基于材料參數(shù)的中支煙煙氣常規(guī)成分釋放量預測模型

楊 松，崔 春，楚文娟，王詩太，高明奇，孫培健，孫學輝，王宏偉，胡少東，王宜鵬，田海英*，聶 聰*

1. 中國煙草總公司鄭州煙草研究院 煙草行業(yè)煙草化學重點實驗室，鄭州高新技術產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2號 4500012. 河南中煙工業(yè)有限責任公司技術中心，鄭州市經(jīng)開區(qū)第三大街8號 4500003. 湖南中煙工業(yè)有限責任公司技術中心，長沙市雨花區(qū)勞動中路386號 410014

煙氣常規(guī)成分（焦油、煙堿和CO）釋放量是卷煙設計的重要指標，在以往的研究中，開展了大量常規(guī)煙和細支煙材料參數(shù)對煙氣常規(guī)成分釋放量的單因素影響研究，涉及的材料參數(shù)包括卷煙紙的透氣度、定量、助燃劑用量、助燃劑鉀鈉比，以及濾棒壓降、絲束規(guī)格、成型紙透氣度、接裝紙透氣度等［1-5］。此外，有文獻報道通過設計并制備多因素材料參數(shù)樣品，采用線性回歸和逐步回歸的建模方法，建立了基于材料參數(shù)（卷煙紙透氣度、卷煙紙定量、濾棒壓降、成型紙透氣度、接裝紙透氣度）的常規(guī)煙主流煙氣焦油、煙堿及7種成分釋放量的預測模型［3，6-8］。楚文娟等［9］建立了基于材料參數(shù)（卷煙紙透氣度、卷煙紙定量、卷煙紙助燃劑用量、卷煙紙助燃劑鉀鈉比、濾棒壓降、濾嘴通風率）的細支煙主流煙氣焦油和7種成分釋放量的預測模型，為實現(xiàn)常規(guī)煙和細支煙材料參數(shù)的數(shù)字化設計奠定了良好的基礎。近年來，以20 mm 煙支圓周為主的中支煙的產(chǎn)銷量快速增長，逐漸成為市場及研究領域關注的一個熱點。與常規(guī)煙和細支煙相比，中支煙最大的不同是圓周的差別，導致中支煙煙氣化學成分的生成、過濾和擴散與常規(guī)煙和細支煙差異較大［10-14］，以往建立的常規(guī)煙和細支煙的煙氣常規(guī)成分釋放量預測模型必定不再適用于中支煙。然而，基于材料參數(shù)的中支煙常規(guī)成分釋放量、煙支吸阻和通風率預測模型卻鮮見報道。因此，本研究中采用線性回歸和逐步回歸方法構建了中支煙常規(guī)成分釋放量、煙支吸阻及通風率預測模型，旨在為中支煙材料參數(shù)的數(shù)字化設計奠定基礎。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑和儀器

卷煙紙、成型紙（牡丹江恒豐紙業(yè)有限公司）；接裝紙、濾棒（河南省新鄭芒果實業(yè)總公司）；煙絲為某品牌某一在產(chǎn)中支煙用煙絲且為同一批次；市售與建模樣品圓周和長度基本一致的、銷量較大的中支煙。

7890氣相色譜儀（美國Agilent公司）；SM450直線型吸煙機（英國Cerulean 公司）；KQ-700DE 超聲波清洗器（昆山市超聲儀器有限公司）；AL-204-IC電子天平（感量0.0001 g，瑞士Mettler Toledo公司）；OM-PV2壓降測試儀（北京歐美利華科技有限公司）。

1.2 方法

1.2.1 樣品參數(shù)的設計及制作

根據(jù)單因素材料參數(shù)對煙氣常規(guī)成分釋放量的影響，選取卷煙紙定量、透氣度、助燃劑用量、助燃劑鉀鈉比、濾棒壓降和濾嘴通風率6個因素，針對每個因素分別選擇合適的范圍和水平，各因素的選擇梯度見表1。采用中心組合結合正交試驗設計中支煙樣品，樣品信息見表2。所有中支煙樣品采用同一批次煙絲在同一機臺卷制，煙支規(guī)格為濾嘴長度30.0 mm、煙絲段長度60.0 mm、煙支圓周20.0 mm。

表1 多因素中支煙樣品各因素梯度Tab.1 Gradient factors for multifactor demi-slim cigarette samples

表2 多因素中支煙樣品信息①Tab.2 Information on multifactor demi-slim cigarette samples

1.2.2 卷煙紙參數(shù)、濾棒壓降、卷煙物理參數(shù)及煙氣常規(guī)成分釋放量的測定

采用標準方法［15-18］對卷煙紙參數(shù)（定量、透氣度、助燃劑用量、鉀鈉比）、濾棒壓降及卷煙物理參數(shù)（濾嘴通風率、總通風率和開式吸阻）進行測試。市售卷煙濾嘴壓降的測試方法：將市售卷煙的濾嘴裁切下來，采用壓降測試儀測試濾嘴壓降。

將樣品卷煙置于溫度（22±1）℃、相對濕度（60±2）%的條件下平衡48 h，然后按照平均質量±0.015 g、平均吸阻±30 Pa的標準篩選煙支。參考標準方法［19-22］分析主流煙氣總粒相物（TPM）、焦油、煙堿、CO和水分的釋放量。

2 結果與討論

2.1 卷煙紙參數(shù)、濾棒壓降、卷煙物理參數(shù)及煙氣常規(guī)成分釋放量分析

所有中支煙樣品的卷煙紙定量、透氣度、助燃劑用量、鉀鈉比及濾棒壓降、卷煙物理參數(shù)測試結果見表3，煙氣常規(guī)成分測試結果見表4。

由表3可知，中支煙樣品的卷煙紙定量、透氣度、助燃劑用量、助燃劑鉀鈉比，及濾棒壓降、濾嘴通風率的實測值與設計值基本一致，符合設計要求。所有中支煙樣品的卷煙紙定量范圍為28.5～35.5 g·m-2，卷煙紙透氣度范圍為37.0～81.0 CU，卷煙紙助燃劑用量范圍為0.78%～1.84%，卷煙紙助燃劑鉀鈉比范圍為0.48～2.03，濾棒壓降范圍為2614～3716 Pa，濾嘴通風率范圍為0.2%～38.1%，總通風率范圍為7.2%～45.2%，煙支開式吸阻范圍為889～1635 Pa。表明設計的材料參數(shù)覆蓋范圍較寬，滿足建模要求。

表3 材料參數(shù)及中支煙樣品物理參數(shù)測試結果Tab.3 Material parameters and physical parameters of demi-slim cigarette samples

由表4 可知，所有中支煙樣品的TPM 釋放量范圍為9.05～17.70 mg/支，焦油釋放量范圍為7.75～13.66 mg/支，煙堿釋放量范圍為0.62～1.02 mg/支，CO 釋放量范圍為6.68～11.84 mg/支，水分釋放量范圍為0.68～3.18 mg/支。表明樣品卷煙的TPM、焦油、煙堿、CO及水分釋放量的范圍較寬，滿足建模要求。

表4 中支煙樣品煙氣常規(guī)成分釋放量測試結果Tab.4 Test results of routine smoke component releases from demi-slim cigarette samples

2.2 多因素預測模型的建立和優(yōu)選

將多因素樣品卷煙的材料參數(shù)實測值、煙氣常規(guī)成分釋放量、煙支吸阻和總通風率分析結果用于建立預測模型。模型輸入數(shù)據(jù)為卷煙紙定量（X1）、卷煙紙透氣度（X2）、卷煙紙助燃劑用量（X3）、卷煙紙助燃劑鉀鈉比（X4）、濾棒壓降（X5）、濾嘴通風率（X6），模型輸出數(shù)據(jù)為TPM、焦油、煙堿、CO和水分的釋放量及煙支開式吸阻和總通風率。通過線性回歸和逐步回歸法建立基于上述輔材參數(shù)的中支煙煙氣常規(guī)成分釋放量、煙支開式吸阻和總通風率預測模型。通過留一交叉驗證公式（1）計算交叉驗證標準差（Root mean square error of cross validation，RMSECV），評價模型的預測能力。RMSECV 值越小，模型預測能力越好。將模型的預測值和實測值進行線性相關，對所建模型進行驗證，二者的線性斜率、R2越接近于1，說明預測值和實測值的吻合度越高，模型預測能力越好。此外，計算預測值與實測值的差值（殘差），對所建模型進行驗證，殘差越小，模型預測能力越好。

以中支煙主流煙氣煙堿釋放量為例，采用線性回歸和逐步回歸法建立了煙堿的預測模型。模型1是采用線性回歸建立的線性預測模型，模型2～模型4是采用逐步回歸建立的線性模型、二次多項式模型及互作項模型，結果見表5。

表5 中支煙煙氣煙堿釋放量預測模型Tab.5 Prediction models for nicotine release in mainstream smoke of demi-slim cigarette samples

結果表明，4 種預測模型的P值均小于0.05，說明所建模型具有統(tǒng)計學意義；除模型2外，其余模型的R2值均大于0.8，說明所建模型具有一定的預測能力；4個模型中，模型3的RMSECV最小，R2最大。由圖1可知，模型1～模型4的預測值與實測值均具有相關性，其中，模型1、模型3 和模型4 均具有顯著相關性（R2均大于0.81）；模型3的預測值與實測值的線性相關性較強，線性斜率為0.9300，R2為0.9299，說明模型3的預測值與實測值的符合度最好。從殘差圖可知，模型3 的預測值與實測值間的殘差大多在±0.06 mg/支范圍內，且隨機分布。因此，選擇模型3作為煙堿釋放量的最優(yōu)預測模型。

采用同樣的方法建立了煙氣TPM、焦油、CO、水分、煙支開式吸阻、煙支總通風率的多因素預測模型，并按照上述方法篩選出了最優(yōu)模型，所有指標的最優(yōu)模型見表6。

表6 結果表明，所有模型的P值均小于0.05，說明所建模型具有統(tǒng)計學意義；模型預測值與實測值線性擬合的R2均大于0.85，說明所建模型具有較好的預測能力。

表6 中支煙煙氣常規(guī)指標釋放量、煙支開式吸阻和總通風率的最優(yōu)預測模型Tab.6 Optimal prediction models for routine component releases in mainstream smoke, open draw resistance and total ventilation rates of demi-slim cigarette samples

2.3 模型預測能力的驗證

為了驗證預測模型，采用與建模樣品圓周和長度基本一致的市售中支煙作為驗證樣品，中支煙樣品的圓周、煙支長度及接裝紙長度的測試值見表7。分析驗證樣品的卷煙紙定量、卷煙紙透氣度、卷煙紙助燃劑用量、卷煙紙助燃劑鉀鈉比、濾棒壓降、濾嘴通風率等模型輸入變量，分析煙氣常規(guī)成分釋放量、煙支開式吸阻、總通風率等輸出變量，具體結果分別見表8 和表9。將輸入變量代入建立的優(yōu)選預測模型，計算驗證樣品的預測結果。將預測結果與實測結果進行比較，用驗證樣品的預測標準差［Relative mean squared error of prediction，RMSEP，公式（2）］和平均預測相對偏差［Relative deviation of average prediction，RDAP，公式（3）］考察模型的預測能力。

表7 驗證樣品的圓周、煙支長度及接裝紙長度的測試值Tab.7 Measured results of circumference, length and tipping paper length of verification cigarette samples（mm）

表8 驗證樣品模型輸入?yún)?shù)的測試值Tab.8 Measured results of models’input parameters of verification samples

表9 驗證樣品模型輸出參數(shù)的測試值Tab.9 Measured results of models’output parameters of verification samples

式中：Ci—預測值；Ci—實測值；m—預測集樣品數(shù)。

煙氣常規(guī)成分釋放量及煙支開式吸阻和總通風率的預測值與實測值的比值見圖2。結果表明，絕大部分指標的預測偏差＜10%，少數(shù)指標的預測偏差介于10%～15%之間。

圖2 煙氣常規(guī)指標釋放量及煙支吸阻和總通風率的預測值與實測值的比值Fig.2 Ratios between predicted and measured values of routine smoke component releases，draw resistances and total ventilation rates

驗證樣品各指標的預測匯總結果見表10。統(tǒng)計結果表明，驗證樣品常規(guī)成分釋放量及煙支開式吸阻和總通風率的預測標準差在0.05～80.17 之間，平均預測相對偏差在2.1%～8.3%之間。6個驗證樣品的7 項預測指標（共42 個指標）中，24 個指標（占57.1%）的預測偏差在0～5%之間，16 個指標（占38.1%）的預測偏差在5%～10%之間，2 個指標（占4.8%）的預測偏差在10%～15%之間。說明所建立的7個指標的預測模型精度良好，對于不同配方和輔材參數(shù)的中支煙具有較好的適用性。

3 結論

①采用線性回歸法和逐步回歸法，構建了基于材料參數(shù)的中支煙煙氣常規(guī)成分釋放量、煙支開式吸阻、總通風率的預測模型，并依據(jù)交叉驗證標準差最小及預測值與實測值線性相關系數(shù)最大的原則篩選出了最優(yōu)預測模型。②采用市售中支煙產(chǎn)品對預測模型進行了驗證，驗證樣品的預測結果與實測結果一致性較好，7 個預測模型的平均預測偏差均在10%以內，模型的適用性較好。