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    蠟質(zhì)溫拌瀝青的分子動(dòng)力學(xué)模擬研究

    2022-08-19 08:01:18馬紅超解傳凱李致博
    粘接 2022年8期
    關(guān)鍵詞:蠟質(zhì)溫拌溶解度

    彭 超,馬紅超,解傳凱,魯 笠,李致博

    (1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué) 工程學(xué)院,湖北 武漢 430074;2.山東省高速路橋養(yǎng)護(hù)有限公司,山東 濟(jì)南 250032)

    溫拌瀝青的生產(chǎn)溫度通常比熱拌瀝青的生產(chǎn)溫度低20 ℃到40 ℃,能夠降低二氧化碳的排放和改善環(huán)境。沸石、蠟和表面活性劑3種主要的溫拌劑被廣泛應(yīng)用在瀝青路面。目前,研究人員大多采用宏觀物理實(shí)驗(yàn)對(duì)溫拌瀝青進(jìn)行測(cè)試。與沸石和表面活性劑相比,蠟?zāi)軌蜻M(jìn)一步改善瀝青混合料的水穩(wěn)定性和抗車(chē)轍性能。但是,蠟對(duì)于瀝青的微觀作用機(jī)理的研究還較少。因此,采用微觀方法研究蠟質(zhì)溫拌瀝青是十分有必要的。

    近年來(lái),隨著計(jì)算機(jī)水平的不斷提高,分子動(dòng)力學(xué)模擬方法得到了迅猛的發(fā)展。很多研究人員通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)方法來(lái)研究瀝青材料,如有學(xué)者首先應(yīng)用分子動(dòng)力學(xué)方法建立了2種不同瀝青質(zhì)分子的瀝青模型。一些研究人員在此基礎(chǔ)上,建立了瀝青的3組分模型、4組分模型和12組分模型。目前分子動(dòng)力學(xué)多用于研究老化瀝青、再生瀝青和傳統(tǒng)的熱拌改性瀝青。然而,關(guān)于溫拌瀝青的分子動(dòng)力學(xué)模擬的研究也較少。

    本文選用12種不同的分子作為瀝青分子模型,然后添加蠟分子構(gòu)成蠟質(zhì)溫拌瀝青模型。通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)方法研究了蠟對(duì)瀝青溶解度參數(shù)、力學(xué)性能、黏度和自愈合的影響。并通過(guò)宏觀實(shí)驗(yàn)對(duì)模擬的數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證。

    1 模型構(gòu)建

    1.1 力場(chǎng)的選擇

    本文采用Material Studio(MS)軟件進(jìn)行建模與模擬。CAMPASS (Condensed-phase Optimized Molecular Potentials for Atomistic Simulation Studies) 被用來(lái)描述分子之間相互作用和分子間勢(shì)能。有機(jī)分子、聚合物、氣體分子和一些金屬無(wú)機(jī)物都可以用CAMPASS來(lái)處理;CAMPASS力場(chǎng)能夠準(zhǔn)確地模擬瀝青的物理性能。

    1.2 瀝青模型建立

    美國(guó)材料與試驗(yàn)協(xié)會(huì)(ASTM) D4124-09提出了 SARA (飽和分、芳香分、膠質(zhì)和瀝青質(zhì))分類(lèi)方案。為了更好地了解瀝青的物理、流變和力學(xué)性能,有學(xué)者開(kāi)發(fā)了12組分模型瀝青體系。AAA-1型瀝青體系與AAK-1、AAM-1模型體系相比,其密度和熱膨脹系數(shù)更接近瓊斯的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。本文選用Greenfield等建立的AAA-1瀝青模型作為基質(zhì)瀝青模型。基質(zhì)瀝青具體參數(shù)如表1所示;每種分子模型如圖1所示。利用MS軟件中Amorphous Cell Calculation模塊構(gòu)建瀝青分子模型,設(shè)定相對(duì)密度為0.1 g/cm。建立好的基質(zhì)瀝青模型如圖2所示。

    表1 基質(zhì)瀝青模型的相關(guān)參數(shù)Tab.1 Related parameters of the base asphalt model

    圖1 瀝青4組分分子模型Fig.1 Four component molecular model of asphalt

    圖2 基質(zhì)瀝青模型示意圖Fig.2 Matrix asphalt model diagram

    1.3 蠟質(zhì)溫拌瀝青模型的建立

    烷烴是一種飽和烴(CH2+2),也被稱(chēng)為蠟。正構(gòu)烷烴是一種多亞基序列(—CH)——有規(guī)律地分層堆疊。本文選用文獻(xiàn)[21]模式建立正構(gòu)蠟?zāi)P?。蠟的分子式為—CH,蠟分子結(jié)構(gòu)模型如圖3所示。

    圖3 蠟分子模型Fig.3 Wax molecular model

    在基質(zhì)瀝青模型中添加1%到4%的蠟分子以獲得蠟質(zhì)溫拌瀝青模型。經(jīng)過(guò)計(jì)算基質(zhì)瀝青的摩爾質(zhì)量為32 710.4 g/mol,蠟的摩爾質(zhì)量為156.4 g/mol。在瀝青中分別加入2、4、6和8 mol的蠟分子建立蠟質(zhì)溫拌瀝青模型(以下簡(jiǎn)稱(chēng)MA),1%、2%、3%和4%蠟質(zhì)溫拌瀝青分別簡(jiǎn)稱(chēng)為WWMA-1、WWMA-2、WWMA-3和WWMA-4。

    用Amorphous cell模塊建立的蠟質(zhì)溫拌瀝青模型,如圖4所示。

    (a)-WWMA-1模型;(b)-WWMA-2模型;(c)-WWMA-3模型;(d)-WWMA-4模型圖4 Amorphous cell模塊建立的蠟質(zhì)溫拌瀝青模型Fig.4 Wax warm mix asphalt model establishedby Amorphous cell module

    1.4 瀝青模型的優(yōu)化

    在Forcite模塊中對(duì)MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青模型進(jìn)行幾何優(yōu)化。為了使能量最小化,模型在COMMPAS力場(chǎng)下進(jìn)行5 000次迭代。然后在NPT系綜(粒子數(shù)、壓力和溫度不變)下,對(duì)該體系進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)平衡,得到穩(wěn)定的瀝青體系。最后在NVT系綜(粒子數(shù)、體系體積和溫度不變),壓力為1.0大氣壓下對(duì)瀝青模型進(jìn)一步平衡得到體積和能量波動(dòng)穩(wěn)定的瀝青體系。經(jīng)過(guò)幾何優(yōu)化、動(dòng)力學(xué)平衡后的MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青模型如圖5。其與圖4相比,幾何優(yōu)化和動(dòng)力學(xué)平衡后全部瀝青組分變得更加緊密。

    1.5 瀝青模型的合理性驗(yàn)證

    優(yōu)化后的MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青模型的密度如表2所示。實(shí)際瀝青密度為1.00~1.04 g/cm。瀝青模型經(jīng)過(guò)幾何優(yōu)化與多次動(dòng)力學(xué)壓實(shí)與放松后,其密度為0.977~0.992 g/cm,與參考值比較其差異控制5%以內(nèi)。表明建立的瀝青分子模型接近真實(shí)的瀝青。

    (a)-優(yōu)化后的MA模型;(b)-優(yōu)化后的WWMA-1模型;(c)-優(yōu)化后的WWMA-2模型;(d)-優(yōu)化后的WWMA-3模型;(d)-優(yōu)化后的WWMA-4模型圖5 優(yōu)化后的MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青模型Fig.5 Optimized MA and wax warm mix asphalt models

    表2 蠟質(zhì)溫拌瀝青密度Tab.2 Density of wax based warm asphalt g/cm3

    2 模擬與實(shí)驗(yàn)

    2.1 溶解度參數(shù)

    溶解度參數(shù)是衡量液體材料相容性的一項(xiàng)物理常數(shù)。兩種材料的溶解度參數(shù)相差越小,越容易相互混溶,所以溶解度參數(shù)可以作為指標(biāo)來(lái)評(píng)價(jià)蠟和瀝青相容性效果。在MS軟件中,用分子動(dòng)力學(xué)方法計(jì)算了蠟和瀝青的內(nèi)聚能密度。在分子動(dòng)力學(xué)模擬中,內(nèi)聚能密度為消除1 mol物質(zhì)全部分子間作用力所需的能量,是表征物質(zhì)分子間相互作用力強(qiáng)弱的物理量。在分子動(dòng)力學(xué)中用式(1)計(jì)算內(nèi)聚能密度();用式(2)計(jì)算溶解度參數(shù)(?)。

    (1)

    式中:為內(nèi)聚能密度,J/cm;為瀝青體系的內(nèi)聚能;為瀝青體系的體積。

    (2)

    2.2 力學(xué)性能

    在分子模擬計(jì)算中,任一個(gè)受到外力作用的體系都處在應(yīng)力狀態(tài)下,會(huì)引起體系內(nèi)粒子相對(duì)位置的改變。對(duì)于各向同性的材料,其應(yīng)力應(yīng)變行為僅有拉梅常數(shù)便可完全描述。此時(shí)體系的剛度矩陣可通過(guò)拉梅常數(shù)建立其與應(yīng)力應(yīng)變之間的關(guān)系,進(jìn)而可計(jì)算各體系的體積模量、剪切模量。在Forcite模塊中計(jì)算了MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青力學(xué)性能。

    2.3 黏度

    黏度是表征瀝青材料粘滯性的一項(xiàng)性能參數(shù)。它反映瀝青在發(fā)生流動(dòng)時(shí)其內(nèi)部分子間摩擦阻力的大小,其大小與瀝青路面的力學(xué)行為關(guān)系密切。如要防止路面產(chǎn)生車(chē)轍病害,合理選擇瀝青黏度是十分必要的。

    2.4 自愈合性能

    瀝青路面在車(chē)輛反復(fù)荷載作用下,瀝青內(nèi)部會(huì)出現(xiàn)微裂縫和疲勞損壞。瀝青在一定條件下可以自發(fā)的修復(fù)其內(nèi)部的微裂縫。本文在2個(gè)瀝青分子之間添加一個(gè)1 nm的真空層來(lái)表示裂縫。用密度研究常溫下(297 K)蠟對(duì)瀝青自愈合性能的影響。

    2.5 宏觀實(shí)驗(yàn)

    本文選用90#號(hào)基質(zhì)瀝青,將基質(zhì)瀝青加熱至150 ℃。然后,將2%、3%和4%的蠟分別摻入到熱瀝青中。采用高剪切混合乳化機(jī)在150 ℃溫度下以5 000 r/min的轉(zhuǎn)速攪拌15 min,即得到不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的蠟質(zhì)溫拌瀝青。根據(jù)《瀝青劑瀝青混合料實(shí)驗(yàn)規(guī)程》對(duì)蠟質(zhì)溫拌瀝青進(jìn)行針入度、軟化點(diǎn)和延度實(shí)驗(yàn)。

    3 結(jié)果與分析

    3.1 不同溫度蠟和瀝青共混物的相容性分析

    由于蠟的熔點(diǎn)在100 ℃左右,所以本文計(jì)算了瀝青和蠟在100、120、140、160和180 ℃ 時(shí)的溶解度參數(shù),具體如表3所示。

    表3 瀝青與蠟的溶解度參數(shù)Tab.3 Solubility parameters of asphalt and wax (J·cm-3)0.5

    由表3可以看到,瀝青和蠟的溶解度參數(shù)隨溫度的升高而降低,在100 ℃時(shí),瀝青和蠟的溶解度參數(shù)分別為17.253、14.611 (J/cm),相差最小。這表明在100 ℃時(shí)蠟和瀝青的溶解度參數(shù)最為接近,蠟和瀝青形成的共混體系更穩(wěn)定。后續(xù)的力學(xué)性能和黏度都在100 ℃下模擬。

    3.2 蠟對(duì)瀝青力學(xué)性能的影響

    通過(guò)Forcite模塊中的Mechanical Properties功能計(jì)算了MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青的體積模量()、剪切模量()和彈性模量()。由圖6可知,蠟對(duì)瀝青的3個(gè)模量都有增強(qiáng)作用,MA的、和值分別為4.418 2、3.477 2和0.788 9 GPa。與MA相比,摻量為1%到4%的蠟質(zhì)溫拌瀝青的值分別提高了18.5%、28.1%、33.0%和36.3%;值分別提高了5.1%、9.2%、12.9%和21.2%;值分別提高了5.6%、9.6%、25.1%和23.7%。其中,蠟質(zhì)溫拌瀝青的值增加的幅度最大,其次為、值。

    圖6 MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青的模量Fig.6 MA and the modulus of each wax based warm mix asphalt

    3.3 蠟對(duì)瀝青黏度的影響

    MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青的黏度如圖7所示。

    圖7 MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青的黏度Fig.7 Viscosity of MA and each wax based warm mix asphalt

    由圖7可知,MA的黏度為0.512 Pa·s,還可以發(fā)現(xiàn),隨著蠟摻量的增加,蠟質(zhì)溫拌瀝青的黏度呈現(xiàn)出減小的趨勢(shì)。當(dāng)摻量增加到4%時(shí),蠟質(zhì)溫拌瀝青的黏度降到了最小值,為0.325 Pa·s;摻量為1%至4%的蠟質(zhì)溫拌瀝青的黏度與MA相比分別降低了6.1%、16.4%、23.0%和36.5%。試驗(yàn)表明,添加蠟?zāi)軌蚪档蜑r青的黏度,從而能夠降低瀝青的拌合和壓實(shí)溫度;這與文獻(xiàn)[24]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合,即添加蠟?zāi)軌蚪档蜑r青的黏度。

    3.4 蠟對(duì)瀝青自愈合性能的影響

    圖8為瀝青自愈合模型圖。

    由圖8可知,1 nm表示2個(gè)瀝青分子間的裂縫。

    圖8 MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青自愈合模型圖Fig.8 Self-healing models of MA and each wax based warm mix asphalt

    圖9為瀝青自愈合過(guò)程中密度隨時(shí)間的變化圖。

    由圖9可知,基質(zhì)瀝青在68 ps時(shí)就已經(jīng)完成了裂縫的自愈合。此外,隨著蠟摻量的增加,瀝青的自愈合的時(shí)間依次增加??梢园l(fā)現(xiàn)蠟增加了瀝青自愈合的時(shí)間。

    圖9 MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青自愈合密度圖Fig.9 Self-healing density of MA and each wax based warm mix asphalt

    3.5 宏觀實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青針入度、軟化點(diǎn)和延度實(shí)驗(yàn)結(jié)果,具體如圖10所示。

    圖10 MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青針入度、軟化點(diǎn)和延度圖Fig.10 The penetration,softening point and ductility diagrams of MA and various wax based warm mix asphalt

    從圖10可以看出,蠟質(zhì)溫拌瀝青的針入度和延度隨著蠟摻量的增加而降低,軟化點(diǎn)隨著蠟摻量增加而升高。與基質(zhì)瀝青相比,添加蠟降低了瀝青的針入度,提升了瀝青軟化點(diǎn)。這表明添加蠟?zāi)軌蚋纳茷r青的抗車(chē)轍性能,有助于瀝青的力學(xué)性能的提升,這與“3.2中”模擬的結(jié)果相吻合。添加蠟降低了瀝青的延度,這表明蠟降低了瀝青的流動(dòng)性。流動(dòng)性的降低能夠增加瀝青自愈合的時(shí)間,這和“3.4中”模擬的結(jié)果一致。

    4 結(jié)語(yǔ)

    本文在MS軟件中建立了蠟分子模型、MA模型和各蠟質(zhì)溫拌瀝青模型,用密度對(duì)MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青模型進(jìn)行了合理性驗(yàn)證;然后通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)方法對(duì)MA和各蠟質(zhì)溫拌瀝青的溶解度參數(shù)、力學(xué)性能、黏度和自愈合進(jìn)行了模擬。

    (1)相比于其他溫度,蠟和瀝青在100 ℃時(shí)形成的共混體系更穩(wěn)定;

    (2)蠟?zāi)軌蛟黾訛r青的值、值和值。與MA相比,摻量為4%的蠟質(zhì)溫拌瀝青的K值增加了36.3%。摻量為4%的蠟質(zhì)溫拌瀝青的黏度比MA的降低了36.5%。蠟增加了瀝青的自愈合時(shí)間;

    (3)蠟質(zhì)溫拌瀝青的針入度和延度隨著蠟摻量的增加而降低,軟化點(diǎn)隨著蠟摻量增加而升高。蠟質(zhì)溫拌瀝青的軟化點(diǎn)、延度和針入度的結(jié)果與分子動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果吻合。

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