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    聚砜樹脂功能化二硫化鉬納米片及其環(huán)氧膠粘劑的制備與動力學(xué)研究

    2022-07-13 02:00:40楊艷晶
    化學(xué)與粘合 2022年3期
    關(guān)鍵詞:功能化膠粘劑動力學(xué)

    張 雪,趙 明,譚 蕾,楊艷晶,張 斌

    (黑龍江省科學(xué)院 石油化學(xué)研究院,黑龍江 哈爾濱 150040)

    引 言

    近些年,隨著納米科技的發(fā)展,研究者們越來越關(guān)注納米材料與聚合物材料復(fù)合的設(shè)計開發(fā)與應(yīng)用。MoS2是一種具有層狀結(jié)構(gòu)的二維納米材料,在增強(qiáng)聚合物材料物理、化學(xué)、機(jī)械性能方面具有用量少,增強(qiáng)效果顯著的特點[1,2]。目前,利用MoS2增強(qiáng)改性環(huán)氧樹脂(EP)膠粘劑方面的研究仍處在開發(fā)階段,探尋出簡便、可控的MoS2/EP 納米復(fù)合膠粘劑的合成方法和系統(tǒng)地研究MoS2增強(qiáng)EP 膠粘劑性能的作用機(jī)制具有極大的研究價值。本文采用在氰酸酯樹脂(CE)中超聲的方法對MoS2進(jìn)行納米剝離,然后再制備得到PSF 功能化MoS2納米片(PSF-MoS2)。相比純MoS2與聚合物基體之間相容性差的特點[3,4],PSF-MoS2與聚合物間的兼容性明顯得到改善。將PSF-MoS2/CE 與EP 混合組成EP/CE/PSF-MoS2納米復(fù)合膠粘劑,研究該體系在固化過程中的動力學(xué)參數(shù),確定動力學(xué)方程,為膠粘劑固化工藝的發(fā)展與應(yīng)用提供一定的理論依據(jù)。

    1 實驗原料與儀器

    1.1 實驗原料

    實驗中所用的原料如下:二硫化鉬、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺均為分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;雙酚E 氰酸酯樹脂CY-9 為工業(yè)級,揚州天啟新材料有限公司;4,5-環(huán)氧己烷-1,2-二甲酸二縮水甘油酯(TDE-85)為工業(yè)級,天津晶東化學(xué)復(fù)合材料有限公司。

    1.2 實驗儀器

    實驗中所用的主要儀器如下:離心機(jī)(TGL-15B), 上海安亭科學(xué)儀器廠;超聲波分散儀(SCIENTZ-1500F),寧波新芝科技有限公司;真空混合器(ARV-310),Thinky 公司;差示掃描量熱分析儀(DSC2500),美國TA 公司。

    2 聚砜樹脂功能化二硫化鉬納米片混合液及其膠粘劑的制備

    2.1 PSF-MoS2 納米片的CE 混合液的制備

    圖1 為聚砜樹脂功能化二硫化鉬納米片(PSF-MoS2)制備過程的示意圖。PSF-MoS2納米片的制備路線是先剝離制備MoS2納米片的CE 混合液,然后再進(jìn)行PSF 表面功能化改性,具體操作過程如下所述。在室溫下將1.5g MoS2粉末加入到100g CE中,超聲處理12h 后得到MoS2納米片的懸浮液。將此懸浮液離心處理90min,取出上層CE/MoS2懸浮液[5~8]。將此懸浮液高速離心60min 后取出沉淀物,并以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)稀釋。經(jīng)過濾、洗滌、干燥后,計算出CE 中的MoS2納米片的濃度為0.48%(wt),然后再用CE 稀釋至濃度0.22%(wt)。在機(jī)械攪拌的條件下將90g CE 與10g PSF 混合加熱至150℃,攪拌1h。稱量10g 上述共混樹脂加入到90g 上述MoS2濃度為0.22%(wt)的懸浮液中,并在室溫下機(jī)械攪拌12h。制備出MoS2含量為0.20%(wt)的PSF-MoS2納米片的CE 混合液。

    圖1 PSF- MoS2 納米片的CE 混合液制備過程的示意圖Fig. 1 The schematic diagram of the preparation process of the CE mixture of PSF-MoS2 nanosheets

    2.2 膠粘劑體系(PSF-MoS2/CE/EP)的制備

    制備出表面功能化納米片PSF-MoS2濃度為0.10%(wt)的PSF-MoS2/EP/CE 復(fù)合膠粘劑的方法如 下:將50g 上 述MoS2含 量 為0.20%(wt)的PSF-MoS2納米片的CE 混合液與50g TDE-85 環(huán)氧樹脂(EP)進(jìn)行初步混合,然后再使用真空混合器以1800rpm 的速率共混4min[9,10]。

    3 膠粘劑復(fù)合體系的固化動力學(xué)分析

    PSF-MoS2/CE/EP 的膠粘劑體系是一種新型的熱固化體系,為了確定體系的固化反應(yīng)參數(shù),采用熱分析技術(shù)對該體系的固化反應(yīng)動力學(xué)進(jìn)行了詳細(xì)研究,并利用相應(yīng)的數(shù)學(xué)處理方法,得出反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)和反應(yīng)機(jī)理。

    3.1 膠粘劑復(fù)合體系固化過程DSC 曲線分析

    差式掃描量熱儀常被用于研究膠粘劑固化過程的熱量變化,本文采用非等溫DSC 法研究熱固性樹脂的固化反應(yīng)動力學(xué)[11]。圖2 為PSF-MoS2/CE/EP體系在不同升溫速率下的DSC 曲線。從圖2 中可以看出,隨著升溫速率的不斷提高,固化峰的起始溫度、峰值溫度和固化終止溫度均向高溫區(qū)移動,最大熱流值不斷增大,曲線變陡。有兩種原因造成了這種現(xiàn)象的發(fā)生。第一,升溫速率越快,單位時間內(nèi)產(chǎn)生的固化反應(yīng)熱效應(yīng)越大,溫差變大,放熱峰不斷向高溫方向移動。第二,隨著升溫速率的加快,膠粘劑發(fā)生固化反應(yīng)的時間被縮短,從而產(chǎn)生了熱滯后效應(yīng),放熱峰也向高溫方向偏移。

    圖2 PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系DSC 曲線Fig. 2 The DSC curve of PSF-MoS2/CE/EP composite adhesive system

    3.2 膠粘劑復(fù)合體系固化特征溫度的確定

    以不同升溫速率(5K/min,10K/min,15K/min,20K/min)研究固化體系的固化過程。從DSC 曲線可以看出,膠粘劑體系固化放熱峰的位置隨升溫速率的改變而改變,這使體系最佳固化溫度難以確定。一般環(huán)氧樹脂體系的固化是以恒定溫度進(jìn)行的,本文以動態(tài)法研究固化溫度,更具有準(zhǔn)確性。國內(nèi)外學(xué)者們常采用外推法來確定非等溫體系的最佳固化溫度。固化過程中實驗溫度T 與升溫速率β 存在如下關(guān)系:

    表1 是從DSC 曲線分析得出的PSF-MoS2/CE/EP 體系在不同升溫速率下的固化峰特征溫度。分別以固化起始溫度(Ti)、峰值溫度(Tp)、固化終點溫度(Tf)對不同的加熱速率(β)作圖,可以得到T-β 線性擬合直線圖,所得的直線方程如圖3 所示。將所得直線的β 值延伸至零,PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系的恒溫固化溫度就可以確定。根據(jù)一系列計算,此復(fù)合體系固化過程的Ti為147.9℃、Tp為232.4℃、Tf為244.2℃。根據(jù)此外推溫度的結(jié)果,PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合體系的固化條件為150℃/1h+235℃/3h+245℃/1h,以上可作為膠粘劑實際固化工藝的參考溫度。

    表1 PSF-MoS2/CE/EP 體系的固化溫度Table 1 The curing temperature of PSF-MoS2/EP/CE system

    圖3 PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系T-β 曲線Fig. 3 The T-β curve of PSF-MoS2/CE/EP composite adhesive system

    3.3 膠粘劑復(fù)合體系固化過程動力學(xué)參數(shù)的計算

    3.3.1 復(fù)合體系表觀活化能(E)與指前因子(A)的計算

    Kissinger-Akahira-Sunose(KAS)法是計算動力學(xué)參數(shù)表觀活化能(E)與指前因子(A)的常用方法之一,如公式(2)所示。計算過程中先將不同升溫速率下的固化峰值溫度Tp代入KAS 方程,分別計算出對應(yīng)的ln(β/Tp2)和(1/Tp),再以ln(β/Tp2)對(1/Tp)作圖,線性擬合后的曲線如圖4 所示。通過擬合后的直線確定斜率和截距,從而求得固化反應(yīng)的表觀活化能E 和指前因子A。經(jīng)過上述一系列計算,PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系的 E 為82.18kJ/mol 和lnA 為17.53s-1。

    圖4 PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系ln(β/Tp2)-(1/Tp)曲線Fig. 4 The ln(β/Tp2)-(1/Tp)curve of PSF-MoS2/CE/EP composite adhesive system

    3.3.2 復(fù)合體系固化過程反應(yīng)級數(shù)n 的計算

    Crane 法常用來確定膠粘劑體系固化反應(yīng)的級數(shù),方程如(3)所示。當(dāng)2Tp遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于E/(nR)時,此時的2Tp相對太小可以忽略不計,Crane 方程可以化簡如(4)所示。以1/Tp、lnβ 為x、y 軸作圖,所得的曲線如圖5 所示。通過擬合的直線可以確定斜率,從而進(jìn)一步確定PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系的反應(yīng)級數(shù)n。用Crane 方法求出PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合體系的反應(yīng)級數(shù)為0.9029,小于1,說明PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合體系的固化反應(yīng)比較復(fù)雜。

    圖5 PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系lnβ-(1/Tp)曲線Fig.5 The lnβ-(1/Tp)curve of PSF-MoS2/CE/EP composite adhesive system

    E-固化反應(yīng)表觀活化能,J/mol;

    R-理想氣體常數(shù),8.3144J/(mol·K);

    n-固化反應(yīng)級數(shù)。

    3.3.3 復(fù)合體系固化過程速率常數(shù)k 的計算

    在反應(yīng)動力學(xué)中,反應(yīng)速率常數(shù)k 是化學(xué)反應(yīng)速率的量化表示方式。k 隨著溫度的變化而變化。兩者的關(guān)系可以通過Arrhenius 方程表示為:

    采用公式(5) 的計算方法,分別計算出PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系在不同溫度下的固化速率常數(shù),并繪制出如圖6 所示的k-T 關(guān)系圖。從曲線可以看出k-T 曲線的拐點出現(xiàn)在160℃左右。當(dāng)溫度低于160℃左右時,k-T 曲線是一條平行于x 軸的直線,k 基本不隨溫度的變化而變化,這說明低溫階段,溫度的升高對k 的影響很小。當(dāng)溫度高于160℃左右時,隨著溫度的升高,k 如指數(shù)函數(shù)般急劇增大,這說明高溫階段,溫度對PSF-MoS2/CE/EP 體系的k 影響十分顯著。

    3.3.4 復(fù)合體系固化過程動力學(xué)方程的確定

    復(fù)合膠粘劑體系固化反應(yīng)動力學(xué)方程可以為工業(yè)生產(chǎn)中反應(yīng)器的設(shè)計和最佳工藝條件的選擇提供重要理論依據(jù), 動力學(xué)方程還可以確定固化過程中固化時間、固化溫度、固化度三者之間的關(guān)系,因此具有重要指導(dǎo)意義。

    PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑的固化反應(yīng)十分復(fù)雜,但也可以運用常用的n 級反應(yīng)速率方程表達(dá)式進(jìn)行表示:

    將上文計算得到的活化能E 和指前因子A 分別帶入到 Arrhenius 方程中, 可以確定PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系在不同升溫速率下k 的表達(dá)式,從而進(jìn)一步確定體系的固化反應(yīng)機(jī)理函數(shù):

    f(α)=dα/dt=4.10×107exp(-9884.06/T)(1-α)0.9029

    4 結(jié) 論

    (1)采用超聲的方法對MoS2進(jìn)行納米剝離,再通過機(jī)械攪拌的方式制備得到PSF 功能化MoS2納米片(PSF-MoS2)。將制備的PSF-MoS2/CE 懸浮液與環(huán)氧樹脂(EP)均勻混合,組成PSF-MoS2/CE/EP 單組分潛伏型納米復(fù)合膠粘劑體系。

    (2)采用T-β 外推法,確定了PSF-MoS2/CE/EP復(fù)合體系的固化溫度為150℃/1h+235℃/3h+245℃/1h。

    (3)分別采用Kissinger 法、Crane 法和Arrhenius法確定了PSF-MoS2/CE/EP 復(fù)合膠粘劑體系熱固化過程的表觀活化能E、指前因子A、反應(yīng)級數(shù)n 和反應(yīng)速率常數(shù)k,并明確了此復(fù)合體系的動力學(xué)方程。

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