基于高次諧波X 射線光源的三維納米相干衍射成像技術(shù)*

麻永俊 李睿晅2) 李逵2) 張光銀2) 鈕津2)3) 麻云鳳2) 柯長軍 鮑捷 陳英爽 呂春 李捷2) 樊仲維2) 張曉世2)?

1)(中國科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院,光學(xué)工程研究部,北京 100094)

2)(中國科學(xué)院大學(xué)光電學(xué)院,北京 100084)

3)(大連海事大學(xué)信息科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,大連 116026)

4)(電子科技大學(xué)自動化工程學(xué)院,成都 610000)

5)(成都金支點科技有限公司,成都 610000)

相干衍射成像是近20 年才發(fā)展起來的一種高分辨率計算成像技術(shù).其原理是通過采集相干光照明時樣品產(chǎn)生的衍射圖樣,使用相位恢復(fù)算法計算實現(xiàn)樣品結(jié)構(gòu)的三維(3D)成像.區(qū)別于傳統(tǒng)成像技術(shù),該技術(shù)具有多個顯著優(yōu)勢: 1)成像分辨率接近于照明光源波長;2)成像系統(tǒng)簡單,無需使用成像鏡頭,成像系統(tǒng)通常由相干光源、樣品和CCD 組成;3)無相差、色差,極紫外光子利用率高: 使用計算成像,避免了引入器件的折射、反射和吸收等效應(yīng)造成的相差和色差以及光子利用效率下降.自上世紀(jì)末,基于大型相干極紫外和X 射線光源的相干衍射成像技術(shù)發(fā)展迅速,已達(dá)亞納米級分辨率.此后,隨著飛秒激光高次諧波技術(shù)的成熟,相干極紫外和X 射線光源的體積和成本大幅度降低,相干衍射成像技術(shù)得到進(jìn)一步發(fā)展和推廣.發(fā)展至今日,基于高次諧波的相干衍射成像技術(shù)已經(jīng)成為一種有巨大應(yīng)用潛力的納米成像技術(shù),為半導(dǎo)體材料和器件表面形貌、生物微結(jié)構(gòu)及動態(tài)演化、半導(dǎo)體和量子器件的化學(xué)成分及濃度分布、物理或化學(xué)動態(tài)過程以及量子狀態(tài)等領(lǐng)域的探測成像提供了一種有效的技術(shù)方案,并開始在高分辨率半導(dǎo)體檢測領(lǐng)域中獲得實際應(yīng)用.相信不久的將來,基于高次諧波相干衍射成像技術(shù)將成為納米量級顯微成像技術(shù)的杰出代表,成為和現(xiàn)有的原子力、近場光學(xué)、X 射線、電子以及隧道掃描等顯微成像相媲美的主流技術(shù).本文回顧了相干衍射成像及其照明光源技術(shù)的發(fā)展歷程,介紹了相干衍射成像技術(shù)現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢,然后說明高次諧波光源和相干衍射成像技術(shù)原理,最后重點介紹了幾種可以利用高次諧波的高相干、短波長、短脈沖及梳狀超寬譜特性的衍射成像技術(shù): 探針強(qiáng)度約束、反射模式、頻閃照相、多模態(tài)疊層、單次曝光疊層、時間分辨多路復(fù)用疊層、角度掃描相敏成像等技術(shù).

1 引言

光學(xué)顯微成像技術(shù)是人類對微觀世界最直觀、最重要的感知手段.隨著半導(dǎo)體技術(shù)、納米科學(xué)以及新興的量子技術(shù)的飛速發(fā)展,現(xiàn)代顯微成像手段不但需要探測納米甚至亞納米級的復(fù)雜三維(3D)結(jié)構(gòu),而且還需要探測這些結(jié)構(gòu)的物理、化學(xué)甚至量子特性以及動態(tài)演化過程.傳統(tǒng)成像技術(shù)為了實現(xiàn)納米級的3D 分辨率,在成像系統(tǒng)中必須使用精密、復(fù)雜且昂貴的光學(xué)成像鏡頭,同時輔以高精度的3D 掃描技術(shù),其局限性可簡單總結(jié)為以下3 點: 1)成像鏡頭的數(shù)值孔徑限制了高頻信息的獲取,從而制約了成像分辨率;2)由于光學(xué)器件固有的相差和色差,高分辨率成像技術(shù)達(dá)到和突破衍射極限需要付出很大的代價;3)由于光場的頻率高達(dá)到PHz,光電探測器設(shè)備無法跟上電磁場的變化,只能記錄強(qiáng)度信息,而相位信息丟失,因此不能直接獲得樣品的3D 信息.在現(xiàn)有的高分辨率成像技術(shù)中,通常做法有: 1)通過采用高折射率和負(fù)折射率材料的液體或浸沒式透鏡來提高成像系統(tǒng)的有效數(shù)值孔徑[1,2];2)選用短波長的光照明,如X 射線顯微鏡;3)采用突破常規(guī)的思路的超分辨率成像技術(shù),如受激發(fā)射損耗顯微技術(shù)(stimulated emission depletion microscopy,STED)[3]、近場掃描顯微術(shù)(scanning near-field optical microscopy,SNOM)[4]、雙光子或多光子顯微鏡技術(shù)(two-photon or multi-photon Microscopy,TPM or MPM)[5,6]與隨機(jī)光學(xué)重建顯微法(stochastic optical reconstruction microscopy,STORM)[7].然而,為了實現(xiàn)3D 成像,這些技術(shù)都需要借助于高精度掃描或者定制的層析算法才能分析出樣品的3D 結(jié)構(gòu).

相比上述復(fù)雜而昂貴的高分辨率成像方法,相干衍射成像技術(shù)(coherent diffraction imaging,CDI)[8]提供了一個簡單而實惠的思路,利用樣品的相干衍射圖樣,通過計算恢復(fù)樣品圖像的相位,實現(xiàn)3D 成像.CDI 技術(shù)顛覆了傳統(tǒng)的成像思路:1)無透鏡成像,避免了使用透鏡引入的像差和孔徑限制;2)無掃描3D 成像,通過記錄物體遠(yuǎn)場衍射圖樣,使用先進(jìn)的相位恢復(fù)算法重建振幅和相位信息,獲得樣品的3D 結(jié)構(gòu).總之,CDI 在不需要使用精密復(fù)雜且昂貴的成像光學(xué)器件的情況即可以達(dá)到成像系統(tǒng)的衍射極限,實現(xiàn)高分辨率.

按照阿貝的分辨率理論,對于相干光照明,顯微系統(tǒng)的極限分辨率為: 分辨率=λ/(2NA).NA是系統(tǒng)的數(shù)值孔徑.因此,提高CDI 成像分辨率,可以通過減小樣品到成像器件的距離、增大成像器件的面積來提高數(shù)值孔徑,以及使用短波長的相干光源.CDI 在顯微成像領(lǐng)域異軍突起,獨樹一幟,然而要成長為主流的顯微成像技術(shù),目前仍存在下幾個挑戰(zhàn): 1)需要高效的相位恢復(fù)算法和高端的計算機(jī)硬件;2)需要工作在照明波長的高速、低噪聲、高分辨率、大陣列和大面積的數(shù)據(jù)采集相機(jī);3)高亮度、高相干性、極短波長的照明光源.針對這些挑戰(zhàn),人們充分利用相干光源、計算機(jī)、人工智能和信息技術(shù)的發(fā)展成果,把相關(guān)技術(shù)應(yīng)用到相干衍射成像中來,大幅度提高了成像能力.

隨著高頻、多核心與并行運(yùn)算的CPU 應(yīng)用于計算機(jī),要實現(xiàn)高分辨率3D 納米成像計算量的要求,現(xiàn)有的計算處理軟件和單機(jī)就能勝任.然而隨著CDI 技術(shù)成像功能的拓展,如動態(tài)實時成像、覆層下納米結(jié)構(gòu)成像、材料化學(xué)成分和濃度檢測、以及極短時間分辨的物理過程觀測,需要處理海量的數(shù)據(jù),運(yùn)算量大增,對硬件也提出了更高的要求,需要提供包括高性能網(wǎng)絡(luò)、高性能處理器、高性能服務(wù)器、高性能存儲器件等硬件,甚至需要具備強(qiáng)大的圖形處理、編程能力及儲存功能的圖形處理芯片(graphics processing unit,GPU)、深度學(xué)習(xí)算法芯片(tensor processing unit,TPU)、嵌入式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)處理芯片(neural network processing unit,NPU).在計算軟件方面,近年來科研人員針對不同情景和模式以及不斷提升的計算機(jī)硬件,也還在源源不斷地開發(fā)新的算法.借助于現(xiàn)代計算機(jī)的超級運(yùn)算能力和豐富算法,CDI 成像也會越來越精確與高效.

為了實現(xiàn)高分辨率的3D 成像,數(shù)據(jù)采集需要CCD 的光電感應(yīng)像素及存儲單元具備以下條件:1)至少16 位的動態(tài)范圍;2)大面積高分辨率的像素陣列(通常要求不少于2048×2048 的CCD 陣列);3)高速度的模數(shù)轉(zhuǎn)換器.傳統(tǒng)的CDI 采用在極紫外和X 射線波段具有高量子效率的CCD 芯片作為圖像采集器件,現(xiàn)在已經(jīng)基本可以實現(xiàn)視頻幀率(60 Hz 以上)的高分辨率CDI 成像.然而,CCD芯片的模數(shù)轉(zhuǎn)換器通常為串行處理方式,隨著陣列密度的增加轉(zhuǎn)換速度也相應(yīng)變慢,通常通信采集的幀率在1 Hz 量級.為了在這些方面實現(xiàn)突破,各大X 射線相機(jī)生產(chǎn)廠家開始采用先進(jìn)的CMOS相機(jī)芯片,原因是CMOS 芯片的數(shù)模轉(zhuǎn)換器通常為并行處理方式,因此CMOS 的幀率在最高分辨率的情況下已經(jīng)可以達(dá)到1 kHz 量級.

高亮度和高相干的光源是CDI 的必備條件,CDI成像技術(shù)是伴著照明光源的不斷進(jìn)步逐步發(fā)展成熟的.圖1 簡單概括了CDI 的發(fā)展簡史.雖然衍射圖樣恢復(fù)一般樣品的想法出現(xiàn)較早,但是直到1999 年才在同步輻射(synchrotron radiation source,SRS)X 射線上首次實現(xiàn)CDI[9].此后,逐步涌現(xiàn)的先進(jìn)的大型同步輻射光源和自由電子激光器(X-ray free electron laser,XFEL)[10,11]為CDI 發(fā)展提供了條件,該技術(shù)首先在科研上得到了應(yīng)用.然而大型設(shè)備不但造價昂貴,結(jié)構(gòu)復(fù)雜,而且可以使用的線站數(shù)量和時間都受到極大的限制,因此無法實現(xiàn)CDI 的進(jìn)一步推廣和應(yīng)用.基于飛秒激光的高次諧波X 射線光源(high-order harmonic generation,HHG)[12,13]的出現(xiàn)改變了這種局面.HHG 光源只有桌面大小,造價、體積和能耗都不及SRS和XFEL 光源的千分之一,并且已經(jīng)可以產(chǎn)生高相干度的極紫外光(extreme ultra violet,EUV)和軟X 射線(soft X-ray,SXR)光束.

圖1 HHG相干衍射成像(HHG-CDI)的發(fā)展史Fig.1.The evolution of HHG-based coherent diffraction imaging (HHG-CDI).

HHG 應(yīng)用于CDI(HHG-CDI)可以充分發(fā)揮該光源超短、超快、寬光譜、高相干性和小型化等特點,推動著CDI 技術(shù)的小型化并實現(xiàn)跨越式發(fā)展: 2008—2015 年間,HHG-CDI 實現(xiàn)了反射模式的CDI[14-16]、鎖孔照明相干衍射成像法(keyhole coherent diffractive imaging,Keyhole-CDI)[17,18]和疊層掃描CDI 成像(ptychography CDI)[14],至此,HHG-CDI 的成像模式不再局限于透射模式,樣品不再局限于獨立樣品成像;此后的2016 年,HHGCDI 首次實現(xiàn)了探針振幅約束(modulus enforced probe,MEP)的ptychography CDI 技術(shù)[19,20],至此成像對象可以是周期性的樣品,該技術(shù)的出現(xiàn)讓CDI 的應(yīng)用可以擴(kuò)展到芯片檢測應(yīng)用領(lǐng)域;2017年HHG-CDI 首次成功實現(xiàn)基于大角度反射(掠入射)衍射條紋校正的CDI 算法[21],可以重建寬視場、高分辨率的穩(wěn)定圖像,非常適合于納米電子設(shè)備檢查,受到廣泛關(guān)注.各種成像技術(shù)層出不窮,也使HHG-CDI 有了更廣的應(yīng)用空間,如部分相干光衍射成像的方法[22],多模態(tài)相干衍射成像法(multistate Ptychography,MSP)[23],頻閃照相CDI[24,25],結(jié)合單次曝光CDI和掃描CDI 的單次曝光疊層成像(single-shot ptychography,SSP)[26,27],時間分辨多路復(fù)用疊層成像(time-resolved Imaging by Multiplexed Ptychography,TIMP)[28,29]和最近可以同時探測納米結(jié)構(gòu)表面、多層界面形態(tài)及化學(xué)成分和摻雜濃度的多角度反射相敏成像技術(shù)[30].

總之,HHG 光源的出現(xiàn)實現(xiàn)了CDI 技術(shù)的小型化,把CDI 技術(shù)從最初使用同步輻射光源通過透射模式成像的成像技術(shù)[9],快速推進(jìn)到能提取出樣品刻蝕深度信息、分辨率接近波長的3D 成像[31],同時擁有時間[32]、化學(xué)成分和摻雜濃度分辨能力的5D 成像技術(shù)[30].可以預(yù)見,隨著HHG-CDI 的持續(xù)發(fā)展,成像的精度和效率將進(jìn)一步提高,它將逐步成為一種重要納米成像技術(shù),在納米材料、量子器件、生物醫(yī)學(xué)、原子分子物理等領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用[8,33-38].本文內(nèi)容總共分為6 節(jié),第2—6 節(jié)具體內(nèi)容安排如下: 第2 節(jié)介紹最具潛力的CDI相干照明光源—HHG 光源;第3 節(jié)介紹相干衍射成像的技術(shù)原理;第4 節(jié)著重介紹幾種先進(jìn)HHGCDI 衍射成像技術(shù);第5 節(jié)討論HHG-CDI 技術(shù)前景和挑戰(zhàn);第6 節(jié)給出結(jié)論.

2 HHG 光源

與已有大科學(xué)裝置X 射線源相比,HHG 光源具有造價低、易實現(xiàn)、體積小等特點.為了實現(xiàn)易于推廣的高速、高分辨的CDI,理想的照明光源需要具有包括短波長、高相干度、高光譜亮度、小型化和方便使用等重要特點.早期的CDI 采用的是同步輻射光源,成像效率和分辨率都不高.此后出現(xiàn)的更先進(jìn)的同步輻射源和自由電子激光有效地解決了這方面的問題,然而這些大型設(shè)備構(gòu)造復(fù)雜、體積龐大、造價昂貴、建設(shè)周期長,不能滿足大量用戶同時使用,極大地限制了該技術(shù)的推廣和應(yīng)用.圖2 給出了我國上海光源(同步輻射加速器和自由電子激光器)的實物圖,上海光源主加速器(鸚鵡螺)周長432 m,緊鄰的軟X 射線自由電子激光裝置總長532 m,而建設(shè)中的硬X 射線自由電子激光器總長約3.1 km,投資近100 億元.與之相比,圖2 同時給出了作者團(tuán)隊設(shè)計的臺面大小的HHG 激光光源,該類型的光源無論是造價、體積還是能耗都大幅度降低.此外,HHG 光源可以產(chǎn)生1—200 nm 光譜范圍的激光光束,在相干度和穩(wěn)定度方面已經(jīng)超越了大型光源,而且某些波段的光功率甚至達(dá)到了同步輻射加速器和自由電子激光器的水平[38].

圖2 (a)上海光源主加速器;(b)臺面HHG-EUV/SXR 射線光源Fig.2.(a)Shanghai synchrotron radiation facility(SSRF);(b)a HHG-EUV/SXR source.

HHG 源于1987 年Mcpherson等[39]利用紅外皮秒脈沖和惰性氣體作用產(chǎn)生短波光的光學(xué)實驗.由于沒有很好的理論解釋,起初該發(fā)現(xiàn)沒有受到很多關(guān)注.直到1993 年,Krause等[40]和Corkum[41]采用半經(jīng)典原子電離理論成功地解釋了HHG 的產(chǎn)生原理.該原理后被稱為“三步模型”,如圖3 所示,首先,原子的勢壘在激光場調(diào)制下發(fā)生畸變,勢壘嚴(yán)重不對稱,在激光場方向一側(cè)變矮變薄,由ADK 理論,電子在高強(qiáng)度基頻激光電場的作用下會有一定的概率發(fā)生隧穿電離成為準(zhǔn)自由態(tài)的電子[42],這時激光場對電離電子的影響遠(yuǎn)大于庫侖場,即所謂的強(qiáng)場近似.然后,電離的自由電子在外電場的加速作用中振蕩獲取額外的能量(有質(zhì)動力能),電子運(yùn)行的軌跡隨電離時刻的不同會有顯著的差異,有一些電子將回不到原子核(母核),一些電子在振蕩電場反向時可加速回到母核附近,最后被母核俘獲回到基態(tài),同時輻射出頻率為基頻激光的奇數(shù)次的HHG 光子.通過模擬計算,大約有1/3 的電離電子最終被捕獲,可獲得的最大動能為 3.17Up,Up是電子在激光場中的有質(zhì)動力勢能,另外2/3 的電子則無法與母核復(fù)合[43].諧波的光子能量通?？梢赃_(dá)到EUV 甚至X 射線的光波段.三步模型描述了激光和原子中電子通過高階非線性相互作用產(chǎn)生高空間相干度的HHG 的過程.該模型還成功解釋了HHG 特殊的諧波光譜的特性: HHG 光譜通常分為平臺區(qū)和截止區(qū),其中平臺區(qū)的諧波轉(zhuǎn)換效率基本相同,而截止區(qū)的諧波效率隨著階次的提高快速降低,截止諧波的頻率可由下式表示:

圖3 HHG 產(chǎn)生的“三步模型”.原子勢壘會被激光場調(diào)制,電子發(fā)生隧穿電離;然后在激光電場加速;隨著電場反向,電離電子與母核復(fù)合,把獲得能量以HHG 光子輻射 (制作本圖參考了文獻(xiàn) [49])Fig.3.The illustration of the three-step Model.The tunneling ionization can occur as the atomic barrier is modulated by the laser field.Then the electron is accelerated in the electric field;As the electric field is reversed,the ionized electron recombines with the parent nucleus and radiates its energy as HHG photons，F(xiàn)igure reproduced from Ref.[49].

其中Ip是原子的電離勢,有質(zhì)動力勢能定義為

其中E是線偏振激光場,me是電子質(zhì)量,ω0激光頻率.

“三步模型”描述了HHG 產(chǎn)生的微觀過程.宏觀情況下HHG 介質(zhì)由多個原子組成.為了有效地提高HHG 的轉(zhuǎn)換效率,產(chǎn)生低發(fā)散角和高相干度的HHG 激光光束,必須結(jié)合HHG 產(chǎn)生的微觀過程和宏觀過程.HHG 頻率轉(zhuǎn)換的宏觀過程中最重要的就是相位匹配.HHG 的相位匹配受到非線性介質(zhì)大于1 的折射率和介質(zhì)電離后自由電子小于1 的折射率的相互平衡和制約,實現(xiàn)最佳的平衡為相位匹配帶來了挑戰(zhàn).除此之外,還需要考慮工作氣體的吸收,各種介質(zhì)產(chǎn)生的HHG 波長的上下限等.

圍繞相位匹配方法,人們嘗試了多種技術(shù)手段來產(chǎn)生 HHG X 射線,如氣體噴嘴、氣室或加壓充氣波導(dǎo)管作為產(chǎn)生和實現(xiàn)HHG相位匹配的主要方法.此外,還有利用雙向傳播的激光脈沖,雙色光或多色光對諧波過程中的電子控制來實現(xiàn)相位匹配或準(zhǔn)相位匹配(相位失配的周期性校正)的方法.在所有實現(xiàn)HHG 的裝置中,自由空間聚焦方法(圖4(a))實驗上最容易實現(xiàn),但是激光只在焦點前后較小的范圍內(nèi)達(dá)到峰值光強(qiáng),因此HHG 的產(chǎn)生將被局限在焦點前后的小范圍內(nèi),存在轉(zhuǎn)化效率低、諧波轉(zhuǎn)化不充足、以及諧波的功率和光斑模式不穩(wěn)定等缺點.通過不斷探索,人們發(fā)現(xiàn),基于空芯波導(dǎo)的HHG 技術(shù)(圖4(b))是實現(xiàn)相位匹配和提高轉(zhuǎn)換效率的有效方法,產(chǎn)生的HHG 不但更加穩(wěn)定而且有更高的空間相干性[44].1998 年 Rundquist等[45]首次在充氬氣毛細(xì)管中對23—31 次諧波的相位匹配進(jìn)行了研究.2002 年,Bartels等[46]使用充氣的空芯光纖首次實現(xiàn)了全空間相干的HHG極紫外激光.Zhang等[47]曾采用脈沖自壓縮產(chǎn)生了增強(qiáng)的高諧波以及基于空心波導(dǎo)與反傳播脈沖的準(zhǔn)相位匹配方法[48]實現(xiàn)了HHG 極紫外光的增強(qiáng)輸出.

圖4 自由空間聚焦與空心波導(dǎo)HHG 對比圖Fig.4.The comparison of HHG in free space focusing and hollow waveguide.

基于空芯光纖的HHG 技術(shù),利用壓縮脈沖在同一波導(dǎo)內(nèi)產(chǎn)生HHG 的相位匹配方法簡化了幾何結(jié)構(gòu),顯著提高光通量和轉(zhuǎn)化效率,能產(chǎn)生高亮度的超短HHG 脈沖.如在一個充有惰性氣體的毛細(xì)波導(dǎo)內(nèi)實現(xiàn)相位匹配和脈沖壓縮結(jié)合,被壓縮的激光脈沖在低壓下電離氣體介質(zhì)中可以產(chǎn)生X 射線連續(xù)譜,其譜寬對應(yīng)于一個孤立的阿秒的脈沖[47].此外,空芯光纖技術(shù)產(chǎn)生的HHG 具有更高的空間相干性,因為空芯光纖的長度越長,產(chǎn)生的空間相干性越高[44].近年來,多種新型的光纖如反諧振光纖[50]、光子晶體光纖[51]等越來越多地被用在HHG 產(chǎn)生,并且取得了不錯的成果.

總之,新型的HHG 光源結(jié)構(gòu)簡單造價低廉,這給光源的建造、維護(hù)、應(yīng)用和推廣帶來了極大的方便.隨著HHG 技術(shù)的不斷成熟,高光通量、高穩(wěn)定性、短脈寬、短波長的HHG 光源將會得到大規(guī)模應(yīng)用,逐漸成為CDI 技術(shù)的最主要的照明光源之一.

3 CDI 技術(shù)及其原理

作為一種利用衍射強(qiáng)度的測量數(shù)據(jù)重建樣品空間結(jié)構(gòu)的無透鏡成像技術(shù),CDI 技術(shù)綜合了衍射手段、采樣理論和相位恢復(fù)算法,在重建樣品的各個環(huán)節(jié)中,相位信息的成功復(fù)原非常關(guān)鍵.在CDI技術(shù)中,一般利用必要的約束條件根據(jù)記錄的強(qiáng)度信息,使用迭代的方法重建相位信息.利用衍射還原一般樣品的想法[52]直到1999 年才第一次成功實現(xiàn)[9].CDI 實驗的成功很快引起人們的重視,在當(dāng)時世界上陸續(xù)建造的一些同步輻射裝置的支持下,掀起了一輪CDI 技術(shù)研究的熱潮.相干衍射成像已從最初的平面波CDI 發(fā)展成適用多種情景的成像技術(shù): 布拉格CDI[53]、掃描 CDI(又稱層疊成像,Ptychography)[54]、菲涅爾CDI[55]以及反射CDI[56].其中以疊層掃描Ptychography 最為成功,不但可以實現(xiàn)對擴(kuò)展樣品的成像,視場遠(yuǎn)大于光探針的尺寸,還能夠?qū)Σ牧系募{米結(jié)構(gòu)進(jìn)行3D 高分辨率成像(圖5).

圖5 平面屏衍射示意圖Fig.5.The schematic chart of plane diffraction.

3.1 衍射成像原理

按照標(biāo)量衍射理論,在遠(yuǎn)場相干衍射成像中,探測器接收面的波前函數(shù)為(反射或透射)樣品出射波的傅里葉變換,而樣品出射波函數(shù)是由探針P(x,y)和樣品O(x,y)共同決定(這里以平面樣品做原理說明很容易推廣到三維):

由菲涅耳-基爾霍夫衍射積分公式,利用可以得到衍射面上波前函數(shù)復(fù)振幅的分布.對于遠(yuǎn)場衍射可以簡單地用下式表示:

即樣品出射光波的波前函數(shù)和探測器平面處的衍射光波前函數(shù)滿足傅里葉變換關(guān)系.樣品出射波攜帶有樣品的信息,它在空間域的傳播對應(yīng)出射復(fù)振幅某種表達(dá)的積分變換(遠(yuǎn)場為傅里葉變換).因此如果已知衍射波復(fù)振幅(包括幅值和相位),則可以通過逆變換得到樣品出射波函數(shù)E(x,y),由方程(3)就可以得到實空間的樣品信息O(x,y)E(x,y)/P(x,y).但是探測器只能探測到強(qiáng)度信息,CDI 中收集到的衍射圖為復(fù)振幅E(x,y)的傅里葉變換的平方|F|2,并不包含衍射復(fù)振幅的相位信息.因此,通過記錄的衍射強(qiáng)度圖,加上必要的限制條件,然后通過反演計算恢復(fù)出包含相位信息的復(fù)振幅E(x,y)即可獲取樣品的空間結(jié)構(gòu)信息,這就是所謂的相位恢復(fù)/重建.

3.2 采樣約束條件和相位恢復(fù)/重建

如前文所述,測量衍射圖樣時只記錄了振幅信息而相位丟失,為了實現(xiàn)復(fù)振幅的再現(xiàn),對丟失的相位信息的恢復(fù)是CDI 技術(shù)的核心問題.1982 年,Bates[57]通過自相關(guān)的理論分析認(rèn)為要從衍射強(qiáng)度圖樣獲取樣品相位,在每個維度上取樣頻率至少要為布拉格衍射頻率的兩倍,即所謂的“采樣約束條件”.由自相關(guān)理論可知,衍射波函數(shù)的功率譜是其自相關(guān)函數(shù)的傅里葉變換:

自相關(guān)運(yùn)算是一個卷積運(yùn)算,若樣品出射波函數(shù)離散為M×N的矩陣,則自相關(guān)矩陣擴(kuò)展為(2M-1)×(2N-1).在做離散傅里葉變換時,(u,v)平面和(x,y)平面的應(yīng)取樣相同的取樣點數(shù),這時可將E(x,y)通過補(bǔ)零操作,因此Bates 認(rèn)為在 (x,y)平面每個維度應(yīng)保證與有效數(shù)據(jù)同樣多的冗余量,比如二維系統(tǒng),需要4 倍過采樣,同樣三維系統(tǒng)需要8 倍過采樣,以此類推.

Miao等[58]研究了Bates 的理論,認(rèn)為該理論過于苛刻,他提出了所謂的過采樣理論,定義過采樣率σ=測量點數(shù)/未知點數(shù).當(dāng)過采樣率σ＞2時,相位信息就可以唯一確定下來.可以簡單地這樣理解: 每個未知的點要用兩個實數(shù)值分別表示振幅和相位(或?qū)嵅刻摬?,而強(qiáng)度測量值是實數(shù)(振幅的平方),測量點的數(shù)目給出了方程的個數(shù).只有方程的數(shù)目至少等于未知數(shù)的數(shù)目時才可能有確定解.對于一維情況(多維類似):

其中,I代表強(qiáng)度測量值,f代表要復(fù)原的復(fù)振幅.(6)式中,利用傅里葉變換的離散化形式,想要從N個I(uk)(正實數(shù))中求解N個復(fù)數(shù)f(xl),一般情況是做不到的.一個可行的方案是補(bǔ)零,把f(xl)的個數(shù)擴(kuò)展成2N大小,這樣由于增加點的值(零)是已知的,相當(dāng)于增加了方程的數(shù)目而未知量的數(shù)目不變.這就要求樣品必須是孤立的,非零區(qū)域的邊界構(gòu)成了支撐域.

在CDI 中,重建相位信息至關(guān)重要.在波傳播過程中相位重建可以分為兩類,一類是相位恢復(fù)的迭代算法[59,60],1971 年Gerchberg和Saxton 首先利用衍射圖樣強(qiáng)度信息和樣品振幅信息,將其作為約束條件,通過迭代算法最終得到正確的相位信息(G-S 算法).如圖6 所示,場復(fù)振幅在樣品平面和CCD 衍射平面之間沿正方向(FFT)和逆方向(IFFT)傳播,在兩個平面上對復(fù)振幅實施約束,迭代結(jié)束時得到樣品的3D 數(shù)據(jù).根據(jù)樣品空間的約束條件不同表現(xiàn)為G-S 算法、誤差減少算法(error reduction,ER)和混合輸入輸出算法 (hyrid input output,HIO)[61]等.另一類是光強(qiáng)傳播方程即 (transport intensity Equation,TIE)方法[62,63],這是確定性的演化方程算法,適用于旁軸模型,光強(qiáng)傳播方程算法需要沿光傳播方向,在不同位置多次測量光強(qiáng)分布,不但實驗過程十分復(fù)雜,而且離軸或高數(shù)值孔徑下成像會帶來誤差,因此在CDI相位恢復(fù)中主要采用投影迭代算法.

圖6 CDI相位恢復(fù)算法原理Fig.6.The technical schematic and algorithm flow chart of CDI.

1952 年,Sayre[64]第一次提出在晶體學(xué)背景下從衍射圖樣恢復(fù)相位的問題,晶體的周期性結(jié)構(gòu)使得相位檢索比一般的非晶體結(jié)構(gòu)要容易得多.CDI 技術(shù)的相位重建是利用光電場的復(fù)振幅在樣品面和衍射面的反復(fù)映射(正向和逆向迭代),并施加約束條件來實現(xiàn)的.Hoppe[52,65,66]于1969 年前后提出關(guān)于CDI相位恢復(fù)的技術(shù)思路(這期間他還首次提出了Ptychography 的概念[67]).在G-S 理論中樣品的振幅信息是已知的,然而出射波振幅信息并不總是能夠事先獲知,所以人們引入的支撐域概念(suport)[61]和自適應(yīng)調(diào)整支撐域的收縮包方法(shrink-wrap)[68],在這種條件下,恢復(fù)樣品時需要同時重建相位和振幅.后來出現(xiàn)更多相位恢復(fù)算法被開發(fā)出來,在進(jìn)行樣品重建時有了更多的選擇,如ER和HIO 算法,松弛平均交替反射(relaxed averaged alternating reflections,RAAR)算法,差分圖算法(difference map,DM)等.圖7 給出了典型的迭代求解方法,從一個隨機(jī)的初始猜測,投影到檢測器平面(頻率約束集),然后投影到樣本平面(支撐約束集),反復(fù)迭代收斂到真解的過程.由于CDI相位迭代不是凸集映射,因此有可能會落入局部極小值而收斂不到真值,因此在具體的相位迭代重建過程中,常采用多方法的混合使用,盡量避開局部極小值的影響,一般能得到較好的結(jié)果.

圖7 凸集映射示意圖,一個隨機(jī)猜測投影到檢測器平面約束集,然后投影到樣本平面約束集,完成一個更新周期.多次迭代后,找到兩個約束集的交點: 真解Fig.7.Diagram of convex-set mapping,a random guess is first projected to the detector plane constraint set,then to the sample plane constraint set to finish a full updating cycle.After many iterations,the solution is found at the intersection of the two constraint sets.

3.3 頻率空間約束和樣品空間約束

相位恢復(fù)問題可以歸結(jié)為尋找滿足這兩個約束的函數(shù)x∈?,即x∈S ∩M.在相位恢復(fù)問題中,測量值由信號x的傅里葉變換F(x)的模m組成.一般物理信號可以在復(fù)希爾伯特空間建模[69]:

式中,信號x是一個平方可積函數(shù),將連續(xù)變量t∈RN映射到復(fù)數(shù)x(t)∈C.滿足傅里葉空間約束的信號集為

除了成像模型之外,相位恢復(fù)問題中通?？捎玫囊粋€重要信息是,x的支持包含在一些集合D∈RN中.如果讓 1E表示集合E的特征函數(shù)(E∈RN),是它的補(bǔ)集,那么這個樣品空間的約束將x限制在集合

相位恢復(fù)問題可以歸結(jié)為尋找滿足這兩個約束的函數(shù)x∈?,即x∈S ∩M.

在CDI 中常在樣品出射平面和探測器衍射平面施加約束:S集和M集.在衍射平面施加的約束稱為“強(qiáng)度約束”或 “模量約束”,是要求衍射復(fù)振幅的平方必須等于探測器的測量值,又稱“頻域約束”、“傅里葉空間約束”;在樣品空間的約束滿足所謂的“過采樣條件”,我們稱之為“樣品空間約束”,可以通過兩種方法實現(xiàn): 1)單次衍射CDI 使用“有限支撐域約束”;2)疊層掃描CDI 使用“重疊約束”.

在傳統(tǒng)的CDI 中,支撐域定義為樣品波函數(shù)有效的取樣區(qū)域(非零區(qū)域),有限支撐域約束要求支撐域不大于樣品出射波的定義域(總?cè)訁^(qū)域)的一半.在有限支撐域約束方法中,用測得的衍射強(qiáng)度的平方根在頻率空間替換計算投影到探測器平面的衍射波復(fù)振幅的模量|g(u)|,同時保留衍射波復(fù)振幅的相位獲得新的衍射波復(fù)振幅,然后逆?zhèn)鞑?積分變換)到樣品平面得到更新的樣品出射波函數(shù),在支撐域內(nèi)的波函數(shù)保留,在支撐域外的波函數(shù)根據(jù)不同的算法或舍棄或有條件地保留.在不斷迭代的過程中,衍射強(qiáng)度的信息和支撐域給出的樣品輪廓信息對收斂的方向施加強(qiáng)烈的限制,噪聲、孿生像、平移像等偽解被不斷剔除.在早期采用的G-S 算法中是在樣品振幅信息已知的前提下重建相位信息,而Fienup 的ER和HIO 算法采用支撐域的概念相當(dāng)于放寬了樣品振幅信息已知的條件,這在實際操作上更加方便,大大提高了相位恢復(fù)的效率,加快了收斂的過程,成為X 射線和電子束成像領(lǐng)域中的重要算法,但此時需要更多的衍射數(shù)據(jù)信息量來恢復(fù)樣品.引入支撐域約束,保證了相位恢復(fù)的唯一性,同時由于要求被成像物體有嚴(yán)格的邊界,也決定了其只能適用于孤立物體成像.早期的CDI 采用支撐域約束,采集單次曝光的衍射圖樣就能實現(xiàn)樣品的成功恢復(fù),但是也只能對孤立物體,這大大限制了其應(yīng)用范圍.

2004 年,Rodenburg和Faulkner[54]追溯了Hoppe 早期的工作,提出疊層掃描成像迭代引擎(ptychographic iterative engine,PIE)算法,有效地克服了孤立樣本限制和像模糊問題.疊層掃描成像用光探針依次對樣本的不同部位掃描照射,前后兩次照射保持一定比例的樣本被重復(fù)照亮,并同時記錄衍射強(qiáng)度,依靠衍射強(qiáng)度約束和重疊掃描約束,進(jìn)行迭代運(yùn)算,最后收斂到真解.重疊掃描約束是利用樣品被重復(fù)照明部分的唯一性,保證收斂過程指向樣品的真值.類似前述傳統(tǒng)單次CDI 采樣分析的思路,重復(fù)照明的作用相當(dāng)于增加限制條件(方程的個數(shù))的同時樣品的像素數(shù)(未知量的數(shù)目)沒有增加,從這個意義上只要保證過采樣率σ＞2,方程組有確定的解,考慮到噪聲等不可控因素,一般需要控制前后兩次照射有60%區(qū)域的重復(fù),相位的恢復(fù)重建可以得到保障.使用疊層掃描CDI或Ptychography,成像對象不再要求是孤立樣品,可以實現(xiàn)復(fù)雜擴(kuò)展物體的全場成像,同時由于有更多的信息量,可以得到比單次CDI 更高的分辨率.CDI 成像的應(yīng)用范圍得到了大幅度擴(kuò)展.

在Ptychography 中,要重建出樣品空間信息,除非探針是已知的,否則還必須考慮掃描探針本身結(jié)構(gòu)的影響,使問題變得復(fù)雜起來: 一方面要解決衍射測量圖相位丟失的問題,另一方面還要將衍射圖中以卷積形式混雜在一起的探針信息和樣品信息解耦,分別重建樣品和探針.2009 年,Maiden和Rodenburg[70]提出了改進(jìn)的PIE 算法(extended ptychographic iterative engine,ePIE),在未知探針的情況下實現(xiàn)相干成像,實現(xiàn)探針和樣品同時重建.

當(dāng)完成衍射圖樣記錄之后,采用ePIE 算法可以對樣品和光探針進(jìn)行重建,這需要從大量的衍射圖樣中采用迭代算法重構(gòu)出丟失的相位.在Ptychography 恢復(fù)算法中,樣品空間的約束條件不再取決于樣品的輪廓信息,而是相鄰近掃描位置間光斑在樣品部分區(qū)域要有重疊,對重疊區(qū)域樣品波函數(shù)一致性的要求構(gòu)成了一個強(qiáng)約束條件.圖8 給出了ePIE 思路和典型的算法的流程: 將樣品O 固定于一個二維平移臺上,探針P 經(jīng)過小孔照射到待測樣品上,傳播距離D后到CCD 平面.讓二維移動平臺在x-y平面內(nèi)平移完成對樣品測量區(qū)域的掃描,保證相鄰兩次掃描之間的掃描區(qū)域有部分的重疊并記錄衍射圖.每幅衍射圖對應(yīng)于特定的掃描位置.圖8 上半部分示意了相鄰4 次掃描對應(yīng)的照明區(qū)域.通過掃描記錄了一系列掃描位置對應(yīng)的衍射圖像,為下一步的迭代過程提供用于強(qiáng)度約束的衍射數(shù)據(jù).在恢復(fù)的過程中,首先對待測樣品O和探針P 進(jìn)行初始化,分別定義為 O0和P0,然后開始迭代.迭代過程由第i次結(jié)果對樣品i+1次Oi+1(x)和探針Pi+1(x)更新的步驟如下:

圖8 掃描相干衍射成像示意及迭代原理(ePIE)(制作本圖及圖17 參考了文獻(xiàn)[71])Fig.8.The iterative principle of Ptychography(ePIE),Fig.8 and Fig.17 reproduced with reference to ref.[71].

7)重復(fù)迭代計算過程1)～6),直到誤差函數(shù)Qi足夠小,完成迭代過程.

利用疊層掃描提供大量的數(shù)據(jù)冗余,可大幅度提高收斂的速度,抑制噪聲,使得相位恢復(fù)算法取得了前所未有的成功,這也促使人們思考利用層疊掃描獲取更多有用信息如瞄準(zhǔn)誤差、三維空間信息等的可能性.基于疊層掃描,衍射成像技術(shù)在厚樣品三維結(jié)構(gòu)、超分辨等領(lǐng)域快速發(fā)展.2012 年,Maiden等[72]研究了厚樣本的三維結(jié)構(gòu)重建問題;2013 年,張福才等[73]采用自動修正位置誤差重建探針精確掃描位置,優(yōu)化重建的結(jié)果;2015 年,鄭國安等[74]將疊層成像思想拓展到頻域的超分辨率顯微成像技術(shù)(FPM),實現(xiàn)了光學(xué)顯微境的超越衍射極限分辨率的圖像重建.這些工作充分利用數(shù)據(jù)的冗余,把“重疊掃描(Ptychography)”概念的內(nèi)涵發(fā)揮到了極致,CDI 技術(shù)取得了極大的成功.

4 基于HHG 光源的CDI 的納米成像技術(shù)

如前所述,相比同步輻射和自由電子激光等大型光源,HHG 結(jié)構(gòu)簡單,使用靈活,易于系統(tǒng)集成和小型化,非常適合用在EUV/SXR-CDI 技術(shù),如圖9 所示.隨著HHG 光源技術(shù)的成熟,其已經(jīng)被成功地應(yīng)用于CDI 成像.如今,HHG-CDI 技術(shù)尤其是掃描HHG-CDI(Ptychography)發(fā)展迅速,不斷取得突破,先后實現(xiàn)了反射式Ptychography 技術(shù)[16]、強(qiáng)制模式探針?biāo)惴∕EP[20]、重構(gòu)絕對相差透射率/反射率RAPTR-CDI 方法和基于角度掃描的射疊層掃描CDI 技術(shù)等.后來,針對HHG 寬譜和超快的特性,人們考慮將多模態(tài)技術(shù)、多探針技術(shù)和時間分辨技術(shù)引入到HHG-CDI 中,這將進(jìn)一步提高HHG-CDI 的成像質(zhì)量和成像速度,拓寬應(yīng)用范圍.目前,利用EUV/SXR 對樣品穿透和反射特異性的特性,已實現(xiàn)了對擴(kuò)展樣品、準(zhǔn)周期性樣品的CDI 成像,覆層下結(jié)構(gòu)的化學(xué)特異性成像[75],并首次成功同時獲得了納米器件的3D 形貌、化學(xué)成份和摻雜濃度信息[30].至此,HHG-CDI 成為一種兼有透射和反射成像模式,對周期樣品和非周期樣品均可適用的納米成像技術(shù).HHG-CDI 作為一種新型、多功能、無損傷納米成像技術(shù),仍在飛速地發(fā)展中,假以時日,成像能力將比肩于目前廣泛應(yīng)用的電子顯微鏡、原子力顯微鏡以及量子隧道掃描顯微鏡等主流的技術(shù).下文將針對在HHG 光源上應(yīng)用的幾種獨特的CDI 成像技術(shù)進(jìn)行深入介紹.

圖9 HHG-CDI 納米成像系統(tǒng)Fig.9.The coherent diffraction imaging system for a HHG extreme ultraviolet laser source.

4.1 疊層掃描CDI 的探針振幅約束(MEP)成像技術(shù)

對于周期性的樣品成像,如半導(dǎo)體芯片,由各種復(fù)雜的結(jié)構(gòu)組成,由于這些結(jié)構(gòu)的衍射圖案缺乏多樣性,導(dǎo)致相位恢復(fù)算法的收斂性較差,衍射強(qiáng)度集中在一些孤立的峰,樣品和光探針之間的串?dāng)_將產(chǎn)生偽影,周期樣品的相位通常有 π 的不確定性,這對衍射成像的精確度構(gòu)成了挑戰(zhàn).基于HHG 光源開發(fā)的探針模式強(qiáng)制約束(MEP)的疊層掃描CDI技術(shù)[19]可以應(yīng)對這一挑戰(zhàn),它能夠?qū)χ芷谛晕矬w進(jìn)行穩(wěn)健的重建.實驗表明MEP 結(jié)合疊層掃描方法可以應(yīng)用于非隔離樣品全視場成像,有效克服樣品周期型結(jié)構(gòu)帶來的成像模糊,實現(xiàn)亞波長的分辨.

MEP 方法是使用前述的Ptychography 方法先完成掃描,然后將樣本移出EUV 光束路徑,在探測器上收集直接HHG 光探針的單一衍射圖像.圖10 給出了MEP 算法的原理.MEP 的Ptychography 實驗由兩個數(shù)據(jù)采集步驟組成.在第一階段,HHG 探針對樣品進(jìn)行逐次掃描,以收集Ptychography 數(shù)據(jù)集.在第二階段,通過將樣品移出,在探測器處直接收集探針光束的衍射光.探針約束是利用探測平面上測量到的探針強(qiáng)度PI(u),作為先驗信息對Ptychography 的收斂過程增加新的約束,其中u是探測平面上的空間頻率坐標(biāo)向量,該方法可以在多種不同相位恢復(fù)的技術(shù)中實現(xiàn).

圖10 Ptychography 算法中MEP 約束的流程示意圖[19]Fig.10.Schematic layout of the MEP constraint within the ptychography algorithm[19].

在每次迭代時,將更新后的探針振幅傳播到探測器平面,由PGj(u)F[Pj+1(r)] 對探測器上的光探針進(jìn)行猜測,其中Pj+1(r)為更新后的探針,r為樣本平面上的空間坐標(biāo)向量,F是從樣本平面到探測平面的傳播子,PGj(u)是探測平面上的探針的猜測.這里對探針重建應(yīng)用模量約束:

這個模約束探針的猜想被傳播回樣本平面,形成進(jìn)一步更新探針的猜測:F-1[PMj(u)],用測量探針強(qiáng)度約束.然后把新的猜測探針反饋到算法中.

MEP 約束為 Ptychography 算法提供了探針的額外信息,從而提高了收斂速度.使用MEP 的效果非常明顯,如圖11 所示,當(dāng)不應(yīng)用MEP 方法時,在重建圖像中可以看到由條紋表示的振鈴偽影,不但保真度低,而且樣品物與探針之間存在串?dāng)_;使用MEP 方法后,成像效果大大改善.

圖11 MEP 約束獲得Ptychographic 重建和無MEP 約束的波帶片Ptychographic 重建比較[19]Fig.11.Comparison of Ptychographic reconstructions with MEP constraint and without MEP constraint for Zone Plate samples.[19].

由于MEP 約束提供了探針的定量信息,增加了數(shù)據(jù)冗余,提高了算法在存在噪聲情況下的魯棒性,減少了樣本和光照之間的串?dāng)_造成的偽影,可以對周期物體成像,而且收斂過程中迭代的次數(shù)明顯減少.在文獻(xiàn)[19]中,使用HHG 光源采用MEP技術(shù)取得了很好的結(jié)果: 一是實現(xiàn)了對擴(kuò)展、周期性樣本的高質(zhì)量成像;二是實現(xiàn)了極紫外光波段的空間高分辨率成像,獲得了0.9λ的分辨率的圖像.他們利用MEP 實現(xiàn)亞波長的空間分辨率成像,與阿貝原理通過數(shù)值孔徑理論分析得到的結(jié)果一致.該技術(shù)在半導(dǎo)體芯片檢測領(lǐng)域開辟了一種新型的高分辨率的光學(xué)檢測方法.

4.2 大角度反射式相干成像

在納米科學(xué)和納米技術(shù)中,材料的表面性質(zhì)非常關(guān)鍵,如在催化、能量轉(zhuǎn)化或納米電子學(xué)中,對表面形態(tài)的探測成像至關(guān)重要.為了滿足前沿研究對表面結(jié)構(gòu)的高分辨3D 成像的需要,必須采用反射式成像;此外,在EUV和軟X 射線波段的HHG 在樣品表面的反射率極低,因此需要采用大角度(掠入射)反射式成像模式.大角度反射式相干成像技術(shù)在表面科學(xué)和半導(dǎo)體材料領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力.

在大角度反射時,CCD 上采集的衍射圖案不能直接用于相位恢復(fù)算法,需要做一個傾斜矯正(tilted-plane correction,TPC),用以獲得和正入射相當(dāng)?shù)难苌鋱D案,才能調(diào)用相位恢復(fù)算法實現(xiàn)成像.對于平面試樣,可以簡單地使用二維插值.對于三維樣本,需要進(jìn)行三維插值[76].傾斜矯正可以借助于Ewald 球的概念幫助理解.Ewald 球是在倒易空間中表示晶體衍射方向的重要概念,如圖12(a)所示,利用Ewald 球可以把抽象的衍射規(guī)律形象化地表示出來.在晶體衍射中,凡是倒格點落在Ewald 球上的點和原點的連線都代表一種可能的衍射方向.在CDI 中,如果樣品沒有晶體的周期結(jié)構(gòu),倒空間中不再是周期排布的點陣,可以是一種連續(xù)的分布,但是在Ewald 球仍然可以用來表示衍射.這時在Ewald 球上倒空間的“格點”也將是連續(xù)分布,它代表反射(衍射)的某一空間頻率的強(qiáng)度分布,從球面投射到CCD 平面會發(fā)生畸變,且大數(shù)值孔徑和傾斜入射時畸變更嚴(yán)重,遠(yuǎn)場散射圖案不再滿足樣品空間的傅里葉變換要求.

以下簡單介紹一下TPC 的原理: 在反射模式CDI(透射傾斜入射亦如此)中,為了在數(shù)據(jù)分析中使用快速傅里葉變換,必須將衍射圖樣重新映射到樣本對偶的空間頻率的線性網(wǎng)格上,即做傾斜平面校正.如圖12(b)所示,樣品平面圍繞y軸旋轉(zhuǎn)了一定角度α,這種情況下,(9)式在探測器的坐標(biāo)系中仍然有效,但是與q相關(guān)聯(lián)的坐標(biāo)系不再是原來的r′,而是旋轉(zhuǎn)后的坐標(biāo)系r′′.為此,在樣本坐標(biāo)系(x′′,y′,z′′)中重寫q.這相當(dāng)于q旋轉(zhuǎn)—α:

其中

其中Ry是關(guān)于y的三維旋轉(zhuǎn)矩陣,一般情況下可以通過進(jìn)一步的旋轉(zhuǎn)得到,允許樣品平面相對于檢測器平面處于任意方向:

Seaberg等[15]首先完成了反射模式HHG-CDI實驗.如圖13 所示,他們設(shè)計方案完成了金屬納米柱陣列成像,可以探測到約100 nm 分辨率的金屬納米柱陣列.為了獲得高空間分辨率,反射成像往往需要高數(shù)值孔徑,這時非零入射角會使散射圖發(fā)生明顯畸變(圖13(a)).通過前述的坐標(biāo)變換方法來校正這些失真,產(chǎn)生了與納米陣列的實際傅里葉變換成比例的圖案(圖13(b)).對校正后的衍射圖中每個峰值的強(qiáng)度值進(jìn)行采樣,并將其放置到一個新的、粗糙的網(wǎng)格上,產(chǎn)生一個過采樣的衍射圖,該衍射圖代表平均色譜柱的傅立葉振幅.

圖13 反射模式相干衍射成像 (a)CCD 上的實測衍射圖;(b)采用校正算法,提取圖(a)中每個衍射峰的值,重采樣衍射圖;(c)重建顯示所有照明柱的平均值;(d)類似柱狀結(jié)構(gòu)的原子力顯微鏡圖像[15]Fig.13.Reflection-mode coherent diffraction imaging: (a)measured diffraction pattern on CCD;(b)resampled diffraction pattern in panel (a);(c)reconstruction showing the average of all illuminated pillars;(d)atomic force microscope image of similar pillar structures[15].

大角度反射式CDI 在HHG 光源上首次取得突破后,迅速得到了推廣,運(yùn)用到HHG,SRS和XFEL 光源中.借助于傾斜入射校正方法,全場反射模式相干成像得以開展.在反射式HHG-CDI中,樣品表面被照亮,探測器直接記錄表面掃描時的衍射圖案,然后將傳統(tǒng)的CDI 或Ptychography重建過程與傾斜平面校正相結(jié)合,就可以正確獲得具有振幅和相位信息的圖像.特別是結(jié)合彎曲波前的疊層掃描與傾斜平面校正,成像質(zhì)量和細(xì)節(jié)已經(jīng)可與掃描電子顯微鏡、原子力顯微鏡圖像相當(dāng)(圖14).

圖14 所示為使用ePIE 重建方法在反射情況下記錄的散射數(shù)據(jù),給出最后得到的樣品圖像和探針.重建的樣品如圖14(d)所示,重建的樣品和SEM電鏡結(jié)果(圖14(b))對比顯示出反射CDI 重建的高保真性.重建的光探針如圖14(c)所示,重建的光探針與探測器上直接測量的入射光斑完全一致.

圖14 實驗裝置、衍射數(shù)據(jù)和Ptychography 重建結(jié)果 (a)90 次掃描數(shù)據(jù)集的代表性衍射圖樣;(b)SEM 像;(c)探針重建;(d)樣品重建[16]Fig.14.Experimental setup for reflection-mode ptychography,diffraction data and ptychographic reconstruction: (a)Representative diffraction pattern taken from the 90-scan dataset;(b)SEM image of the sample;(c)reconstructed amplitude of the HHG beam;(d)Ptychographic reconstruction of the object[16].

反射式Ptychography是一種有廣泛應(yīng)用前景的高分辨3D 納米成像技術(shù),其強(qiáng)大的成像能力將給納米科學(xué)和技術(shù)帶來非常廣泛的影響.該方法消除了對數(shù)值孔徑、樣本或角度的限制,使一般擴(kuò)展物體可以在任何入射角上以反射模式成像.不但可以實現(xiàn)與AFM和SEM相媲美的精度,還消除了樣品光照不均勻或?qū)悠方^對位置不確定的負(fù)面影響.在反射疊層掃描CDI 中,其分辨率僅受波長和系統(tǒng)的數(shù)值孔徑的限制,可達(dá)理論極限.

4.3 基于泵浦-探測的HHG-CDI 頻閃成像技術(shù)

Karl等[24]結(jié)合疊層掃描CDI 技術(shù)和飛秒HHG光源,首次用泵浦-探測的方法對在硅襯底上的鎳納米結(jié)構(gòu)和瞬態(tài)加熱的激發(fā)的熱沖擊力聲波的動態(tài)過程實現(xiàn)了CDI 頻閃成像.實驗要求聲學(xué)和熱動力學(xué)是完全可逆的,且泵浦中期遠(yuǎn)大于樣品的弛豫時間,事實上,任何可逆的動力學(xué)過程,都可以使用這種方法.樣品的動態(tài)響應(yīng)都是通過收集激光泵浦和探測脈沖之間不同時間延遲下的衍射圖像來實現(xiàn).這項工作代表了短波長CDI 實現(xiàn)的空間高分辨率與超快HHG 的時間高分辨率的首次結(jié)合.如圖15 所示,樣品在紅外飛秒 “泵浦” 脈沖激勵下,將飛秒EUV “探針” 脈沖打在樣品(與泵浦脈沖)同樣的位置,在不同泵浦和探針脈沖時間延遲下,記錄鎳線納米光柵在Si 襯底上產(chǎn)生的相干衍射條紋.通過恢復(fù)算法重建樣品,獲得了硅基鎳納米結(jié)構(gòu)中的熱膨脹系數(shù)和表面聲波傳播速度.并獲得全場動態(tài)成像,直接可視化納米尺度聲波的傳播,軸向分辨率為0.1 nm,橫向分辨率為90 nm,時間分辨率為10 fs(圖15(c)).

圖15 (a)頻閃CDI 動態(tài)成像實驗布局示意圖;(b)在每個時間延遲時,用Ptychography 獲得樣本的圖像;(c)不同時間延遲下動態(tài)成像實驗;(d)硅基鎳納米線的衍射圖;(e)衍射效率作為泵浦探測延遲時間的函數(shù)的瞬態(tài)信號圖[24]Fig.15.(a)Schematic of the experimental layout for dynamic imaging on a tabletop;(b)tt every time delay,the image of the sample is obtained with Ptychographic CDI;(c)general concept of dynamic imaging experiment;(d)diffraction pattern of the Nickel lines on Silicon;(e)plot of the transient signal from diffraction efficiency as a function of pump-probe delay time[24].

利用頻閃HHG-CDI 成像的方法記錄泵浦光照后不同時間延遲的納米結(jié)構(gòu)的形態(tài)變化,捕捉到了單個納米天線以及基板中的熱和聲學(xué)動力學(xué)過程,直接提取聲波在均勻鎳納米天線中的色散[32].這種納米結(jié)構(gòu)形狀無法從第一原理建模,因此動態(tài)成像是可視化復(fù)雜的熱和聲響應(yīng)的有效方法.

圖16 給出了由桌面高諧波 EUV HHG-CDI顯微鏡的動態(tài)過程示意圖.動態(tài)響應(yīng)是通過收集和泵浦有不同時間延遲的探測HHG-CDI 頻閃圖像來獲得的.在每次延遲時刻,HHG-CDI 從多個重疊視場收集衍射圖案,以ePIE 的方式重建樣品和和探針的幅度和相位.圖16(a)是頻閃CDI 顯微鏡動態(tài)成像實驗裝置原理圖.振幅圖像僅對材料成分敏感,而相位圖像對材料成分和表面形態(tài)都敏感,因此利用相位圖像可獲得二維(2D)+1 重建,即二維橫向全場圖像與一維軸向(地形)信息相結(jié)合,利用測得的位形相,可以直接轉(zhuǎn)換為高度差,從而生成樣品的2D+1 圖像,很好地區(qū)分納米線和硅襯底.圖16(b)和圖16(c)是在泵浦脈沖到達(dá)之前的錐形納米天線的振幅圖像和2D+1相位圖像.圖16(d)—(i)記錄了在每個時間延遲納米線和基板之間相對相位的變化,反映鎳納米結(jié)構(gòu)熱膨脹和隨后聲波在基底中傳播的重建快照.一系列不同時刻的重建圖再現(xiàn)了聲波在納米天線中的傳播及熱傳輸.為了檢驗顯微鏡的時間分辨圖像,他們將該新技術(shù)與其他成熟的成像方式進(jìn)行了對比,驗證了技術(shù)的可行性,還模擬了和實驗相似尺寸納米結(jié)構(gòu)的動力學(xué)過程,在相同的時間尺度看到了與實驗定性一致的結(jié)果[25].

圖16 單個納米結(jié)構(gòu)中聲波的動態(tài)成像.(a)頻閃CDI 顯微鏡動態(tài)成像實驗裝置;(b)重建樣品振幅圖像;(c)重建樣品相位得到的高度圖;(d)—(i)重建鎳納米結(jié)構(gòu)熱膨脹和隨后聲波在基板中傳播的快照[32]Fig.16.Dynamic imaging of acoustic waves in an individual nanostructure: (a)Stroboscopic CDI microscope for dynamic imaging;(b)reconstructed quantitative amplitude image;(c)height map of the sample obtained from the reconstructed phase image;(d)—(i)ieconstructed snapshots of the nickel nanostructure thermal expansion and subsequent propagation of acoustic waves in the substrate[32].

泵浦-探測HHG-CDI 通過頻閃實現(xiàn)了納米尺度動力學(xué)的全場成像,利用納米尺度的空間分辨率和飛秒尺度的時間分辨率對熱膨脹和聲動力學(xué)動態(tài)成像的嘗試,證明了頻閃CDI 能夠?qū)崿F(xiàn)納米量級的空間分辨和飛秒的時間分辨,使人們能夠在納米世界內(nèi)的空間、時間尺度上直接觀察,加深對這些納米級動態(tài)現(xiàn)象的理解,深化了人們對納米和量子材料或器件中諸如相變、電荷轉(zhuǎn)移、能量輸運(yùn)、熱傳導(dǎo)和激波形成等的微觀動力學(xué)過程的認(rèn)識[77].

4.4 多模態(tài)疊層掃描Ptychography

嚴(yán)格地說,HHG 超短脈沖是部分相干光.當(dāng)脈沖短到飛秒和阿秒時,HHG 有擴(kuò)展很寬的頻譜.如果按照完全相干光的CDI 算法來處理部分相干光衍射圖樣,可能無法收斂到真解;為了提高相干度,不但需要EUV和X 射線波段復(fù)雜的分光、濾光裝置,有效光子通量也會大大降低,反過來又影響了成像的質(zhì)量.為了有效利用光通量,同時又不影響成像的質(zhì)量,實現(xiàn)高分辨率成像,有必要研究部分相干光CDI 成像的問題.對此,Spence等[78]指出衍射強(qiáng)度的香農(nóng)采樣要求相干寬度約為物體橫向尺寸的兩倍,而探測器像素的線性數(shù)量確定了光束中所需的能量擴(kuò)散(單色性).

部分相干光是包含了多個完全相干光模式的混合,若事先知道部分相干光的信息,可以通過分析各個模式的衍射,利用它們的非相干疊加,重構(gòu)約束條件,實現(xiàn)樣品高質(zhì)量重建.2009 年,多模態(tài)疊層掃描CDI 首先在空間部分相干光的CDI 上取得突破[22],他們在探針光的空間相干特性已知的前提下,重建了樣品,引入相干態(tài)分解的概念,降低對光探針高相干度的依賴.2011 年Abbey等[79]研究了基于時間部分相干光光源的CDI 算法,并首次在實驗上實現(xiàn)了多色光的CDI(polyCDI).

2013 年,德國學(xué)者Thibault和瑞士學(xué)者M(jìn)enzel[23]把量子混合態(tài)的概念引入到CDI 成像中,認(rèn)為低相干度光探針、樣本運(yùn)動、記錄設(shè)備誤差等降低成像質(zhì)量的干擾因素都可用"多種狀態(tài)的混合"來描述,一般情況,光源、樣品的多模性和探測器點擴(kuò)散效應(yīng),導(dǎo)致衍射斑也是多個衍射模式的強(qiáng)度疊加,理想的單模CDI 可以認(rèn)為是多模態(tài)CDI 的一種特例.2014 年Batey[80]首次展示了信息復(fù)用疊層掃描CDI 的(ptychographical information multiplexing,MIP)方法,考慮了多態(tài)混合樣本或多模光探針情況下的疊層成像問題,利用單次記錄,同時對多個樣本狀態(tài)重建.

這些方法共同思路是通過原始的衍射圖樣,同時重建多個特定的探針-樣品組合的模式的響應(yīng),獨立地解決了每套模式的相位問題.利用樣品對不同模式的入射光的差異響應(yīng)來實現(xiàn)“分別”的相位恢復(fù),可以實現(xiàn)疊層掃描CDI 中的信息復(fù)用,大大提升樣品重建的質(zhì)量.

4.4.1 空間部分相干光CDI

以下簡單介紹基于多模態(tài)疊層掃描Ptychography 探針部分相干光的混合態(tài)分解算法的原理.如果樣品被一個部分相干的準(zhǔn)單色光場照明,設(shè)其互強(qiáng)度(MOI)分布為J(r1,r2),則其在遠(yuǎn)場的強(qiáng)度分布為[81]:

相干理論表明,J(r1,r2)有下面的形式:

其中ψn(r)是第n個非相干的正交模式μn模式的比重,N為總的模式數(shù),N=1 對應(yīng)于全空間相干.衍射圖樣表示為

這樣實際的衍射圖樣是個模式的非相干疊加(強(qiáng)度疊加).所以,如果知道了部分相干的入射光的互強(qiáng)度MOI 信息,可由此構(gòu)造部分相干光相干衍射成像的迭代過程.空間部分相干光多模態(tài)算法的本質(zhì)是利用一個具有(18)式所描述的互光強(qiáng)函數(shù)的場,對離開樣本的部分相干場進(jìn)行估計.然后利用(19)式將場傳播到探測器平面,然后利用測量到的衍射強(qiáng)度施加約束,調(diào)整模態(tài)的振幅并保持其相位不變.然后將占用率最高的模態(tài)從檢測器平面?zhèn)鞑サ綐颖酒矫?在樣本平面中實現(xiàn)空間約束.按照類似傳統(tǒng)CDI 或Ptychography 的方法迭代恢復(fù)重建.

按照MIP 的思路,每個樣品出射波復(fù)振幅ψklm(x)可以用一組角標(biāo),如k,l,m表示不同的迭代次數(shù)、掃描位置和模態(tài)數(shù).將出射波投影到實測數(shù)據(jù)集上分三個步驟完成:

1)每一個出射波從物平面到衍射平面的正向傳播,

2)在衍射面上實施強(qiáng)度約束,

3)從衍射平面到物平面反向傳播到樣品平面,

然后利用通常的ePIE 方法找出每一個出射波的樣品和探針.

4.4.2 時間部分相干光CDI(polyCDI)

當(dāng)可以忽略探測器和樣品模態(tài)的多樣性(當(dāng)然如果是動態(tài)成像,則需要考慮樣品的模態(tài)變化),不同波長成分的光在兩平面間傳播時,光強(qiáng)度分布的形狀是相似的,區(qū)別是分布范圍有別,和波長有相關(guān)的位移縮放關(guān)系.得到λc對應(yīng)的強(qiáng)度分布后,其他波長成分對應(yīng)的復(fù)振幅強(qiáng)度縮放關(guān)系(λc-Δλ)/λc也可以得到.然后進(jìn)行加權(quán)求和,實施強(qiáng)度限制;最后做逆?zhèn)鞑ミ\(yùn)算,回到樣品平面施加實空間限制,重復(fù)迭代收斂可得樣品和多模探針的準(zhǔn)確信息,完成重建.

圖17 給出了該算法的基本原理: 利用樣品對不同HHG 波長或者空間模式的部分相干光的吸收或反射率,可以完美實現(xiàn)疊層掃描CDI 算法中的信息復(fù)用.對于多色光源CDI,假如物體的狀態(tài)是單一的,將入射光分解為系列非相干模式的疊加,一般多模態(tài)CDI 的思想與此類似.對于某一λ成分的光振動從i平面到j(luò)面進(jìn)行遠(yuǎn)場傳播,按照波動理論有

圖17 部分相干光(多色光)的 ePIE 迭代原理Fig.17.The ePIE system for partially coherent light.

然后由光譜比重μλ得到傳到j(luò)面處的光強(qiáng)分布

圖18是結(jié)合HHG 的高光譜衍射成像,圖18(a)和圖18(b)對應(yīng)6 波長透射模式,圖18(c)和圖18(d)對應(yīng)4 波長的反射模式.將已知的入射光譜構(gòu)建到重建過程中,在透射的情形中,可用通量增加了一個數(shù)量級以上,能夠更好地利用 HHG 源進(jìn)行衍射成像.在反射疊層圖成像中,每個掃描位置記錄衍射圖案是4 個不同波長的非相干疊加,利用 PIM算法可以同時獲得樣品在每個波長處的光譜響應(yīng).該方案通過將 Ptychography 信息多路復(fù)用PIM與高次諧波HHG 光源相結(jié)合來實現(xiàn).將 PIM 從先前展示的可見波長擴(kuò)展到 EUV/X 射線波長,獲得更高的空間分辨率和更強(qiáng)的光譜對比,見圖18(c)和圖18(d).

圖18 結(jié)合HHG 多次極紫外諧波的多光譜衍射成像 (a),(b)6 波長非掃描透射成像模式[82];(c),(d)4 波長的疊層掃描反射成像模式[83]Fig.18.Hyperspectral imaging by combining multiple EUV harmonics and PIM: (a),(b)a 6-wavelength non-scanning transmission mode CDI[82];(c),(d)a ptychographic hyperspectral spectromicroscopy with a 4-wavelength comb[83].

HHG 在頻域呈梳狀分布,且脈寬很窄,可達(dá)到飛秒甚至阿秒量級,這么短的脈沖將使得光譜展得很寬,對于阿秒脈沖來說,Δν ≈ν,這時須考慮不同成分波長分別成像造成的位移模糊.對于這種非理想時間相干光的CDI 成像,采用寬頻譜(多色光)CDI 技術(shù),可以避免HHG 單色儀濾波帶來的光子通量少的挑戰(zhàn),大大降低所需的積分時間.

4.4.3 空間分離探針Ptychography

在多模態(tài)Ptychography 疊層掃描中,曾經(jīng)假設(shè)相互不相干的模態(tài)在樣本空間上相互重疊.然而這種空間重疊不是Ptychography 算法必須要求的.因此,只要多個探針彼此不相干,就可以使用多模照相法同時對樣品的不同位置成像.探針的相互非相干性可以用多種方法得到,如不同波長的探針空間分離、正交極化狀態(tài)探針空間分離等.基于Ptychography 的空間分離探針技術(shù)可以同時對多個空間分離的樣品位置進(jìn)行全場成像.這種方式的成像允許在沒有空間分辨率損失的情況下在重建圖像中獲得更大的視場.該技術(shù)還可以推廣到幾個相互相干的、空間分離的探針掃描成像,可以通過自相關(guān)濾波或混疊隱身的方法抑制相干探針之間引起的干涉效應(yīng)[84].Karl等[85]首先使用可見光激光驗證了這些方法的可行性,如圖19 所示,多色光光柵分離多探針CDI和正交線偏振態(tài)分離多探針CDI.在圖19(a)中,收集重疊、非干涉的衍射圖案,利用多模態(tài)CDI 的恢復(fù)算法,對兩個探測波長分別重建樣本的不同區(qū)域;在圖19(b)中,在正交線偏振態(tài)分離多探針CDI 中,使用硼酸鋇(BBO)晶體將單個紅色光束在空間上分裂成兩個正交偏振態(tài).通過在樣品平面上對分離的兩束光直接成像.在掃描后對收集數(shù)據(jù)用多波長分離探針相同的方式處理.

圖19 探針空間分離CDI (a)對多色光進(jìn)行光柵分離;(b)利用BBO 晶體對正交線偏振態(tài)分離[85]Fig.19.Ptychograpic CDI with spatially separate beams: (a)Spectral multiplexing with spatially separate beams;(b)polarization multiplexing with spatially separate beams[85].

現(xiàn)在可以通過對HHG 或FEL 脈沖光束進(jìn)行操控,實現(xiàn)如多光束產(chǎn)生[86]、偏振控制光束產(chǎn)生等[87],有利于實現(xiàn)多模態(tài)、多探針成像.目前,已經(jīng)實現(xiàn)了這種技術(shù)向X 射線波段的推廣[88,89].利用HHG光源偏振可控制和自然脈沖串的特性,可以產(chǎn)生延時EUV 探針,與空間分離的多模態(tài)Ptychography技術(shù)相結(jié)合,可以構(gòu)建一個空間分離、時間復(fù)用的EUV 或SXR 顯微鏡.

4.5 基于HHG 光源的高幀率單次曝光CDI快照技術(shù)

以下簡單介紹兩種可針對HHG 光源的特點優(yōu)化的新型CDI 技術(shù).這兩種技術(shù)雖然還沒有在HHG 光源成功實現(xiàn),但是一旦成功即可以在極紫外和軟X 射線波段實現(xiàn)高分辨率的高幀率成像.區(qū)別于前面介紹的泵浦探針CDI 技術(shù),該技術(shù)不再要求待測樣品動態(tài)過程的可逆,因此,該技術(shù)對那些不可逆的動態(tài)過程,如等離子體的超快動力學(xué)過程、量子態(tài)的塌縮和高速磁光存儲介質(zhì)的研究具有重要意義.

4.5.1 單次曝光 (SSP)疊層掃描CDI 成像

在傳統(tǒng)疊層掃描CDI 中,用相干光束掃描物體,把記錄的衍射圖樣的集合用于重建描述物體的復(fù)振幅函數(shù).其中最關(guān)鍵的是每一步中的照明點與相鄰點部分重疊,所以記錄的信息是高度冗余的.因此,傳統(tǒng)方法的采集時間長(＞1 ms),高速的動態(tài)成像變得極為艱難.2013 年,為了打破這一限制,Pan等[26]提出了一種基于正交光柵分光法的單次曝光疊層掃描CDI 技術(shù)(single shot Ptychography,SSP)技術(shù),在單次CCD 曝光中同時記錄了來自樣本多個重疊區(qū)域的遠(yuǎn)場強(qiáng)度圖樣.要求不同區(qū)域的衍射圖樣不能重疊,這樣就大大減小了衍射圖樣的大小,乃至成像的數(shù)值孔徑,乃至成像分辨率.此后的2016 年,以色列的學(xué)者Sidorenko和Oren等[27]提出用微孔陣列代替正交光柵分光儀的新方案.

圖20(a)中給出了一個使用小孔陣列的基于4f系統(tǒng)的單次曝光疊層成像顯微鏡(4f-SSP),一組NⅹN針孔陣列位于4f系統(tǒng)的輸入平面上.透鏡L1,將陣列衍射光束聚焦在距離透鏡L1后焦平面前d處(距L2d+f2,距L1f1—d)的物體上.偏離傅里葉平面位移d的空間上各個光束之間產(chǎn)生了部分重疊,此處的物體被來自位于4f系統(tǒng)輸入平面的針孔陣列的多個(N2)部分重疊光束同時照明,相當(dāng)于Ptychography 中的重復(fù)照明.鏡頭L2收集來自物體的衍射光,它將衍射場變換到4f系統(tǒng)輸出平面上CCD 平面上的k空間域.如果物體的空間功率譜很大程度上局限于低頻區(qū)域,CCD測量的強(qiáng)度模式由清晰可區(qū)分的塊組成.每一塊都包含一個衍射圖案,特定針孔的光束相關(guān)聯(lián),并包含物平面上一個特定區(qū)域的光譜信息,通過遠(yuǎn)場CCD 記錄的數(shù)據(jù)也被劃分成幾個區(qū)域,每個區(qū)域包含一個衍射圖樣,它與樣品物體某一局部區(qū)域相關(guān)聯(lián),這樣一次照射就完成了傳統(tǒng)疊層掃描CDI多次掃描才能夠完成的工作.

圖20 (a)基于小孔陣列的SSP-顯微鏡示意圖;(b)基于脈沖串照明單鏡頭曝光的TIMP 原理示意圖[28]Fig.20.(a)Schematic diagram of SSP-microscope with ray tracing;(b)schematic diagram of TIMP based on single-shot ptychographic microscope[28].

4.5.2 時間分辨多路復(fù)用(TIMP)疊層掃描CDI 技術(shù)

利用超短脈沖的時間結(jié)構(gòu)和SSP 快速成像的優(yōu)勢,2017 年 Sidorenko等[28,29]在SSP 的基礎(chǔ)上,又提出了時間分辨的層疊成像(time-resolved imaging by multiplexed Ptychography,TIMP)方案,從記錄在單次曝光多脈沖快照的數(shù)據(jù),可以對樣品的動態(tài)過程成像.假設(shè)物體在每個子脈沖的持續(xù)時間內(nèi)是靜態(tài)的,但在不同的脈沖之間可能會有所不同.假設(shè)由后續(xù)脈沖形成的衍射圖案不會在時間上重疊在CCD 上,在這種情況下,CCD 記錄的圖樣對應(yīng)于不同的子脈沖對應(yīng)的衍射強(qiáng)度的總和.在PIM 中是把探針光束的相干模式分解來研究樣品的光譜響應(yīng),若SSP 的探針陣列由一串脈沖組成,利用PIM 的思想,從單個記錄的強(qiáng)度模式可以重建對象的多個時間幀(對應(yīng)不同脈沖).圖20(b)給出了一個4fSSP 系統(tǒng)顯微鏡,采用脈沖串照明、單鏡頭曝光的TIMP.按照假設(shè),CCD 快照記錄的圖樣對應(yīng)于每個子脈沖衍射強(qiáng)度圖樣的總和,其中每個強(qiáng)度圖樣都來自于不同的脈沖(假設(shè)CCD 積分的時間比脈沖串持續(xù)時間長),因此,CCD 在每個塊上測量的強(qiáng)度分布為

這里I,P,O分別代表強(qiáng)度、探針和物體分布,m=1,2,3,···,Nx×Ny是針孔指數(shù),k是幀/脈沖指數(shù),F是二維空間傅里葉算子.利用高度冗余信息復(fù)用,利用多模態(tài) Ptychography 算法 (MsPA)可以重建每個模態(tài)的幀,類似地,將 SSP 中的信息復(fù)用于脈沖串的子脈沖,可以實現(xiàn)時間分辨多幀超快成像.一般來說,(25)式描述的測量記錄不能唯一恢復(fù)一個動態(tài)復(fù)數(shù)值物體[28].起初用形狀不同的小孔陣列增加可用的信息,后來使用一組正交的探針,嘗試探針和物體的唯一重建.值得注意的是,根據(jù)Plancherel 定理,正交性在傳播到物體的平面后保持不變.他們使用SLM 來產(chǎn)生一個包含若干相互正交的子脈沖串的大脈沖照明.這時方程(25)可寫為如下的形式:

文獻(xiàn)[29]使用兩種不同的編碼方法來獲得相互正交的脈沖:基于拉蓋爾-高斯光束正交性的軌道角動量編碼(OAME)和橫向移動由MLA 引起的模式的相位梯度編碼(PGE).通過實驗演示,結(jié)合OAME和PGE 兩種編碼方法(為每個PGE 位移探針配備多個OAME 模式),從CCD 單次曝光中記錄的衍射圖樣重建最多達(dá)36 幀.

文獻(xiàn)[30]通過實驗分別演示了采用軌道角動量編碼OAME和相位梯度編碼的探針PGE 的TIMP 方法,重建了在單鏡頭相機(jī)曝光中記錄的多幀畫面.圖21 給出了使用OAME 重建9 個復(fù)數(shù)值樣品和探針.盡管實驗得到的空間分辨率很低(約300μm),幀率為60 Hz(對應(yīng)于SLMs 的幀率).為提高TIMP 空間分辨率,可做如下改進(jìn): 在4fSSP中使用高鈉透鏡、利用基于編碼孔徑的SSP和利用HHG 的短波輻射等.為了將幀率提高到太赫茲尺度,需要產(chǎn)生一列飛秒脈沖串,這些飛秒脈沖被一個皮秒尺度間隔隔開,每個脈沖都被調(diào)制成相互正交.這需要在技術(shù)上采用一些新思路,如可以將單個脈沖發(fā)射到多模光纖中,由于模態(tài)色散,單脈沖被分裂成一列脈沖,每個脈沖具有不同模態(tài)[90].

圖21 使用OAME 重建9 個復(fù)值對象和探針 (a)單架照相機(jī)抓拍所記錄的強(qiáng)度圖樣;(b)重建幀復(fù)值對象和探頭,每幀分為4 個區(qū)域(如第一幀):左上為物體振幅,右上為物體相位,左下為探頭振幅,右下為探頭相位[27]Fig.21.Reconstruction of 9 complex-valued objects and probes using OAME: (a)The intensity pattern recorded in a single camera snapshot;(b)reconstructed frames-complex-valued objects and probes.Each frame is divided to 4 quarters (as marked on the first frame): top-left is object amplitude,top-right is object phase,bottom left is probe amplitude and bottom-right is probe phase[27].

和前面提到頻閃方法的動態(tài)CDI 在不同的時間延遲下反復(fù)記錄和讀出不同,TIMP 繼承了SSP曝光一次的優(yōu)點,它不要求變化樣品的動力學(xué)過程完全可逆.TIMP 將不同子脈沖串的衍射強(qiáng)度非相干疊加,通過算法實現(xiàn)各延遲時段的圖像重建,所以能支持不可逆過程的動態(tài)成像.到目前為止,SSP和TIMP 只在可見光范圍實現(xiàn)了成像.合理利用高次諧波(HHG)產(chǎn)生飛秒、甚至阿秒量級的極紫外(EUV)和軟X 射線脈沖序列,將會對研究物質(zhì)的微觀運(yùn)動如量子態(tài)的變化等重要的基本動力學(xué)問題帶來極大的便利,因為這些過程的特征時間尺度大都在飛秒和阿秒量級.

4.6 角度掃描的HHG-CDI相敏成像技術(shù)

納米器件的功能通常由納米界面的結(jié)構(gòu)和化學(xué)摻雜組成來實現(xiàn),不過目前對于這些納米結(jié)構(gòu)的研究都基于有損傷的電子或者機(jī)械探針等介入式的顯微探測,因此無損的光學(xué)成像技術(shù)為更佳的研究手段.HHG-CDI 技術(shù),借助于HHG 短脈寬、寬光譜的特點,類似于橢偏儀的原理通過采集多個不同入射角的疊層掃描衍射圖樣,能夠?qū){米器件的3D 結(jié)構(gòu)和化學(xué)組分無損傷、高保真成像,因此具有電子束和掃描探針的顯微技術(shù)所不具有的獨特優(yōu)勢[30].

此外,HHG 光源還可以穿透可見光和電子不能穿透的材料,能夠成像被掩埋于金屬膜之下的結(jié)構(gòu)[75].通常硬X 射線適用透射模式成像,而對于軟X 射線和EUV 來說,當(dāng)大角度入射時,大多數(shù)樣品同時具有較高的反射率和足夠的透射深度,能探測樣品表面和界面的材質(zhì)和結(jié)構(gòu),圖22 給出了使用重構(gòu)絕對相差反射率CDI (RAPTR-CDI)方法對覆層下結(jié)構(gòu)的成像結(jié)果.更重要的是,結(jié)合疊層掃描CDI 算法恢復(fù)的相位,可以精確地獲得樣本界面的復(fù)反射率(或復(fù)透射率),而復(fù)反射率尤其是其相位對化學(xué)成分非常敏感(圖23),這使得在掃描入射角度或改變?nèi)肷涔庠跇悠飞系牟ㄩL時,可以唯一地確定樣品的組成,因此可以通過此方法確定樣品的化學(xué)組成.

圖22 未涂層(頂行)和鋁涂層樣品(底行)的 EUV Ptychography 圖像.作為比較,AFM 圖像和SEM 圖像也在圖中顯示[75]Fig.22.EUV ptychography images of the uncoated (top row)and Al-coated sample (bottom row).AFM images and SEM images are also shown as comparisons[75].

HHG-CDI相敏成像技術(shù)是基于HHG 光源的相位穩(wěn)定性、不同樣品材料對光波獨特的反射和透射相位的敏感性,結(jié)合CDI 算法的相位恢復(fù)功能,最終實現(xiàn)樣品表面形貌、層厚度、界面質(zhì)量、摻雜劑的濃度及分布的無損探測成像技術(shù).具體在實驗上,為了實現(xiàn)相敏反射成像,首先需要HHG 光源的功率、相位、波長等參數(shù)均非常穩(wěn)定,在不同入射角,記錄樣品反射的疊層掃描數(shù)據(jù)的多組數(shù)據(jù).衍射圖像會隨著樣品的組成、探針的波長和入射角的變化發(fā)生變化.掃描過程中,隨著樣品組分及其分布的不同,衍射的特征對比度會發(fā)生變化.然后在不同入射角度和波長條件下實現(xiàn)圖像重建,得到每個角度和波長下樣品復(fù)反射率的定量圖像,形成不同樣本區(qū)域的反射率曲線.在圖23(a)所示的實驗中,使用了單一的29.3 nm 的波長HHG,通過改變?nèi)肷浣?從掠射角算起分別從21°依次增加1°到25°)并記錄散射強(qiáng)度,然后利用記錄數(shù)據(jù)完成重建.

圖23(b)和圖23(c)是使用相同數(shù)據(jù)集進(jìn)行重構(gòu)樣品的相位重建圖,其中 圖23(c)采用的是3D傾斜平面校正和一種全變分正則化方法[91],圖23(b)沒有經(jīng)過優(yōu)化,可以看出,經(jīng)過優(yōu)化處理的重建結(jié)果具有更清晰的結(jié)構(gòu)邊緣和更高的保真度.

圖23 納米結(jié)構(gòu)成像 (a)幅值和相位敏感成像反射儀的原理圖;(b),(c)實施3D 傾斜平面校正和全變分正則化處理和未作相應(yīng)處理的相位重建;(d)寬視場振幅重建;(e)(f)材料的特征反射率與角度曲線—EUV 光對材料成分的敏感性[30]Fig.23.Experiment overview and nanostructure imaging: (a)Schematic of the amplitude-and phase-sensitive imaging reflectometer.Zoom-in of EUV ptychographic phase reconstructions of the sample,(b)before and (c)after precise implementation of 3D tiltedplane correction and total variation (TV)regularization.(d)Entire,wide field-of-view amplitude reconstruction.(e),(f)Characteristic reflectivity versus angle curves for several materials,showing the sensitivity of EUV light to material composition[30].

對于記錄的一系列樣品復(fù)反射率的圖像,可以采用分割圖像來處理,計算樣品不同區(qū)域的相位作為入射角的函數(shù),采用深度學(xué)習(xí)或遺傳算法可以研究樣品的材料組成[30].利用復(fù)反射率的圖像數(shù)據(jù),對不同角度相位圖像進(jìn)行配準(zhǔn)和分割,計算樣品不同區(qū)域之間的相位躍變和入射角度的函數(shù)關(guān)系,可以反映與深度相關(guān)的化學(xué)材料組成.在完成不同區(qū)域和深度相關(guān)的化學(xué)組分重建以后,綜合這些結(jié)果可以形成樣品表面界面形態(tài)和組分的表征,得到與膜層、界面質(zhì)量和摻雜劑濃度相關(guān)的參數(shù).

圖24 給出了反射相敏成像技術(shù)對一般樣品的三維化學(xué)成分進(jìn)行無損成像的能力,重建的不同納米圖案區(qū)域(高摻雜結(jié)構(gòu)以及高摻雜和低摻雜襯底)的組成和深度如圖24(a)—(c)所示(高(a)摻雜結(jié)構(gòu)、(b)低摻雜襯底和(c)高摻雜襯底).圖24(d)為重建的形態(tài)和材質(zhì)分布圖,圖中不同顏色對應(yīng)的是在遺傳算法中處理的不同材料,四種顏色每一種都代表SiO2的不同區(qū)域(SiO2在氮化硅下,鈍化SiO2在氮化硅上,鈍化SiO2在高摻雜襯底上和鈍化SiO2低摻雜襯底上).通過與AFM 測量圖(圖24(f))進(jìn)行比較可以看出,在成像質(zhì)量上HHG-CDI相敏成像技術(shù)更有優(yōu)勢.

圖24 空間分辨、組成敏感和三維納米結(jié)構(gòu)表征 (a)高摻雜結(jié)構(gòu),(b)低摻雜襯底和(c)高摻雜襯底中的成分與深度重建;(d)全重構(gòu)樣品的放大(插圖);(e)Ptychography相位圖像與遺傳算法結(jié)果相結(jié)合得到的結(jié)果;(f)同一區(qū)域的AFM 圖像[30]Fig.24.Spatially resolved,composition-sensitive,3D nanostructure characterization: Composition versus depth reconstruction in the (a)higher-doped structures,(b)lower-doped substrate,and (c)higher-doped substrate;(D)zoom-out and zoom-in (inset)of fully reconstructed sample;(e)topography map obtained by combining the ptychographic phase image with the results of the genetic algorithm;(f)AFM image of the same region[30].

角度掃描的HHG-CDI相敏成像技術(shù)可以無損地對不透明材料納米結(jié)構(gòu)表面和界面形態(tài)及與深度相關(guān)的化學(xué)組成實現(xiàn)高分辨率成像,該技術(shù)在量子器件、高端半導(dǎo)體等方面具有很大的應(yīng)用潛力.

5 HHG-CDI 技術(shù)前景和挑戰(zhàn)

表1 對比了半導(dǎo)體工業(yè)和科研領(lǐng)域幾種常用的納米成像技術(shù).HHG 光源與CDI 成像技術(shù)的結(jié)合開啟了一種新型的納米成像技術(shù)的新紀(jì)元.HHG-CDI 實現(xiàn)了成像裝置的小型化和簡單化,不但降低了成本,還大幅度提高了成像系統(tǒng)的集成度和實用性.除此之外,HHG 的短波長、高重頻和短脈沖特性結(jié)合CDI 出色的樣品出射波重建能力,使HHG-CDI 技術(shù)具有如下優(yōu)勢: 1)無透鏡高分辨率成像,無需復(fù)雜昂貴的透鏡或反射鏡,同時也避免了這些器件的像差和色差,可達(dá)接近理論極限的分辨率;2)與電子探針相比,HHG-CDI 具有無接觸、無損傷、模式靈活(透射或反射式),對樣品也無需做特殊處理(如電子顯微鏡需要對絕緣體材料鍍金屬膜);3)可以同時獲得樣品(反射或透射)光場的3D 信息(振幅和相位),與單純的強(qiáng)度成像相比可獲得更多樣品信息,可實現(xiàn)3D 成像;4)非破壞性薄膜下成像: 極紫外和軟X 射線在大部分介質(zhì)中都有一定的穿透力,因此可以透過表面鍍膜層探測鍍膜(尤其是金屬膜)下的材料結(jié)構(gòu),這在半導(dǎo)體檢測領(lǐng)域擁有重要的應(yīng)用;5)化學(xué)成分和摻雜濃度探測: 由于隨著樣品不同的組分及其分布導(dǎo)致衍射的特征對比度會發(fā)生變化,尤其是在元素的吸收邊附近,通常表現(xiàn)為不同材料的復(fù)吸收率和反射率有較大的差異,因此利用元素在特殊波段吸收率的差異可以探測物體的化學(xué)成分和摻雜濃度;6)時間分辨和動態(tài)過程成像: 利用HHG 短脈沖和高重頻特性,使用泵浦探針成像技術(shù)和單次曝光疊層掃描CDI 實現(xiàn)飛秒甚至阿秒量級的快速高分辨率成像.

表1 半導(dǎo)體器件技術(shù)領(lǐng)域常用的幾種納米成像技術(shù)和相干衍射成像技術(shù)的對比Table 1.Comparison of several nano-imaging techniques commonly used in semiconductor technology.

類似于電子顯微鏡的發(fā)展對人類顯微技術(shù)的革命性影響,HHG-CDI 技術(shù)的飛速進(jìn)步,也將為多個重要的科研和工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域帶來一種嶄新的先進(jìn)納米成像技術(shù),在樣品多維度(3D 空間、時間、成分和濃度)顯微測量上帶來全新體驗.首先,是在納米級的高端半導(dǎo)體制程中晶圓和制成品的缺陷檢測上的應(yīng)用.國際上多家研究機(jī)構(gòu)和企業(yè)已經(jīng)開啟了基于HHG-CDI 的針對極紫外光刻技術(shù)中光罩表層納米圖案的光化檢測技術(shù)(EUV actinic pattern mask inspection)的應(yīng)用開發(fā).該技術(shù)將在目前最先進(jìn)的半導(dǎo)體極紫外光刻技術(shù)中起到不可替代的作用.此外,一些高科技公司和研究所也在聯(lián)合開發(fā)可用于半導(dǎo)體器件檢測的小型化CDI技術(shù),如美國Intel 公司聯(lián)合美國科羅拉多大學(xué),韓國三星公司聯(lián)合韓國ESOL 公司,以及丹麥的ASML 公司聯(lián)合Delft 大學(xué),均在合作開發(fā)商業(yè)用途的HHG-CDI 成像技術(shù).這些合作研究的成果將大大簡化疊層掃描CDI 的硬件需求和成本,極大地利用HHG 激光的特殊優(yōu)勢,資本的介入將驅(qū)動HHG-CDI 成像技術(shù)大規(guī)模的推廣及應(yīng)用.最先進(jìn)的EUV 光刻技術(shù)已經(jīng)實現(xiàn)10 nm 以下節(jié)點的芯片制作,但光刻系統(tǒng)中仍然采用基于電子束的晶圓缺陷檢測技術(shù),這些研究一旦取得突破,最直接的結(jié)果將是HHG-CDI 技術(shù)取代現(xiàn)有的基于電子束的檢測系統(tǒng)(電子探針會帶來意外損傷).

其次,生物微結(jié)構(gòu)成像和生命活動在微觀尺度上動態(tài)演化的觀測.在生物微結(jié)構(gòu)顯微成像中,生物樣品成像往往需要對樣品預(yù)處理,如染色以增加透射強(qiáng)度對比,但是這樣會破壞樣品的生物活性,對于活體觀察就失去意義,一般透光的相位變化遠(yuǎn)大于強(qiáng)度的變化,利用CDI相位成像可以解決這個難題.在細(xì)胞生物學(xué)、分子生物學(xué)以及形態(tài)學(xué)領(lǐng)域,未來基于“水窗”軟X 射線甚至硬X 射線HHG光源的頻閃HHG-SSP 或HHG-TIMP 能夠?qū)铙w生命活動中的微結(jié)構(gòu)動態(tài)演化成像,對結(jié)構(gòu)和功能的關(guān)系提供更直接的觀察,這將極大地拓展CDI技術(shù)在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用.

最后,HHG-CDI 還可在基本物理或化學(xué)過程的研究中大顯身手.將來HHG 極短的脈沖時間(阿秒)、極短的中心波長(X 射線)和較高的平均功率(微瓦到毫瓦),即可以提供足夠高的空間、時間分辨率和信噪比來開展對分子、原子甚至原子核等物理過程的時間演化及瞬態(tài)相關(guān)的研究,如量子躍遷過程、分子振動過程、化學(xué)鍵斷裂組合過程及電荷、自旋和熱傳輸?shù)?HHG-CDI 的成像分辨率將從目前的幾十納米和幾十飛秒,到未來的亞納米和阿秒的分辨的突破,人類對微觀(如原子、原子核)世界不再局限于現(xiàn)有的頻率空間(光譜域)的認(rèn)知,將對原子甚至原子核的研究提高到真實的空間和時間尺度中來.在這樣高的時間和空間分辨率下,或許將可以看到原子中靜止的電子、原子核中核子的運(yùn)動,觀測到量子態(tài)的塌縮.這將開啟人類對微觀世界認(rèn)知的一道新大門,為量子科學(xué)、先進(jìn)材料、生物學(xué)和制藥提供全新的研究手段.

HHG-CDI 技術(shù)的全面推廣還面臨許多挑戰(zhàn),可以總結(jié)為以下幾點: 1)實現(xiàn)高光子通量和高穩(wěn)定度的X 射線HHG 光源.和大型X 射線光源相比,HHG 光源的亮度、光通量和穩(wěn)定度仍需要進(jìn)一步提高,這些涉及到激光材料和器件的抗損傷工藝、光束穩(wěn)定性控制、模塊化封裝和自動化智能化控制等.新激光技術(shù)、新材料的利用、新技術(shù)的開發(fā)將有助于解決HHG 的這一挑戰(zhàn).2)樣品的輻射損傷是CDI 高分辨需要解決的一個技術(shù)難題.低光子通量下高分辨率成像目前仍然無法實現(xiàn).高信噪比需要足夠高的光子通量,而強(qiáng)光的吸收、電離及俄歇過程等會帶來樣品內(nèi)部結(jié)構(gòu)的不可逆的變化,造成破壞,如生物樣品會失去活性、非生物樣品的輻射損傷、甚至造成結(jié)構(gòu)解體.在解決樣品損傷這個難題之前,使用遠(yuǎn)超損傷閾值的超短脈沖光照樣品,在樣品被破壞前瞬間讀取衍射圖樣[92],也可以彌補(bǔ)現(xiàn)有電子顯微鏡和X 射線顯微鏡的不足.3)大量數(shù)據(jù)的實時快速運(yùn)算、智能化分析處理能力.生物微結(jié)構(gòu)動態(tài)演化成像、極短時間分辨的物理過程的動態(tài)觀測需要實時處理大量的數(shù)據(jù),半導(dǎo)體材料的化學(xué)成分和濃度檢測等也需要做大量的運(yùn)算.新的算法如人工智能和深度學(xué)習(xí)以及開發(fā)集成了這些運(yùn)算功能的芯片,為解決這一問題提供了有益的參考.4)高幀率、高動態(tài)范圍和高分辨率的相機(jī)開發(fā)滯后,價格昂貴也是亟需解決的問題之一.盡管HHG-CDI 技術(shù)遇到了這些問題,但是隨著科技的進(jìn)步和工藝和創(chuàng)新,這些問題最終將會得到解決.

6 結(jié)論

經(jīng)過幾十年的持續(xù)發(fā)展,從最開始使用大型同步輻射光源到現(xiàn)在使用桌面大小的HHG 光源,CDI 已經(jīng)從實驗室原理驗證階段走向?qū)嶋H應(yīng)用.HHG-CDI 技術(shù)成像方式靈活、成本低、體積小、結(jié)構(gòu)簡單,不但可以同時滿足新一代的納米成像對高分辨、無像差、非破壞性、非接觸式、高效率、3D 成像、動態(tài)成像等要求,而且還兼具探測樣品化學(xué)成份、濃度的功能,在科研和工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域,尤其是在半導(dǎo)體成像檢測領(lǐng)域,已經(jīng)初步得到了應(yīng)用.盡管在光子通量和成像分辨率方面,HHG-CDI 還無法和基于大型光源的CDI相比,半導(dǎo)體化學(xué)成分濃度檢測、時間分辨頻閃照相和TIMP 方法還無法達(dá)到工業(yè)應(yīng)用水平,但是隨著新材料的應(yīng)用和新技術(shù)逐漸成熟,越來越多穩(wěn)定度高、亮度高、效率高的 HHG 光源走出實驗室,HHG-CDI 的前景值得期待.最近的實驗結(jié)果已受到世界各著名大學(xué)、研究所及高科技大公司的專家和學(xué)者的高度重視,被認(rèn)為是納米結(jié)構(gòu)成像最有前途的手段.HHG-CDI作為納米成像技術(shù)卓越的后起之秀,通過結(jié)合HHG短脈沖、短波長、高相干、化學(xué)敏感等特性和CDI技術(shù)豐富的實驗手段、先進(jìn)成像算法,將媲美于現(xiàn)有的原子力、近場光學(xué)、X 射線、電子以及隧道掃描等主流顯微成像技術(shù),成為未來的納米技術(shù)和量子技術(shù)發(fā)展中最具潛力的成像工具之一.