基于WRF-CMAQ-ISAM的江蘇臭氧重污染個例分析
——以2021年5月末淮安市一次重度污染為例

余進海，蔡 哲，劉 祎，陳安琪

(1．江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心，南京 210019；2．南京創(chuàng)藍科技有限公司，南京 211100)

引 言

近幾年來，江蘇省上下認真踐行習(xí)近平生態(tài)文明思想，堅定不移地打好污染防治攻堅戰(zhàn)，推動空氣質(zhì)量持續(xù)明顯改善。2020年全省PM2.5濃度38μg/m3，同比下降11.6%；優(yōu)良天數(shù)比率81.0%，達2013年以來最優(yōu)。但臭氧污染問題日益突出，臭氧作為首要污染物且超標(biāo)的占比逐年升高，江蘇省空氣質(zhì)量影響因子逐漸從PM2.5轉(zhuǎn)為臭氧。研究表明，大氣污染不僅僅與污染物的排放有關(guān)，還受到氣象和氣候條件的影響[1～4]，臭氧污染的形成機制相較于PM2.5更加復(fù)雜，城市中臭氧主要由大氣中氮氧化物(NOX) 和揮發(fā)性有機物(VOCs)在太陽紫外線照射下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)所產(chǎn)生，受大氣的水平傳輸、垂直擴散、干沉降和化學(xué)過程等共同影響[5]。研究江蘇臭氧污染過程特征、整理分析臭氧重污染案例，厘清臭氧污染形成機制和來源，對提高空氣質(zhì)量預(yù)警和污染防控都具有一定的指導(dǎo)意義。楊雪等分析了2018～2020年春季江蘇省臭氧污染特征，發(fā)現(xiàn)江蘇南部城市臭氧濃度略高于北部城市[6]。嚴文蓮等研究江蘇臭氧污染特征及其與氣象因子的關(guān)系，當(dāng)氣溫高于25℃、相對濕度介于30%～50%之間、風(fēng)速低于4 m/s以下時易出現(xiàn)臭氧超標(biāo)，江蘇南部城市在東南風(fēng)向下臭氧濃度較高[7]。許波等研究2016年淮安夏季大氣污染特征、成因及應(yīng)對措施，發(fā)現(xiàn)臭氧污染可能是高空高濃度臭氧混合到地面導(dǎo)致，盛行風(fēng)向城市和排放源區(qū)污染控制可以有效降低城市大氣污染物濃度[8]。

傳輸對江蘇省大氣污染的貢獻不可忽視，但前人很少分析江蘇省臭氧重污染過程中的傳輸影響。現(xiàn)利用氣象模式、空氣質(zhì)量數(shù)值模式和源解析模塊，及WRF-CMAQ-ISAM (Weather Research Forecast-Community Multiscale Air Quality Modeling System-the Integrated Source Apportionment Method)模式系統(tǒng)，分析2021年5月30日～6月1日江蘇省一次臭氧重污染過程的污染特征，計算不同源的貢獻，以期為空氣質(zhì)量精準預(yù)警和重污染應(yīng)急控制提供有益參考。

1 資料與方法

1.1 江蘇介紹

江蘇省經(jīng)濟實力雄厚，工業(yè)發(fā)達，作為全國火力發(fā)電排名第二的省份，江蘇省大氣污染物排放量也十分巨大，環(huán)境保護面臨嚴峻形勢[9-10]。從地理位置上看，江蘇省位于中國東部沿海的中部，屬于溫帶向亞熱帶的過度性氣候，春夏季以東南風(fēng)為主，共有13個設(shè)區(qū)市(見圖1)，按南北可以分成蘇北5市(連云港、徐州、宿遷、淮安和鹽城)和沿江8市(南京、揚州、鎮(zhèn)江、泰州、南通、常州、無錫和蘇州)，其中沿江8市工業(yè)排放和人為活動強度整體高于蘇北5市[11]。

圖1 江蘇省城市分布以及5月31日各市空氣質(zhì)量指數(shù)分布圖Fig.1 Distribution of cities in Jiangsu Province and distribution map of air quality index of cities on May 31

1.2 資料來源

本文使用的環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)來自于江蘇省的95個國控點，每個國控站同時監(jiān)測SO2、NO2、CO、臭氧、PM10和PM2.5六項污染物。監(jiān)測方法、分析方法、數(shù)據(jù)統(tǒng)計等嚴格按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準》(GB3095-2012)、《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ633-2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)等規(guī)定執(zhí)行。

氣象模式側(cè)邊界條件和初始條件數(shù)據(jù)來自NCEP FNL全球再分析資料(http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)，時間分辨率為6小時，空間分辨率1°× 1°。

長三角地區(qū)采用2017年人為源排放清單，空間分辨率為4km。其他地區(qū)采用的人為源排放來自清華大學(xué)編制的2017年亞洲人為源排放清單(MEIC)，提供五個行業(yè)(電力、工業(yè)、民用、交通、農(nóng)業(yè))，空間分辨率為0.25°。生物源排放通過MEGAN模型離線計算。

1.3 模式介紹

本研究使用的模式系統(tǒng)是WRF-CMAQ-ISAM。WRF集成了迄今為止中尺度氣象最新的研究成果，適合于進行1至10公里內(nèi)高分辨率的氣象場模擬和預(yù)測，能夠有來驅(qū)動空氣質(zhì)量數(shù)值模式和拉格朗日后向擴散模型[12]。

本次研究采用兩層嵌套，最外層區(qū)域覆蓋東亞大部分地區(qū)，分辨率為27km×27km，網(wǎng)格數(shù)為163×163，第二層區(qū)域覆蓋江蘇及周邊地區(qū)，分辨率為9km×9km，網(wǎng)格數(shù)為127×127。為了更好的模擬三維的風(fēng)場，模式系統(tǒng)垂直分層擬分為35層，模式頂為50hPa，其中邊界層內(nèi)(2km范圍內(nèi))有14層。云微物理方案采用WRF Single-Moment 6-class scheme方案，長波輻射采用快速輻射傳輸模式(RRTM)，短波輻射采用美國NASA的Goddard方案。

CMAQ模式是一套離線的大氣化學(xué)模型系統(tǒng)，它由WRF模式預(yù)報的氣象場進行驅(qū)動。CMAQ可以同時模擬多種大氣污染物，在臭氧預(yù)報工作中應(yīng)用廣泛[13]。ISAM溯源追蹤模塊可以與CMAQ耦合，與其他追蹤模塊相比，ISAM改進了示蹤劑平流和前體物追蹤的方法，并通過最小化數(shù)據(jù)處理增加了模塊運用的靈活性，在保證科學(xué)性的同時，提高了計算效率，在國內(nèi)外被廣泛應(yīng)用于PM2.5和臭氧的來源解析工作中[14]。

2 結(jié)果與討論

2.1 模式驗證

利用國控點監(jiān)測的臭氧濃度評估模型模擬效果，采用常規(guī)的模式統(tǒng)計評價指標(biāo)，即標(biāo)準化平均偏差(NMB)、標(biāo)準化平均誤差(NME)和相關(guān)系數(shù)(R)表征臭氧的模擬效果，指標(biāo)計算方法如公式(1)～式(3)。

(1)

(2)

(3)

Mi為模擬值，Oi為觀測值，N為數(shù)據(jù)量，σM和σO分別為模擬和觀測的標(biāo)準偏差。NMB反映模擬值偏離觀測值的平均方向和平均程度，NME則反映了各個模擬值偏離觀測值的平均絕對程度，兩個指標(biāo)無量綱，越接近0說明模擬值越接近于觀測值；R表征的是模擬值與觀測值變化趨勢的吻合程度，越接近于1，表明模擬的效果越好。

表1是2021年5月30日～6月1日時段內(nèi)臭氧濃度的評價結(jié)果。選擇污染較重的淮安、宿遷、鹽城和揚州4市進行評估，NMB介于-0.04～0.06之間，NME介于0.08～0.21之間，R介于0.88～0.91之間，臭氧模擬值與臭氧觀測值偏差較小，變化趨勢基本一致，這表明模型對臭氧污染過程捕捉的較好。

表1 2021年5月30日～6月1日逐小時臭氧濃度模擬評估Tab.1 Simulation assessment of hourly ozone concentration from May 30 to June 1, 2021

2.2 污染過程分析

從氣象條件來看，5月31日，江蘇省500hPa高空主要受西南氣流影響，此時580線位于江蘇省北部地區(qū)；700hPa同樣受西南暖濕氣流影響；850hPa受反氣旋性環(huán)流影響，存在下沉運動，江蘇地區(qū)850hpa有暖中心，氣溫較高；近地面江蘇位于高壓后部，受均壓場影響，主要為東南風(fēng)，風(fēng)速一般(見圖2)。整體來看垂直與水平擴散條件一般，容易形成臭氧污染。

圖2 31日500hPa(a)、700hPa(b)、850hPa(c)、近地面(d)天氣形勢Fig.2 Weather conditions at 500hPa(a), 700hPa(b), 850hPa(c) and ground(d) on March 31

監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示，2021年5月31日臭氧污染最嚴重，圖1為當(dāng)日各市空氣質(zhì)量指數(shù)分布圖，江蘇省13個設(shè)區(qū)市中有11個城市臭氧超標(biāo)，空氣質(zhì)量指數(shù)超100，其中淮安達重度污染，鹽城、揚州和宿遷3市達中度污染。圖3為宿遷、淮安、鹽城、揚州、上海和湖州6市的臭氧濃度小時時間序列，城市自北向南排列，上海與江蘇東南部接壤，湖州市是浙江省下轄地級市，與江蘇南部接壤?？梢钥闯錾虾：秃莸某粞鯘舛戎鹑障陆?，而宿遷、淮安、鹽城和揚州4市臭氧濃度先上升再下降。30日，宿遷為良，淮安、鹽城、揚州、上海和湖州為輕度污染。31日上海、湖州等上風(fēng)向城市濃度有所下降，峰值濃度較前一日分別下降41μg/m3和32μg/m3，宿遷、淮安、鹽城、揚州等江蘇城市濃度均迅速升高，鹽城于15時最先達到峰值，濃度為263μg/m3(較前一日峰值高76μg/m3)，宿遷和揚州于17時濃度分別達245μg/m3(較前一日峰值高79μg/m3)和293μg/m3較前一日峰值高51μg/m3)。淮安最后達到峰值，其濃度在18時達283μg/m3(較前一日峰值高103μg/m3)?；窗参挥趽P州、上海和湖州的西北側(cè)，31日當(dāng)天以東南風(fēng)為主，可能受到東南方向的傳輸影響。6月1日整體濃度有所下降，各城市均為輕度污染。

圖3 5月30日～6月1日臭氧濃度時間序列Fig.3 Time series of ozone concentration from May 30 to June 1

圖4為CMAQ模式模擬的江蘇臭氧濃度分布圖，可以看出，5月30日江蘇沿江8市出現(xiàn)臭氧濃度高值區(qū)，同時海上臭氧濃度較高，江蘇沿海地區(qū)受到海上傳輸影響。31日在東南風(fēng)作用下，蘇北5市出現(xiàn)臭氧濃度高值區(qū)，宿遷、淮安、鹽城、揚州等地區(qū)臭氧濃度持續(xù)升高，其中淮安地區(qū)達重度污染，臭氧污染具有自東南向西北移動的特征，且受前一日的高濃度臭氧影響較大。6月1日，全省整體濃度有所下降，部分地區(qū)達輕度污染。

圖4 5月30日～6月1日模擬的臭氧濃度空間分布Fig.4 Spatial distribution of simulated ozone concentration from May 30 to June 1

2.3 污染傳輸影響分析

根據(jù)CMAQ模式模擬5月31日淮安市臭氧過程分析(圖5)，結(jié)果顯示，水平輸送(平流)過程貢獻69.4%，化學(xué)過程貢獻-46.1%，垂直擴散(擴散)過程貢獻114.5%，干沉降過程貢獻-37.8%，與前人在其他地區(qū)所做的研究相似[15-16]。上午和午后的臭氧特征明顯不同，上午時段高空臭氧濃度較高，這主要有兩方面原因，一方面，30日白天沿江8市臭氧污染造成了夜間殘留層的高濃度臭氧，31日東南風(fēng)的驅(qū)動使殘留層臭氧高值中心向淮安等北部城市移動[17]；另一方面，高空光化學(xué)反應(yīng)速率高，臭氧生成更快[15]。31日上午淮安等市高空臭氧濃度高于地面，由于質(zhì)量濃度梯度的存在，及大氣下沉運動的幫助，高空臭氧向地面擴散，垂直擴散過程使地面臭氧濃度增加。午后臭氧濃度高值時段，水平輸送過程貢獻顯著增多，這主要是由于垂直方向上臭氧質(zhì)量濃度梯度逐漸減少，垂直擴散減弱，而水平方向上東南部(沿江8市)濃度較高，在東南風(fēng)的作用下高濃度臭氧持續(xù)向淮安輸送。整體來看，31日淮安市臭氧濃度峰值主要受上午臭氧垂直擴散以及午后臭氧的水平傳輸共同影響。

圖5 31日淮安市不同過程對臭氧貢獻Fig.5 Contribution of different processes to ozone in Huai'an City on March 31

利用CMAQ模型耦合ISAM溯源追蹤模塊針對淮安、宿遷、鹽城、揚州4市開展臭氧來源解析模擬，通過對不同地區(qū)進行標(biāo)記，將污染來源分配到各地區(qū)來源的不同組分中，得到該時段平均貢獻比例，如表2和表3所示。31日，各城市NOX和VOCs均以江蘇本省貢獻為主，本省貢獻在63%以上，同時淮安、鹽城和揚州受浙江地區(qū)影響較大，貢獻比例分別為16.7%、14.5%和27.2%，宿遷主要為安徽地區(qū)貢獻較多，比例在14.4%。省內(nèi)城市中，各城市均以本市貢獻為主，比例在15%～31%之間，其中淮安受南京影響較大，對其貢獻了13.8%，其次為揚州地區(qū)貢獻7.6%。

表2 5月31日淮安、宿遷、鹽城和揚州市臭氧來源解析(省級)Tab.2 Analysis of ozone sources in Huai'an, Suqian, Yancheng and Yangzhou on May 31 (provincial level) (%)

表3 5月31日淮安、宿遷、鹽城和揚州市臭氧來源解析(市級)Tab.3 Analysis of ozone sources in Huai'an, Suqian, Yancheng and Yangzhou on May 31 (municipal level) (%)

3 結(jié) 論

3.1 2021年5月30日～6月1日江蘇出現(xiàn)臭氧污染過程，其中31日淮安、宿遷、鹽城和揚州臭氧污染較為嚴重，淮安出現(xiàn)重度污染。從氣象條件來看，江蘇省存在下沉運動，地面以東南風(fēng)為主，風(fēng)速不大，垂直與水平擴散條件一般，容易形成臭氧污染。

3.2 利用CMAQ模式模擬臭氧過程，結(jié)果發(fā)現(xiàn)前一日東南方向(沿江8市)的高濃度臭氧對31日的臭氧污染有一定影響，污染輸送特征顯著。31日淮安市臭氧峰值主要受上午臭氧垂直擴散以及午后水平傳輸共同影響。

3.3 ISAM源解析結(jié)果顯示，31日，各城市NOX和VOCs均以江蘇本省貢獻為主，臭氧總體貢獻在63%以上。省內(nèi)城市中，各城市均以本市貢獻為主，同時還受到東南方向城市輸送的影響，其中淮安受南京和揚州影響較大，貢獻率分別為13.8%和7.6%。

3.4 江蘇省南部城市工業(yè)排放和人為活動強度整體較高，在受東南風(fēng)影響時，對下風(fēng)向的北部城市有重要影響。從管控的角度來看，提前預(yù)警和聯(lián)防聯(lián)控是做好臭氧污染治理工作的關(guān)鍵，尤其是江蘇北部城市，要加強和南部城市的合作，充分運用預(yù)測預(yù)警結(jié)果，至少提前一天控制本市和上風(fēng)向城市的排放，主要是減少NOX和VOCs的排放，才能切實減輕臭氧污染。