不同條件下燃煤顆粒物的粒徑分布研究

黃靖維，任萬興，2，康增輝

（1.中國礦業(yè)大學(xué) 安全工程學(xué)院，江蘇 徐州 221116；2.中國礦業(yè)大學(xué) 煤礦瓦斯與火災(zāi)防治教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 徐州 221116；3.中國礦業(yè)大學(xué) 圖書館，江蘇 徐州 221116）

在能源消費(fèi)占比中，煤炭資源一直都占有較大的比例，煤炭資源促進(jìn)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的同時(shí)也帶來了一定的環(huán)境影響。在煤炭開采過程中，引發(fā)了很多地區(qū)煤的不正常燃燒現(xiàn)象，最終導(dǎo)致大面積的火災(zāi)災(zāi)害，這在中國新疆地區(qū)尤為常見[1-2]。煤炭以及煤矸石燃燒會(huì)排放出大量的有毒有害氣體、顆粒物質(zhì)和一些冷凝副產(chǎn)品。這些物質(zhì)會(huì)對大氣環(huán)境造成嚴(yán)重的污染，如酸雨、溫室效應(yīng)等，對人體健康造成嚴(yán)重的危害，致使人類患上呼吸道疾病的概率大大增加[3-5]。煤炭燃燒會(huì)釋放出大量的細(xì)微顆粒物質(zhì)，其中PM10能在空氣中停留較長時(shí)間并能進(jìn)入人體，PM2.5能進(jìn)入人體的呼吸系統(tǒng)引發(fā)重大疾病。研究煤燃燒產(chǎn)生的顆粒物的相關(guān)性質(zhì)及其影響因素逐漸受到廣泛關(guān)注。呂建燚、周永剛等研究溫度對煤燃燒顆粒物生成特性的影響[6-7]，指出燃燒溫度是影響顆粒物生成的一個(gè)重要因素；Zellagui、Zhang 等研究發(fā)現(xiàn)不同煤種燃燒生成的顆粒物有較大差異，煙煤燃燒生成的顆粒物一般較多[8-9]；Li、孫在等發(fā)現(xiàn)燃燒的煤粒徑和質(zhì)量對生成的顆粒物是有重要影響的，總體上來說，顆粒物生成量與燃燒煤粉量成正比，燃燒煤粉粒徑越小，產(chǎn)生的細(xì)顆粒物越多[10-11]。Zhang 等對亞微米顆粒物PM1進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，煤燃燒形成的PM1可以由0.1 μm 為界限分成2 個(gè)部分，溫度的升高會(huì)致使更多的PM1生成[12]；于敦喜、鄭麗、張凱等對煤燃燒生成的顆粒物的粒徑分布進(jìn)行研究，表明PM2.5呈雙模態(tài)分布、PM10呈三模態(tài)分布[13-15]。因此，運(yùn)用實(shí)驗(yàn)室小型實(shí)驗(yàn)對不同粒徑煤粉進(jìn)行升溫燃燒，收集煙氣中的顆粒物進(jìn)行具體分析，對環(huán)境保護(hù)治理和人體健康是有一定意義的。

1 實(shí)驗(yàn)與方法

1.1 煤粉的工業(yè)分析

實(shí)驗(yàn)選擇典型的褐煤、煙煤2 種煤種，將其充分破碎后，分別篩分為0.08、0.8 mm 粒徑，最后在烘干箱內(nèi)進(jìn)行24 h 的烘干。煤粉工業(yè)分析見表1。

表1 煤粉工業(yè)分析Table 1 Analysis of pulverized coal industry

1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與方法

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1。煤粉在燃燒爐中進(jìn)行燃燒，燃燒產(chǎn)生的煙氣在真空泵的吸力作用下經(jīng)過連接管道，最后在10 級(jí)Model 微孔均勻沉積沖擊器中進(jìn)行分級(jí)收集。

圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.1 Experimental system

為模擬煙氣在大氣中的降溫過程，燃燒煙氣通過連接管道時(shí)會(huì)在冷卻水的作用下進(jìn)行降溫。燃燒爐配備微電腦時(shí)溫控制儀，可對燃燒時(shí)間和溫度進(jìn)行準(zhǔn)確設(shè)置，最高溫度可達(dá)1 000 ℃。10 級(jí)Model 微孔均勻沉積沖擊器可對煙氣中的不同粒徑范圍的顆粒物進(jìn)行收集。

實(shí)驗(yàn)煤種為褐煤和煙煤，對粒徑為0.08、0.8 mm 的褐煤和煙煤進(jìn)行500、600、700 ℃3 種溫度下的30 min 加熱燃燒，燃燒氣氛為空氣。煤粉燃燒后收集到的顆粒物通過精度為0.01 mg 的電子天平進(jìn)行稱重，實(shí)驗(yàn)顆粒物收集2 次，最終取平均值。實(shí)驗(yàn)前，對采樣前的濾膜在恒溫恒濕箱中放置24 h 稱重，記錄實(shí)驗(yàn)前濾膜質(zhì)量。實(shí)驗(yàn)后，將采樣后的濾膜在相同恒溫恒濕條件下保持24 h 后稱重，記錄實(shí)驗(yàn)后濾膜質(zhì)量，實(shí)驗(yàn)前、后濾膜的質(zhì)量之差即為收集顆粒物質(zhì)量。

式中：W 為顆粒物質(zhì)量，g；W2為實(shí)驗(yàn)后濾膜質(zhì)量，g；W1為實(shí)驗(yàn)前濾膜質(zhì)量，g。

2 結(jié)果與討論

將粒徑區(qū)間編號(hào)如下：Ⅰ為10～18 μm；Ⅱ?yàn)椋?0～5.6 μm；Ⅲ為＜5.6～3.2 μm；Ⅳ為＜3.2～1.8 μm；Ⅴ為＜1.8～1.0 μm；Ⅵ為＜1.0～0.56 μm；Ⅶ為＜0.56～0.32 μm；Ⅷ為＜0.32～0.18 μm；Ⅸ為0.18～0.10 μm；Ⅹ為＜0.10～0.056 μm；Ⅺ為＜0.056～0 μm。

2.1 溫度對顆粒物生成的影響

不同溫度下顆粒物質(zhì)量分布如圖2。圖2 是粒徑為0.8 mm 的6 g 褐煤在500、600、700 ℃下生成的顆粒物質(zhì)量分布情況。

圖2 不同溫度下顆粒物質(zhì)量分布Fig.2 Mass distribution of particulate matter at different temperatures

1）由圖2 可知，粒徑為0.8 mm 的褐煤在500 ℃的溫度下燃燒，其產(chǎn)生的顆粒物質(zhì)量分布主要集中在0.18～0.32 μm 和0.056～0.010 μm 2 個(gè)區(qū)間，占到整個(gè)顆粒物質(zhì)量的絕大部分。生成的顆粒物質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于600、700 ℃下生成的顆粒物質(zhì)量，初步推斷這與其煤粉的不充分燃燒有關(guān)。500 ℃下收集到的細(xì)顆粒物，即0.18～0.32 μm 區(qū)間以下的顆粒物，呈現(xiàn)明顯的黃色黏稠物質(zhì)，這是其質(zhì)量增加的主要原因。根據(jù)顆粒物生成相關(guān)理論，亞微米顆粒物主要由元素的氣化凝結(jié)機(jī)理生成[16-17]。亞微米顆粒物的生成量與前期元素的氣化量成正比，而S 通常在超細(xì)粒徑中富存，主要通過均相成核、異相冷凝反應(yīng)生成顆粒物，黃色黏稠物質(zhì)主要是S 的氧化物以及與揮發(fā)性元素生成的硫酸鹽凝聚成的顆粒團(tuán)聚物[18-19]。這種生成物隨著溫度的升高逐漸消失，細(xì)顆粒物元素組成發(fā)生較大變化。

2）粒徑為0.8 mm 的褐煤在600、700 ℃的溫度下燃燒，其產(chǎn)生的顆粒物質(zhì)量分別集中分布在0.056～0.010 μm、0.18～0.32 μm 2 個(gè)區(qū)間，呈現(xiàn)單峰分布。600 ℃下的褐煤燃燒生成的顆粒物總質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于700 ℃下褐煤生成的顆粒物總質(zhì)量，這說明隨著溫度的升高，顆粒物生成總質(zhì)量也在隨之降低，其降低的主要原因是PM1元素成分的變化，溫度的升高會(huì)導(dǎo)致氣化元素濃度的降低從而使生成的顆粒物質(zhì)量減少。且由于溫度的升高，在700 ℃時(shí)收集到的較大粒徑范圍內(nèi)的顆粒物也有所增加。

按照顆粒物收集情況來看，3 個(gè)溫度下生成的顆粒物質(zhì)量在1.0～10 μm 內(nèi)差異不大，主要質(zhì)量差異體現(xiàn)在1.0 μm 以下。褐煤燃燒生成的顆粒物質(zhì)量分布在500 ℃下呈現(xiàn)雙峰分布，在PM1部分以0.1 μm 為界限分為2 部分，在600、700 ℃下呈現(xiàn)單峰分布，質(zhì)量差異較大。

2.2 不同質(zhì)量煤粉燃燒對顆粒物生成的影響

實(shí)驗(yàn)室小型實(shí)驗(yàn)采用在不同溫度下分別燃燒6、8、10 g 的粒徑為0.8 mm 的煤粉，從而對顆粒物生成規(guī)律進(jìn)行初步研究，不同質(zhì)量煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況如圖3。

圖3 不同質(zhì)量煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況Fig.3 Distribution of particulate matter produced by pulverized coal with different mass at different temperatures

由圖3 可知，在較低溫度500 ℃燃燒的情況下，煤粉燃燒質(zhì)量基本沒有對顆粒物的分布規(guī)律產(chǎn)生影響。隨著燃燒煤粉質(zhì)量的增加，顆粒物生成質(zhì)量也隨之增加；600 ℃燃燒的情況下，顆粒物質(zhì)量分布主要集中在0.056～0.010 μm，8 g 煤粉燃燒生成的質(zhì)量分布曲線在1.0～1.8 μm 區(qū)間內(nèi)有較大變化。在1.0～10 μm 區(qū)間內(nèi)較500 ℃時(shí)的顆粒物質(zhì)量有所增加，溫度升高促進(jìn)了煤粉的充分燃燒，而煤粉燃燒質(zhì)量對顆粒物分布規(guī)律無明顯影響；700 ℃燃燒的情況下，隨著煤粉質(zhì)量的增加，顆粒物質(zhì)量分布情況產(chǎn)生了較大的變化，總體呈現(xiàn)出3 峰值分布，主要集中在1.0～1.8 μm、0.18～0.32 μm 和0.056～0.010 μm 3個(gè)區(qū)間。700 ℃下的煤粉燃燒相對更加完全，顆粒物質(zhì)量分布呈現(xiàn)出更清晰的趨勢，顆粒物質(zhì)量隨煤粉質(zhì)量增加的趨勢也更加明顯。

2.3 煤種及其尺寸對顆粒物生成的影響

對粒徑為0.8 mm 的褐煤和煙煤進(jìn)行不同溫度下的燃燒實(shí)驗(yàn)，并收集顆粒物，不同煤種在不同溫度下生成的顆粒物分布情況如圖4。對粒徑為0.8 mm和0.08 mm 的褐煤進(jìn)行500、600 ℃下的燃燒實(shí)驗(yàn)，不同尺寸煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況如圖5。

圖4 不同煤種在不同溫度下生成的顆粒物分布情況Fig.4 Distribution of particulate matter produced by different coals at different temperatures

圖5 不同尺寸煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況Fig.5 Distribution of particles produced by pulverized coal with different sizes at different temperatures

由圖4 可以看出，煙煤和褐煤在不同溫度下燃燒收集到的顆粒物分布具有較大的差異。3 種溫度下，煙煤燃燒產(chǎn)生的顆粒物總量都遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于褐煤燃燒的顆粒物生成量。在500 ℃，煤粉未完全燃燒情況下，煙煤燃燒產(chǎn)生的顆粒物生成量約為褐煤的4.87倍，600、700 ℃下分別約為1.42 倍和2.92 倍。在相同溫度下，煙煤產(chǎn)生的顆粒物粒徑分布較褐煤總體增大，粒徑峰值出現(xiàn)在0.32～1.0 μm 區(qū)間附近，且粒徑大于1.0 μm 的顆粒物也有明顯增加。

在研究不同尺寸煤粉對顆粒物生成的影響實(shí)驗(yàn)中，考慮到600 ℃和700 ℃對粒徑為0.08 mm 的煤粉的燃燒影響基本不大，故只做褐煤在500、600 ℃2 個(gè)溫度下的對比。由圖5 可以看出，粒徑為0.8 mm 的煤粉燃燒生成的顆粒物質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于粒徑為0.08 mm 煤粉燃燒的顆粒物生成量。隨著燃燒煤粉尺寸的增大，相同溫度下燃燒生成的顆粒物總質(zhì)量也隨之增加。在500、600 ℃的環(huán)境下，0.8 mm 煤粉燃燒的顆粒物生成量分別約為0.08 mm 煤粉的7.58、3.35 倍。0.08 mm 煤粉燃燒生成的顆粒物的粒徑峰值出現(xiàn)在0.056～0.10 μm 區(qū)間內(nèi)。結(jié)果表明，煤尺寸大小對燃燒生成顆粒物是有重要影響的。

3 結(jié) 論

1）溫度對褐煤燃燒生成顆粒物有重要影響。在低溫500 ℃不完全燃燒狀態(tài)下，燃盡率較低，收集到的顆粒物質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于高溫狀態(tài)下顆粒物生成量。顆粒物粒徑分布峰值在0.056～0.10 μm 區(qū)間。隨著溫度升高，燃燒反應(yīng)更加徹底，較大粒徑范圍內(nèi)顆粒物有所增加，粒徑峰值出現(xiàn)在0.18～0.32 μm 區(qū)間。

2）隨著煤粉質(zhì)量的增加，生成的不同區(qū)間范圍內(nèi)的顆粒物質(zhì)量都有明顯增加。在500、600 ℃下，煤粉質(zhì)量對顆粒物質(zhì)量分布曲線無明顯影響。在700℃的高溫狀態(tài)下，隨著燃燒煤粉質(zhì)量的增加，粒徑區(qū)間出現(xiàn)三峰值分布現(xiàn)象，主要集中分布在1.0～1.8 μm、0.18～0.32 μm 和0.056～0.10 μm 3 個(gè)區(qū)間。

3）煤種及其尺寸大小的不同產(chǎn)生的顆粒物差別較大。在相同溫度和質(zhì)量的情況下，煙煤產(chǎn)生的顆粒物質(zhì)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于褐煤，分布粒徑區(qū)間也有所增大，粒徑峰值出現(xiàn)在0.32～1.0 μm 內(nèi)。在500、600 ℃的環(huán)境下，0.8 mm 煤粉燃燒的顆粒物生成量分別約為0.08 mm 煤粉的7.58、3.35 倍，質(zhì)量分布相比較為平均。煤尺寸大小的增大致使更多顆粒物的生成。