• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    濟南市污灌區(qū)土壤中Zn、As和Pb 賦存形態(tài)特征及其風險評估

    2022-08-10 08:07:50王國慶王水新朱慧芳顏卓輝
    湖北農(nóng)業(yè)科學 2022年13期
    關鍵詞:濟南市重金屬污染

    王國慶,王水新,朱慧芳,顏卓輝

    (1.浙江一龍環(huán)保科技有限公司,杭州 311202;2.浙江晧月水務科技有限公司,杭州 311121;3.杭州市生態(tài)環(huán)境科學研究院,杭州 310014;4.華僑大學化工學院環(huán)境科學與工程系,福建 廈門 361021)

    為緩解地區(qū)農(nóng)業(yè)用水緊張,污水灌溉作為一種較為經(jīng)濟的灌溉方法曾經(jīng)在中國部分缺水地區(qū)被普遍推廣。污水灌溉在短期內(nèi)能提高土壤肥力,促進糧食生產(chǎn),增加農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的經(jīng)濟效益[1]。但與此同時,由于污水處理設備所限,用于灌溉的污水大多未經(jīng)處理,污水中大量的重金屬在農(nóng)田土壤中集聚、分散和積累,造成農(nóng)田土壤的大面積污染。根據(jù)農(nóng)業(yè)部對全國污灌區(qū)的調(diào)查結(jié)果表明,中國污灌區(qū)面積約為361.84 萬hm2,其中重金屬污染的土地面積占比高達59.9%,每年約有1 200 萬t 糧食受到重金屬污染[2]。由此可見,污灌造成的土壤重金屬污染已嚴重威脅土壤生態(tài)環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全。

    濟南市作為典型的污灌區(qū)之一,土壤不可避免遭受一定程度的重金屬污染。張濱亭等[3]對濟南污灌區(qū)的農(nóng)業(yè)環(huán)境質(zhì)量開展了一系列調(diào)查,結(jié)果表明污灌區(qū)土壤重金屬鎘和鉛的單項污染指數(shù)分別為1.309 和2.332,綜合污染指數(shù)為1.849,污灌區(qū)土壤已受到重金屬鎘和鉛較為嚴重的污染。楊新明等[4]對濟南小清河污灌區(qū)農(nóng)田土壤的調(diào)查結(jié)果顯示,小清河污灌區(qū)農(nóng)田土壤銅、鎘、鎳、砷、鉛含量均高于背景值,其中鎘和砷含量超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標準限值,污灌對濟南市農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境質(zhì)量造成潛在風險。

    污灌區(qū)重金屬的風險不僅與總量相關,其賦存形態(tài)也會影響重金屬的生物毒性、活性和遷移轉(zhuǎn)化特征[5,6]。因此,采用土壤重金屬賦存形態(tài)來評價其生態(tài)風險成為目前研究的熱點[7,8]。但是目前對于濟南市污灌區(qū)土壤重金屬分布特征的相關研究主要基于總量分析,對重金屬賦存形態(tài)研究報道較少。因此,本研究采集濟南市污灌區(qū)土壤樣品,并進一步分析土壤里主要重金屬的含量及形態(tài),刻畫濟南市污灌區(qū)土壤中典型重金屬的空間分布特征。采用BCR 連續(xù)提取法探究濟南市污灌區(qū)土壤中典型重金屬的賦存形態(tài)分布特征,以期為濟南市污灌區(qū)域土壤重金屬污染防治及其風險評估提供理論支撐。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集

    土壤采樣點位于濟南市小清河污灌區(qū)等地附近玉米和大豆農(nóng)作物種植區(qū)(圖1)。利用竹鏟采集表層0~20 cm 的土壤樣品,逐一編號,共采集20 個污灌區(qū)農(nóng)田土壤。土壤對照點采集于天橋區(qū)鵲山水庫(S04、S05、S06)。同時詳細記錄土壤樣品編號所對應的樣品信息。另外,每采集1 個樣品前,均需對取樣工具進行擦拭,保證樣品不受交叉污染。

    圖1 濟南市污灌區(qū)土壤采樣布點

    1.2 樣品前處理

    土壤通風晾干,剔除礫石、樹枝、落葉后研磨過10 目、60 目、100 目尼龍篩,備用。其中過10 目篩的土壤用于pH、陽離子交換量、有機質(zhì)和重金屬賦存形態(tài)測定,過100 目篩土壤用于重金屬總量的消解。土壤pH 采用電位法[固液比為1.0∶2.5(g/mL)]測定[9]。土壤有機質(zhì)測定按照高溫外熱重鉻酸鉀氧化-容量法[9]進行。陽離子交換量(Cation exchange capacity,CEC)測定按照乙酸鈉-火焰光度法[9]進行。土壤中重金屬采用高氯酸和硝酸(V/V=1∶4)進行消解[10]。溶液中重金屬含量采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS,Agilent,7 500 cx)測定。重金屬As、Zn 和Pb 的儀器檢測限分別為0.05、0.47 和0.23 μg/L。樣品分析過程中,采用土壤成分分析標準物質(zhì)(GSS-6,中國地質(zhì)科學院地球物理化學勘察研究所)對方法回收率進行監(jiān)控,重金屬As、Zn 和Pb 的回收率分別為104.0%、85.3%和118.0%。平行樣(3 組)中各元素相對誤差均低于10%;試劑空白均未檢出。

    1.3 土壤中重金屬有效態(tài)及其賦存形態(tài)

    土壤中重金屬有效態(tài)按照二乙基三胺五乙酸(DTPA)浸提法[11]進行。稱取過10 目篩的土壤樣品3.0 g 置于15 mL 離心管內(nèi),加入6 mL 濃度為0.005 mol/L的DTPA浸提液,蓋緊后置于恒溫搖床中,在(25±2)℃,180 r/min 振蕩2 h 后立即使用0.22 μm的水系濾頭過濾,重金屬總量采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀進行測定。土壤中重金屬賦存形態(tài)采用BCR 連續(xù)提取法[12]進行。弱酸提取態(tài):稱取0.5 g 過10 目篩的土壤樣品于50 mL 離心管內(nèi),加入20 mL濃度為0.11 mol/L 醋酸溶液,在室溫下以150 r/min振蕩16 h,然后以3 000 r/min 離心20 min,收集的上清液用0.22 μm 的水系濾頭過濾,保存在4 ℃冰箱中。樣品離心管再加入20 mL 去離子水清洗殘渣,在搖床上以150 r/min 振蕩15 min,再以3 000 r/min離心20 min,移除上清液??蛇€原態(tài):加入20 mL 濃度為0.5 mol/L 鹽酸羥胺溶液,在室溫下以150 r/min連續(xù)振蕩16 h,然后以3 000 r/min 離心20 min,收集的上清液采用0.22 μm 的水系濾頭過濾,保存在4 ℃冰箱中。清洗殘渣。可氧化態(tài):加入30%過氧化氫溶液5 mL,開蓋條件下在室溫下提取1 h,在85 ℃水浴搖床中持續(xù)加熱,使管內(nèi)溶液揮發(fā)至1.5 mL 以下,再加入30%過氧化氫溶液5 mL,加蓋后在85 ℃水浴搖床中振蕩1 h,去蓋后持續(xù)加熱,使管內(nèi)溶液揮發(fā)至0.5 mL 以下。取出降溫后加入1.0 mol/L 醋酸銨溶液25 mL,在室溫條件下以150 r/min 連續(xù)振蕩16 h,然后以3 000 r/min 離心20 min,收集的上清液用0.22 μm 的水系濾頭過濾,保存在4 ℃冰箱中。殘渣態(tài)采用高氯酸和硝酸(V/V=1∶4)進行消解[10]。

    1.4 地累積指數(shù)評價和潛在生態(tài)風險指數(shù)

    地累積指數(shù)(Geoaccumulation index,Igeo)法是德國科學家Muller[13]于20 世70 年代提出的用于評價沉積物重金屬污染程度的一種方法,現(xiàn)已廣泛應用在土壤重金屬污染評價體系。計算公式如下。

    式(1)中,Igeo為地累積指數(shù),Cn為樣品中所測元素n的濃度值(mg/kg);Bn為元素n的背景濃度值(mg/kg);k為修正系數(shù),默認值為1.5。地累積指數(shù)可分為7 個污染等級:Igeo≤0 表示無污染;0

    瑞典科學Hakanson[14]提出的潛在生態(tài)風險指數(shù)法,在考慮環(huán)境中重金屬總量的同時,將重金屬對應的不同賦存形態(tài)與毒理性質(zhì)緊密關聯(lián),進而對生態(tài)危害進行了具體的分級評定。其計算公式如下:

    上式中,Ci為土壤中重金屬i的實測濃度;Cin為重金屬i的計算參比值;為某重金屬i的污染指數(shù);T ir為單個污染物的毒性響應系數(shù);Ei r為某重金屬i的潛在生態(tài)風險指數(shù);RI為多種重金屬的潛在生態(tài)風險指數(shù)。潛在生態(tài)風險指數(shù)分級情況見表1。本研究中的重金屬種類的研究有所不同,因此應該對Hakanson 法中RI限值作適當調(diào)整[15],以“輕微”對應的RI限值為例,Hakanson 法中有對氯聯(lián)苯、汞、鎘、砷、銅、鉛、鉻和鋅8 種污染物,毒性響應系數(shù)分別為40、40、30、10、5、5、2、1,毒性響應系數(shù)之和為133,對應RI限值為150。本研究中的元素采樣毒性響應系數(shù)Zn=1、As=10、Pb=5,其毒性響應系數(shù)之和為16,則“輕微”對應的RI限值為[150×16)/133]=18.05(本研究取整數(shù)20),余下各級別界限值為上一級界限值2 倍得到,依次類推,調(diào)整后評價標準見表1。數(shù)據(jù)分析采用SPSS 19.0 軟件進行。圖表繪制采用Origin 10.0 軟件進行。

    表1 潛在生態(tài)風險指數(shù)法環(huán)境風險指數(shù)Eir和RI的分級標準

    2 結(jié)果與分析

    2.1 污灌區(qū)土壤中As、Zn 和Pb 含量

    濟南市污灌區(qū)重金屬總量分析結(jié)果(表2)表明,各采樣點土壤重金屬元素含量排序為Zn>Pb>As,其中Zn 含量范圍為12.8~224.7 mg/kg,平均值為55.2 mg/kg;Pb 含量范圍為4.4~29.3 mg/kg,平均值為13.9 mg/kg;As 含量范圍為3.4~25.3 mg/kg,平均值為12.3 mg/kg。經(jīng)過與背景值比較發(fā)現(xiàn),3 種重金屬元素的平均含量均不同程度高于其對照點濃度。其中Zn、Pb 和As 含量高于背景值的點位數(shù)量占采樣點位總數(shù)的55%,表明污灌區(qū)土壤存在重金屬不同程度的積累,這可能是由于長期的污水灌溉和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動造成的[16]。但也有研究表明,大氣干濕沉降是濟南污灌區(qū)局部土壤重金屬污染的主要來源[17]。楊新明等[4]調(diào)查了濟南市小清河流域污灌區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量,結(jié)果表明該區(qū)域農(nóng)田土壤中Zn、Pb和As 平均含量分別為68.5、32.3 和40.8 mg/kg,出現(xiàn)了一定的重金屬累積現(xiàn)象,這與本研究結(jié)果較為一致。李小牛等[2]對中國北方污灌區(qū)土壤污染狀況開展調(diào)查,結(jié)果表明北方地區(qū)污灌農(nóng)田土壤中Zn、Pb和As 的平均 含量分別為94.0、27.8 和11.4 mg/kg。濟南市污灌區(qū)土壤Zn 和Pb 的平均含量均顯著低于北方污灌區(qū)。

    表2 濟南市污灌區(qū)土壤重金屬基本統(tǒng)計特征

    2.2 污灌區(qū)土壤中As、Zn 和Pb 有效態(tài)及其賦存形態(tài)

    由表3 可見,濟南市污灌區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬Zn、As 和Pb 的有效態(tài)含量均處于較低水平。重金屬Zn、As 和Pb 的有效態(tài)平均含量分別為3.50、0.01和0.56 mg/kg。生物有效性系數(shù)是重金屬有效態(tài)含量占總量的比值,研究區(qū)域中Zn、As 和Pb 的生物有效性系數(shù)分別為6.34%、0.07%和4.55%,表明3 種重金屬元素的生物有效性系數(shù)都比較低,植物可直接吸收重金屬的比例較低,有助于農(nóng)作物食用安全提升[4,18]。但也有研究結(jié)果顯示,污灌會引起土壤中離子(Cl-、Na+、Ca2+等)含量增加,造成土壤中重金屬環(huán)境風險增大[7]。

    表3 土壤中重金屬有效態(tài)測定結(jié)果

    為進一步探究污灌區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬的遷移潛能,本研究采用改進的BCR 連續(xù)提取法對土壤中重金屬化學賦存形態(tài)進行提取。結(jié)果表明,濟南市污灌區(qū)農(nóng)田土壤樣品中重金屬Zn、As 和Pb 以殘渣態(tài)形式存在為主,占比分別為51.4%、65.4% 和55.4%(圖2),表明土壤中重金屬Zn、As 和Pb 的遷移性較弱,有利于減少植物對重金屬的富集。

    圖2 濟南市污灌區(qū)土壤中Zn、As和Pb 的形態(tài)分布

    重金屬Zn 的化學賦存形態(tài)占比排序為F4>F3>F2>F1,其中Zn 的F3 可氧化態(tài)所占比例達到30.6%(8.5%~62.4%),表明土壤中Zn 在一定條件下仍可釋放。F2 可還原態(tài)和F1 酸可提取態(tài)所占比例分別為12.9%(4.8%~51.8%)、5.1%(0.26%~14.30%)。重金屬As 主要以F4 殘渣態(tài)為主,所占比例為65.4%(35.5%~85.3%),F(xiàn)2 可還原態(tài)和F3 可氧化態(tài)所占比例接近,分別為16.6%(4.4%~42.8%)和14.1%(2.1~31.3%),F(xiàn)1 酸可提取態(tài)僅占3.9%(0.2%~15.6%)。重金屬Pb 的主要形態(tài)為F4 殘渣態(tài),占比為55.4%(31.7%~84.0%),其次為F2 可還原態(tài),占比為36.7%(2.2%~63.4%),F(xiàn)3 可氧化態(tài)與F1 酸可提取態(tài)占比較低,分別為7.6%(2.1%~27.5%)和0.35%(0.03%~1.50%)??梢钥闯鯬b 的F2 可還原態(tài)占比較高,個別土壤樣品(S18)中Pb 的F2 可還原態(tài)占比超過60%,這可能是因為土壤中存在Fe 和Mn 的氫氧化物,其對土壤中的Pb2+具有較強的專性吸附能力[19-21]。

    綜上所述,土壤中3 種重金屬元素Zn、As 和Pb殘渣態(tài)所占比例都超過土壤中重金屬總量的50%,表明植物能吸收的主要是小部分的重金屬。同一種重金屬在不同采樣點的形態(tài)分布差異較大,且不同重金屬元素各形態(tài)分配比例也存在差異,很可能是不同點位土壤的理化性質(zhì)不同導致,也有可能是人類活動引起的[22]。人類活動如交通、農(nóng)業(yè)和工業(yè)等,很可能改變土壤的基本理化性質(zhì)[23],而污水灌溉、直排等活動引入重金屬,使得土壤中的金屬形態(tài)分配比例發(fā)生了變化[24]。

    2.3 污灌區(qū)土壤中As、Zn 和Pb 污染風險評價

    本研究以S04、S05 和S06 3 個背景點的各重金屬元素含量平均值為背景值,根據(jù)公式(1)計算濟南市污灌區(qū)土壤重金屬的地累積指數(shù)(圖3)。各元素的地累積指數(shù)(Igeo)平均值排序為Zn>As>Pb,分別為-0.51、-0.54 和-0.57,3 種重金屬的地累積指數(shù)均小于零,表現(xiàn)為無污染水平,表明這些重金屬元素在沉積歷史中主要受自然巖石風化的影響,污灌行為并未導致重金屬出現(xiàn)明顯累積[25]。從采樣點來看,對于重金屬Zn,S07、S14、S18、S22 和S23 點位Zn 的Igeo均在0~1,處于輕度污染水平;S19 點位Zn 的Igeo在1~2、處于偏中度污染水平,說明魯中礦業(yè)附近農(nóng)田土壤中Zn 具有一定的污染風險。對于重金屬As,S10、S11 和S14 點位As 的Igeo均在0~1,處于輕度污染水平。對于重金屬Pb,S14 和S18 的Igeo均在0~1,處于輕度污染水平。其中S14 點位3 種元素都處于輕度污染水平,有明顯的重金屬累積跡象,應引起重視。

    圖3 污灌區(qū)重金屬地累積指數(shù)

    本研究以S04、S05 和S06 3 個背景點的各重金屬元素含量平均值為背景值,計算濟南市污灌區(qū)土壤重金屬的潛在生態(tài)風險指數(shù),結(jié)果(表4)表明,濟南市污灌區(qū)土壤重金屬風險排序為As>Pb>Zn,3種重金屬元素的潛在風險指數(shù)均值均小于40,處于輕微風險水平,該結(jié)果與前期研究結(jié)果一致[16]。

    表4 土壤重金屬元素潛在生態(tài)風險指數(shù)Eir和RI

    綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)RI能綜合反映土壤中的Zn、As 和Pb 的污染水平及潛在生態(tài)危害性。從RI值來看,濟南市污灌區(qū)土壤重金屬RI值在3.31~66.18,表現(xiàn)為輕微-強風險水平,平均值為24.40,表現(xiàn)為中等風險水平。其中采樣點S11、S14 和S19 的RI值在40~80,處于強風險水平。值得一提的是As是濟南市污灌區(qū)土壤重金屬的主要污染因子,其對RI值的貢獻率達到58.36%,基于潛在風險指數(shù)法,表明As 為濟南市污灌區(qū)重金屬的主要來源。楊新明等[4]在對濟南市小清河污灌區(qū)農(nóng)田土壤作出的重金屬風險評價結(jié)果中也表明,As 是農(nóng)田土壤重金屬污染的重要風險源。

    3 結(jié)論

    1)污灌區(qū)土壤重金屬Zn、As 和Pb 的平均含量分別為55.2、13.9 和12.3 mg/kg,均高于背景值,表明土壤存在不同程度的重金屬積累。

    2)污灌區(qū)土壤重金屬Zn、As 和Pb 的有效態(tài)含量均處于較低水平,平均含量分別為3.50、0.01 和0.56 mg/kg。形態(tài)分析結(jié)果表明,Zn、As 和Pb 均以殘渣態(tài)為主要賦存形態(tài),平均占比分別為51.4%、65.4%和55.4%,表明土壤中重金屬Zn、As 和Pb 的遷移性較弱,有利于減少植物對重金屬的富集。

    3)污灌區(qū)土壤重金屬Zn、As 和Pb 的地累積指數(shù)平均值分別為-0.51、-0.54 和-0.57,表明濟南市污灌區(qū)土壤中Zn、As 和Pb 總體表現(xiàn)為無污染水平,但局部點位土壤表現(xiàn)出輕度乃至中度污染水平,有明顯的重金屬累積跡象,應引起重視。潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價結(jié)果表明濟南市污灌區(qū)土壤重金屬風險均表現(xiàn)為輕微風險水平,而綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)RI平均值為24.40,表現(xiàn)為中等風險水平,其中As為主要污染源。本研究結(jié)果可為濟南市污灌區(qū)農(nóng)田土壤環(huán)境精準管理提供理論支撐。

    猜你喜歡
    濟南市重金屬污染
    濟南市大秦機電設備有限公司
    分析儀器(2021年3期)2021-12-03 16:25:32
    重金屬對膨潤土膨脹性的影響
    濟南市大秦機電設備有限公司
    分析儀器(2020年2期)2020-05-21 10:38:12
    堅決打好污染防治攻堅戰(zhàn)
    當代陜西(2019年7期)2019-04-25 00:22:18
    堅決打好污染防治攻堅戰(zhàn)
    測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    ICP-AES、ICP-MS測定水中重金屬的對比研究
    再生水回灌中DOM對重金屬遷移與保留問題研究
    對抗塵污染,遠離“霾”伏
    都市麗人(2015年5期)2015-03-20 13:33:49
    基于GIS的濟南市大氣污染時空分析
    河南科技(2015年15期)2015-03-11 16:25:54
    蜜桃国产av成人99| 午夜福利影视在线免费观看| 精品少妇久久久久久888优播| av国产精品久久久久影院| 美女内射精品一级片tv| 精品少妇内射三级| a级毛片黄视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 色5月婷婷丁香| 国产成人精品久久久久久| 亚洲伊人久久精品综合| 午夜福利影视在线免费观看| 午夜影院在线不卡| 中文字幕人妻丝袜制服| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产精品久久久久久精品古装| 久久毛片免费看一区二区三区| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲av男天堂| videossex国产| 飞空精品影院首页| 久久久久久久久久成人| 亚洲天堂av无毛| 9色porny在线观看| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲精品美女久久av网站| 久久99蜜桃精品久久| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 成年女人在线观看亚洲视频| 日韩av不卡免费在线播放| 国产成人精品婷婷| 国产精品嫩草影院av在线观看| 老女人水多毛片| 99精国产麻豆久久婷婷| 99久久中文字幕三级久久日本| 嫩草影院入口| av线在线观看网站| 欧美xxⅹ黑人| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲精品国产av成人精品| 国产在线一区二区三区精| 伦理电影大哥的女人| 欧美日韩精品成人综合77777| 天美传媒精品一区二区| 九九爱精品视频在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| av播播在线观看一区| 制服人妻中文乱码| 99热全是精品| a级片在线免费高清观看视频| 1024视频免费在线观看| 色视频在线一区二区三区| 久久久精品区二区三区| 女人久久www免费人成看片| 美女主播在线视频| 亚洲国产最新在线播放| 欧美97在线视频| 寂寞人妻少妇视频99o| 日韩中文字幕视频在线看片| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 午夜91福利影院| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 丝袜脚勾引网站| 人妻系列 视频| 女的被弄到高潮叫床怎么办| h视频一区二区三区| 另类亚洲欧美激情| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲图色成人| 18+在线观看网站| 满18在线观看网站| √禁漫天堂资源中文www| 午夜激情av网站| 午夜福利乱码中文字幕| 欧美日韩成人在线一区二区| 一区二区三区四区激情视频| 精品亚洲成国产av| 男女边摸边吃奶| 国产片内射在线| 久久精品夜色国产| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 哪个播放器可以免费观看大片| 欧美性感艳星| 久久人人97超碰香蕉20202| 大香蕉久久网| 亚洲成国产人片在线观看| 又黄又粗又硬又大视频| 免费人成在线观看视频色| 欧美精品一区二区大全| 久久综合国产亚洲精品| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 在线天堂最新版资源| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 一本大道久久a久久精品| av在线老鸭窝| 午夜日本视频在线| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲国产成人一精品久久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| av免费在线看不卡| 少妇 在线观看| 18+在线观看网站| 国产精品成人在线| 精品久久国产蜜桃| 9191精品国产免费久久| 国产乱来视频区| 极品少妇高潮喷水抽搐| 少妇精品久久久久久久| h视频一区二区三区| 免费大片黄手机在线观看| 伊人亚洲综合成人网| 美女国产视频在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产精品久久久久成人av| 国产一级毛片在线| 青春草视频在线免费观看| 少妇高潮的动态图| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 午夜免费鲁丝| 狂野欧美激情性bbbbbb| 一级爰片在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| av播播在线观看一区| 国产亚洲最大av| 99热这里只有是精品在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 精品国产一区二区久久| 国产精品99久久99久久久不卡 | 亚洲伊人色综图| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| av天堂久久9| 婷婷色av中文字幕| 精品酒店卫生间| 亚洲av男天堂| 国产亚洲一区二区精品| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久午夜综合久久蜜桃| 黄色 视频免费看| 女性生殖器流出的白浆| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 一级黄片播放器| 色5月婷婷丁香| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 大片免费播放器 马上看| 国产又爽黄色视频| 国产精品国产三级专区第一集| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产深夜福利视频在线观看| 1024视频免费在线观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产日韩欧美在线精品| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲综合精品二区| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日本vs欧美在线观看视频| 美女国产高潮福利片在线看| 18禁国产床啪视频网站| 桃花免费在线播放| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 久久久国产精品麻豆| 亚洲精品色激情综合| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲av电影在线进入| 亚洲av福利一区| 亚洲五月色婷婷综合| 日本黄色日本黄色录像| 国产男人的电影天堂91| 久久久久久人人人人人| 伦理电影大哥的女人| 一区二区三区精品91| 亚洲 欧美一区二区三区| 新久久久久国产一级毛片| 日韩av不卡免费在线播放| 国产av国产精品国产| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 在线观看国产h片| 九色亚洲精品在线播放| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲成人手机| av在线app专区| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲国产av影院在线观看| 男男h啪啪无遮挡| 纯流量卡能插随身wifi吗| 尾随美女入室| 国产黄频视频在线观看| 午夜免费鲁丝| 熟妇人妻不卡中文字幕| 99国产综合亚洲精品| 日韩中文字幕视频在线看片| 国产成人免费无遮挡视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 欧美日韩综合久久久久久| 国产一区亚洲一区在线观看| 最后的刺客免费高清国语| 在线观看人妻少妇| 看十八女毛片水多多多| 日本av免费视频播放| 大香蕉97超碰在线| 另类精品久久| 亚洲性久久影院| 亚洲精品自拍成人| 国国产精品蜜臀av免费| 成年人午夜在线观看视频| 久久久国产欧美日韩av| 香蕉丝袜av| 亚洲内射少妇av| 国产 精品1| 午夜福利乱码中文字幕| 伊人亚洲综合成人网| 一级片'在线观看视频| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲国产看品久久| 男女下面插进去视频免费观看 | 美女视频免费永久观看网站| 亚洲,欧美,日韩| 久久99精品国语久久久| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲性久久影院| 国产一区亚洲一区在线观看| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产成人免费无遮挡视频| 久久久精品免费免费高清| 人人妻人人澡人人看| 亚洲国产色片| 看十八女毛片水多多多| 精品少妇久久久久久888优播| 欧美97在线视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲国产色片| 免费av不卡在线播放| 久久影院123| av在线老鸭窝| 极品人妻少妇av视频| 久久人人爽人人片av| 欧美日韩综合久久久久久| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久久国产欧美日韩av| 日本wwww免费看| 人妻系列 视频| 久久人妻熟女aⅴ| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲精品一二三| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 免费看av在线观看网站| 大话2 男鬼变身卡| 国产成人免费无遮挡视频| 国产又色又爽无遮挡免| 国产激情久久老熟女| 丝瓜视频免费看黄片| 免费高清在线观看视频在线观看| 97人妻天天添夜夜摸| 成人亚洲欧美一区二区av| 青青草视频在线视频观看| 亚洲国产看品久久| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 999精品在线视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 最后的刺客免费高清国语| 国产探花极品一区二区| 亚洲国产精品一区三区| 久热这里只有精品99| 一级毛片 在线播放| 香蕉精品网在线| 亚洲av欧美aⅴ国产| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲性久久影院| 日韩av免费高清视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲美女黄色视频免费看| 美女国产高潮福利片在线看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国精品久久久久久国模美| av视频免费观看在线观看| 中国三级夫妇交换| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美精品一区二区免费开放| 麻豆乱淫一区二区| 午夜日本视频在线| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲人成77777在线视频| 免费大片18禁| 免费在线观看完整版高清| 亚洲内射少妇av| 在线观看人妻少妇| 久久久久久伊人网av| 亚洲精品成人av观看孕妇| 免费大片黄手机在线观看| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久久亚洲精品成人影院| 国产成人av激情在线播放| 久久久久久久大尺度免费视频| 色94色欧美一区二区| 免费av不卡在线播放| 国产欧美日韩综合在线一区二区| a 毛片基地| 国产成人精品福利久久| 爱豆传媒免费全集在线观看| 一级黄片播放器| 国产av精品麻豆| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 少妇被粗大猛烈的视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 少妇的逼水好多| 99香蕉大伊视频| 人妻人人澡人人爽人人| 久久毛片免费看一区二区三区| av福利片在线| 亚洲av免费高清在线观看| 宅男免费午夜| 亚洲国产av新网站| a级毛片黄视频| 国产探花极品一区二区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 少妇熟女欧美另类| 久久女婷五月综合色啪小说| 久久人人爽人人爽人人片va| 欧美3d第一页| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 在线观看国产h片| 国产乱人偷精品视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 精品亚洲成国产av| av播播在线观看一区| 美国免费a级毛片| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲美女视频黄频| av女优亚洲男人天堂| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 成人国语在线视频| 日韩一区二区三区影片| 性高湖久久久久久久久免费观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产精品久久久久久久久免| 日本黄大片高清| 久久精品久久精品一区二区三区| 午夜影院在线不卡| 制服诱惑二区| 亚洲四区av| 免费看光身美女| 国产男人的电影天堂91| 国产精品久久久久久久久免| 大话2 男鬼变身卡| 久久精品久久精品一区二区三区| 乱码一卡2卡4卡精品| 日韩一本色道免费dvd| 视频中文字幕在线观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 在线看a的网站| 国产黄频视频在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 精品国产一区二区三区四区第35| 两性夫妻黄色片 | 精品一区二区三卡| av免费观看日本| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 在线精品无人区一区二区三| av免费在线看不卡| 激情视频va一区二区三区| 日本免费在线观看一区| 天美传媒精品一区二区| 亚洲欧美色中文字幕在线| 日本与韩国留学比较| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲国产精品999| 777米奇影视久久| 飞空精品影院首页| 中文天堂在线官网| 亚洲精品第二区| 视频在线观看一区二区三区| 人妻系列 视频| 国产精品偷伦视频观看了| 免费黄色在线免费观看| 两性夫妻黄色片 | 久久久亚洲精品成人影院| 欧美精品亚洲一区二区| 欧美日韩成人在线一区二区| 久热久热在线精品观看| 久久精品国产自在天天线| 中文字幕亚洲精品专区| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 少妇的逼好多水| 精品一品国产午夜福利视频| 精品一区在线观看国产| 99国产精品免费福利视频| 色视频在线一区二区三区| 亚洲精品美女久久av网站| 中文字幕av电影在线播放| 性高湖久久久久久久久免费观看| 精品久久久精品久久久| 亚洲av日韩在线播放| 9热在线视频观看99| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产精品熟女久久久久浪| 精品酒店卫生间| 久久影院123| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产乱人偷精品视频| 亚洲国产日韩一区二区| 亚洲内射少妇av| 亚洲av在线观看美女高潮| 最黄视频免费看| 亚洲成人一二三区av| 18在线观看网站| 久久久久人妻精品一区果冻| 欧美精品亚洲一区二区| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 亚洲精品第二区| 制服丝袜香蕉在线| 精品少妇内射三级| 欧美+日韩+精品| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 高清视频免费观看一区二区| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲图色成人| 欧美精品一区二区免费开放| 曰老女人黄片| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 精品久久蜜臀av无| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产国语露脸激情在线看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 春色校园在线视频观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| av有码第一页| 看免费av毛片| 少妇的逼水好多| 欧美精品国产亚洲| 十八禁高潮呻吟视频| 日韩伦理黄色片| 激情视频va一区二区三区| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 国产精品不卡视频一区二区| 久久人人爽人人爽人人片va| 欧美97在线视频| av片东京热男人的天堂| 999精品在线视频| 精品福利永久在线观看| 亚洲综合精品二区| 欧美激情国产日韩精品一区| 丰满乱子伦码专区| 亚洲三级黄色毛片| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 99久久人妻综合| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 黄色 视频免费看| 1024视频免费在线观看| 九色亚洲精品在线播放| 伦理电影大哥的女人| 视频中文字幕在线观看| 97超碰精品成人国产| 亚洲欧洲日产国产| 一个人免费看片子| 日韩伦理黄色片| 久久99热6这里只有精品| 久久久久久久久久久久大奶| 午夜91福利影院| videos熟女内射| 国产探花极品一区二区| 九色成人免费人妻av| av线在线观看网站| 国产一区二区三区av在线| 亚洲五月色婷婷综合| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 成人无遮挡网站| 九草在线视频观看| 成人漫画全彩无遮挡| h视频一区二区三区| 大码成人一级视频| 国产亚洲一区二区精品| 最新的欧美精品一区二区| 国产成人aa在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 国产男女内射视频| 九九爱精品视频在线观看| 两性夫妻黄色片 | 亚洲人成网站在线观看播放| 黑人猛操日本美女一级片| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 亚洲第一av免费看| 精品午夜福利在线看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 男女边吃奶边做爰视频| 黄色一级大片看看| 亚洲国产色片| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲伊人色综图| 精品久久国产蜜桃| 大香蕉久久网| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产精品无大码| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 亚洲中文av在线| 99久久精品国产国产毛片| 国产精品国产三级专区第一集| 九九爱精品视频在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 免费观看无遮挡的男女| 欧美精品一区二区大全| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| www.色视频.com| 久久狼人影院| 久久青草综合色| av.在线天堂| 久久精品久久久久久久性| av片东京热男人的天堂| 97超碰精品成人国产| 好男人视频免费观看在线| 久久免费观看电影| 九九爱精品视频在线观看| 国产激情久久老熟女| 深夜精品福利| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 一个人免费看片子| 国产综合精华液| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 99热6这里只有精品| 精品久久久久久电影网| kizo精华| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产在线一区二区三区精| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 下体分泌物呈黄色| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产免费视频播放在线视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 中文字幕免费在线视频6| 国产激情久久老熟女| av有码第一页| 欧美xxxx性猛交bbbb| 久久这里只有精品19| 国产成人午夜福利电影在线观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 蜜臀久久99精品久久宅男| 伊人久久国产一区二区| 成人漫画全彩无遮挡| av.在线天堂| 欧美亚洲日本最大视频资源| 久久人人爽人人爽人人片va| 五月开心婷婷网| 欧美精品亚洲一区二区| 极品人妻少妇av视频| 宅男免费午夜| 大香蕉97超碰在线| 五月伊人婷婷丁香| 日韩欧美一区视频在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 午夜日本视频在线| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 中国国产av一级| 免费观看在线日韩| 国产成人欧美| 色哟哟·www| 国产高清不卡午夜福利| 激情视频va一区二区三区| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲在久久综合| 久久久久精品性色| 亚洲国产av影院在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 国产在视频线精品| 国产精品无大码| 日韩电影二区| 嫩草影院入口| 久久99蜜桃精品久久| 夜夜爽夜夜爽视频| 免费观看无遮挡的男女| 午夜日本视频在线| 国产高清三级在线| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久国产欧美日韩av| 最近中文字幕高清免费大全6| 中文天堂在线官网| 十八禁高潮呻吟视频| 观看美女的网站| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 伦理电影免费视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 18禁动态无遮挡网站| 伦理电影免费视频| 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久久人人人人人| 大码成人一级视频| 宅男免费午夜| 国产成人免费无遮挡视频| 色5月婷婷丁香| 日本与韩国留学比较| 国产成人aa在线观看| 日本与韩国留学比较| 亚洲精品国产av蜜桃| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 久久av网站| 国产精品久久久久久av不卡| 天天操日日干夜夜撸| 国产成人欧美| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美|