表層泥器(抓泥斗)采集樣品,現(xiàn)場使用聚乙烯自封袋封裝,帶回實驗室經(jīng)105℃烘干、磨細、混勻和80目過篩,使用φ75×50 mm的聚丙烯塑料樣品盒密封封裝。

魚類和表層沉積物樣品均放置100 d以上,以保證樣品中的238U與子體衰變平衡[7]。

1.3 樣品分析

測定樣品使用的高純鍺(HPGe)γ能譜儀產(chǎn)自美國CANBERRA公司,探頭型號為BE5030,在0.03～2 Me V能量區(qū)間的本底為0.7 cps,測定樣品中的238U、137Cs、134Cs、226Ra、228Ra、40K、110mAg、58Co和60Co共9種放射性核素,樣品測量時間均為80 000 s。使用中國計量科學研究院生產(chǎn)的60Co點源(編號C61204)作為儀器能量刻度源,魚類樣品的測定使用中國計量科學研究院校準源(編號SH16122201)作為儀器效率刻度源,表層沉積物樣品的測定使用中國計量科學研究院校準源(編號7NCJ/P-0107)作為儀器效率刻度源。

根據(jù)放射性核素活度計算使用譜線(表1),參照已有研究方法[6-9]進行相關(guān)計算,計算結(jié)果校正至采樣日期。

2 結(jié)果與討論

2.1 魚類

2016—2017年4座核電站周邊海域魚類中的放射性核素比活度如表2所示。

核素 能量40 K 1 460.81 137 Cs 661.66 134 Cs 604.69 226 Ra*609.31 295.21 351.92 228 Ra* 338.32 911.60 238 U 63.29 110m Ag 657.74 58 Co 810.75 60 Co 1 332.48

樣品來源 種名 產(chǎn)地 238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 2016年田灣核電站長蛇鯔 高公島 0.21±0.01 0.036±0.009 0.15±0.02 0.41±0.04 76.9±3.2舌鰨 高公島 0.25±0.01 0.049±0.008 0.13±0.01 0.26±0.03 68.5±2.9images/BZ_95_552_1644_583_1673.png魚 連島 0.28±0.01 0.057±0.009 0.10±0.01 0.22±0.03 70.3±2.9舌鰨 連島 0.20±0.01 ＜0.024 0.17±0.02 0.40±0.03 67.8±2.8長蛇鯔 贛榆 0.32±0.01 0.036±0.009 0.13±0.01 0.46±0.03 70.5±2.9舌鰨 贛榆 0.26±0.01 0.039±0.008 0.17±0.02 0.47±0.03 54.8±2.3皮氏叫姑魚 徐圩 0.29±0.01 0.037±0.009 0.14±0.01 0.52±0.04 71.7±3.0 2017年田灣核電站小黃魚 贛榆 0.14±0.01 0.017±0.005 0.48±0.02 0.30±0.03 22.2±0.5鲬贛榆 0.16±0.01 0.027±0.005 0.58±0.02 0.24±0.03 27.2±0.6白姑 高公島 0.22±0.01 0.020±0.005 0.76±0.03 0.33±0.03 42.8±0.9images/BZ_95_552_2174_583_2204.png魚高公島 0.16±0.01 0.025±0.005 0.44±0.02 0.35±0.04 55.0±1.2白姑 徐圩 0.43±0.01 ＜0.016 1.55±0.04 0.37±0.02 43.3±0.9images/BZ_95_552_2307_583_2337.png魚連島 0.49±0.01 0.107±0.008 1.78±0.04 0.41±0.03 42.5±0.9白姑 連島 0.21±0.01 ＜0.016 0.77±0.03 0.26±0.01 44.5±1.0 2016年秦山核電站鯔魚 乍浦 ＜0.042 ＜0.030 0.44±0.02 0.92±0.05 70.4±2.9鯔魚 沈家門 0.34±0.01 ＜0.032 0.48±0.03 1.11±0.06 66.4±2.8鯔魚 蟹浦 0.13±0.01 ＜0.024 0.53±0.03 1.15±0.06 29.5±1.2鯔魚 澉浦 0.43±0.01 ＜0.029 0.62±0.03 1.23±0.06 42.4±1.8 2017年秦山核電站鯔魚 乍浦 0.38±0.01 ＜0.031 0.80±0.03 0.51±0.05 67.2±1.5鯔魚 沈家門 0.35±0.01 ＜0.030 0.77±0.03 0.48±0.04 62.2±1.4鯔魚 澥浦 0.40±0.02 ＜0.036 0.89±0.04 0.44±0.04 71.2±1.6鯔魚 澉浦 0.39±0.02 ＜0.032 0.79±0.03 0.41±0.04 67.5±1.5 2016年寧德核電站眼斑擬磁魚 附近海域 0.10±0.01 0.015±0.005 0.04±0.01 0.13±0.02 37.1±1.6images/BZ_95_552_2967_583_2997.png魚 附近海域 0.17±0.01 0.014±0.003 0.03±0.01 0.07±0.01 25.5±1.1真鯛 附近海域 0.22±0.01 0.011±0.004 0.05±0.01 0.10±0.02 31.0±1.3

樣品來源 種名 產(chǎn)地 238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 2017年寧德核電站花鱸 牛郎崗 0.04±0.01 ＜0.013 0.10±0.01 0.24±0.04 22.4±0.5images/BZ_96_552_511_583_541.png魚上黃岐 0.07±0.01 ＜0.014 0.24±0.02 0.28±0.02 20.0±0.5眼斑擬石首魚 三沙鎮(zhèn) 0.04±0.01 ＜0.013 0.14±0.01 0.20±0.02 18.8±0.4 2016年福清核電站紅魚 附近海域 0.10±0.01 0.013±0.005 0.07±0.01 0.14±0.02 33.2±1.4images/BZ_96_552_710_583_740.png魚附近海域 0.18±0.01 0.015±0.003 0.05±0.01 0.11±0.01 22.8±1.0真鯛 附近海域 0.23±0.01 0.010±0.004 0.08±0.01 0.19±0.02 25.2±1.1 2017年福清核電站紅古魚 江鏡農(nóng)場 0.10±0.01 0.029±0.006 0.23±0.02 0.35±0.04 44.0±1.0白鰲魚 工程排水口 0.13±0.01 ＜0.019 0.35±0.02 0.38±0.04 45.3±1.0平均值 0.23±0.12 0.031±0.023 0.43±0.42 0.41±0.29 47.3±19.2范圍 ＜0.04～0.49 ＜0.010～0.107 0.03～1.78 0.07～1.23 18.8～76.9

2016—2017年4座核電站周邊海域魚類中均未檢出134Cs、110mAg、58Co和60Co,檢出限值分別為0.021 Bq/kg鮮、0.022 Bq/kg鮮、0.027 Bq/kg鮮 和0.030 Bq/kg鮮。在檢出的放射性核素中,只有137Cs為人工放射性核素。姚沛林等[2]曾測定田灣核電站周邊海域魚類中137Cs的比活度范圍和平均值分別為0.053～0.125 Bq/kg鮮和0.082 Bq/kg鮮,陳進興等[10]曾測定大亞灣核電站周邊海域蘭園鲹魚中137Cs的比活度范圍為0.069～0.210 Bq/kg鮮,而本研究的測定結(jié)果略低,推斷原因是不同魚種對137Cs的富集能力不同。鄭琪珊等[11]測定福清核電站周邊海域生物體中238U、137Cs、226Ra和40K的比活度范圍分別為未檢出～1.095 Bq/kg鮮、未檢出～0.073 1 Bq/kg鮮、未檢出～0.090 0 Bq/kg鮮和20.4～99.0 Bq/kg鮮,與本研究的測定結(jié)果相近。此外,本研究測定的137Cs和226Ra遠低于國家規(guī)定食品中800 Bq/kg鮮和38 Bq/kg鮮的檢出限值要求[12]。

2.2 表層沉積物

4座核電站周邊海域表層沉積物中的放射性核素比活度如表3至表6所示。

年份 站位比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 T1 21.5±3.5 1.05±0.25 22.0±1.0 37.0±1.8 684±29 1.02 T2 21.8±3.5 ＜0.69 24.8±1.1 33.2±1.6 642±27 1.14 T3 24.6±3.7 0.72±0.19 25.4±1.1 34.4±1.6 627±27 1.03 T4 20.9±3.1 1.05±0.25 25.3±1.1 36.2±1.7 676±29 1.21 T5 20.8±3.1 ＜0.59 21.1±0.9 28.0±1.4 539±23 1.01 T6 22.5±3.1 0.71±0.19 23.0±1.0 32.0±1.5 594±25 1.02 2017 T1 30.0±4.4 1.03±0.20 26.3±0.8 45.7±1.6 714±29 0.88 T2 27.5±4.4 0.94±0.18 24.9±0.8 42.1±1.4 723±30 0.91 T3 41.2±5.9 ＜0.86 30.0±0.9 58.2±2.0 810±33 0.73 T4 26.1±4.0 0.62±0.15 23.1±0.7 34.5±1.2 578±24 0.89 T5 25.8±3.9 0.49±0.14 23.9±0.7 36.9±1.3 618±25 0.93 T6 22.9±3.7 0.60±0.13 22.5±0.7 34.6±1.2 609±25 0.98平均值 25.5±5.7 0.80±0.22 24.4±2.4 37.7±7.9 651±74 0.96±0.13

年份 站位 比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 Q1 30.5±4.4 1.19±0.16 24.2±1.1 37.1±1.8 617±26 0.79 Q2 27.1±3.8 0.65±0.16 25.8±1.1 35.0±1.7 578±25 0.95 Q3 30.6±4.1 ＜0.45 25.8±1.1 36.5±1.7 514±22 0.84 Q4 33.1±4.4 ＜0.59 26.0±1.1 36.6±1.7 469±20 0.79 Q5 28.6±4.1 0.98±0.17 24.1±1.1 37.8±1.8 578±25 0.84 Q6 29.8±4.2 ＜0.60 25.4±1.1 36.5±1.7 463±20 0.85 2017 Q1 36.8±5.3 1.33±0.18 25.5±0.8 52.1±1.8 705±29 0.69 Q2 27.2±4.6 1.27±0.16 25.9±0.8 45.0±1.6 672±28 0.95 Q3 41.0±5.2 0.86±0.17 28.9±0.8 49.4±1.7 595±25 0.70 Q4 26.4±4.1 0.37±0.11 20.3±0.6 34.7±1.2 557±23 0.77 Q5 38.6±5.7 1.33±0.20 26.8±0.8 44.8±1.6 741±31 0.69 Q6 37.2±4.8 2.66±0.21 27.0±0.8 42.3±1.4 814±33 0.73平均值 32.2±5.0 1.18±0.64 25.5±2.1 40.7±5.9 609±108 0.79±0.09

年份 站位 比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 N1 26.1±3.8 2.29±0.23 23.4±1.8 38.5±2.1 709±30 0.90 N2 31.8±4.3 1.89±0.22 22.2±1.7 38.2±2.0 662±28 0.70 N3 26.1±3.9 1.55±0.22 21.0±1.6 34.1±1.8 653±28 0.80 2017 N1 42.3±6.1 2.99±0.27 24.9±0.8 47.1±1.7 804±33 0.59 N2 39.7±5.4 2.30±0.24 23.1±0.7 50.9±1.8 735±30 0.58 N3 37.8±5.3 1.51±0.18 26.3±0.8 50.4±1.7 762±31 0.70平均值 34.0±7.0 2.09±0.56 23.5±1.9 43.2±7.2 721±58 0.69±0.12

年份 站位 比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 F1 26.6±3.9 0.95±0.14 24.9±1.1 35.6±1.7 611±26 0.94 F2 39.5±4.9 1.41±0.19 27.5±1.2 41.4±2.0 687±29 0.70 F3 32.5±4.6 1.14±0.19 25.8±1.1 41.8±2.0 662±28 0.79 F4 48.6±6.6 1.52±0.18 25.7±1.2 40.9±2.0 684±29 0.53 F5 34.3±4.7 1.06±0.18 23.4±1.1 39.1±1.9 645±27 0.68 2017 F1 37.1±5.2 1.00±0.16 26.7±0.8 45.6±1.5 738±30 0.72 F2 48.8±6.5 1.51±0.21 27.6±0.9 49.0±1.7 777±32 0.57 F3 44.8±5.9 1.14±0.21 27.1±0.8 48.5±1.7 710±29 0.60 F4 47.8±6.3 1.16±0.24 29.0±1.0 51.8±1.8 782±32 0.61 F5 31.8±4.9 1.39±0.20 23.3±0.7 49.1±1.6 637±26 0.73平均值 39.2±8.0 1.23±0.21 26.1±1.8 44.3±5.3 693±58 0.67±0.12

2016—2017年4座核電站周邊海域表層沉積物中均未檢出134Cs、110mAg、58Co和60Co,檢出限值分別為0.97 Bq/kg干、0.59 Bq/kg干、0.040 Bq/kg干和0.62 Bq/kg干。表 層 沉 積 物 中238U、137Cs、226Ra、228Ra和40K的 比 活 度 范 圍 分 別 為20.8～48.8 Bq/kg干、＜0.37～2.99 Bq/kg干、20.3～30.0 Bq/kg干、28.0～58.2 Bq/kg干 和462～814 Bq/kg干,平 均 值 分 別 為32.2 Bq/kg干、1.25 Bq/kg干、25.0 Bq/kg干、41.1 Bq/kg干 和659 Bq/kg干;226Ra/238U的范圍為0.53～1.21,平均值為0.81。

4座核電站周邊海域表層沉積物中238U、137Cs、226Ra、228Ra和40K在2016年的平均比活度分別為28.9 Bq/kg干、1.21 Bq/kg干、24.3 Bq/kg干、36.5 Bq/kg干和615 Bq/kg干,2017年的平均比活度分別為35.5 Bq/kg干、1.29 Bq/kg干、25.7 Bq/kg干、45.6 Bq/kg干和704 Bq/kg干,由數(shù)據(jù)可得2016年的平均比活度略低于2017年,這可能與不同采樣季節(jié)和不同海水鹽度導致表層沉積物顆粒表面鈾釷的吸附解析有關(guān)[13]。

周邊海域表層沉積物中238U、137Cs、226Ra、228Ra和40K的平均比活度,最高的核電站分別為福清、寧德、福清、福清和寧德,最低的核電站分別為田灣、田灣、寧德、田灣和秦山。

2.3 不同海域表層沉積物的放射性核素比活度對比

本研究測定的4座核電站周邊海域表層沉積物中的放射性核素比活度與其他研究測定數(shù)據(jù)的對比如表7所示。

海域比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U渤海灣[14] 16.2 14.10 25.2 - 710 1.56膠州灣[15] 39.2 3.28 26.5 40.3 688 0.68田灣核電站 25.5 0.80 24.4 37.7 651 0.96長江口[16] 32.8 - 24.3 - 628 0.74秦山核電站 32.2 1.18 25.5 40.7 609 0.79寧德核電站 34.0 2.09 23.5 43.2 721 0.69福清核電站 39.2 1.23 26.1 44.3 693 0.67廈門潮間帶[17]40.2 - 32.4 69.3 692 0.81大亞灣[18] 67.4 2.41 35.3 62.8 711 0.52黃茅海-廣海灣[8]77.4 1.52 36.6 58.1 571 0.47陽江核電站[19]82.4 2.21 36.6 57.1 621 0.44北部灣[20] 35.4 1.16 27.7 44.9 538 0.78

本研究測定的4座核電站周邊海域表層沉積物中的238U、226Ra和228Ra基本隨緯度降低而逐漸增大,但均在各海域的歷史本底范圍內(nèi)。與已有文獻的測定結(jié)果相比,本研究測定的137Cs比活度較低,推斷原因為日本福島事件對我國近海的影響有限,已存在的137Cs隨時間逐漸衰減。

2.4 表層沉積物來源

2.4.1226Ra和238U的比活度比值

226Ra和238U均為238U系放射性核素,是衰變系中相對穩(wěn)定的放射性核素。根據(jù)本研究測定的226Ra/238U的范圍和平均值,2016-2017年4座核電站周邊海域表層沉積物中的226Ra和238U并未達到衰變平衡。陳敏等[21]提出我國近岸海域表層沉積物中的226Ra/238U普遍存在不平衡現(xiàn)象,并認為這是由鐳的易遷移性所導致的。

由表7可以看出,田灣、秦山、寧德和福清4座核電站周邊海域表層沉積物中226Ra/238U的平均值隨緯度降低而逐漸減小,表明這些海域的表層沉積物來源有所不同。田灣核電站周邊海域表層沉積物中的226Ra/238U與渤海灣的數(shù)據(jù)均較高于其他海域,其原因可能是歷史上的舊黃河口位于田灣核電站周邊海域,舊黃河對黃海懸浮物的輸入正是如今田灣核電站周邊海域表層沉積物的主要來源,而如今黃河已改道渤海灣,對渤海懸浮物的輸入是渤海灣表層沉積物的主要來源。秦山核電站周邊海域表層沉積物中的226Ra/238U與長江口的數(shù)據(jù)相近,Wang等[22]認為杭州灣表層沉積物的來源為錢塘江和長江的懸浮物沉積,其中長江口的懸浮物輸入占主要部分,印證上述數(shù)據(jù)相近的結(jié)果。

2.4.2226Ra和228Ra比活度的線性相關(guān)

226Ra和228Ra均為原生放射性核素,分別屬于天然衰變系238U系和232Th系,是衰變系中相對穩(wěn)定的放射性核素。Asikainen[23]認為放射性核素226Ra和228Ra廣泛存在于地表巖石,其含量取決于巖石中鈾和釷的含量。針對226Ra的研究表明,巖石風化后轉(zhuǎn)為懸浮物,經(jīng)由河流輸入海洋,并最終變?yōu)楹Ｑ蟪练e物。本研究認為在一定海域范圍內(nèi),如果沉積物來源較為單一,沉積物中的226Ra和228Ra應(yīng)具有較高的相關(guān)性;如果沉積物來源較為復雜,沉積物中的226Ra和228Ra的相關(guān)性較低。

4座核電站周邊海域表層沉積物中226Ra和228Ra比活度的線性相關(guān)如圖1所示。

田灣、秦山、寧德和福清4座核電站周邊海域表層沉積物中226Ra和228Ra比活度的線性相關(guān)系數(shù)平方值(R2)分 別 為0.753 7、0.306 6、0.595 2和0.239 0,原因為同一核電站周邊海域的水動力情況相似。田灣核電站周邊海域表層沉積物的來源為舊黃河口輸出,秦山核電站周邊海域表層沉積物的來源為錢塘江和長江的懸浮物混合沉積,因此秦山核電站周邊海域表層沉積物中226Ra和228Ra比活度的相關(guān)性低于田灣核電站。寧德核電站周邊海域沒有較大河流輸入,有研究表明浙江福建近岸海域冬、春季的水流流向為自北向南[24],長江泥沙可以輸送至臺灣海峽[25],寧德核電站周邊海域表層沉積物可能為長江的懸浮物輸入沉積,福清核電站周邊海域北部受閩江和長江懸浮物混合沉積的影響,因此福清核電站周邊海域表層沉積物中226Ra和228Ra比活度的相關(guān)性低于寧德核電站。

3 結(jié)語

本研究選取4座我國沿海已運營的核電站為研究對象,分別于2016年6-9月和2017年4-7月調(diào)查其周邊海域魚類和表層沉積物中主要放射性核素的比活度,主要得到3點結(jié)論。①4座核電站周邊海域魚類和表層沉積物中主要放射性核素的平均比活度均在歷史本底范圍內(nèi),表明核電站的運營未對周邊海域魚類和表層沉積物中的放射性水平造成影響。本研究測定的魚類中的137Cs和226Ra比活度遠低于國家規(guī)定的食品檢出限值要求[12]。②4座核電站周邊海域表層沉積物中的238U、226Ra和228Ra比活度基本隨緯度降低而逐漸增大,137Cs比活度與早期文獻測定結(jié)果相比隨時間逐漸衰減。③4座核電站周邊海域表層沉積物中的226Ra/238U平均值隨緯度降低而逐漸減小,表明這些海域的表層沉積物來源有所不同,且226Ra與228Ra比活度的相關(guān)性越高,海域表層沉積物的來源越單一。