基于壓汞法的宏觀煤巖組分孔隙結(jié)構(gòu)差異性研究

賈雪梅，藺亞兵，陳 龍，張 輝

（1.陜西能源職業(yè)技術(shù)學(xué)院，陜西 咸陽(yáng) 712000；2.西安科技大學(xué) 地質(zhì)與環(huán)境學(xué)院，陜西 西安 710054；3.西安科技大學(xué)地質(zhì)資源與地質(zhì)工程博士后科研流動(dòng)站，陜西 西安 710054；4.陜西省煤層氣開(kāi)發(fā)利用有限公司，陜西 西安 710119）

煤的孔隙特征是影響煤吸附-解吸、擴(kuò)散及滲流特征的重要因素，因此對(duì)煤孔隙特征的研究對(duì)煤層氣資源勘探開(kāi)發(fā)和煤礦瓦斯防治具有非常重要的意義[1-2]。近年來(lái)，隨著煤孔隙測(cè)試技術(shù)地快速發(fā)展，煤孔隙結(jié)構(gòu)測(cè)試手段多樣化，同時(shí)研究目標(biāo)也越來(lái)越精細(xì)化。

以往學(xué)者對(duì)不同煤階、不同變質(zhì)作用、不同煤體結(jié)構(gòu)、不同顯微煤巖組分以及軟、硬煤孔隙特征做了大量研究[3-6]，部分學(xué)者結(jié)合不同測(cè)試方法對(duì)煤孔隙結(jié)構(gòu)分布進(jìn)行了全尺度研究[7]。然而，受初始成煤物質(zhì)、沉積環(huán)境以及成煤作用等影響，三維空間上煤層各宏觀煤巖組分排列差異較大，具體表現(xiàn)為宏觀煤巖組分垂向上交替產(chǎn)出和橫向上的不連續(xù)分布的特征，致使煤層在空間上具有較強(qiáng)的非均質(zhì)性。不同宏觀煤巖組分中顯微組分和礦物質(zhì)含量的差異致使不同宏觀煤巖組分孔滲特征出現(xiàn)差異性[8-9]。煤中4種宏觀煤巖組分中鏡煤和暗煤是宏觀煤巖組分中主要成分，也是肉眼最容易區(qū)分和篩選的煤巖組分。亮煤為鏡煤和暗煤的過(guò)度帶不易區(qū)分，絲炭通常在缺水的氧化環(huán)境形成為薄層狀研究意義不大。賈雪梅等通過(guò)液氮吸附和掃描電鏡測(cè)試研究了高階和低階煤中鏡煤和暗煤的孔隙結(jié)構(gòu)差異，認(rèn)為同種變質(zhì)程度煤中暗煤的比表面積明顯大于鏡煤，且暗煤組分微孔隙較鏡煤組分發(fā)育[10]。然而，液氮吸附測(cè)試樣品一般為180～250 μm 粉末樣，不能代表原始?jí)K狀樣品真實(shí)的孔隙特征，且孔徑測(cè)試范圍通常小于150 nm，一般用于煤樣微孔隙和比表面積研究[11]。壓汞法具有準(zhǔn)確性高、測(cè)定孔隙尺度跨度大的特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于測(cè)試煤中大孔、中孔孔容、孔徑分布及其連通性研究[12]。另外，壓汞法所測(cè)定的毛細(xì)管壓力曲線是研究孔喉特征，評(píng)價(jià)儲(chǔ)層產(chǎn)氣性能的基礎(chǔ)。煤基質(zhì)多孔介質(zhì)系統(tǒng)在不同尺度上具有分形特征，用分形方法能夠較好描述其孔隙分布特點(diǎn)。因此，采用壓汞測(cè)試方法，借助分形理論研究鏡煤和暗煤的孔隙結(jié)構(gòu)差異性，對(duì)于認(rèn)識(shí)煤巖非均質(zhì)性條件下煤層氣的吸附-解吸機(jī)理，擴(kuò)散和滲流機(jī)理具有重要意義。

1 樣品采集與測(cè)試

研究樣品采集在我國(guó)煤層氣開(kāi)發(fā)有利區(qū)鄂爾多斯盆地南緣黃隴煤田（低階煤礦區(qū)）和沁水盆地南部晉城礦區(qū)（高階煤礦區(qū)）進(jìn)行。由于低階煤具有較強(qiáng)的非均質(zhì)性，所以在黃隴煤田加密了樣品采集，采樣地點(diǎn)依次為黃陵二礦、大佛寺煤礦、胡家河煤礦、崔木煤礦、郭家河煤礦。在沁水盆地南部晉城礦區(qū)寺河煤礦采集煤樣1 組。同時(shí)，為了研究同一井田的煤樣的非均質(zhì)性，選擇在大佛寺煤礦和郭家河煤礦井下不同巷道采集煤樣2 組樣。本次研究共采集低價(jià)煤樣品7 組，高階煤樣品1 組，共計(jì)8 組。采集煤樣均為原生結(jié)構(gòu)。

首先, 對(duì)采集的8 組煤樣均進(jìn)行了鏡質(zhì)體反射率和工業(yè)分析，鏡質(zhì)體反射率和工業(yè)分析測(cè)試結(jié)果見(jiàn)表1。鏡煤在煤巖中常呈條帶狀出現(xiàn)，顏色為深黑，光澤強(qiáng)，結(jié)構(gòu)均一。而暗煤常呈厚、薄不等分層，顏色為灰黑，光澤暗淡，致密堅(jiān)硬。根據(jù)這些特點(diǎn)，人工從采得的大塊煤樣上手工精心剝離出了暗煤和鏡煤樣品進(jìn)行壓汞實(shí)驗(yàn)。本次壓汞測(cè)試工作采用MACRO-9505 型壓汞儀進(jìn)行測(cè)試，該設(shè)備壓力精度為0.000 1 MPa，體積精度為0.000 1 mL，實(shí)驗(yàn)壓力范圍為0.011 7～116.666 7 MPa，測(cè)量孔喉直徑范圍為12.6～126 000 nm。

表1 鏡質(zhì)體反射率和工業(yè)分析測(cè)試結(jié)果Table 1 Vitrinite reflectance and proximate analysis test results

依據(jù)壓汞曲線可以計(jì)算出汞飽和度、歪度、分選系數(shù)、排驅(qū)壓力、中值壓力、中值半徑等表示孔滲特征的參數(shù)，進(jìn)而通過(guò)這些參數(shù)評(píng)價(jià)孔隙的復(fù)雜程度、連通性及孔隙分布特征等。煤樣壓汞測(cè)試結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 煤樣壓汞測(cè)試結(jié)果Table 2 Mercury intrusion test parameters of coal samples

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 進(jìn)退汞曲線差異

壓汞曲線形態(tài)主要受孔隙喉道的分選性和喉道大小的控制，由此壓汞曲線特征可直觀表現(xiàn)出油氣儲(chǔ)層孔徑大小分布和孔隙喉道分布的特征，其進(jìn)、退汞曲線的“滯后環(huán)”可反映孔隙的基本形態(tài)及其連通性。壓汞測(cè)試曲線如圖1。

圖1 壓汞測(cè)試曲線Fig.1 Mercury intrusion curves of coal samples

由圖1 可以看出，鏡煤和暗煤的壓汞曲線差異明顯。鏡煤進(jìn)汞曲線形態(tài)尖而細(xì)，進(jìn)汞曲線曲率大，呈牛角狀，缺乏平滑段，進(jìn)汞和退汞曲線具有較好的相似性。而暗煤壓汞曲線形態(tài)較為寬泛，進(jìn)汞曲線相比暗煤具有明顯的平滑段，進(jìn)汞和退汞曲線分離較大。鏡煤的進(jìn)汞曲線平臺(tái)段不明顯說(shuō)明連通孔隙的喉道直徑相對(duì)于最大喉道直徑的離散度較大，煤基質(zhì)孔隙的差異較大，結(jié)構(gòu)不均勻，暗煤則與之相反。暗煤相比鏡煤曲線形態(tài)具有較大的“滯后環(huán)”，說(shuō)明暗煤較鏡煤含有較多的開(kāi)放型孔隙，鏡煤孔隙形態(tài)則以半封閉型為主。

分選系數(shù)和歪度是控制壓汞曲線形態(tài)的重要指標(biāo)。由表2 的測(cè)試結(jié)果可知，鏡煤的歪度分布在1.10～2.23，平均1.70，暗煤的歪度分布在-1.37～1.85，平均0.55。鏡煤的分選系數(shù)分布在1.99～5.71，平均4.93，暗煤的分選系數(shù)分布在-1.36～5.89，平均3.78。整體上鏡煤的歪度和分選系數(shù)均要高于暗煤，說(shuō)明鏡煤的集中孔吼較暗煤大，且鏡煤的孔隙分選性要好于暗煤。變異系數(shù)能反映孔喉大小分布均勻程度，其數(shù)值越小，孔喉分布越均勻。鏡煤的變異系數(shù)分布在0.15～1.51，平均0.91，暗煤的變異系數(shù)分布在0.09～1.24，平均0.54。暗煤的變異系數(shù)整體上要小于鏡煤，說(shuō)明暗煤孔喉分布較鏡煤均勻。

2.2 孔吼特征差異

測(cè)試結(jié)果顯示，鏡煤的孔隙度和暗煤的孔隙度分布在2.1%～13.8%之間，不同樣品和同組樣品不同組分孔隙度差異較大（表2）。實(shí)驗(yàn)樣品中鏡煤的汞飽和度分布在25.84%～90.72%，平均49.85%，暗煤的汞飽和度分布在31.12%～98.53%，平均70.31%。整體上鏡煤的汞飽和度要小于暗煤，說(shuō)明鏡煤中連接大孔和小孔之間孔吼聯(lián)通性較暗煤差。巖石的退汞效率受孔喉與孔隙大小的均一程度、連通孔隙的平均孔喉數(shù)目、孔吼形態(tài)、巖石巖樣中黏土成分及其含量、巖樣表面性質(zhì)的差異、原始汞飽和度等多種因素影響。實(shí)驗(yàn)樣品鏡煤的退汞效率在41.87%～86.90%，平均70.07%，暗煤的退汞效率在22.08%～71.43%，平均46.72%。相比暗煤，鏡煤的退汞效率明顯偏高。這說(shuō)明鏡煤較暗煤中連通孔隙的平均孔喉數(shù)多，而且鏡煤較暗煤開(kāi)放型孔含量少。然而，由于鏡煤的汞飽和度明顯較暗煤偏低，這也是導(dǎo)致鏡煤退汞效率較暗煤高的1 個(gè)重要原因。

排驅(qū)壓力是主要反映煤樣品的滲透能力，排驅(qū)壓力越低，說(shuō)明樣品最大連通孔吼越大，滲透性越好。由表2 可以看出，實(shí)驗(yàn)樣品的排驅(qū)壓力分布在0.01～8.00 MPa，不同煤樣品結(jié)果相差較大。整體上鏡煤的排驅(qū)壓力要小于暗煤，說(shuō)明鏡煤的滲透性要好于暗煤，這主要與宏觀煤巖組分的顯微組分構(gòu)成有關(guān)。鏡煤通常由植物的木質(zhì)纖維組織經(jīng)凝膠化作用的鏡質(zhì)組轉(zhuǎn)變而成，結(jié)構(gòu)均一，內(nèi)生裂隙發(fā)育，而暗煤通常由惰質(zhì)組、殼質(zhì)組及礦物質(zhì)組成，成分復(fù)雜，內(nèi)生裂隙不發(fā)育。所以鏡煤較暗煤微裂隙和大孔發(fā)育，排驅(qū)壓力低，滲透性好。中值壓力對(duì)應(yīng)的中值半徑近似反映了煤樣平均孔隙半徑。

實(shí)驗(yàn)樣品的中值壓力變化較大，鏡煤的中值壓力要高于暗煤，而中值半徑要小于暗煤，說(shuō)明鏡煤的平均孔徑要小于暗煤，即鏡煤的微孔和小孔較暗煤發(fā)育。有7 個(gè)樣品由于進(jìn)汞飽和度小于50%缺少中值壓力和中值半徑數(shù)據(jù)（說(shuō)明平均孔徑更?。?，其中S3 和S5 樣品鏡煤和暗煤同時(shí)進(jìn)汞飽和度低于50%，說(shuō)明成煤環(huán)境本身對(duì)煤樣的孔隙結(jié)構(gòu)影響較大，同時(shí)也表明平面上低階煤具有較強(qiáng)的非均質(zhì)性。觀察發(fā)現(xiàn)，以上7 個(gè)樣品中其中有5 個(gè)樣品為鏡煤，說(shuō)明鏡煤雖然裂隙和大孔較暗煤發(fā)育，但鏡煤大孔和中、小較孔隙聯(lián)通性較暗煤差。

2.3 孔徑分布特征差異

煤樣孔體積特征見(jiàn)表3。不同煤樣孔徑孔體積百分比如圖2?？左w積與孔徑分布關(guān)系如圖3。

圖2 不同煤樣孔徑孔體積百分比Fig.2 Percent pore volume of different coal samples

圖3 孔體積與孔徑分布關(guān)系Fig.3 Relationship between pore volume and pore size distribution

表3 煤樣孔體積特征Table 3 Pore volume characteristics of coal samples

由表3 可以看出，暗煤孔體積分布在0.078 6～0.694 6 cm3/g，其孔體積平均值為0.284 9 cm3/g。鏡煤的孔體積分布在0.069 9～1.324 6 cm3/g，其孔體積平均值為0.318 6 cm3/g。整體上不同煤樣鏡煤孔體積要大于暗煤，但規(guī)律不明顯，其中S1、S3、S4、S5、S8 樣品鏡煤孔體積大于暗煤，S2、S6、S7 暗煤孔體積大于鏡煤。

由圖2 可以看出，各煤樣孔徑均以小孔為主，中孔和大孔比例變化不一。鏡煤和暗煤的小孔和中孔比例無(wú)明顯差異性，鏡煤和暗煤的大孔平均占比分別為15.91%和6.94%，鏡煤中大孔比例明顯高于暗煤。由此可以看出，鏡煤大孔孔容占比較高有利于提高煤儲(chǔ)層的滲透性。

由圖3 可以看出，從孔徑分布來(lái)看，鏡煤的孔隙體積由小孔到大呈負(fù)指數(shù)趨勢(shì)減小，在孔徑10 000 nm 處孔體積呈略微增加的趨勢(shì)，孔徑分布曲線形態(tài)較為光滑。而暗煤除S3 和S8 樣品外，孔隙分布曲線呈折線型（圖3（b）），其中S2、S4、S7 樣品在孔徑200 nm 附近孔體積出現(xiàn)了峰值（圖3（c）），擴(kuò)散孔較為發(fā)育。整體上鏡煤孔隙分布連續(xù)性較暗煤好，但暗煤在孔徑200 nm 左右的擴(kuò)散孔較為發(fā)育，更利于煤層氣解吸后擴(kuò)散。

3 不同煤巖類型分形差異

3.1 分形方法

分形維數(shù)可以定量描述孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度和非均質(zhì)性，壓汞法孔隙數(shù)據(jù)擬合得出的分形方程為：

式中：V 為汞注入壓力對(duì)應(yīng)孔徑進(jìn)汞量，mL；p為汞注入壓力，MPa；K 為lg（dV/dp）和lgp 的雙對(duì)數(shù)曲線的斜率；A 為待定常量。

令y=lg（dV/dp），x=lgp，則式（1）可轉(zhuǎn)化為：

式中：D 為分形維數(shù)。

根據(jù)lgp 與lg（dV/dp）之間的線性方程求出斜率K，進(jìn)而依據(jù)式（3）求得D。

3.2 分形差異性

依據(jù)分形理論，在三維歐氏空間內(nèi)分形維數(shù)在2～3 之間；分形維數(shù)越接近于2，孔隙表面越規(guī)則，孔隙結(jié)構(gòu)越簡(jiǎn)單，非均質(zhì)性越弱；分形維數(shù)越接近于3，孔隙表面越不規(guī)則，孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜，非均質(zhì)性越強(qiáng)。對(duì)壓汞實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理后，根據(jù)lg（dV/dp）與lgp相關(guān)性變化規(guī)律，以孔徑500 nm 處為界可將分形維數(shù)劃分為2 個(gè)階段進(jìn)行線性擬合分析，最終得到了小于500 nm 孔徑段分形維數(shù)D1和大于500 nm 孔徑段分形維數(shù)D2。lg（dV/dp）與lgD 的散點(diǎn)圖如圖4，壓汞法分形維數(shù)計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表4。

圖4 lg（dV/dp）與lgp 的散點(diǎn)圖Fig.4 Scatter diagrams of lg（dV/dp）and lgp

表4 壓汞法分形維數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 4 Results of pore fractal dimension of mercury intrusion method

分形結(jié)果表明，D1相關(guān)系數(shù)偏低，且分形維數(shù)大于3，對(duì)研究原始煤層的高壓段孔隙的結(jié)構(gòu)特征意義不大，但可間接說(shuō)明500 nm 以下孔隙結(jié)構(gòu)較500 nm 以上孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜。S8 無(wú)煙煤樣品分形維數(shù)D1和D2均大于3，說(shuō)明無(wú)煙煤孔隙結(jié)構(gòu)較低階煤復(fù)雜性強(qiáng)（圖4（b））。整體上500 nm 以上孔隙段分形效果較好，但由于部分樣品（尤其是暗煤）致密缺少該孔隙段，致使這些樣品500 nm 以上孔隙段不具有分形特征（圖4（c））。暗煤分形維數(shù)D2整體上要高于鏡煤，說(shuō)明暗煤大孔徑段孔隙結(jié)構(gòu)較鏡煤復(fù)雜。

綜上所述，鏡煤孔隙結(jié)構(gòu)中大孔發(fā)育且孔隙結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，孔隙形態(tài)以半封閉型為主，具有較強(qiáng)的滲透能力，且其本身具有較高的吸附能力。而暗煤孔隙結(jié)構(gòu)具有平均孔徑大，孔隙聯(lián)通性好的特點(diǎn)，孔隙形態(tài)以開(kāi)放型為主，具有較強(qiáng)的擴(kuò)散能力?？傮w上鏡煤具有吸附能力和滲流能力強(qiáng)的特點(diǎn)，而暗煤具有擴(kuò)散能力強(qiáng)的特點(diǎn)，兩者在煤層中呈互層狀產(chǎn)出更有利于提高孔隙連通性，增強(qiáng)煤層的解吸、擴(kuò)散和滲流能力，進(jìn)而提高煤層氣開(kāi)發(fā)效果。

4 結(jié) 論

1）鏡煤和暗煤的壓汞曲線差異明顯，鏡煤壓汞曲線形態(tài)呈牛角狀，進(jìn)汞和退汞曲線相似性好。而暗煤壓汞曲線形態(tài)較為寬泛，進(jìn)汞和退汞曲線分離較大。鏡煤較暗煤集中孔喉大，孔隙分選性好，但孔喉分布均勻性較暗煤差。暗煤較鏡煤含有較多的開(kāi)放型孔隙，鏡煤孔隙形態(tài)則以半封閉型為主。

2）實(shí)驗(yàn)樣品中鏡煤和暗煤的平均汞飽和度、平均退汞效率分別為49.85%、70.31%和70.07%、46.72%，鏡煤相比暗煤具有進(jìn)汞飽和度低，退汞效率高和中值壓力高的特點(diǎn)。鏡煤的平均孔徑要小于暗煤，且鏡煤中連接大孔和小孔之間孔吼聯(lián)通性較暗煤差。壓汞測(cè)試和掃描電鏡觀測(cè)結(jié)果顯示鏡煤裂隙和大孔整體上較暗煤發(fā)育，排驅(qū)壓力要小于暗煤，所以鏡煤的滲透性整體要好于暗煤。

3）各煤樣孔徑均以小孔為主，鏡煤和暗煤的小孔和中孔比例差異不明顯。鏡煤和暗煤的大孔平均占比分別為15.91%和6.94%，鏡煤中大孔比例明顯高于暗煤。整體上鏡煤孔隙分布連續(xù)性較暗煤好，但暗煤200 nm 左右的擴(kuò)散孔較為發(fā)育，更利于煤層氣解吸后擴(kuò)散。暗煤分形維數(shù)D2整體上要高于鏡煤，說(shuō)明暗煤大孔徑段孔隙結(jié)構(gòu)較鏡煤復(fù)雜，不利于煤層氣滲流運(yùn)移。

4）鏡煤具有吸附能力和滲流能力強(qiáng)的特點(diǎn)，而暗煤具有擴(kuò)散能力強(qiáng)的特點(diǎn)，由此指示，兩者在煤層中呈互層狀產(chǎn)出更有利于煤層氣開(kāi)發(fā)。