單層原子的厚度對(duì)等離激元色散關(guān)系的修正

吳仍來(lái),余亞斌,肖世發(fā),全軍

(1惠州學(xué)院電子信息與電氣工程學(xué)院,廣東 惠州 516007;2湖南大學(xué)物理與微電子科學(xué)學(xué)院,湖南 長(zhǎng)沙 410082;3嶺南師范學(xué)院物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,廣東 湛江 524048)

0 引言

等離激元因其獨(dú)特的場(chǎng)增強(qiáng)和突破衍射極限的特性在光信息傳輸和采集、納米電路構(gòu)造和設(shè)計(jì)、單分子信號(hào)檢測(cè)和光譜學(xué)、量子通信和計(jì)算等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值[1?5]。目前,低維納米光電器件中的等離激元引起了較多關(guān)注,其能充分利用低維材料比表面積大、光吸收充分、能耗低等優(yōu)良特性,能支持更長(zhǎng)距離的等離激元光波導(dǎo),并獲得更低輻射損耗、更長(zhǎng)壽命的等離激元[2,6,7]。

在低維體系中,二維模式的等離激元因其無(wú)能隙、易激發(fā)的特性,會(huì)影響到準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)的電導(dǎo)、熱導(dǎo)以及光吸收等特性[8?16]。早期文獻(xiàn)和固體理論書籍中較多地給出了準(zhǔn)二維體系中純二維等離激元色散關(guān)系的解析解[7?12],但這些研究中大部分采用了嚴(yán)格的約束條件:電子的運(yùn)動(dòng)被嚴(yán)格限制在平面層方向,在垂直平面方向上幾乎沒(méi)有運(yùn)動(dòng)。因此這類研究不能有效反應(yīng)原子層的厚度對(duì)等離激元的影響。為了探討準(zhǔn)二維體系的厚度對(duì)等離激元的影響,文獻(xiàn)[16]測(cè)量了極低密度下33 nm厚的準(zhǔn)二維GaAs體系等離激元的色散關(guān)系,文獻(xiàn)[17-19]通過(guò)理論計(jì)算解釋了文獻(xiàn)[16]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,考慮了厚度對(duì)等離激元的影響。但這些求解過(guò)程采用了低密度條件,對(duì)電子密度比較大的體系是否適用尚未可知,同時(shí)文中沒(méi)有給出波矢比較大時(shí)的結(jié)果,也沒(méi)有給出非近似下的精確結(jié)果。為了進(jìn)一步加強(qiáng)對(duì)該問(wèn)題的理解,本文利用自由電子氣體模型求解了單層原子體系等離激元色散關(guān)系的解析解,分析了單層原子體系的厚度對(duì)等離激元色散關(guān)系的影響,并給出原子層厚度對(duì)等離激元頻率的一階修正。本文結(jié)果對(duì)電子數(shù)密度比較大的情形同樣適用,可作為文獻(xiàn)[17-19]結(jié)果的一種補(bǔ)充。

1 模型及方法

圖1給出單層原子體系的模型圖,該體系在x-y平面上的面積為S,原子層的厚度為d。令a=d/2,a表示豎直方向上電子被束縛在離原子距離為a的邊界范圍內(nèi)。

圖1 單層原子體系的模型圖Fig.1 Model of monolayer-atom system

設(shè)r和k分別為電子在x-y平面上的位置矢量和波矢,z和kz分別為電子在豎直方向上的坐標(biāo)和波矢?？紤]表面積S足夠大,在水平方向上電子的波函數(shù)為平面波,而豎直方向上電子處在無(wú)限深勢(shì)阱中,則本征波函數(shù)可寫為

式中

式中:kz=nπ/(2a),n為量子數(shù)。

根據(jù)準(zhǔn)二維體系滿足的線性響應(yīng)理論,在外部電勢(shì)Vex(z,q,ω)的作用下,原子層內(nèi)部的電荷密度響應(yīng)為[19,20]

式中:q為波矢,外部電勢(shì)使電子的波矢從k變到k+q,q代表外部電勢(shì)給電子帶來(lái)的動(dòng)量增量;ω代表電勢(shì)的驅(qū)動(dòng)頻率;V(z′,q,ω)=Vex(z′,q,ω)+Vin(z′,q,ω),含外加電勢(shì)和內(nèi)部誘導(dǎo)電勢(shì)兩部分,其中Vin(z′,q,ω)是內(nèi)部電荷的庫(kù)侖作用導(dǎo)致的內(nèi)部電勢(shì);Π(z,z′,q,ω)為林哈德函數(shù),可表示為

式中前面的因子2表示忽略電子自旋的影響,同一個(gè)量子態(tài)容納兩個(gè)電子;Ek是電子在x-y平面上的本征能量;Ekz是電子在z方向的本征能量;f(Ek+Ekz)為費(fèi)米函數(shù);由于電子只處在第一布里淵區(qū),kz==π/(2a);對(duì)于自由電子氣體,根據(jù)本征能量和波矢的關(guān)系有Ek=?2k2/(2me),Ek′z=Ekz=?2kz2/(2me),me為電子質(zhì)量,則

進(jìn)一步,根據(jù)電磁學(xué)理論中的高斯定理,體系內(nèi)部誘導(dǎo)電勢(shì)滿足泊松方程

式中ε0是真空中的電介質(zhì)常數(shù),?2r為水平面方向上的拉普拉斯算符。根據(jù)內(nèi)部電勢(shì)和電荷的傅里葉變換有

將(7)、(8)式代入(6)式,可得

將(5)式代入(10)式可得非齊次方程

式中左邊括號(hào)部分為一維拉普拉斯算符,對(duì)應(yīng)的格林函數(shù)為[21]

將格林函數(shù)代入(11)式可得

將(5)式代入(13)式,可得

式中

令

在方程(14)的左右兩邊同時(shí)乘以sin2(kzz)再對(duì)z積分,可得其等價(jià)方程

令

則(17)式可簡(jiǎn)化為

由于等離激元是體系的固有性質(zhì),與外加電場(chǎng)無(wú)關(guān),可令Vex(q,ω)=0,則(19)式簡(jiǎn)化為

此式即為電勢(shì)在波矢空間的集體振蕩的本征方程。方程(20)中Vin(q,ω)的系數(shù)為復(fù)數(shù),當(dāng)

時(shí),Vin(q,ω)有極大值,此時(shí)電荷發(fā)生集體振蕩,由(21)式解出來(lái)的集體振動(dòng)頻率即為等離激元頻率。

2 等離激元的色散關(guān)系求解與討論

利用(21)式,只要求得ν(q)和F(ω,q)即能得出等離激元的色散關(guān)系。(15)式中F(ω,q)經(jīng)積分運(yùn)算可得

式中:kF為費(fèi)米波矢,其與總電子數(shù)Ne的關(guān)系為

對(duì)(23)式積分,可得

整理后可得

式中nS為電子數(shù)面密度,與總電子數(shù)的關(guān)系滿足Ne=nSS。(25)式代入(22)式得

(18)式中的ν(q)經(jīng)積分后可得

考慮無(wú)阻尼情況η=0,將(26)、(27)式代入(21)式,可得單層原子體系等離激元色散關(guān)系的精確解

由于求解過(guò)程沒(méi)有進(jìn)行任何的低密度近似和長(zhǎng)波近似,(28)式的結(jié)果適用于高電子密度下的短波情形。

基于(28)式開根號(hào)算出的結(jié)果,圖2給出不同厚度單層原子體系等離激元的色散曲線,并與純二維體系等離激元的色散曲線進(jìn)行比較,其中最上面那條曲線對(duì)應(yīng)純二維體系,其他曲線由上往下依次對(duì)應(yīng)a=0.05,0.15,0.25,0.35,0.45,0.55 nm的單層原子體系。純二維體系的等離激元能量由文獻(xiàn)[8,12]中高斯制下的表達(dá)式給出,變換到國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)單位則為,其中ω0表示純二維等離激元頻率。計(jì)算中取nS=1.63×1019/m2,該電子密度是文獻(xiàn)[16-19]中電子密度的105倍以上,屬于高密度情形,同時(shí)波矢取值包括了長(zhǎng)波和短波范圍。

圖2 單層原子和純二維體系等離激元的色散關(guān)系Fig.2 Plasmon dispersion of monolayer-atom system and pure 2D system

由圖2可知,單層原子體系的等離激元色散曲線相比純二維的更低,原子層厚度對(duì)等離激元的能量會(huì)產(chǎn)生負(fù)的修正。原子層越薄,等離激元的能量越趨近純二維等離激元能量;原子層越厚,等離激元的能量越小,越偏離純二維等離激元的能量。產(chǎn)生該結(jié)果的原因如下:面電子數(shù)密度不變的情況下,由(25)式可知費(fèi)米波矢和費(fèi)米能級(jí)會(huì)隨著原子層變厚而減小,電子在費(fèi)米能級(jí)附近集體激發(fā)所需要的能量變低,等離激元的能量會(huì)減小。上述結(jié)果與文獻(xiàn)[16～19]中準(zhǔn)二維GaAs量子阱的實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果類似,說(shuō)明本研究得出的結(jié)果在低密度情況下同樣適用。同時(shí)圖2將短波情形也考慮進(jìn)去,可看出隨q增大,等離激元能量隨原子層的變厚下降得更明顯,長(zhǎng)波下q很小時(shí),原子層的厚度對(duì)等離激元能量的影響很小。

進(jìn)一步給出長(zhǎng)波近似下,qa?1時(shí)等離激元色散關(guān)系的近似解。(27)式中ν(q)作近似≈1?2qa+2q2a2,π2/a2+q2≈π2/a2,可得

(29)式代入(28)式,等離激元的能量忽略比q更高次冪的項(xiàng),可得色散關(guān)系的近似表達(dá)式

3 結(jié)論

研究了單層原子體系中等離激元的色散關(guān)系,得出單層原子體系的等離激元色散曲線相比純二維的更低,且隨原子層變厚,費(fèi)米能級(jí)變低,導(dǎo)致等離激元能量減小;同時(shí),隨波矢增大,原子層的厚度對(duì)等離激元頻率的相對(duì)修正也增大。在長(zhǎng)波近似下,還給出了單層原子體系等離激元色散關(guān)系的一階近似,可清晰表明等離激元頻率隨原子層的厚度和波矢的變化關(guān)系。本研究中等離激元的色散關(guān)系可用于解釋單層準(zhǔn)二維電子系統(tǒng)(如GaAs、單層金屬原子體系)中,原子層的厚度對(duì)等離激元的影響,對(duì)單層石墨烯、硅烯的等離激元也具有定性的指導(dǎo)意義。