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    干熄焦?fàn)t斜道區(qū)耐火材料及損毀機制研究進(jìn)展

    2022-06-21 06:55:00韓藏娟張美杰
    耐火材料 2022年3期
    關(guān)鍵詞:莫來石碳化硅焦?fàn)t

    韓藏娟 張美杰

    1)五冶集團(tuán)上海有限公司 上海201999

    2)武漢科技大學(xué)材料與冶金學(xué)院 湖北武漢430081

    干熄焦(CDQ)技術(shù)具有節(jié)能、環(huán)保、節(jié)水、可提高焦炭品質(zhì)等優(yōu)點[1],目前已在我國廣泛推廣應(yīng)用。干熄焦?fàn)t是干熄焦工藝的核心設(shè)備,主要由爐口區(qū)、預(yù)存段、斜道區(qū)和冷卻室組成。其中的斜道區(qū)不僅承受上部爐體的重量,還長期經(jīng)受溫度波動引起的熱應(yīng)力作用、化學(xué)侵蝕、焦炭的磨損和氣流的沖刷,是干熄焦?fàn)t中最易破損的部位[2-4]。

    我國的干熄焦?fàn)t斜道區(qū)最初使用國外引進(jìn)的莫來石磚,后改用國產(chǎn)黏土磚,但黏土磚服役壽命僅1 a左右[5]。隨著莫來石-碳化硅磚和莫來石-紅柱石磚的研制和應(yīng)用[6-8],斜道區(qū)服役壽命提高至4 a左右。非氧化物結(jié)合碳化硅磚的使用,使斜道區(qū)服役壽命延長至6 a以上[9-11]。在干熄焦?fàn)t的修補材料方面,有不定形材料和預(yù)制塊的研究和應(yīng)用[12-15]。

    雖然我國的干熄焦?fàn)t斜道區(qū)耐火材料在技術(shù)上取得了明顯進(jìn)步,但目前的研究仍存在諸多問題,例如:斜道區(qū)耐火材料的損毀機制研究不充分,沒有弄清起決定性作用的影響因素;對斜道區(qū)溫度和氣氛變化沒有定量的研究結(jié)果;斜道區(qū)使用高檔耐火材料大大增加了成本,但是服役壽命與國外相比仍相距甚遠(yuǎn)。根據(jù)干熄焦?fàn)t長壽化發(fā)展的要求,斜道區(qū)壽命需要在10 a以上,而目前我國研制的斜道區(qū)耐火材料很難達(dá)到這個目標(biāo)。因此,對干熄焦?fàn)t斜道區(qū)的研究還需進(jìn)一步加強。

    本文中,主要對近年來干熄焦?fàn)t斜道區(qū)耐火材料的性能優(yōu)化研究和損毀機制研究進(jìn)行綜述,并對其后續(xù)研究方向和趨勢進(jìn)行展望。

    1 斜道區(qū)耐火材料研究現(xiàn)狀

    莫來石-碳化硅磚在我國干熄焦?fàn)t斜道區(qū)占主導(dǎo)地位,但通常在使用3 a左右會出現(xiàn)不同程度的損毀,因此關(guān)于莫來石-碳化硅磚性能優(yōu)化的研究也較多。董良軍[16]以莫來石、碳化硅、白剛玉為原料,利用白剛玉和莫來石的熱膨脹系數(shù)失配、電熔ZrO2微粉的馬氏體相變和紅柱石微粉的分解轉(zhuǎn)化,使材料體積微膨脹并產(chǎn)生微裂紋,從而起到緩沖熱應(yīng)力、抵抗燒結(jié)收縮和提高材料韌性的作用。但是,由于ZrO2馬氏體相變和紅柱石微粉分解轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的體積膨脹都難以定量控制,導(dǎo)致制品無法達(dá)到預(yù)期效果。Ma等[8]以紅柱石、剛玉和碳化硅為原料,同時引入單質(zhì)硅和氧化鋁超微粉,形成塑性相和碳化硅結(jié)合體系。所得制品的表層為5~10 cm的高致密層,可抑制制品內(nèi)部碳化硅的氧化;同時,內(nèi)部的單質(zhì)硅可提高材料的高溫韌性。但是,高致密層的抗熱震性能較差,使用過程中易剝落。

    除對莫來石-碳化硅磚進(jìn)行優(yōu)化外,其他材質(zhì)耐火材料也相繼被研發(fā)和應(yīng)用。翟向軍等[17]利用反應(yīng)燒結(jié)法制備的β-SiC磚強度高,抗熱震性能好;但是,此方法制備的β-SiC磚成型性能和燒結(jié)性能較差[18]。據(jù)報道,現(xiàn)已應(yīng)用的β-SiC磚服役壽命在5 a以上[9]。宜興市丁山耐火器材有限公司與武漢科技大學(xué)聯(lián)合研制的硅溶膠結(jié)合碳化硅磚性能良好[19];但是,此制品中的主要物相為SiO2和SiC,而SiC易被氧化生成SiO2,這意味著此制品在使用過程中會因大量SiO2的相變而導(dǎo)致強度不斷降低。以碳化硅、單質(zhì)硅為主要原料經(jīng)高純N2氮化制得的賽隆復(fù)相陶瓷成功用于某廠干熄焦?fàn)t斜道區(qū)[20],使用壽命可達(dá)6~8 a。但是,此制品生產(chǎn)周期長,成本高,難以廣泛推廣應(yīng)用;且此類制品難以形成均勻的氮化物相,這會使其整體性能受影響。

    定形制品生產(chǎn)工藝復(fù)雜,生產(chǎn)周期長,而澆注料和預(yù)制塊可實現(xiàn)快速生產(chǎn)和修補。武漢科技大學(xué)[12-13,21-22]先后研究了結(jié)合劑、鋼纖維種類和加入量、原位生成AlN晶須等對斜道區(qū)用澆注料性能的影響,結(jié)果顯示:硅溶膠結(jié)合的試樣抗折強度大,抗熱震性能好;彎月型和冷拔端勾型鋼纖維增強效果好;在1 000℃可原位生成AlN晶須,試樣的強度和韌性明顯提高。但是,硅溶膠結(jié)合的澆注料中SiO2含量高,SiO2的相變易使材料結(jié)構(gòu)疏松,強度下降;鋼纖維臨界氧化溫度約為1 000℃[23],處于斜道區(qū)溫度波動范圍內(nèi);AlN易水化[24]的特性會導(dǎo)致材料粉化。因此,關(guān)于斜道區(qū)澆注料的研究仍有許多工作要做。

    20世紀(jì)80年代,國外已使用大預(yù)制塊砌筑干熄焦?fàn)t斜道支柱[25]。我國福建三鋼(集團(tuán))有限責(zé)任公司焦化廠引入大預(yù)制塊砌筑技術(shù)之后,延長了干熄焦?fàn)t年修周期[26]。干熄焦?fàn)t大預(yù)制塊是在莫來石-碳化硅澆注料的基礎(chǔ)上通過成型、烘烤后制成。預(yù)制塊具有節(jié)省人力、縮短施工周期、節(jié)能環(huán)保等優(yōu)點,是工業(yè)窯爐耐火材料發(fā)展的一個重要方向。

    國外的干熄焦?fàn)t斜道區(qū)仍舊以莫來石磚為主,且服役壽命在10 a以上[27]。這說明我國的干熄焦?fàn)t斜道區(qū)耐火材料在降成本、長壽化方面仍有較大進(jìn)步空間。

    2 斜道區(qū)損毀機制研究

    干熄焦?fàn)t斜道區(qū)耐火材料不但受到壓應(yīng)力、熱應(yīng)力和機械沖刷等作用,而且爐內(nèi)循環(huán)氣體的成分復(fù)雜,斜道區(qū)耐火材料會受到這些氣體的侵蝕作用。

    2.1 物理性損毀機制研究

    盧一國等[28]通過對斜道支柱的受力分析發(fā)現(xiàn),在溫度和環(huán)形隔墻偏心載荷的雙重作用下,斜道支柱已發(fā)生內(nèi)傾變形,導(dǎo)致斜道支柱下方的支座區(qū)應(yīng)力集中,使其受彎折作用而破壞。

    徐國濤等[29]對斜道區(qū)結(jié)構(gòu)的計算機數(shù)值模擬分析結(jié)果顯示,斜道支柱內(nèi)壁部位應(yīng)力大,而文中提及的莫來石-碳化硅磚、莫來石-紅柱石磚、氮化硅結(jié)合碳化硅磚和β-SiC磚不能完全滿足需求,需要對耐火材料的材質(zhì)和結(jié)構(gòu)進(jìn)行改進(jìn)。

    倪康祥[30]對斜道區(qū)溫度場和應(yīng)力場進(jìn)行數(shù)值模擬時耦合了承重應(yīng)力、彎曲應(yīng)力和熱應(yīng)力,得到斜道支柱綜合應(yīng)力。結(jié)果表明:斜道支柱的最大熱應(yīng)力位于斜道支柱內(nèi)側(cè),最大綜合應(yīng)力位于斜道支柱底部;載荷和承重點不在同一豎線上,使斜道支柱在承重時受到較大彎曲應(yīng)力,推斷此處耐火材料需具備較大的抗折強度和斷裂韌性。

    上述應(yīng)力分析皆未考慮溫度波動,而實際生產(chǎn)過程中,干熄焦?fàn)t內(nèi)每天的溫度波動達(dá)數(shù)十次,溫度波動引起的熱應(yīng)力也會對斜道區(qū)產(chǎn)生較大影響;紅焦沖擊和氣流沖刷對耐火材料的磨損也會降低斜道區(qū)整體強度。但未發(fā)現(xiàn)耦合這兩方面影響的數(shù)值模擬研究。

    邱文冬等[5]通過對寶鋼一期干熄焦用進(jìn)口莫來石磚和二期干熄焦用國產(chǎn)黏土磚進(jìn)行理化分析后認(rèn)為,抗熱震性差和荷重軟化溫度低是國產(chǎn)黏土磚損毀的主要原因。

    蔣偉鋒[31]對干熄焦?fàn)t內(nèi)襯磚損蝕機制進(jìn)行宏觀分析后認(rèn)為,斜道區(qū)的損毀主要由溫度波動引起的熱應(yīng)力、焦炭沖擊、氣流沖刷、高溫荷重變形和操作制度不當(dāng)造成。

    王希波等[32]對斜道區(qū)耐火材料的損毀樣貌(見圖1)進(jìn)行分析后認(rèn)為,此處耐火材料是在急冷急熱的作用下?lián)p毀的,并認(rèn)為日本標(biāo)準(zhǔn)中抗熱震性測試方法比我國國家標(biāo)準(zhǔn)更適合評價此處耐火材料的抗熱震性;此處耐火材料的耐磨性非常重要,高耐磨性可防止由焦炭和氣流作用造成的耐火材料剝落。

    圖1 斜道支柱和環(huán)梁破損形貌[32]

    倪康祥[30]根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果得知斜道支柱內(nèi)側(cè)最大應(yīng)力達(dá)41.2 MPa;所測試的莫來石-碳化硅材料的耐壓強度為71.0 MPa,經(jīng)5次熱震試驗后耐壓強度為36.9 MPa(強度保持率為52%),遠(yuǎn)小于數(shù)值模擬中的最大應(yīng)力。這說明,急冷急熱造成的耐火材料強度下降是斜道支柱損毀的主要原因。

    徐榮廣等[33]對斜道區(qū)耐火材料進(jìn)行熱震試驗后發(fā)現(xiàn),熱震次數(shù)越多,熱震溫差越大,耐火材料的抗折強度損失率越大;干熄焦?fàn)t內(nèi)溫度場的數(shù)值模擬顯示,氣體出口側(cè)和進(jìn)口側(cè)的溫差最高達(dá)653℃。認(rèn)為爐內(nèi)極不均勻的溫度分布加劇了耐火材料的損毀。

    現(xiàn)有斜道區(qū)耐火材料的物理性損毀機制研究通常由損毀后材料的形貌推斷得知,數(shù)值模擬研究的影響因素也較單一。

    2.2 化學(xué)侵蝕機制研究

    干熄焦?fàn)t的循環(huán)氣體和紅焦在進(jìn)入爐內(nèi)時,都會不可避免地帶入空氣;空氣中的CO2、H2O和O2等氣體在爐內(nèi)與C反應(yīng)生成CO和H2,使?fàn)t內(nèi)氣氛變?yōu)槿踹€原性。

    煉焦用煤內(nèi)含有的大部分堿金屬元素會隨著煤熱解溫度的升高而揮發(fā),但煤中的礦物如Al2O3和SiO2等也會吸附部分堿金屬[34]。因此,煤干餾過后仍存在少量堿金屬,在干熄焦?fàn)t內(nèi)形成堿蒸氣,對內(nèi)襯材料產(chǎn)生化學(xué)侵蝕。

    蔣偉鋒[31]對干熄焦?fàn)t內(nèi)襯磚損蝕機制進(jìn)行微觀原因分析后認(rèn)為,長期在高溫、還原性、低氧分壓的氣氛下,莫來石-碳化硅磚中莫來石相發(fā)生緩慢分解:

    而根據(jù)林彬蔭等所述,莫來石相發(fā)生式(1)的分解需要滿足低氧分壓和高溫(如1 600℃)兩個條件[35]。干熄焦?fàn)t內(nèi)的溫度通常在1 100℃以下,偶爾會因為空氣的漏入導(dǎo)致爐內(nèi)局部燃爆而出現(xiàn)高于1 400℃的高溫[36-37]。

    非氧化物結(jié)合碳化硅制品常用在高爐爐腰和爐腹部位[38],現(xiàn)也被用在干熄焦?fàn)t斜道區(qū)以提高斜道區(qū)壽命。干熄焦?fàn)t爐內(nèi)氣氛不同于高爐爐內(nèi)氣氛,對此類耐火材料進(jìn)行干熄焦?fàn)t爐內(nèi)氣體侵蝕研究非常必要。李杰等[39]對此類耐火材料進(jìn)行了抗CO侵蝕研究,結(jié)果表明:CO侵蝕試驗后,SiAlON(主要為Si4Al2O2N6)結(jié)合SiC磚中的SiAlON發(fā)生Al2O3脫溶,有新生針狀產(chǎn)物生成,耐壓強度較侵蝕前變化不大;復(fù)相氮化物(Si2N2O/Si3N4)結(jié)合SiC磚內(nèi)部的α-Si3N4相顯著增多,方石英也逐漸增多,物相達(dá)到新的平衡,耐壓強度較侵蝕前增大,抗CO侵蝕效果好;β-SiC結(jié)合SiC磚內(nèi)部生成方石英,且有石墨沉積,結(jié)構(gòu)變疏松,耐壓強度較侵蝕前顯著下降,抗CO侵蝕效果最差。

    黃志剛等[36]對使用不同時間后的Si3N4結(jié)合SiC過梁磚進(jìn)行分析后認(rèn)為,當(dāng)氧化氣氛占主導(dǎo)時,部分非氧化物被氧化生成SiO2,SiO2晶型轉(zhuǎn)變產(chǎn)生體積變化使磚內(nèi)部產(chǎn)生裂紋,磚強度降低;當(dāng)還原氣氛占主導(dǎo)時,SiO2發(fā)生分解或與CO、H2反應(yīng)生成氣態(tài)SiO,造成磚結(jié)構(gòu)疏松,強度下降。

    徐國濤等[29]對使用后的Si3N4結(jié)合SiC磚進(jìn)行能譜分析發(fā)現(xiàn),磚表面部分的基質(zhì)中主要為SiO2,磚內(nèi)部有部分SiO2。這表明在使用過程中Si3N4結(jié)合SiC磚被氧化生成疏松的SiO2結(jié)合相,使磚的強度下降。

    烏克蘭耐火材料研究院[26]在使用后的黏土磚內(nèi)部發(fā)現(xiàn)少量新生鈉霞石(β-Na2O·Al2O3·2SiO2),這是莫來石在堿性條件下典型的分解產(chǎn)物,說明干熄焦?fàn)t爐內(nèi)氣體含有堿蒸氣。但是,目前國內(nèi)尚未有此類研究報道。

    基于上述分析推測,干熄焦?fàn)t的循環(huán)氣體含O2、CO、H2和少量堿金屬蒸氣。在這些氣體的侵蝕下,斜道區(qū)耐火材料內(nèi)部的物相和結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,強度下降。

    3 總結(jié)與展望

    綜上所述,斜道區(qū)仍舊以含SiC的耐火材料為主,有向高檔耐火材料和預(yù)制塊發(fā)展的趨勢。氣體侵蝕是此處耐火材料損毀的內(nèi)因,應(yīng)力破壞是此處耐火材料損毀的外因。從材料物相組成和結(jié)構(gòu)考慮,此處耐火材料要能耐氣體侵蝕,內(nèi)部結(jié)構(gòu)盡量致密;從材料物理性能考慮,此處耐火材料要具備高強度、高韌性。由于目前存在基礎(chǔ)研究不充分、研究手段和方法單一、片面追求高檔耐火材料的使用等問題,因此對斜道區(qū)耐火材料的研究和發(fā)展有以下幾個建議:

    (1)強化斜道區(qū)常用耐火材料的性能優(yōu)化研究,發(fā)揮普通耐火材料的優(yōu)勢。重點加強莫來石質(zhì)耐火材料的性能優(yōu)化,如提高其韌性、抗氧化性、耐磨性等。綜合經(jīng)濟(jì)成本考慮,要使耐火材料物盡其用,而不是盲目追求高檔材料。

    (2)發(fā)展斜道區(qū)預(yù)制塊,更符合斜道區(qū)結(jié)構(gòu)和“碳中和”的要求。斜道區(qū)磚形復(fù)雜,更適合預(yù)制塊的使用;作為輕燒或者不燒制品,預(yù)制塊具有尺寸準(zhǔn)確、施工周期短、不需燒成、節(jié)約能源等優(yōu)點。

    (3)耦合斜道區(qū)結(jié)構(gòu)、應(yīng)力、溫度變化等對耐火材料損毀進(jìn)行模擬研究,或開發(fā)相應(yīng)的工作環(huán)境模擬程序,為斜道區(qū)的設(shè)計和耐火材料優(yōu)化提供指導(dǎo)。

    (4)加強對干熄焦?fàn)t爐內(nèi)環(huán)境的研究,為斜道區(qū)耐火材料研究提供依據(jù)。隨著測溫技術(shù)和智能設(shè)備的發(fā)展,可遠(yuǎn)距離對爐內(nèi)進(jìn)行在線測溫和氣體取樣,實現(xiàn)在線溫度和氣氛監(jiān)測,為干熄焦?fàn)t的生產(chǎn)運行、關(guān)鍵部位設(shè)計和耐火材料研發(fā)提供數(shù)據(jù)支撐。

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