三峽庫區(qū)典型流域硝態(tài)氮輸出特征及歸因分析

李 樂, 馬 巍, 勾蒙蒙, 王 娜, 劉常富,2, 肖文發(fā),2

(1.中國林業(yè)科學(xué)研究院森林生態(tài)環(huán)境與自然保護(hù)研究所,國家林業(yè)和草原局森林生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100091；2.南京林業(yè)大學(xué)南方現(xiàn)代林業(yè)協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210037；3.中國水利水電科學(xué)研究院水生態(tài)環(huán)境研究所，北京 100038)

農(nóng)業(yè)面源輸出的氮素是造成地表水富營養(yǎng)化的主要原因。硝態(tài)氮(NO—N)通常是進(jìn)入水體氮的主要形式，這是由于NO—N具有高度的溶解性和穩(wěn)定性。有研究指出，氣候變化、土地利用/覆被變化及集約化農(nóng)業(yè)管理之間的協(xié)同作用放大氮素流失的負(fù)效應(yīng)，并且破壞當(dāng)前的緩解效果。為了制定有效緩解策略，不僅要了解NO—N從徑流輸送到地表水的過程，還要系統(tǒng)了解NO—N的來源和驅(qū)動(dòng)因素。

目前，基于觀測(cè)試驗(yàn)和模型模擬開展了大量土地利用類型對(duì)面源污染影響的研究，但養(yǎng)分傳輸還受氣候、水文特征、下墊面屬性等多種因素及其相互作用的影響。然而，以往的研究?jī)H考慮土地利用類型或很少結(jié)合其他因素，這可能導(dǎo)致研究結(jié)果出現(xiàn)偏差。徑流是NO—N向受納水體運(yùn)移的主要途徑，但徑流組成(地表徑流和基流)在不同流域間具有顯著差異，并隨降雨、生產(chǎn)活動(dòng)等因素的變化發(fā)生季節(jié)性變化。由于基流難以直接觀測(cè)和量化，目前的研究多關(guān)注地表徑流或總徑流，很少關(guān)注基流的貢獻(xiàn)。將不同土地利用類型的NO—N負(fù)荷與水文過程相結(jié)合，量化不同水文過程的貢獻(xiàn)有助于確定NO—N來源和實(shí)現(xiàn)NO—N污染的有效控制。另外，土壤條件決定徑流分布，影響土壤水和溶質(zhì)中污染物的運(yùn)移。例如，土壤滲濾性是影響?zhàn)B分淋溶損失的主要因素之一；地形特征也在一定程度上決定污染物由擴(kuò)散源向河流的輸送路徑。氣候、地形、土壤和其他自然屬性往往決定某一地區(qū)的土地利用活動(dòng)，且這些因素以復(fù)雜的方式相互作用，但綜合考慮這些因子對(duì)面源污染的影響仍未得到充分認(rèn)識(shí)。流域自然地理特征對(duì)面源污染的影響通常被誤解為是土地利用變化所造成影響的一部分。Varanka等研究發(fā)現(xiàn)，地貌(土壤和基巖屬性)對(duì)芬蘭北方河流水質(zhì)的獨(dú)立貢獻(xiàn)高于土地利用，這一發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)地貌等自然屬性在預(yù)測(cè)水質(zhì)空間變化方面的重要作用。若在分析面源污染的影響因素過程中單獨(dú)考慮土地利用，則可能低估或高估受納水體實(shí)際受到的外界影響程度。此外，土地利用和面源污染的關(guān)系往往是區(qū)域特有的。因此，在研究土地利用對(duì)面源污染的影響時(shí)，有必要全面考慮自然和人為因素并確定各因素的貢獻(xiàn)。

通過大量控制試驗(yàn)分離影響面源污染的多種因素具挑戰(zhàn)性，這不僅因?yàn)楸姸嘁蛩刂g的相互作用，也源于水文過程的高度可變性以及面源污染的間歇性、隨機(jī)性和難于監(jiān)測(cè)的特性。基于物理機(jī)制的水文模型將模型參數(shù)直接與物理可觀測(cè)的地表特征聯(lián)系起來，為面源污染的定量研究提供了有效途徑。在這些機(jī)理模型中，SWAT(soil and water assessment tool)模型較全面考慮氮循環(huán)過程(礦化、吸收、揮發(fā)、淋溶等過程)，適用于不同下墊面特征的復(fù)雜流域(包括喀斯特流域)，在數(shù)據(jù)不充足流域也具有較高模擬精度。

三峽庫區(qū)位于保障長(zhǎng)江流域生態(tài)安全的關(guān)鍵地帶，是我國乃至東亞典型生態(tài)敏感區(qū)和重要的淡水水源地。面源污染(尤其是庫區(qū)腹地)是威脅水庫及長(zhǎng)江中下游生態(tài)安全的主要問題，但是庫區(qū)腹地在土壤、地形等自然和社會(huì)經(jīng)濟(jì)背景方面存在明顯空間差異。因此，選擇具有不同地理背景的流域揭示NO—N來源及驅(qū)動(dòng)因素的一致性和差異性，具有典型性和代表性。綜上，本文以三峽庫區(qū)腹地的大寧河流域(喀斯特流域)和梅溪河流域(喀斯特—非喀斯特組合流域)為研究區(qū)，利用SWAT模型模擬水文和NO—N流失過程，解析流域NO—N輸出的季節(jié)變化特征和來源貢獻(xiàn)，通過隨機(jī)森林回歸評(píng)估影響徑流和NO—N負(fù)荷因素的影響程度，以期為三峽庫區(qū)面源污染有效控制和治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

梅溪河流域(108.93°—109.55°E，31.03°—31.53°N)和大寧河流域(108.73°—110.18°E，31.06°—31.73°N)位于三峽庫區(qū)腹地，地理位置毗鄰，水系都起源于巫溪縣，向南分別經(jīng)奉節(jié)縣和巫山縣匯入長(zhǎng)江。2個(gè)流域均位于大巴山弧形褶皺帶，巖石發(fā)育廣泛，以山地地貌為主，地形條件復(fù)雜，屬亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候，4—9月降水量占60%～80%。2個(gè)流域土地利用類型均以林地為主(60%和72%)，其次為旱地(31%和18%)。耕作方式相似，屬傳統(tǒng)農(nóng)耕區(qū)，耕作歷史悠久，坡耕地分布范圍較廣，也是典型的水土流失區(qū)。雖然2個(gè)流域自然地理環(huán)境具有一定的相似性，但各自特點(diǎn)鮮明。梅溪河全長(zhǎng)112.8 km，流域面積1 898 km，為喀斯特—非喀斯特組合流域，砂巖和石灰?guī)r分布廣泛，土壤以紫色土為主。大寧河全長(zhǎng)162 km，流域面積4 420 km，為喀斯特流域，石灰?guī)r廣布，土壤以黃壤為主。此外，梅溪河流域海拔相對(duì)較低，人口眾多，農(nóng)業(yè)活動(dòng)較大寧河流域更加發(fā)達(dá)。因此，本研究所選區(qū)域具有典型性和代表性。

1.2 SWAT模型構(gòu)建

SWAT模型輸入數(shù)據(jù)主要包括數(shù)字高程模型(DEM)、土地利用/覆被數(shù)據(jù)、土壤數(shù)據(jù)、氣象數(shù)據(jù)、水文水質(zhì)數(shù)據(jù)以及當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)管理措施數(shù)據(jù)等，數(shù)據(jù)來源見表1。

表1 梅溪河和大寧河流域基礎(chǔ)數(shù)據(jù)及來源

DEM用于劃分流域，在ArcSWAT 2012平臺(tái)中，梅溪河和大寧河流域先被劃分為27，37個(gè)子流域，隨后根據(jù)土地利用、土壤類型和坡度的分布特征進(jìn)一步將流域細(xì)分為2 005和2 812個(gè)水文響應(yīng)單元(HRU)。HRU具有唯一的土地利用類型、土壤類型和坡度等級(jí)，是模型基本計(jì)算單元。SWAT模型中徑流模擬分地表徑流、地下水和河道匯流進(jìn)行。NO—N被模擬在地表水中運(yùn)移，也可通過滲漏和地下水一起運(yùn)移。本文選擇soil conservation’s curve(SCS)曲線計(jì)算地表徑流，地下水則分別通過對(duì)淺層和深層含水層的水量平衡方程來計(jì)算。由于CMADS數(shù)據(jù)集可提供全部氣象要素，因此選擇Penman-Monteith法計(jì)算潛在蒸散發(fā)。SWAT模型更多細(xì)節(jié)見文獻(xiàn)[20]。

1.3 模型校準(zhǔn)與驗(yàn)證

本研究利用SWAT自動(dòng)校準(zhǔn)與不確定性分析程序SWAT-CUP 2012內(nèi)置的連續(xù)不確定率定算法(SUFI-2)對(duì)月徑流量和NO—N進(jìn)行校準(zhǔn)。根據(jù)數(shù)據(jù)可用性，2008—2010年為模型預(yù)熱期，徑流校準(zhǔn)期為2011—2015年，驗(yàn)證期為2016—2018年，梅溪河流域NO—N校準(zhǔn)期為2013年和2017年，驗(yàn)證期為2018年。由于梅溪河流域無水文站，本研究選用水利工程中較為常用的水文比擬法推求得到梅溪河流域逐日流量數(shù)據(jù)。水文比擬法是指將氣候、下墊面等條件相似的參證流域斷面水文資料移用至待求流域，考慮流域面積、降雨量來計(jì)算待求斷面徑流量，已被廣泛應(yīng)用于少資料、無資料地區(qū)的徑流量計(jì)算，計(jì)算方法見文獻(xiàn)[21]。本文選擇大寧河流域巫溪水文站作為參考斷面，計(jì)算2008—2018年梅溪河庫灣的逐日來流過程，其結(jié)果已在之前的研究中驗(yàn)證。

通過全局敏感性分析確定模擬結(jié)果對(duì)特定參數(shù)的敏感性程度，SWAT-CUP中統(tǒng)計(jì)量(-Stat)和值作為參數(shù)的敏感性指標(biāo)。選取決定系數(shù)()和Nash-Sutcliffe Efficiency(NSE)效率系數(shù)作為模型評(píng)估指標(biāo)。和NSE分別反映模擬值與觀測(cè)值之間相關(guān)程度和擬合程度，被廣泛應(yīng)用于模型性能評(píng)估。綜合SWAT模型在國內(nèi)外的應(yīng)用情況，一般認(rèn)為，當(dāng)>0.5，NSE>0.5時(shí)模擬結(jié)果是可接受的。本文采用Moriasi等在綜合大量文獻(xiàn)基礎(chǔ)上提出的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，即模型月尺度模擬結(jié)果NSE≥0.65，說明模型模擬效果是可接受的。

1.4 擴(kuò)展模擬

鑒于無法獲得大寧河流域水質(zhì)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，因此選擇參數(shù)擴(kuò)展的方法進(jìn)行大寧河NO—N模擬，即在數(shù)據(jù)充足的流域進(jìn)行模型校準(zhǔn)和驗(yàn)證，然后將這些典型流域的參數(shù)擴(kuò)展到周邊地區(qū)，從而獲得整個(gè)流域的面源污染負(fù)荷。該方法是水文資料匱乏地區(qū)進(jìn)行水文模擬的有效方法，已在三峽庫區(qū)取得良好效果。在先前研究基礎(chǔ)上，本文基于空間臨近法將梅溪河流域校準(zhǔn)參數(shù)擴(kuò)展至大寧河流域。

1.5 統(tǒng)計(jì)分析

1.5.1 基流分割 SWAT模型是一種常用的基流分離工具，特別是對(duì)于無資料流域。在SWAT中，總徑流量是一定時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)離開HRU進(jìn)入主河道的總水量，計(jì)算公式為：

WYLD=SURQ+LATQ+GWQ-TLOSS

式中：WYLD為總徑流量(mm)；SURQ為地表徑流(mm)；LATQ為壤中流或側(cè)向流(mm)；GWQ為地下徑流(mm)；TLOSS為傳輸損失(mm)。

NO—N的計(jì)算則為通過地表徑流、壤中流和地下徑流輸送到河流的NO—N的總和減去傳輸損失。模型將地下水分為淺層和深層地下水，并將深層地下水作為流域損耗排泄到流域外。因此，SWAT模擬的基流對(duì)應(yīng)于在某個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)從淺含水層進(jìn)入主河道的水。本研究借鑒Zhu等的計(jì)算方法，將模擬的地表徑流從總徑流中減去得到基流，即基流包括地下徑流和壤中流，這也是國際上普遍采用的徑流劃分概念。最終通過HRU輸出文件統(tǒng)計(jì)得到不同土地利用類型的徑流和NO—N負(fù)荷，以及不同季節(jié)下不同徑流組成對(duì)NO—N負(fù)荷的貢獻(xiàn)。根據(jù)當(dāng)?shù)貧庀笥涗浐退募竟?jié)分離標(biāo)準(zhǔn)，雨季定義為4—9月，旱季定義為10月至翌年3月。

1.5.2 隨機(jī)森林回歸算法 本文研究土地利用、氣候、土壤、地形對(duì)徑流和NO—N的影響，考慮到變量之間的多重共線性和非線性關(guān)系，利用隨機(jī)森林回歸量化不同因素的相對(duì)貢獻(xiàn)。隨機(jī)森林是一種非參數(shù)統(tǒng)計(jì)方法，相對(duì)于其他回歸方法具有的優(yōu)點(diǎn)為：(1)無需預(yù)先設(shè)定函數(shù)形式，模型結(jié)構(gòu)靈活、預(yù)測(cè)精度高；(2)不受線性回歸假設(shè)條件限制，可處理變量多元共線性問題；(3)引入隨機(jī)性使模型不易過擬合，抗噪聲能力強(qiáng)；(4)袋外數(shù)據(jù)的存在使模型運(yùn)算無需單獨(dú)留出驗(yàn)證集。隨機(jī)森林算法具體原理見文獻(xiàn)[24]。

以土地利用、土壤類型、坡度、坡長(zhǎng)、降水和潛在蒸散發(fā)為自變量，通過R語言“randomForest”程序包構(gòu)建徑流和NO—N負(fù)荷的隨機(jī)森林模型。SWAT模型劃分的每個(gè)HRU作為1個(gè)樣本。隨機(jī)森林模型中回歸樹數(shù)量()和分裂次數(shù)()是2個(gè)重要的自定義參數(shù)。隨著值增大，袋外誤差顯著降低后基本保持穩(wěn)定。值通常選取于自變量個(gè)數(shù)的1/3處。本研究通過tuneRF函數(shù)調(diào)優(yōu)模型獲得最佳參數(shù)。最終取值為3，取值為600。模型通過計(jì)算變量排列時(shí)均方誤差(mean square error, MSE)的增加來估計(jì)每個(gè)預(yù)測(cè)變量的相對(duì)重要性，每個(gè)變量的相對(duì)重要性與MSE的增加成正比。模型顯著性和變量顯著性通過“A3”和“rfPermute”程序包進(jìn)行(1 000次)?；贛SE的增加將預(yù)測(cè)變量的相對(duì)重要性歸一化為100%。

2 結(jié)果與分析

2.1 模型校準(zhǔn)與驗(yàn)證

本文選擇18個(gè)參數(shù)來校準(zhǔn)流量，11個(gè)參數(shù)來校準(zhǔn)NO—N，29個(gè)參數(shù)的率定值見表2。梅溪河流域徑流和NO—N在校準(zhǔn)期和驗(yàn)證期最佳模擬值的均大于0.73，NSE均大于0.68(圖1a～圖1d)，大寧河流域徑流模擬和NSE均大于0.69(圖1e～圖1f)，表明模擬結(jié)果較好，可進(jìn)一步用于解析流域徑流和NO—N輸出特征。將梅溪河流域參數(shù)率定值直接擴(kuò)展至大寧河流域，用模擬流量與觀測(cè)流量進(jìn)行比較。結(jié)果顯示，兩者之間存在較強(qiáng)的線性關(guān)系(=0.87，<0.01，圖1g)，說明相鄰流域之間的參數(shù)擴(kuò)展是可行的。但就2個(gè)流域徑流參數(shù)率定結(jié)果來看，參數(shù)敏感性等級(jí)和取值仍具有一定差異。這些結(jié)果既表明特定于區(qū)域的屬性，又表明2個(gè)流域模型參數(shù)存在“異參同效”現(xiàn)象。為保證徑流過程的準(zhǔn)確性，本文最終以大寧河實(shí)際率定參數(shù)模擬徑流過程，僅將梅溪河流域NO—N參數(shù)擴(kuò)展至大寧河流域。

圖1 徑流與硝態(tài)氮的校準(zhǔn)與驗(yàn)證

表2 參數(shù)敏感性分析及校準(zhǔn)值

2.2 不同下墊面產(chǎn)流與硝態(tài)氮輸出差異

總徑流量在不同土地利用類型之間相差不大(圖2a)，多年平均值波動(dòng)于333～677 mm。建設(shè)用地徑流量最高，旱地和水田次之，林地、草地、園地相對(duì)較低。由于建設(shè)用地不透水表面大幅削弱其持水蓄水能力，因此產(chǎn)水量最高。其他透水類型中，旱地和水田裸露表面較多，且與林地相比表現(xiàn)較低的蒸散，因此產(chǎn)水量相對(duì)較高。

NO—N負(fù)荷強(qiáng)度在不同土地利用類型間差異顯著(圖2b)。負(fù)荷強(qiáng)度排序?yàn)閳@地(20.41 kg/hm)>旱地(12.51 kg/hm)>水田(10.31 kg/hm)>建設(shè)用地(7.09 kg/hm)>林地(0.62 kg/hm)>草地(0.46 kg/hm)。從輸出總量(圖2c、圖2d)來看，旱地、水田和園地等農(nóng)業(yè)用地是NO—N主要來源，貢獻(xiàn)了梅溪河流域90%和大寧河流域74%的NO—N輸出，其中又以旱地對(duì)NO—N的貢獻(xiàn)最大，占梅溪河和大寧河流域總負(fù)荷的80%和67%。此外，由于具有最高的負(fù)荷強(qiáng)度，僅約占2個(gè)流域面積2%的園地貢獻(xiàn)6%的NO—N輸出。

注：(a)(b)分圖中不同字母表示不同土地利用類型間差異顯著(p<0.05)。

2.3 不同徑流組分對(duì)硝態(tài)氮輸出的貢獻(xiàn)及季節(jié)動(dòng)態(tài)

梅溪河和大寧河流域水文狀況具有一定相似性(表3)。2個(gè)流域多年徑流深分別為560，540 mm，總徑流系數(shù)分別為45%和48%。2個(gè)流域地表徑流處于較低水平，基流較豐富。梅溪河流域基流系數(shù)(67%)略高于大寧河流域(62%)。

表3 梅溪河和大寧河流域產(chǎn)流總體特征

從圖3可以看出，徑流補(bǔ)給來源表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性和不均勻性。旱季，基流是梅溪河和大寧河流域徑流量的主要補(bǔ)給來源(圖3a、圖3c)。除建設(shè)用地外，其他5種透水類型基流占總徑流量的70%以上。流域尺度上，旱季基流占2個(gè)流域總徑流量的92%(梅溪河)和84%(大寧河)。雨季，地表徑流是徑流量的重要組成部分(圖3b、圖3d)。雨季地表徑流約占2個(gè)流域全年地表徑流的89%(梅溪河)和88%(大寧河)。雨季各土地利用類型地表徑流對(duì)總徑流的貢獻(xiàn)明顯增加，由旱季的6%(林地)～66%(建設(shè)用地)增長(zhǎng)至22%～90%。地表徑流和基流在不同土地利用類型間差異較明顯，建設(shè)用地地表徑流最大，其次為旱地和水田，草地、園地、林地較??；而基流恰好相反，雨季草地、園地、林地基流仍占總徑流的65%以上，其中林地基流占比最高，為78%。這是由于林地土壤物理結(jié)構(gòu)良好、透水性強(qiáng)，且地表凋落物具有較強(qiáng)持水性能。

圖3 不同土地利用類型間徑流組分變化

雨季不同土地利用類型的NO—N負(fù)荷與旱季相比增長(zhǎng)2～7倍(圖4)，雨季大約貢獻(xiàn)2個(gè)流域全年77%(梅溪河)和86%(大寧河)的NO—N負(fù)荷。旱季，基流是NO—N的主要輸出途徑，輸出了2個(gè)流域85%(梅溪河)和72%(大寧河)的NO—N。建設(shè)用地NO—N主要通過地表徑流輸出，其他土地利用類型中基流對(duì)NO—N的貢獻(xiàn)在67%(草地)～99%(水田)。雨季，隨著地表徑流量增加，地表徑流對(duì)NO—N的貢獻(xiàn)明顯增加，尤其是旱地和水田。梅溪河流域旱地和水田地表徑流對(duì)NO—N的貢獻(xiàn)由旱季的16%和1%增長(zhǎng)至雨季的43%和19%；大寧河流域由19%和6%增長(zhǎng)至61%和45%。此期間，地表徑流共輸出36%和42%的NO—N。

圖4 不同徑流組成對(duì)硝態(tài)氮的貢獻(xiàn)

2.4 徑流和硝態(tài)氮負(fù)荷影響因素分析

隨機(jī)森林模型結(jié)果(圖5、圖6)表明，所選的6個(gè)變量可以很好地解釋徑流和NO—N負(fù)荷(<0.001)。2個(gè)流域中不同因素對(duì)徑流和NO—N負(fù)荷的影響具有一致性。降雨量和潛在蒸散發(fā)是影響總徑流的主要因子，二者相對(duì)重要性達(dá)78%以上，其中降雨量相對(duì)重要性達(dá)58%(圖5)。對(duì)于地表徑流和基流，土壤類型是其主要影響因素，相對(duì)重要性為45%～54%。土地利用、降雨量和潛在蒸散發(fā)對(duì)地表徑流的相對(duì)重要性大致相等，為14%～17%。

土地利用和土壤類型是影響不同來源NO—N的主要因子，二者相對(duì)重要性達(dá)70%以上(圖6)。其中，土地利用的影響最大，相對(duì)重要性為43%～58%。地形因子對(duì)徑流和NO—N的相對(duì)影響較小。

圖6 隨機(jī)森林模型中影響硝態(tài)氮自變量的相對(duì)重要性

3 討 論

3.1 基流是硝態(tài)氮流失的主要途徑

本研究結(jié)果表明，基流是梅溪河和大寧河流域徑流的主要補(bǔ)給來源，分別占全年總徑流量的67%和62%，這與Zhu等在大寧河流域(66%)研究結(jié)果一致。研究流域處于喀斯特地貌區(qū)，受到獨(dú)特的地表地下二元水文結(jié)構(gòu)影響，使得地表水易漏失至地下。此外，土壤是影響基流的重要因素(圖5)。梅溪河和大寧河流域土壤水文分組大多為A組和B組，其均有團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)少、孔隙度大、土壤壓實(shí)度低和入滲能力強(qiáng)的特點(diǎn)，易沖刷流失，也易造成雨水滲漏。特別是紫色土區(qū)域底部頁巖隔水層的存在使土壤水分易于下滲，從而造成壤中流的普遍存在。熊子怡等觀測(cè)到三峽庫區(qū)紫色土坡耕地壤中流流量高達(dá)總徑流量的60%～89%。雖然研究流域旱季降雨量小，但基流量仍較高，這可能與壤中流的滯后性有關(guān)。再者，降雨也是影響水文過程的主要因素之一，這不僅體現(xiàn)在降雨總量上，也與降雨強(qiáng)度和降雨歷時(shí)密切相關(guān)。

圖5 隨機(jī)森林模型中影響徑流自變量的相對(duì)重要性

三峽庫區(qū)腹地全年雨強(qiáng)>1.00 mm/min的降雨占總降雨次數(shù)的比例不足10%，且絕大多數(shù)<0.5 mm/min。這種小雨強(qiáng)、長(zhǎng)歷時(shí)的降雨特征產(chǎn)流方式主要以蓄滿產(chǎn)流為主，更有利于降雨向基流的分配。因此，地質(zhì)結(jié)構(gòu)、土壤性質(zhì)及降雨特征決定研究區(qū)基流系數(shù)較高。

由于流域徑流輸出方式以基流為主，因此基流是研究流域NO—N輸出的主要途徑，特別是旱季。在其他由基流主導(dǎo)水文過程的流域中均發(fā)現(xiàn)一致的結(jié)論。這一現(xiàn)象除與豐富的基流流量有關(guān)外，也與基流中養(yǎng)分濃度較高有關(guān)。賈海燕等研究表明，無論施肥與否，紫色土壤中流中NO—N濃度均高于地表徑流。壤中流形成在土壤的淺層且在降雨結(jié)束后還具有較長(zhǎng)持續(xù)時(shí)間，最終沿風(fēng)化裂隙繼續(xù)向下運(yùn)動(dòng)，特別是大孔隙流的流速較快，造成大量氮素來不及與土壤發(fā)生作用而隨水進(jìn)入地下水，導(dǎo)致地下水中NO—N含量顯著增加。陳成龍等在三峽庫區(qū)農(nóng)業(yè)小流域觀測(cè)到不同土地利用類型坡面淺層地下水NO—N對(duì)TN的貢獻(xiàn)為68%～79%。目前，三峽庫區(qū)經(jīng)過水土保持治理后地表徑流和土壤侵蝕已得到有效控制。李紅穎等在三峽庫區(qū)砂質(zhì)土梯田柑橘園中研究發(fā)現(xiàn)，坡改梯和生草覆蓋管理模式下滲漏是養(yǎng)分流失的主要途徑，分別占TN和TP流失量的99%和77%。此外，壤中流和地下水循環(huán)的滯后性導(dǎo)致基流養(yǎng)分輸出不與地表徑流同源同步，這無疑加大面源污染的治理難度。因此，當(dāng)前面源污染防控策略亟待納入基流傳輸路徑削減策略。

3.2 影響硝態(tài)氮負(fù)荷的因素

本研究表明，土地利用是影響不同徑流組分中NO—N的主要因素。陳成龍等研究發(fā)現(xiàn)，三峽庫區(qū)淺層地下水中NO—N受下滲坡面土地利用類型的顯著影響。旱地是研究流域乃至三峽庫區(qū)面源污染的主要來源地。一方面，大部分旱地位于結(jié)構(gòu)較差、有機(jī)質(zhì)含量較低的陡坡地區(qū)；另一方面，人地矛盾突出客觀上推動(dòng)剩余農(nóng)田化肥施用量進(jìn)一步增大以應(yīng)對(duì)巨大的糧食壓力，因?yàn)樵黾訜o機(jī)肥料投入是提高區(qū)域作物產(chǎn)量的主要因素。從負(fù)荷強(qiáng)度來看，3種農(nóng)業(yè)用地呈現(xiàn)出園地>旱地>水田的特點(diǎn)，這與朱波等在三峽庫區(qū)石盤丘小流域研究結(jié)果一致。雖然之前的研究表明，經(jīng)濟(jì)果林保證土地持續(xù)的植被覆蓋，從而提高水分利用效率，減少土壤侵蝕同時(shí)兼顧經(jīng)濟(jì)效益。但在實(shí)地調(diào)查中發(fā)現(xiàn)，園地(主要是柑橘)化肥施用量是農(nóng)田的3.3倍。鑒于經(jīng)濟(jì)林種植的日益擴(kuò)大和較高的負(fù)荷強(qiáng)度，園地將是三峽庫區(qū)面源污染治理中另一關(guān)鍵的土地利用類型。此外，土壤類型也是影響NO—N產(chǎn)生的重要因素(圖6)。土壤性質(zhì)是影響近地表地球物理過程的關(guān)鍵因素。研究流域2種主要土壤類型紫色土和黃壤在整個(gè)三峽庫區(qū)土壤類型中具有較高的污染負(fù)荷強(qiáng)度，在負(fù)荷總量方面也占主導(dǎo)地位，這不僅與2種土壤類型覆蓋范圍廣有關(guān)，也與長(zhǎng)期施肥以及土壤和地下水中養(yǎng)分停留時(shí)間較長(zhǎng)有關(guān)。相關(guān)研究表明，氮素的淋失量和殘留量與施肥量呈顯著正相關(guān)。NO—N通過淋溶離開根區(qū)后大量NO—N積累儲(chǔ)存在包氣帶中，導(dǎo)致NO—N進(jìn)入地下水的時(shí)間延長(zhǎng)，這些遺留在包氣帶中的氮素可以通過基流過程的不斷緩慢輸出作為地表和地下水污染的長(zhǎng)期來源。由此可見，在高滲透性土壤上的農(nóng)業(yè)土地利用是造成河流NO—N增加的主要原因。這種土地利用不符合土壤性質(zhì)(如質(zhì)地、有機(jī)質(zhì)含量)或環(huán)境條件(如坡度)所規(guī)定的土地能力，可定義為環(huán)境土地利用沖突(environmental land use conflicts)。Pacheco等調(diào)查了葡萄牙大陸環(huán)境土地利用沖突表明，環(huán)境土地利用沖突是造成農(nóng)業(yè)流域NO—N富集的主要原因，特別是在葡萄種植園大量侵占陡坡區(qū)域的流域。而消除土地利用沖突則是緩解淡水NO—N污染的有效途徑。SWAT模擬結(jié)果顯示林地等自然土地類型NO—N負(fù)荷顯著低于其他土地利用，可見退耕還林是消除環(huán)境土地利用沖突的途徑之一。然而，在人地矛盾突出的山區(qū)，通過犧牲農(nóng)用地為代價(jià)的調(diào)控模式已日趨困難。因此，源頭控制仍然是三峽庫區(qū)面源污染治理的關(guān)鍵。

3.3 參數(shù)敏感性分析

水文模型的參數(shù)選擇和調(diào)參是水文建模中的重要環(huán)節(jié)。本文所選參數(shù)(表2)與三峽庫區(qū)相關(guān)研究較為一致，其中大寧河部分參數(shù)取值(ALPHA_BF、GW_DELAY、CH_K2、SLSUBBSN、REVAPMN)與Shen等在該流域率定結(jié)果相似，NO—N部分參數(shù)(CDN、SDNCO、RCN、BC1～3)與石熒原在梅溪河率定結(jié)果相似?？傮w上，參數(shù)敏感性分析結(jié)果顯示出與其他研究的共同特征。但是，參數(shù)敏感等級(jí)和部分參數(shù)取值與前人研究具有差異。例如，CN2是地表徑流模擬中的重要參數(shù)。然而，CN2在本研究中敏感性等級(jí)相對(duì)較低，這一結(jié)果與Shen等在大寧河流域研究不一致，但與劉偉等在大寧河流域研究及袁江等在其他喀斯特流域研究結(jié)果相似。這些不確定性源自不同的敏感性分析方法、不同數(shù)據(jù)源(土地利用、土壤、氣象數(shù)據(jù)等)造成的背景偏差以及不同參數(shù)之間的交互作用和參數(shù)敏感性的時(shí)變特征。因此，參數(shù)敏感性分析需因地制宜，而不能普遍化。本研究所選參數(shù)中SOL_BD、SOL_K、SOL_AWC決定水分在土壤層的分布及下滲過程，ALPHA_BNK、GWQMN、GW_DELAY、REVAPMN、ALPHA_BF、CH_K2、CH_N2等決定了地下水分布及地表水—地下水轉(zhuǎn)化過程。以上參數(shù)體現(xiàn)了研究區(qū)壤中流現(xiàn)象普遍和地下水豐富的特點(diǎn)，與實(shí)際水文過程較為符合。

從模擬結(jié)果來看，參數(shù)擴(kuò)展取得較滿意的效果，但2個(gè)流域徑流控制參數(shù)具有一定差異。這是2個(gè)流域不同的土地利用和土壤組成及地理環(huán)境異質(zhì)性導(dǎo)致的。因此，應(yīng)用參數(shù)區(qū)域化方法進(jìn)行無資料流域水文預(yù)測(cè)并提升預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性仍是未來研究的重大挑戰(zhàn)。另外，2個(gè)流域模型參數(shù)值不一致卻產(chǎn)生相似輸出現(xiàn)象表明研究區(qū)存在較高“異參同效”性。這一現(xiàn)象主要源自水文模型的非線性、參數(shù)相關(guān)性和模型公式的設(shè)計(jì)缺陷，是當(dāng)前水文模型參數(shù)率定中普遍存在且亟待解決的難題。建議未來應(yīng)用模型時(shí)使用實(shí)測(cè)流域特征值約束模型以降低“異參同效”風(fēng)險(xiǎn)，提高流域模型對(duì)水文過程的模擬性能。

4 結(jié) 論

(1)NO—N負(fù)荷在不同土地利用類型間差異顯著，年負(fù)荷強(qiáng)度大小順序?yàn)閳@地(20.41 kg/hm)>旱地(12.51 kg/hm)>水田(10.31 kg/hm)>建設(shè)用地(7.09 kg/hm)>林地(0.62 kg/hm)>草地(0.46 kg/hm)，其中旱地對(duì)2個(gè)流域NO—N輸出貢獻(xiàn)最高(80%和67%)。從負(fù)荷強(qiáng)度和輸出總量來看，旱地和園地是三峽庫區(qū)面源污染防控的關(guān)鍵土地利用類型。

(2)基流是梅溪河和大寧河徑流主要輸出方式和NO—N的主要輸出途徑，分別占2個(gè)流域總徑流的67%和62%，輸出NO—N負(fù)荷分別占總負(fù)荷的68%和60%。但徑流和NO—N負(fù)荷具有明顯的季節(jié)變化和不均勻性。旱季徑流量主要由基流補(bǔ)給，地表徑流是雨季徑流量的重要組成部分。在集約化水土流失生態(tài)治理背景下，基流養(yǎng)分流失已經(jīng)成為三峽庫區(qū)面源污染的一個(gè)不可忽視的污染源。當(dāng)前面源污染治理策略不應(yīng)僅限于嚴(yán)格控制地表徑流的養(yǎng)分流失，應(yīng)同時(shí)考慮地表徑流和基流途徑，研發(fā)流域綜合管理體系。

(3)降雨量是控制總徑流的主要因素，而土壤類型是影響地表徑流和基流的主要因素。不同徑流來源NO—N負(fù)荷主要受土地利用影響，其次為土壤類型，二者相對(duì)重要性在70%以上。綜合來看，在高滲透性土壤上的農(nóng)業(yè)土地利用，即環(huán)境土地利用沖突是造成NO—N流失的主要原因。因此，以減少化肥投入和提高養(yǎng)分利用效率為主的各種源頭控制措施仍需廣泛推廣。