新型Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9納米晶鐵芯的磁場(chǎng)熱處理工藝與軟磁性能

孫 浩， 宋文樂(lè)， 王 磊， 薛志勇， 詹花茂

(1. 華北電力大學(xué) 能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院， 北京 102206；2. 國(guó)網(wǎng)河北省電力有限公司 滄州供電分公司， 河北 滄州 061001；3.華北電力大學(xué) 電氣與電子工程學(xué)院， 北京 102206)

鐵基納米晶合金是一種新型的軟磁材料，由Yoshizawa等[1]在1988年首次報(bào)道，其標(biāo)準(zhǔn)成分為Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9，該合金以商標(biāo)牌號(hào)Finemet[1-2]獲得專(zhuān)利。鐵基納米晶合金主要由鐵磁性金屬元素(如Fe、Co和Ni)，類(lèi)金屬元素(如B、Si和P)，過(guò)渡金屬元素(如Zr、Nb和Hf)和納米晶形成元素(如Cu和Ag)組成。合金中的Cu和Nb在納米晶晶粒的形核和生長(zhǎng)過(guò)程中起著非常重要的作用，微量的Cu促進(jìn)了α-Fe(Si) 納米晶粒的形成，高熔點(diǎn)的Nb抑制了納米晶粒的生長(zhǎng)[3]。

近年來(lái)，隨著電力電子技術(shù)的不斷發(fā)展，高端感抗類(lèi)磁性元器件不斷向大容量、小型化、高頻率、低損耗方向發(fā)展[4]，傳統(tǒng)軟磁材料(如硅鋼)由于磁特性主要由磁晶各向異性決定，且厚度較大(>50 μm)，適合于中低頻應(yīng)用，而在高頻下應(yīng)用時(shí)其損耗會(huì)急劇升高[5-8]。納米晶軟磁合金因其獨(dú)特的非晶/納米晶雙相耦合結(jié)構(gòu)顯著降低了磁晶各向異性[9-10]，且納米晶合金采用先進(jìn)的平面流鑄帶技術(shù)，厚度可進(jìn)一步降低至15～30 μm，高頻渦流損耗大幅降低，這使得其在高頻應(yīng)用中具有很大優(yōu)勢(shì)。根據(jù)Hezer磁晶各向異性理論模型[10]，納米晶合金的軟磁性能依賴(lài)于其獨(dú)特的磁疇結(jié)構(gòu)和納米微觀結(jié)構(gòu)，而這些結(jié)構(gòu)受熱處理工藝直接影響，因此，納米晶合金的熱處理工藝成為廣大科研人員的研究熱點(diǎn)[11-14]。

本文基于新開(kāi)發(fā)的Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9納米晶合金，將合金帶材繞制成環(huán)形鐵芯，系統(tǒng)研究了磁場(chǎng)熱處理工藝與鐵芯軟磁性能的相關(guān)性，為Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9納米晶合金的工程應(yīng)用提供指導(dǎo)。

1 試驗(yàn)材料和方法

試驗(yàn)采用平面流鑄帶法制備Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9新型納米晶淬態(tài)帶材，帶材寬度10 mm，厚度23 μm。利用卷繞機(jī)將其卷繞成外徑為φ35 mm、內(nèi)徑為φ25 mm的環(huán)形鐵芯，單個(gè)鐵芯質(zhì)量(28±1) g。熱處理試驗(yàn)采用可加橫向磁場(chǎng)的臥式爐，并在氮?dú)鈿夥毡Ｗo(hù)下進(jìn)行。熱處理工藝分為2組：第1組為無(wú)磁場(chǎng)條件下退火，為了防止鐵芯樣品沖溫，進(jìn)行二階升溫，首先快速升溫到450 ℃后保溫0.5 h，再慢速升到550 ℃分別保溫30、45、60、75、90 min后風(fēng)冷，通過(guò)對(duì)比鐵芯的軟磁性能確定最佳保溫時(shí)間；第2組為橫磁磁場(chǎng)條件下退火，選擇最佳保溫時(shí)間，在保溫開(kāi)始時(shí)對(duì)鐵芯施加橫向磁場(chǎng)，磁場(chǎng)強(qiáng)度B分別為0.02、0.03、0.04、0.05、0.06 T，保溫結(jié)束后風(fēng)冷，通過(guò)對(duì)比鐵芯的軟磁性能確定最佳磁場(chǎng)強(qiáng)度，以此來(lái)獲得最佳軟磁性能。利用TK7500型非晶環(huán)樣交直流磁性能自動(dòng)測(cè)量裝置來(lái)測(cè)量納米晶環(huán)形鐵芯的軟磁性能。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 成分及結(jié)構(gòu)分析

利用ICP元素分析儀對(duì)所制備的納米晶淬態(tài)帶材進(jìn)行化學(xué)成分分析，得出其元素含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)為82.53Fe、9.72Si、1.49B、5.01Nb、1.25Cu，經(jīng)換算后合金名義成分為Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9(原子分?jǐn)?shù)，%)。取10組平行試樣(標(biāo)號(hào)1～10)，分別對(duì)淬態(tài)帶材自由面進(jìn)行X射線(xiàn)衍射分析，結(jié)果如圖1所示?？梢?jiàn)，所有淬態(tài)帶材自由面均呈現(xiàn)典型的非晶漫散射峰，說(shuō)明試驗(yàn)所得淬態(tài)帶材均為理想的非晶態(tài)。

2.2 退火保溫時(shí)間對(duì)鐵芯軟磁性能的影響

2.2.1 鐵芯損耗

1988年，Bertotti提出鐵損分離模型[15]，從而得出鐵損Pc由磁滯損耗Ph、渦流損耗Pe、剩余損耗Pa這3部 分組成的：

Pc=Ph+Pe+Pa

(1)

其中剩余損耗相比于磁滯損耗和渦流損耗較小，因此可忽略不計(jì)[16]，則鐵損可表示為：

(2)

式中：Kh為磁滯損失系數(shù)，與材料本征特性有關(guān)；x為斯坦梅茨(Steinmetz)系數(shù)；Ke為渦流損耗系數(shù)；f為頻率；Bm為工作磁感。由公式(2)可以看出，渦流損耗頻率f的指數(shù)是磁滯損耗頻率的2倍，在高頻范圍內(nèi)，隨著頻率的增大，渦流損耗更能影響納米晶鐵芯的性能。圖2為在無(wú)磁場(chǎng)退火，不同保溫時(shí)間t下納米晶鐵芯在20 kHz頻率下的損耗Pcm與工作磁感Bm的關(guān)系曲線(xiàn)。由圖2(a)可以看出，相同頻率下，鐵損隨著工作磁感的升高而不斷升高且呈指數(shù)增長(zhǎng)趨勢(shì)，符合公式(2)規(guī)律。由圖2(b)可看出，隨著退火保溫時(shí)間增加，損耗大體上呈先減小后增加的趨勢(shì)，并在退火時(shí)間為60 min時(shí)達(dá)到最低，為P20 kHz/0.5 T=11.82 W/kg，完全低于GB/T 19345—2003《非晶、納米晶軟磁合金帶材》中1K107系列帶材的鐵損(P20 kHz/0.5 T≤30 W/kg)，說(shuō)明鐵芯性能優(yōu)異。

圖2 無(wú)磁場(chǎng)退火不同保溫時(shí)間t下納米晶鐵芯的損耗Pcm與工作磁感Bm的關(guān)系曲線(xiàn) (f=20 kHz)Fig.2 Relationship between the loss Pcm and the working magnetic induction Bm of the nanocrystalline iron core after non-magnetic field annealing with different holding time t (f=20 kHz)

2.2.2 直流磁性能

圖3為納米晶鐵芯在無(wú)磁場(chǎng)條件下保溫不同時(shí)間后的磁滯回線(xiàn)。由圖3(a)可知，磁滯回線(xiàn)整體上表現(xiàn)出明顯的矩形，飽和磁感應(yīng)強(qiáng)度Bs保持穩(wěn)定，在1.2 T左右。由圖3(b)可知，熱處理后殘余應(yīng)力被消除，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)弛豫，與淬態(tài)帶材相比，矯頑力Hc顯著變小。根據(jù)Hezer磁晶各向異性理論模型[10]，因?yàn)榧{米晶晶粒尺寸D小于磁交換耦合長(zhǎng)度，其矯頑力Hc與晶粒直徑長(zhǎng)度的六次方(D6)成正比關(guān)系，本試驗(yàn)中Hc呈先升高再降低再升高的趨勢(shì)，保溫時(shí)間為30 min時(shí)最低，為1.86 A/m，次之是保溫時(shí)間為60 min時(shí)的2.11 A/m，而保溫時(shí)間延長(zhǎng)到90 min時(shí)，Hc增加到了3.70 A/m，說(shuō)明在指定的熱處理溫度和合適的保溫時(shí)間范圍內(nèi)，納米晶粒尺寸不會(huì)發(fā)生太大的變化，但隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng)，材料內(nèi)部納米晶粒尺寸與非晶相會(huì)發(fā)生一些變化，對(duì)鐵芯軟磁性能產(chǎn)生一定的影響。

圖3 無(wú)磁場(chǎng)退火不同時(shí)間下納米晶鐵芯的磁滯回線(xiàn)(a)及其局部放大圖(b)Fig.3 Hysteresis loops(a) and partial enlarged view(b) of the nanocrystalline iron core after non-magnetic field annealing with different holding time

2.3 磁場(chǎng)對(duì)鐵芯軟磁性能的影響

2.3.1 鐵芯損耗

對(duì)2.2節(jié)無(wú)磁場(chǎng)退火結(jié)果分析可知，保溫時(shí)間在60 min時(shí)綜合軟磁性能最優(yōu)，因此這部分試驗(yàn)選擇保溫時(shí)間為60 min，在保溫開(kāi)始時(shí)對(duì)鐵芯施加橫向磁場(chǎng)進(jìn)行退火熱處理。圖4為在施加不同磁場(chǎng)強(qiáng)度B的橫向磁場(chǎng)條件下保溫60 min后納米晶在20 kHz頻率下的損耗Pcm與工作磁感Bm的關(guān)系曲線(xiàn)。由圖4(a)可以看出，施加橫向磁場(chǎng)熱處理時(shí)其損耗隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度變化趨勢(shì)與無(wú)磁場(chǎng)熱處理時(shí)大致一致，符合公式(2)所示的鐵損分離模型方程規(guī)律[15]。由圖4(b)可以看出，隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度增加，鐵芯的損耗呈先減小后增大的趨勢(shì)，在施加的磁場(chǎng)強(qiáng)度為50 mT時(shí)獲得最佳動(dòng)態(tài)軟磁性能，損耗為P20 kHz/0.5 T=10.53 W/kg，稍低于無(wú)磁場(chǎng)熱處理時(shí)的損耗(P20 kHz/0.5 T=11.82 W/kg)。korvánek等[17]研究發(fā)現(xiàn)，無(wú)磁場(chǎng)退火時(shí)磁疇結(jié)構(gòu)表現(xiàn)十分復(fù)雜，寬窄和分布都不均勻，而施加了橫向磁場(chǎng)后，磁疇結(jié)構(gòu)表現(xiàn)的簡(jiǎn)單且均勻。說(shuō)明施加了橫向磁場(chǎng)可以改變材料內(nèi)的磁疇方向，隨著磁疇方向逐漸一致，可以有效降低材料的鐵損Pc。另外，橫向磁場(chǎng)的施加提高了納米晶晶粒的體積分?jǐn)?shù)[18]，在晶粒尺寸變化不大的情況下提高了晶粒形核速率，使得α-Fe(Si)晶粒間鐵磁交換耦合作用加強(qiáng)，進(jìn)一步優(yōu)化了納米晶鐵芯的軟磁性能。

圖4 在不同磁場(chǎng)強(qiáng)度B下退火后納米晶鐵芯的損耗Pcm與工作磁感Bm的關(guān)系曲線(xiàn)(f=20 kHz)Fig.4 Relationship between loss Pcm and working magnetic induction Bm of the nanocrystalline iron core after magnetic field annealing with different magnetic field intensity B(f=20 kHz)

通過(guò)得到的試驗(yàn)數(shù)據(jù)和鐵損分離模型公式(2)，分別求出Kh、Ke和斯坦梅茨(Steinmetz)系數(shù)x，Kh=1.28×10-3，Ke=6.92×10-8，x=2.82，則公式(2)可表示為：

(3)

利用公式(3)可以定量分析鐵損中磁滯損耗與渦流損耗所占的比例。圖5為工作磁感0.5 T下鐵損分離結(jié)果曲線(xiàn)?？梢钥闯?，隨著頻率的提升，磁滯損耗占比從91.29%(1 kHz)降低到25.89%(30 kHz)，渦流損耗逐漸高于磁滯損耗，對(duì)總損耗起了主導(dǎo)作用，因此納米晶鐵芯應(yīng)用在高頻電力電子領(lǐng)域時(shí)提高軟磁性能的關(guān)鍵之一是降低材料的渦流損耗，如降低帶厚[19]等。

圖5 納米晶鐵芯的鐵損分離結(jié)果(Bm=0.5 T)Fig.5 Iron loss separation results of the nanocrystalline iron core(Bm=0.5 T)

2.3.2 直流磁性能

圖6是納米晶鐵芯在不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下熱處理后的磁滯回線(xiàn)。綜合來(lái)看，施加橫向磁場(chǎng)對(duì)鐵芯的Bs沒(méi)有影響，說(shuō)明Bs是材料的特有屬性，而相較于未加磁場(chǎng)時(shí)的矩形化磁滯回線(xiàn)，施加橫向磁場(chǎng)后磁滯回線(xiàn)變得扁平，有效地降低了剩磁比Br/Bs，表現(xiàn)為單軸各向異性。同時(shí)由圖6(b)可知，施加磁場(chǎng)后同時(shí)降低了矯頑力Hc，其中磁場(chǎng)強(qiáng)度為40 mT時(shí)的納米晶鐵芯靜態(tài)軟磁性能最好，矯頑力最低，為Hc40mT=0.64 A/m，磁場(chǎng)強(qiáng)度為50 mT時(shí)Hc50mT=0.77 A/m，說(shuō)明施加的橫向磁場(chǎng)相比于未加磁場(chǎng)可進(jìn)一步優(yōu)化納米晶鐵芯的軟磁性能。

圖6 在不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下退火后納米晶鐵芯的磁滯回線(xiàn)(a)及其局部放大圖(b)Fig.6 Hysteresis loops(a) and partial enlarged view(b) of the nanocrystalline iron core after magnetic field annealing with different magnetic field intensity

對(duì)無(wú)磁場(chǎng)和加磁場(chǎng)熱處理后納米晶鐵芯的磁導(dǎo)率進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果如圖7所示?？梢钥闯?，無(wú)磁場(chǎng)退火時(shí)不同保溫時(shí)間下鐵芯的初始磁導(dǎo)率μi和最大磁導(dǎo)率μm的變化趨勢(shì)與矯頑力變化趨勢(shì)相反，保溫30 min時(shí)磁導(dǎo)率最大，初始磁導(dǎo)率μi=3.86×104，最大磁導(dǎo)率μm=17.9×104，保溫60 min時(shí)的磁導(dǎo)率次之，初始磁導(dǎo)率μi=3.82×104，最大磁導(dǎo)率μm=17.57×104。施加橫向磁場(chǎng)后，相比于無(wú)磁場(chǎng)熱處理磁導(dǎo)率整體上升，在50 mT磁場(chǎng)強(qiáng)度下的磁導(dǎo)率達(dá)到最高，初始磁導(dǎo)率μi=4.52×104，最大磁導(dǎo)率μm=21.01×104。綜合以上結(jié)果來(lái)看，保溫時(shí)間60 min，磁場(chǎng)強(qiáng)度為50 mT時(shí)的納米晶鐵芯軟磁性能最優(yōu)。

圖7 無(wú)磁場(chǎng)退火不同時(shí)間(a)與不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下退火(b)后納米晶鐵芯的磁導(dǎo)率Fig.7 Magnetic conductivity of the nanocrystalline iron core annealed without magnetic field for different time(a) and with different magnetic field intensity(b)

3 結(jié)論

1) 無(wú)磁場(chǎng)熱處理時(shí)，隨著保溫時(shí)間的升高，新型Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9納米晶鐵芯的損耗呈先減小后增大的趨勢(shì)，并在保溫60 min時(shí)達(dá)到最低，為P20 kHz/0.5 T=11.82 W/kg，且Hc60 min=2.11 A/m，而其靜態(tài)軟磁性能在保溫30 min處于最優(yōu)狀態(tài)，Hc30 min=1.86 A/m，說(shuō)明鐵芯性能優(yōu)異。

2) 在保溫時(shí)間為60 min，施加不同磁場(chǎng)強(qiáng)度的橫向磁場(chǎng)熱處理時(shí)，磁場(chǎng)可改變納米晶鐵芯內(nèi)的磁疇方向并提高納米晶晶粒的體積分?jǐn)?shù)，使得α-Fe(Si)晶粒間鐵磁交換耦合作用加強(qiáng)，進(jìn)一步降低材料的鐵損Pc，優(yōu)化納米晶鐵芯的軟磁性能。高頻范圍內(nèi)渦流損耗在鐵芯損耗中起主導(dǎo)作用，新型納米晶鐵芯經(jīng)橫向磁場(chǎng)熱處理后高頻損耗大幅降低。當(dāng)施加的磁場(chǎng)強(qiáng)度為50 mT時(shí)，納米晶鐵芯的損耗達(dá)到最低，為P20k Hz/0.5 T=10.53 W/kg，同時(shí)有效地降低了剩磁與矯頑力，Hc50mT=0.77 A/m。

3) 新型納米晶鐵芯熱處理后磁導(dǎo)率優(yōu)異，無(wú)磁場(chǎng)熱處理時(shí)，保溫60 min的初始磁導(dǎo)率μi=3.82×104，最大磁導(dǎo)率μm=17.57×104。施加了橫向磁場(chǎng)后，相比于無(wú)磁場(chǎng)熱處理磁導(dǎo)率整體上升，在50 mT磁場(chǎng)強(qiáng)度下，初始磁導(dǎo)率μi=4.52×104，最大磁導(dǎo)率μm=21.01×104。